JPS63242908A

JPS63242908A - 窒化アルミニウム粉末の製造方法

Info

Publication number: JPS63242908A
Application number: JP7499287A
Authority: JP
Inventors: Sotaro Ito; 宗太郎伊藤
Original assignee: Ibiden Co Ltd
Current assignee: Ibiden Co Ltd
Priority date: 1987-03-28
Filing date: 1987-03-28
Publication date: 1988-10-07

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】（産業上の利用分野）本発明は、ハロゲン化アルミニウムとアンモニアとを気
相反応させ、窒化アルミニウム粉末を合成する窒化アル
ミニウム粉末の製造方法に関する。

（従来の技術）一般に窒化アルミニウム粉末の製造方法としては、アル
ミニウム窒化法及びアルミナ還元法が広く知られている
。

アルミニウム窒化法は、金属アルミニウム粉末を窒素ガ
スもしくはアンモニアガスにより高温で窒化する製造方
法であり、アルミナ還元法は、アルミナとカーボンの混
合物を窒素ガスもしくはアンモニアガス中、高温で還元
窒化する製造方法である。

しかしながら、前者の製造方法は、反応が内部にまで進
行せず、未反応のアルミニウムか残留するという欠点を
有している。また、反応が発熱であるため制御が困難で
あり、このため粒子の凝集が起こり、均一な粉末が得ら
れず、粉砕、分級工程が必要となる。さらには、この粉
砕工程により、メタル不純物が増加したり、比表面績の
増加により酸素含有率が増加することか避けられない。

また、粉砕により活性な表面が生じ、経年変化が起こる
。

また、後者の製造方法は、未反応炭素の脱炭か難しいと
いう欠点を有している０通常、脱炭は酸化雰囲気中で行
なわれ、この際温度が高すぎると、窒化アルミニウムが
酸化してしまい、逆に温度が低すぎると、脱炭が進行し
ない、従って、両方の妥協点で脱炭を行なわなければな
らないため、十分な脱炭を行なうことができない。

また、前者及び後者の両製造方法は、出発原料の不純物
が合成粉中に残ってしまうという欠点をも有している。

最近、以上のような欠点を有しない、塩化アルミニウム
もしくは臭化アルミニウムのガスのいずれか、あるいは
両者の混合ガスとアンモニアガスとを気相反応させ、窒
化アルミニウム粉末を製造する方法（特開昭６１−９１
００８号公報）が注目されてきている。この製造方法に
あっては、原料中の不純物ハロゲン化物の昇華温度の差
により精製が容易になされ、また合成中でも精製作用が
ある。従って、高純度粉末が容易に得られる。

（発明か解決しようとする問題点）しかしながら、上記製造方法で得られた粉末は、結晶性
が悪く不安定であり、空気中に出すとすぐに酸化してし
まう。一般に、この製造方法で製造した粉末は、酸素を
５　ｗ　ｔ％程度含有している。従って、結晶性の改善
のため合成温度を上げると、粒が細かくなり、比表面積
の増加により酸素量が下がらなかったり、アンモニアの
分解によ　。

す、反応率が低下してしまうという問題点を均していた
。

（問題点を解決するための手段）そこで、本発明者は前述の如き問題点を解決するため鋭
意研究を重ねた結果、ハロゲン化アルミニウムとアンモ
ニアを気相反応させ、窒化アルミニウム粉末を合成する
方法において、両ガスの初期混合ゾーンと、その結果生
じたポリマーの熱分解ゾーンのガス温及び滞留時間を別
々に制御することにより、反応性を悪化させることなく
結晶性を改善し、粒径な制御できることを新規に知見す
るに至り、本発明を完成した。

以下、本発明の詳細な説明する。

本発明は、従来から行なわれている気相反応による窒化
アルミニウム粉末の製造方法を改良したものである０本
発明に使用する合成装置の概略を図面に示す。従来から
の合成装置とは異なり、反応管が２つに分けられ、この
２つの反応管を別々に管理することが可能になっている
。反応ガスの初期混合ゾーンは、電気炉（９）により温
度を制御し、その結果生じたポリマーの熱分解ゾーンは
、電気炉（１０）により温度を制御するようになってい
る。

製造方法を具体的に述べると、まず気化装置（７）内に
ハロゲン化物を充填する。充填されたハロゲン化物は、
空気中の水分をすぐ吸収してしまい、この吸収した水分
を系内に持ち込み、生成した粉末の酸化原因となる。従
って、この作業は、乾燥空気もしくは不活性ガスを充満
させたクローボックス内で行なうことが好ましい。

次に、バルブ（１）、バルブ（３）、バルブ（４）、バ
ルブ（５）、及びバルブ（６）を開き、系内の窒素置換
を哲なう。この時、事前に真空排気を行なうと、さらに
好ましい。また、本合成装置に使用する窒素ガス及びア
ンモニアガスは、極力酸素、水分を取り除いたものが好
ましい。十分置換させた後、配管（１１）及び配管（１
２）の温度を初期混合ゾーンの入口て両ガス所定の温度
に達するように制御する。また、電気炉（９）の温度は
、両ガスが所定の温度に維持できるように制御し、電気
炉（１０）の温度は、反応ゾーンでのガス温か所定の温
度になるように制御する。初期混合ゾーンのガス温は、
電気炉（９）により　１００〜１０００℃の範囲で制御
する。これは、低温側ではハロゲン化アルミニウムの析
出があるので、析出する温度（ｌ［］（１’ｃ）以上で
制御する。また、１０００°Ｃを越える温度であると、
ＡＩＮｇが析出し、反応管を閉塞したり、アンモニアガ
スの分解により反応率が低下する恐れがある。この温度
制御により、粒径の制御が可能となる。反応ゾーンのガ
ス温は、電気炉（１０）により１０００〜１５００°Ｃ
の範囲で制御を行なう、これは、１０００℃未満では、
初期混合ゾーンで生じたポリマーの熱分解が十分行なわ
れず、１５００℃を越える温度では、粒子が凝集し、均
一な粉末を得ることができないからである。

電気炉（９）及び電気炉（１０）の長さ、また反応管の
太さ等は、全ガス流量を決定した後、反応ガスの滞留時
間が、電気炉（９）では０．１〜１゜０秒、電気炉（１
０）では０．５〜１０．０秒になるように設計する。こ
の滞留時間が短すぎると本発明の十分な効果が得られず
、長ずざると粒どうしの凝集が起こり均一な粉末を得る
ことができない。

次に、バルブ（５）及びバルブ（６）を閉じ、ｉ化装置
（７）の温度をハロゲン化物の昇華する温度まで上昇さ
せる。この温度は１合成を行なうハロゲン化物の濃度よ
り分圧を算出し決定する。所定の温度に達した後、バル
ブ（４）を閉じ、そして、バルブ（２）、バルブ（５）
、及びバルブ（６）を開き、反応炉（８）にアンモニア
ガス及びハロゲン化物ガスを送り１合成を開始する。こ
こで、アンモニアガスの濃度は、ハロゲン化物の濃度の
１〜１０倍であることが好ましい０本発明により、従来
の方法では不可歯であった結晶性の改善と粒径制御が可
能となる。

実施例１ハロゲン化物として塩化アルミニウムを使用し、図に示
す窒化アルミニウム合成装置を使用し合成した。全ガス
流量は１１／ｍｉｎで、塩化アルミニウム濃度を５％、
アンモニア濃度を２０％とした。電気炉（９）の長さを
２００ｍ　ｍ、電気炉（１０）の長さを８００ｍｍ、ま
た反応管の内径を３５ｍｍとし、初期混合ゾーンのガス
滞留時間が０．２秒、熱分解ゾーンの滞留時間が０．８
秒となるようにした。熱分解ゾーンの温度は、電気炉（
１０）により１２００″Ｃに維持し、配管（１１）、配
管（１２）、及び電気炉（９）によりガス温を１００　
、２００　、３００℃に変化させ、得られた粉末をＸ線
解析とＢＥＴにより評価を行なった。Ｘ線解析によれば
、得られた粉末は全て窒化アルミニウム単相であった。

また、ＢＥＴの結果を表１に示す。表１より明らかなよ
うに、初期混合ゾーンのガス温により平均粒径を制御で
きることがわかる。

表　　　　　１ハロゲン化物として塩化アルミニウムを使用し１図に示
す窒化アルミニウム合！＆、装置を使用し合成した。全
ガス流量はｌ　ｌ　／　ｍ　ｉ　ｎで塩化アルミニラム
濃度を５％、アンモニア濃度を２０％とした。電気炉（
９）の長さを２００ｍｍ、電気炉（１０）の長さを８０
０ｍ　ｍ、また反応管の内径を３５ｍｍとし、初期混合
ゾーンの滞留時間が０．２秒、熱分解ゾーンの滞留時間
が０．８秒となるようにした。初期混合ゾーンのガス温
を１００℃に設定し、熱分解ゾーンのガス温を電気炉（
１０）により１２００．１３００．１４００°Ｃに変化
させ、得られた粉末をＸ線解析し、その結果から結晶子
径を算出した。この結果を表２に示す。表２より明らか
なように、熱分解ゾーンの温度により結晶子径を制御で
きることがわかる。

（以下、余白）表　　　　　２（発明の効果）以上のように本発明によれば、初期混合ゾーンと熱分解
ゾーンのガス温を別々に制御することにより、従来の技
術では困難であった安定な窒化アルミニウム粉末を、任
意の粒径に制御し、効率よく製造することが可能となる
。従って、本発明の工業価値は極めて大きい。

【図面の簡単な説明】

図面は本発明に使用する合成装置の概略を示す図である
。符号の説明１〜６・・・バルブ、７・・・気化装置、８・・・反応
炉、９．１０・・・電気炉、１１．１２・・・配管。

Claims

【特許請求の範囲】１）、ハロゲン化アルミニウムとアンモニアとを気相反
応させ、窒化アルミニウム粉末を合成する窒化アルミニ
ウム粉末の製造方法において、両反応ガスの初期混合ゾ
ーンと、その結果生じたポリマーの熱分解ゾーンのガス
温及び滞留時間を別々に制御することを特徴とする窒化
アルミニウム粉末の製造方法。２）、前記初期混合ゾーンのガス温を１００〜１０００
℃とし、滞留時間を０．１〜１．０秒とする特許請求の
範囲第１項記載の窒化アルミニウム粉末の製造方法。３）、前記熱分解ゾーンのガス温を１０００〜１５００
℃とし、滞留時間を０．５〜１０．０秒とする特許請求
の範囲第１項記載の窒化アルミニウム粉末の製造方法。