JPH02283604A

JPH02283604A - 窒化アルミニウム粉末の連続的製造方法及び装置

Info

Publication number: JPH02283604A
Application number: JP10399089A
Authority: JP
Inventors: Koichiro Fukui; 福井　紘一郎; Yuichi Furukawa; 裕一古川
Original assignee: Showa Aluminum Corp
Current assignee: Altemira Co Ltd
Priority date: 1989-04-24
Filing date: 1989-04-24
Publication date: 1990-11-21

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】産業上の利用分野この発明は、熱伝導性、耐熱性、電気絶縁性に優れたセ
ラミックス材料として、半導体基板、金属溶融器、その
他金属精練工業等の分野に使用される窒化アルミニウム
粉末（以下ＡΩＮ粉末という）の連続的製造方法及び装
置に関する。

従来の技術窒化アルミニウム（ＡｌＮ）の製造方法としては、Ａρ
粉末からの直接窒化法やアルミナ粉末からの炭素還元法
などがあるが、工業的には直接窒化法が一般に用いられ
ている。

直接窒化法は、Ａｐ粉末と窒素（Ｎ２）ガスとを直接接
触反応せしめるものであるが、Ａρ粉末の表面が窒化さ
れると初期段階でその表面に硬い安定な窒化アルミニウ
ム被膜ができ、種のシェル構造を形成して内部への窒化
反応が抑制されてしまうため、形成されたＡΩＮ被膜を
破ってから更に窒化反応せしめる必要を生じる。このた
め、ＡΩＮ粉末の製造では、窒化反応と粉砕を繰返す必
要を生じ、粉砕工程での汚染による純度低下の問題があ
った。また、特公昭３６−２１１６４号公報に見られる
ように、Ａｌ粉末とＡｌＮ粉末とを所定割合に混合し、
この混合物を窒化反応することによって高純度のＡｌＮ
粉末を得る方法が知られており、一般にも採用されてい
るが、この場合は収率が悪いという本質的な問題点を有
している。

上記のような従来の製造法に対し、最近、特開昭６１−
２０５６０６号公報に記載のように、窒化反応を１次と
２次に分けて２工程で行うものとし、−次反応において
ＡΩ粉末をＮ２ガス気流中で短時間直接窒化反応し、そ
の表面に硬いＡｌ２Ｎ被膜を形成した中間粒子をつくり
、続いて二次反応において該中間粒子をＮ２ガス気流中
に一次反応時より長持間保持し、ＡｌＮ被膜に破断を生
じさせて粒子内部まで窒化反応を進行せしめるものとし
て、高純度の微細なＡΩＮ粉末を効率よく製造しようと
いう試みが提案されている。

しかしながら、この先行提案の方法は、反応工程を２段
階に分けて、少量ずつバッチ式に遂行するものであるた
め、連続操業性に欠け、もとより生産性に劣る欠点があ
る。

そこで、本出願人は先に連続的なＡｌＮ粉末の製造方法
及び装置として、特開昭６３−１９５１０２号により、
第２図に示すように、粉末容器（５１）に収納したＡｎ
粉末をＮ２ガス流に乗せて浮遊状態で上昇させて、加熱
装置（５３）を周設した加熱反応管（５４）内に導入し
、そこでＮ２ガスと反応せしめてＡΩＮ粉末を生成し、
これを連結管（５５）を介して捕集容器（５６）内に捕
集するものを提案した。なお、同図中、（５７）はＮ２
ガスボンベ、（５８）はガス管、（５９）はアジテータ
−（６０）はフィルター（８０ａ　）付きのＮ２ガス排
出口である。

発明が解決しようとする課題しかしながら、上記のような浮遊上昇法では、Ａｌ粉を
Ｎ２ガスに乗せて上昇させるものであるため、単位時間
当りに上昇させうるＡρ鉛粉末量に限界があり、そのた
めＡΩＮ粉末の収量を多くできないという問題があった
。また、粉末を構成するＡΩ粒子の粒径が大きい場合、
Ｎ２ガスの流速を増して上昇できるようにすることも考
えられるが、そうすると、粒子の速度も高くなり、加熱
時間が短くなって、窒化がなされなくなるという問題が
あり、使用できるへρ粉の粒径に制限があった。

この発明は、上記のような問題点に鑑み、ＡｌＮ粉末の
収量増加を図ることができ、しかも使用できるＡΩ粉の
粒径の制限を緩和し比較的大きなＡＱ粉末を用いて支障
なくその窒化を達成しうる窒化アルミニウム粉末の連続
的製造方法及び装置を提供することを目的とする。

課題を解決するための手段上記目的を達成するため、この発明は、窒化アルミニウ
ム粉末の連続的製造方法に関し、Ａρ粉を、Ｎ２ガスの
下向き気流中に落下せしめることにより、該落下経路中
に設けられた加熱反応部に浮遊状態で送込み、該加熱反
応部において前記ＡＱ粉をＮ２ガス雰囲気下で窒化反応
せしめ、該反応により生成されたＡｌＮ粉を、前記Ｎ２
ガス気流に乗せて移送し、ＡΩＮ粉捕集部に捕集するこ
とを特徴とするものである。

更に、この発明は、窒化アルミニウムの連続的製造装置
に関し、上下方向に向けて配置された粉末落下管の長さ
方向の中間部に加熱反応部が設けられ、該加熱反応部の
上方位置において、該粉末落下管にはＡΩ粉供給口と、
該粉末落下管内に下向きのＮ２ガス気流を生じさせるＮ
２ガス供給口とが設けられると共に、該加熱反応部の下
方位置において、該粉末落下管がＡｌＮ粉捕集部に連通
接続されてなることを特徴とするものである。

この発明の製造装置の概要を第１図に基づき説明すると
、（１）はＡＱ粉末を自由落下させるための上下方向に
向けて配置された粉末落下管である。この粉末落下管（
１）の中間部には所定長さに亘って加熱装置（２）が周
設された加熱反応部（３）が形成されている。なお、少
なくとも加熱反応部（３）に対応する粉末落下管（１）
部分は、アルミナ管のような耐熱性に優れた管材にて構
成されている。

そして、粉末落下管（１）には、加熱反応部（３）より
上方の位置において、キャリア用Ｎ２ガス供給口（４）
が設けられ、Ｎ２ガス（ＣＧ）が粉末落下管（１）内を
下方に流通するものとなされている。また、この粉末落
下管（１）には、同じく前記加熱反応部（３）より上方
の位置において、ＡＱＱ供給口（５）が設けられ、該供
給口（５）から粉末落下管（１）内にＡρ粉（１５）を
供給し、これを加熱反応部（３）に向けて自由落下させ
るものとなされている。図示装置では、キャリア用Ｎ２
ガス供給口（４）とＡρ粉供給口（５）とは共通のもの
として構成され、ＡΩ粉（１５）とキャリア用Ｎ２ガス
（ＣＧ）とが混合状態で粉末落下管（１）内に供給され
るものとなされている。

一方、加熱反応部（３）の下方であって、前記粉末落下
管（１）の下端から所定距離上方の位置には、ＡｌＮ粉
移送管（８）が側方に略水平状態で分岐され、その先端
にＡΩＮ粉捕集部（６）が接続されている。ＡΩＮ粉捕
集部（６）は、ＡΩＮ粉の通過を阻止する一方Ｎ２ガス
の透過を許容するメツシュの微細なスクリーンフィルタ
ー（ｌｌａ　）で底面が構成されたＡｌＮ粉捕集容器（
１０）からなるもので、その上部に前記ＡΩＮ粉移送管
（８）が連通接続され、これにより、移送されてきたＡ
、ＱＮ粉（１３）をスクリーンフィルター（Ｈａ）上に
捕集する一方、Ｎ２ガスを系外に放出するものとなされ
ている。

また、粉末落下管（１）の下端は底板で閉鎖され、前記
ＡΩＮ粉移送管（８）の分岐位置より下方部分を未反応
Ａρ粉末捕集部（１２）としている。モして該捕集部（
１２）に、完全な窒化反応が達成されていない中間体粒
子を含む未反応ＡΩ粉（１４）を落下堆積させて捕集す
るものとなされている。更に、粉末落下管（１）には、
ＡΩＮ粉移送管（８）と対向する位置に、分離用Ｎ２ガ
ス供給口（９）が設けられ、Ｎ２ガス（ＳＧ）を、粉末
落下管（１）内を横断させる態様でＡｌＮ粉移送管（８
）内に向けて噴出供給するものとなされ、反応加熱部（
３）から下降してくるＡβＮ粉（１３）と未反応ＡＱ粉
（［４）とをその重量差を利用して、微粉で重量の小さ
ＬＩＡｌＮ粉を分離用Ｎ２ガスに乗せてＡｌＮ粉回収管
（８）側に誘導する一方、ＡｌＮ粉に比べて粒径が大き
く重量の大きい未反応ＡＱ粉末を未反応ＡＱＱ末捕集部
（１２）内に落下させるものとなされている。

上記製造装置では、ＡＱＱ供給口（５）からＡΩ粉（１
５）を供給すると、該ＡΩ粉（１５）はキャリア用Ｎ２
ガス（ＣＧ）と共に粉末落下管（１）を／￥遊状憇で落
下し、加熱反応部（３）を通過する過程で加熱装置（２
）からの加熱を受けてＡΩ粉（１５）とＮ２ガス（ＣＧ
）との反応を生じ、ＡＱ粉（１５）の窒化が達成される
。

ここに、窒化反応の初期段階では、ＡＱ粉（１５）はそ
の表面部のみが窒化されて硬いＡΩＮ被膜を形成し、内
部への窒化が阻害される現象をもたらすが、続いてその
まま加熱反応部（３）を落下する過程で更に昇ＩＨされ
ることにより、連鎖的窒化反応を生じて、完全なる窒化
がもたらされると共に、ＡΩＮ粉の微細化が達成される
。即ち、加熱温度及び反応時間の増大とともに、反応初
期段階でＡＱ粉裏表面形成されたＡｌＮＱ膜と内部の未
反応のＡΩとの熱膨張差と、更には恐らく蒸気圧差にも
基因して、ＡｌＮ被膜に亀裂が発生し、その部分でまた
新しい反応が生じ、その反応熱が蓄積された場合は反応
部付近の急激な温度上昇でＡｌＮＱ膜の崩壊とともに溶
融ＡＱの飛び出しを伴いつ＼、反応が加速度的連鎖進行
を生じ、高純度なＡΩＮ粉末に生成される。かつ表面の
ＡｌＮＱ膜の亀裂による粉末内部からの未反応溶融ＡＱ
の飛び出し、あるいは流出は、それによって粉末の空洞
化をもたらし、粉砕の容易なＡΩ中空粒子を形成する一
方、ＡΩＮ被膜の崩壊及び流出ＡΩの二次的窒化は実質
的に粉砕に相当する効果をもたらす。なお、ＡＱ粉末と
しては、粒径が５００ＪＩｍ以下のものなら好適に使用
できる。

上記のようにして加熱反応部（３）において生成された
ＡΩＮ粉（１３）は、キャリア用Ｎ２ガス（ＣＧ）に乗
って更に下降していく。なお、キャリア用Ｎ２ガス（Ｃ
Ｇ）の流速は、ＡΩＮの微粉（１３）を効果的に下方に
誘導させる等のために、５〜２００ｍ／ｓｅｅの範囲に
設定されるのが好ましい。そして、該ＡΩＮ粉（１３）
は、ＡΩＮ粉移送管（８）の位置まで誘導されると、分
離用Ｎ２ガス（ＳＧ）の影響を受けて移送管（８）内に
送られ、１Ｎ粉捕集容器（１０）内に捕集される一方、
未反応ＡＱ粉（１４）は、分離用Ｎ２ガス（ＳＧ）の流
れに交差して未反応へρ粉捕集部（１２）に堆積する。

なお、分離用Ｎ２ガス（ＳＧ）の流速は、ＩＮの微粉と
未反応ＡΩ粉とが効果的に分離されるような流速、例え
ば１０ｒｒｍ／ｓｅｅ以上に設定される。

発明の効果上述の次第で、この発明は、Ａｆｆ粉を、Ｎ２ガスの下
向き気流中に落下せしめることにより、該落下経路中に
設けられた加熱反応部に浮遊状態で送込み、該加熱反応
部において前記ＡΩ粉をＮ２ガス雰囲気下で窒化反応せ
しめるものであるから、加熱反応部に供給しうるＡΩ粉
の量を、従来の浮遊上昇法による供給量よりも大幅に増
加でき、そのためＡΩＮ粉末の収量を増大することが可
能である。しかも、本発明のような／ｌ粉末を落下させ
て窒化させる方法では、粉末を構成するＡΩ粒子の粒径
が比較的大きなものであっても、そのようなＡρ粉を容
易に加熱反応部に送込むことができ、従って使用できる
ＡΩ粉の粒径の制限を緩和でき、粒径の比較的大きなＡ
ρ粉末を用いて支障なくその窒化を達成しうる。

実施例第１図に示した製造装置により、アトマイズ法によって
製造された純度９９．９９％、粒径３０〜５０μｍの高
純度アルミニウム粉末を原料粉末として用い、これを５
９／ｓｉｎの割合でＡｌ粉供給口（５）から粉末落下管
（１）内に供給すると共に、純度９９．９９９％のキャ
リア用Ｎ２ガスを平均流速３３ｍｒａ／ｓｅｅで、また
分離用Ｎ２ガスを平均流速２０＃ｌｓ＋／ｓｅｅでそれ
ぞれ粉末落下管（１）内に供給した。なお、粉末落下管
（１）の内径は８０ＩＩＩＩＩとし、加熱装置（２）を
周設した加熱反応部（３）の長さは９００＃に設定、こ
れをアルミナ管で構成した。

そして加熱装置（２）により加熱反応部（３）内の温度
を１６００℃に設定して反応させたところ、捕集容器（
ｌＯ）内には粒径０．１μｍの微細なＡｌＮ粉末を５９
／ｓｌｎの割合で得ることができた。また、このＡｌＮ
粉末をＸ線回折により分析したところ、ＡΩＮ以外のピ
ークはなく、高純度のＡｌＮ粉末であることを確認しえ
た。

【図面の簡単な説明】

第１図はこの発明方法を実施するための装置の一例を示
す概略構成図、第２図は従来装置を示す概略構成図であ
る。（１）・・・粉末落下管、（３）・・・加熱反応部、（
４）・・・キャリア用Ｎ２ガス供給口、（５）・・・Ａ
ρ粉供給口、（６）・・・ＡΩＮ粉捕集部、（１３）・
・・ＡｌＮ粉、（１５）・・・Ａρ粉、（ＣＧ）・・・
Ｎ２ガス。以上第１図第２図

Claims

【特許請求の範囲】

（１）Ａｌ粉を、Ｎ＿２ガスの下向き気流中に落下せし
めることにより、該落下経路中に設けられた加熱反応部
に浮遊状態で送込み、該加熱反応部において前記Ａｌ粉
をＮ＿２ガス雰囲気下で窒化反応せしめ、該反応により
生成されたＡｌＮ粉を、前記Ｎ＿２ガス気流に乗せて移
送し、ＡｌＮ粉捕集部に捕集することを特徴とする窒化
アルミニウム粉末の連続的製造方法。
（２）上下方向に向けて配置された粉末落下管の長さ方
向の中間部に加熱反応部が設けられ、該加熱反応部の上
方位置において、該粉末落下管にはＡｌ粉供給口と、該
粉末落下管内に下向きのＮ＿２ガス気流を生じさせるＮ
＿２ガス供給口とが設けられると共に、該加熱反応部の
下方位置において、該粉末落下管がＡｌＮ粉捕集部に連
通接続されてなることを特徴とする窒化アルミニウムの
連続的製造装置。