JPS63139070A - 炭化珪素質成形体用接着剤と炭化珪素質焼結体の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、２以上の炭化珪素質成形体を接合するのに用
いる接着剤と、複雑な形状であった９大型であるため、
２以上に分解した成形体を接合することによって所望の
形状の炭化珪素焼結体を得るようにした炭化珪素質焼結
体の製造方法に関する。

〔従来の技術〕

炭化珪素質焼結体は、成形体が軟弱で取扱いが難しいこ
とや寸法精度の問題から、複雑な形状のものや大型のも
のとして成形することが困難である。このため、こうし
た形状が複雑であったり大型である炭化珪素質焼結体を
製造する方法として、所望の形状のものを複数の単純な
形状に分割して成形し、成形後これらを接合することに
よって得る方法がしばしば用いられている。

こうした炭化珪素質焼結体の製造においては、炭化珪素
質体を接合するために種々の接着法が考えられており、
例えば分解した個々の成形体を焼結後、焼結体間に酸化
物系ガラス層を介在させてガラス溶着する方法やアルミ
ニウム、モリブデン、マンガン等炭化珪素とのヌレ性が
良い金属を介在させ真空加圧接合させる方法がある。

しかしながら、上記のような接着法では、炭化珪素質の
間に異種の介在物が存在することとなり、衝撃が加えら
れたとき接合部において破壊が起こり強度的に好ましく
なかった。

このため、近時、炭化珪素粉末を混入したフェノール樹
脂系接着剤もしくはエポキシ樹脂系接着剤により炭化珪
素質成形体を接合し、接合後、反応焼結により成形体及
び接着剤を焼成する方法が開示されている。（特開昭６
１−１３２５６２号公報） （発明が解決しようとする問題点） しかしながら、上述したような炭化珪素粉末を混入した
フェノール樹脂系接着剤やエポキシ樹脂系接着剤では、
成形体との珪素量の違いが大きいため、焼結後の接合部
分においても、異種介在物は残らないが成形体部分との
均質性に問題が残ると考えられる。

また、従来における炭化珪素質焼結体の製造方法におい
ても、上記の如ぎ従来の接着剤を用いていることに加え
て、反応焼結である事により遊離の珪素が残存するため
、接着剤組成の制御及び接合体の耐熱、耐アルカリ性等
に問題が残る。また、成形体原料を得る工程と接着剤を
得る工程が全く別であるため、設備もそれぞれ別個に用
意しなければならないという問題があった。さらに、従
来の製造方法にお”いては成形体を型によって成形した
後すぐに接合工程に入っており、成形体は型において加
工の必要がないものとして形成されていた。したがって
、分割して比較的単純な形にされているとはいってもあ
る程度複雑な形状部分も型によって得なければならず、
金型のコストを低減する上で障害となっていた。また、
型から出した強度の低い成形体を接合するため、接合時
の若干の加圧によっても成形体が損傷してしまうことが
あった。

本発明は上記のような事情に鑑みなされたものであって
、焼結後の接合部を成形体部分に対してより均一なもの
とすることができる炭化珪素質成形物用接着剤と、この
接着剤を使用することによる効果の他ざらに設備コスト
の低減を図ることができるとともに製造工程における成
形体の破損を防止することもできる炭化珪素質焼結体の
製造方法を提供することを目的とする。

〔問題点を解決するための手段〕

上記目的を達成するために、本発明による炭化珪素質成
形体用接着剤は、焼結助剤を含むとともに粘結剤として
ポリビニルブチラール樹脂が１〜１０重量部配合された
炭化珪素粉末を、メタノールを溶媒として混練すること
によりスラリー状になしてあることを特徴としている。

また、本発明による炭化珪素質焼結体の製造方法は、焼
結助剤及びポリビニルブチラール樹脂を含む炭化珪素粉
末をメタノールを溶媒として混練することによりスラリ
ー状混合物を得、このスラリー状混合物もしくはこの混
合物を主材とする配合混合物を粉末化して原料粉末を生
成し、この原料粉末により２以上の炭化珪素質成形体を
形成し、これら炭化珪素質成形体を加工可能な硬度に硬
化し、前記スラリー状混合物にポリビニルブチラール樹
脂を０〜１０重量部加えてさらに混練することにより炭
化珪素質成形物用接着剤を得、この接着剤を前記炭化珪
素成形体の接合面に塗布後、この接合面において各炭化
珪素質成形体を接合し、接合後真空もしくは不活性ガス
τ囲気中で無加圧焼成を行って焼結体を得ることを特徴
としている。

〔作　用〕

本発明による炭化珪素質成形体用接着剤は、焼結によっ
て接合すべき炭化珪素質成形体と融着一体化し、成形体
部分と略均−な状態の接合部分を形成する。

また、本発明による炭化珪素質焼結体の製造方法は、炭
化珪素質成形体とこの成形体を接着する接着剤を同一の
スラリー状混合物から製造し、前記接着剤によって２以
上の成形体を接合することにより、接合部分が成形体部
分と略均−な炭化珪素質焼結体を得る。

（実施例） 以下、本発明を実施例に基づいて詳説する。

まず、０．３〜１μｍの粒径を有するα型もしくはβ型
の微粉末を原料とし、この原料１００重量部に対し、焼
結助剤として炭化ホウ素（Ｉ１４Ｃ）０．２重量部、酸
化アルミニウム（Ａｆｌ□０３）１重二部を添加すると
ともに、成形助剤としてポリエチレングリコール（ＰＥ
Ｇ）を２重量部、造粒助剤としてポリビニルブチラール
（ＰＶＢ）を１重量部、さらに炭素源としてレゾール系
のフェノール樹脂を１２重量部配合する。

このようにして得られた配合物を、メタノールを溶媒と
してボールミル等により１００時間程度混合し、スラリ
ー状の混合物を生成する。

次に、この混合物をスプレードライヤによって造粒乾燥
して粉末状の混合物となし、この粉末状混合物を成形型
に入れて適当な面圧をかけることによって、所望量の部
分成形体を作る。そして、この成形体に硬化処理を施し
て加工可能な強度にまで硬化させる。硬化条件は例えば
１８０℃、１５時間程度とするが、後述する接着時にお
ける溶着一体化をより充分なものとするために、加工可
能な最小限の硬度を含めた適宜な硬化条件（例えば１２
０℃、１〜１５時間）を選択することが望ましい。

一方、前記スラリー状混合物にポリビニルブチラール樹
脂をざらに０〜１０重量部追置部合し、ボールミルによ
り再度１〜５時間程度混合して同じくスラリー状の炭化
珪素物接合用接着剤（以下、端に接着剤という）を製造
する。

次に、前述のようにして硬化させた成形体の所望の加工
を施す。但し、この加工は必要がなければ行われなくて
もよいのはもちろんである。

次いで、２以上の硬化させた成形体を接合して所望の形
状とするが、この接合に際しては、まず硬化させた成形
体の接合面を平滑に加工する。そして、一方の成形体の
接合面に前述したようにして製造した接着剤を塗布後、
この接合面に他の成形体の接合面を重ね合わせる。第１
図は面圧２０００　Ｋｇ／ｃｒｎ’で幅６　ｍｍ、高さ
５ｍｍ、長さ４０ｍｍの角棒状に成形された成形体試料
１，１を上記接着剤２を介して重ね合わせ接合した図を
示している。

以上のようにして２以上の成形体を接合することによっ
て所望の形状となした後、１８０℃で１５時間程度加熱
して上記接着剤を乾燥させ、次いで、不活性ガス（例え
ばアルゴンガス）７囲気中で、例えば２１５０℃、１時
間の処理条件で無加圧焼結することにより、成形体及び
接着剤を焼結させ同時に２以上の成形体を接着する。こ
の場合、接着剤成形体の接合プロセスは必ずしも明確で
はないが、接着剤の溶媒であるメタノールが成形体の接
合面を微少溶解して融着一体化するものと考えられる。

特にフェノールの未硬化状態（不完全硬化状態）にすれ
ば、メタノールを含むスラリー状接看剤を塗布すること
により、接合面の極表面が溶解し、接合面間の接触面積
が増大する。

したがって、上述したように硬化条件を適宜選択するこ
とによって融着一体化をより充分なものとすることがで
きるのである。

このようにして焼結された炭化珪素質焼結体は、さらに
、温度２０００℃、圧力２０００　Ｋｇ／ｃｍ’、媒体
ガス：アルゴンガス、昇温速度８００℃／ｈｒ、保持時
間６０分でＨＩＰ　％理（熱間静水圧プレス法）を行う
ことにより、各成形体間の焼結収縮率の差により発生し
ていた接合不良や接合によ１残留応力を除去する。尚、
このＨＩＰ処理における上記処理条件は焼結体の組成等
により実験的に選択されるもので、必ずしも上記数値に
限定されるものではない。

次に、以上のようにして製造される炭化珪素質焼結体の
接合部を、第１図に示したような成形体試料１．１を接
着剤２で接合した後焼結したものについて光学顕微鏡写
真により見てみる。第２図は上記製造過程における焼結
後の接合部を示し、第３図は焼結後さらにＨＩＰ処理を
施した後の接合部を示している。第２図に示すように焼
結後の接合部の厚みａ、は約３０μｍとなっており、し
かも結晶粒も略連続し全体として成形体に近い状態とな
って、接合部と成形体部が均一化されていることが観察
される。また、ざらに１（ＩＰ　’Ｊ？１理を施すと第
３図に示すように接合部の厚みａ２は７．５μｍとさら
に小さくなり、第２図では見られた中央部の筋状大気孔
も観察されなくなっている。このようにＩＩＩＰ処理は
接合部と成形体部分をより高度に均一化するものである
。

また、上記のようにしてＨＩＰ処理を含む製造方法によ
り製造された第１図に示す試料の焼結体は、３点曲げ強
度測定においても４０〜５０　Ｋｇ／ｍｍ２という炭化
珪素単独の焼結体と匹敵する強度を示し、熱衝草や耐熱
、耐食性においても炭化珪素単独の焼結体と比較して劣
化は見られなかった。

尚、本発明による炭化珪素質成形体用接着剤においてそ
の原料とする炭化珪素粉末は、焼結助剤を含むとともに
粘結剤としてポリビニルブチラール樹脂が１〜１０重量
部配合された炭化珪素粉末であれば、上記実施例のよう
に成形助剤等の他の添加物を含んでいなくてもよい。し
たがって本発明による炭化珪素焼結体の製造方法におい
ても、原料粉末の生成に際しては、接着剤の原料となる
スラリー状混合物を得たのち、この混合物を主材とする
配合混合物を得、この配合物を粉末化して原料粉末とす
るようにしてもよい。

〔発明の効果〕

以上の説明から明らかなように、本発明による炭化珪素
質成形体用接着剤によれば、接合しようとする成形体と
極めて近似した成分を有するから、焼結時における炭化
珪素質成形体との融若一体化に際して、接合部を成形体
部と略均−な状態とすることができ焼結体を炭化珪素の
みによるものと変らない優れた特性を有するものとする
ことかできる。

一方、本発明による炭化珪素Ｎ焼結体の製造方法によれ
ば、接合しようとする炭化珪素質成形体用の原料粉末を
製造する過程において得られるスラリー状混合物を使用
して接着剤を得、この接着剤により成形体を接着してい
るから、接合部と成形体部が略均−な炭化珪素質焼結体
を得ることができる。また、成形体用の原料粉末と接着
剤の製造過程が一部兼用されるから、設備コストの低減
を図ることもできる。さらに、成形体を接合させる前に
硬化させているから、成形体を型から取り出した後に加
工することが可能となり金型を単純化してコストダウン
を図れる他、接合時における成形体の破損も解消される
。

【図面の簡単な説明】

第１図は成形体試料の接合を示す斜視図、第２図は焼結
後の接合断面のエツチング面を示す光学顕微鏡写真（倍
率４００倍）、第３図は）ＩＩＰ処理後の接合断面を示
す光学顕微鏡写真（倍率４００倍）である。 特許出願人　　　日本ビラーエ業株式会社代　理　人　
　　弁理士　針圧　孝− 第１図

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. （１）焼結助剤を含むとともに粘結剤としてポリビニル
   ブチラール樹脂が１〜１０重量部配合された炭化珪素粉
   末を、メタノールを溶媒として混練することによりスラ
   リー状になしてあることを特徴とする炭化珪素質成形体
   用接着剤。
2. （２）焼結助剤及びポリビニルブチラール樹脂を含む炭
   化珪素粉末をメタノールを溶媒として混練することによ
   りスラリー状混合物を得、このスラリー状混合物もしく
   はこの混合物を主材とする配合混合物を粉末化して原料
   粉末を生成し、この原料粉末により２以上の炭化珪素質
   成形体を形成し、これら炭化珪素質成形体を加工可能な
   硬度に硬化し、前記スラリー状混合物にポリビニルブチ
   ラール樹脂を０〜１０重量部加えてさらに混練すること
   により炭化珪素質成形物用接着剤を得、この接着剤を前
   記炭化珪素成形体の接合面に塗布後、この接合面におい
   て各炭化珪素質成形体を接合し、接合後真空もしくは不
   活性ガス雰囲気中で無加圧焼成を行って焼結体を得るこ
   とを特徴とする炭化珪素質焼結体の製造方法。