JPS6248782A - 耐熱性接着剤 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は耐熱性接着剤に関する。さらに詳しくは高い耐
熱性と強力な接着力を有し、しかも脂肪族ハロゲン化炭
化水素に可溶で、作業性良く使用できるポリイミド系接
着剤に関する。

〔従来の技術〕

ポリイミドは、その高耐熱性に加え、力学的強度、寸法
安定性、難燃性、電気絶縁性などを合せ持っており、電
気電子機器、宇宙航空用機器、輸送機器などの分野で素
材として広く使用され、またそれらの分野で各種高性能
材料の耐熱性接着剤として使用されているが、ポリイミ
ドはその軟化温度が高（、また、一般的に有機溶剤に不
溶の為、その使用には困難を伴っている。

このため、ポリイミドの使用に当っては、例えばフィル
ムの製造、電線ワニスとしての使用、カバーレーとして
の使用、あるいは接着剤としての使用などに際しては、
その前駆体であるポリアミド酸の状態で有機溶剤に溶解
しておき、これを被塗物上に塗布した後高温下で加熱処
理し、脱溶剤、イミド化する方法が用いられている。し
かし上記加熱処理が不充分であるとイミド皮膜中にアミ
ド酸の一部が残存し、物性低下を起こす。このため、上
記加熱時間は必然的に長くなり、皮膜中にビンホールな
どを発生させないように徐々に昇温しで、段階的に加熱
したり、膜厚を薄くするなど、ポリイミド形成作業が非
常に面倒となる。また加熱中に脱水環化反応を伴うため
、例えばフィルムや被着層の不均一化、ボイドの発生等
の問題点を有している。さらにポリアミド酸は不安定で
、常温でも徐々に溶液がゲル化、或いは加水分解を起こ
すため、冷凍保存を必要とする。

耐熱性の接着剤として、［１，Ｊ、ｐｒｏｇａｒらによ
って開発されたポリイミド接着剤（米国特許第４０６５
．３４５号）は耐熱性及び接着力ともに優れていること
で知られているが、その使用に際しては、ビス（２−メ
トキシエチル）エーテルなどに溶解したポリアミド酸の
溶液を被塗物上に塗布し、加熱昇温することにより、脱
溶剤、脱水環化させる工程が必要となる。又、高沸点溶
媒の為、昇温速度、昇温パターンについても、ピンホー
ル、ボイドの生じない条件設定が必要となる。

以上の様なポリアミド酸の有機溶剤溶液を塗布し、加熱
により脱溶剤、脱水イミド化する工程に伴う諸問題点を
伴わない、低沸点溶剤に可溶で耐熱性および接着性に優
れたポリイミド樹脂が広く求められている。

〔発明が解決しようとする問題点〕

本発明の目的は、耐熱性に優れ、強力な接着力を有し、
しかも使用性に優れた新規なポリイミドよりなる耐熱性
接着剤を提供することにある。

〔問題点を解決するための手段〕

本発明者らは前記目的を達成するために鋭意研究を行い
、本発明を完成するに至った。

叩ち、本発明は、 式（Ｉ） （Ｉ） で表される繰り返し単位を有し、対数粘度が０．０５な
いし１５ａ／ｇであるポリイミドよりなる耐熱性接着剤
である。

ここに対数粘度とは次式で算出した値である。

対数粘度＝Ｉｎ（η／η。）／Ｃ 式中Ｉｎは自然対数、ηは溶媒Ｎ、Ｎ−ジメチルアセト
アミド１００　ｍｌ中に芳香族ポリアミド酸０．５ｇを
溶かした溶液の３５°Ｃで測定した粘度、η０は溶媒の
３５℃で測定した粘度、Ｃは溶媒１００　ｍｌ当りポリ
アミド酸のｇで表された重合体の溶液濃度である。

本発明の耐熱性接着剤であるポリイミドはジアミン成分
として２，２−ビス（４−（３−アミノフェノキシ）フ
ェニル〕プロパンを使用し、これと３．３’、４゜４′
−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物とを反応さ
せて式（ＩＩ）で表される繰り返し単位を有するポリア
ミド酸を得、そのポリアミド酸を脱水環化して得られる
。

本発明にかかわる２、２−ビス（４−（３−アミノフェ
ノキシ）フェニル〕プロパンについては、特開昭５９−
１７０．１２２に、ｍ−クロロニｌ−ｏベンゼンと２．
２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンとの反応
によりジニトロ化合物を得、つづいてこれを還元してで
きると、簡単に記述されているが、融点等、構造を認め
る物性については全く記載はない。

一方また、２，２−ビス（４−（３−アミノフェノキシ
）フェニル〕プロパンおよび３．３′、４．４’−ベン
ゾフェノンテトラカルボン酸二無水物をジアミン成分お
よびテトラカルボン酸二無水物成分の一つとして挙げた
有機溶媒可溶性のポリイミド樹脂が、フレキシブル印刷
回路用基板の接着剤として有用であるとの報告がなされ
ている。（特開昭５８−１５７゜１９０）。しかしこの
方法でも２．２−ビス（４−（３−アミノフェノキシ）
フェニル〕プロパンは、多数のジアミン成分の一種類と
して開示されているに過ぎず、またこのジアミンを用い
たポリアミド酸またはポリイミドについても全く記載さ
れていない。

また、同報告では得られるポリイミド樹脂は有機溶媒に
熔解することを特徴としてあげているが、引例されてい
る有機溶媒はフェノル、クレゾール、ハロフェノール類
、ニトロベンゼン、スルホラン、Ｎ−メチル−２−ピロ
リドン、Ｎ、Ｎ−ジメチルアセトアミドなどの比較的高
沸点の溶媒である。

本発明の２，２−ビス（４−（３−アミノフェノキシ）
フェニル〕プロパンと３．３（４，４’−ベンゾフェノ
ンテトラカルボン酸二無水物を反応させてポリアミ　′
ド酸とし、それを脱水環化して得られる、対数粘度が０
．０５ないし１．５Ｌｉ！／ｇであるポリイミドは、高
い耐熱性と強力な接着力を有し、しかも脂肪族ハロゲン
化炭化水素に可溶であるため作業性良く接着剤として使
用できる。

本発明の方法では優れた接着性を得るためには、ポリイ
ミドの対数粘度は０．０５ないし１５ｄｌ／ｇが必要で
あって、０．０５以下では接着力が劣り、また１、５以
上では製造が困難な上に接着力も低下する。

本発明のポリイミドを接着剤として使用するときは、ポ
リイミド粉末をそのまま用いることも、また重合イミド
化溶媒に溶解したま＼用いることもできるが、脂肪族の
ハロゲン化炭化水素に溶解して用いることは特に好まし
い方法である。

流延法によりフィルムを製造し、または金属などの表面
に被着層を作り、さらにそれらを用いて接着を行うに際
し、本発明のポリイミドを脂肪族ハロゲン化炭化水素や
その他の有機溶媒に溶解して用いる時は、ポリアミド酸
の有機溶媒溶液を用いる時のような脱水環化工程を含ま
ないために、発泡によるボイドの発生やフィルムの不均
一化が起らず、そのため強い接着力が得られる。

また、溶剤に脂肪族ハロゲン化炭化水素を用いると沸点
が比較的低く、溶剤の揮散も低温で行なえ、複雑な昇温
工程を必要としないなど作業性が良好である上に、一般
に電線ワニスや金属被着膜用溶剤として用いられている
クレゾール、ハロフェノール類に比して毒性も低くワニ
スとして使用するときなどに環境問題の面からも有利で
ある。

一方、このポリイミド含有脂肪族ハロゲン炭化水素溶液
から流延法により作ったフィルムを２５０℃以上でキュ
アーしたものや、このポリイミドの前駆体であるポリア
ミド酸の有機溶媒溶液から加熱脱溶媒イミド化して得ら
れるポリイミドフィルムは、脂肪族ハロゲン化炭化水素
をはじめ、クレゾール、ハロフェノール類、Ｎ、Ｎ−ジ
メチルアセトアミド、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、ス
ルホラン、Ｎ、Ｎ−ジメチルホルムアミドなどの有機溶
媒には溶解せず、その耐薬品性が極めて優れていること
も特徴となる。

殊に前者のように脂肪族ハロゲン化炭化水素に熔解して
使用すればその取り扱いが容易で、しかもキュアー後に
は有機溶媒に不溶で安定であるという特徴を持つ。

また本発明ではジアミン成分として２，２−ビス〔４−
（３−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパンを用いる
が、ちなみにアミノ基の置換異性体である２、２−ビス
（４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパンと
３．３；　４．４’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸
二無水物とから得られるポリイミドはハロゲン化炭化水
素には不溶であり、その接着力は掻端に低下するのに対
して、本発明のポリイミドは優れたハロゲン化炭化水素
熔解性と耐熱性接着性を有している。

前記したボリアζド酸の生成反応は通常、有機溶媒中で
実施する。この反応に用いる有機溶媒としては、例えば
Ｎ、Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ、　Ｎ−ジメチルア
セトアミド、Ｎ、Ｎ−ジエチルアセトアミド、Ｎ、Ｎ−
ジメチルメトキシアセトアミド、Ｎ−メチル−２−ピロ
リドン、１，３−ジメチル−２−イミダゾリジノン、Ｎ
−メチルカプロラクタム、１，２−ジメトキシエタン、
ビス（２−メトキシエチル）エーテル、１．２−ビス（
２−メトキシエトキシ）エタン、ビス（２−（２−メト
キシエトキシ）エチル〕エーテル、テトラヒドロフラン
、１，３−ジオキサン、１，４−ジオキサン、ピリジン
、ピコリン、ジノチルスルホキシド、ジメチルスルホン
、テトラメチル尿素、ヘキサメチルホスホルアミドなど
が挙げられる。またこれらの有機溶剤は単独でも或いは
２種以上混合して用いても差し支えない。

反応温度は通常６０℃以下、好ましくは５０℃以下であ
る。

反応圧力は特に限定されず、常圧で十分実施できる。

反応時間は溶剤の種類及び反応温度により異なるが、ポ
リアミド酸が生成するのに十分な時間であって、通常４
〜２４時間である。

このような反応によってポリアミド酸の有機溶媒溶液が
得られる。

次いでこのポリアミド酸溶液を１００〜３００℃に加熱
脱水、あるいは無水酢酸などと処理して化学的に脱水し
、ポリイミドが得られる。

かくして得られたポリイミドはそのま一水、またはメタ
ノールなどのポリイミドの貧溶媒中に排出し、必要に応
じて洗浄、精製、乾燥し粉体のポリイミドが得られる。

また、生成したポリイミドが重合溶媒に溶解している場
合は、そのまま、ポリイミド溶液として使用に供される
。

か（して得られたポリイミドを接着剤として使用するに
際しては、 （１）前記ポリイミドを粉体のま＼使用する場合と、（
２）前記ポリイミドを脂肪族ハロゲン化炭化水素、ある
いは重合溶媒に熔解したり、またはイミド化を終ったま
＼の溶液の形で使用する場合と、（３）予めポリイミド
フィルムに成形して使用する場合とに大別される。

（１）の場合は、粉体を被接着物の間に挿入し、１〜１
０００ｋｇ／−の圧力、５０〜４００℃の温度で圧着し
、・１００〜４００℃の温度でキュアさせると、被接着
物質を強固に接着することができる。

（２）の場合、貼合すべき被接着物にポリイミド溶液の
薄い層を形成し、空気中で所要時間３０〜２００℃程度
に予熱し、溶剤を除去し、これに別の被着物を重ね、次
いで１〜１０００ｋｇ　／　ａｎｔの圧力、５０〜４０
０℃の温度で圧着し、１００〜４００℃の温度でキュア
させると、被接着物を強固に接着することができる。

この方法において前記ポリイミド含有溶液を所定量コー
ティングし、３０℃〜２００℃程度に加熱して溶剤を除
去し、２５０℃以上に加熱すると、脂肪族ハロゲン化炭
化水素をはじめフェノール、クレゾール、ハロフェノー
ル類、Ｎ、Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチル−２
−ピロリドン、スルホラン、Ｎ、Ｎ−ジメチルホルムア
ミドなどの有機溶剤に不溶なコーティングを行なうこと
ができる。

（３）の場合ポリイミド含有溶液より流延法で２０〜２
００℃に加熱することによりポリイミドフィルムが得ら
れる。殊に溶媒として脂肪族ハロゲン化炭化水素を用い
るとボイド、ピンホールのない均一なポリイミドフィル
ムが得られる。ポリイミドフィルムを接着剤として用い
る場合には、被接着物の間に挿入し、１〜１０００ｋｇ
　／　ｃｎｆの圧力、５０〜４００℃の温度で圧着し、
１００〜４００℃の温度でキュアさせると被接着物質を
強固に接着することができる。

〔実　施　例〕

以下、本発明を実施例、比較例、合成例及び参考例によ
り詳細に説明する。

参考例 ｍ−クロロニトロベンゼンと２．２−ビス（４−ヒドロ
キシフェニル）プロパンを原料として、銅触媒下アミン
系溶媒中で縮合させるＵｌ１ｍａｎｎ反応及び塩基存在
下非プロトン性極性溶媒中で加熱反応させる方法を試み
たが、いづれの方法においても反応は全く進行せず、目
的とする２、２−ビス（４−（３−アミノフェノキシ）
フェニル〕プロパンは得られなかった。

合成例 ２．２−ビス（４−（３−アミノフェノキシ）フェニル
〕プロパンの合成は次の如く行った。

２．０００　　ｍｌガラス製容器に２，２−ビス〔４−
ヒドロキシフェニル）プロパン８５．６ｇ　＜０．３８
モル）、ｍ−ジニトロベンゼン１５１．２　ｇ　（０，
９モル）、炭酸カリウム１２４．６　ｇおよびＮ、Ｎ−
ジメチルホルムアミド６６０　　ｍｌを装入し、１４５
〜１５０°Ｃで１０時間反応させる。反応終了後冷却、
固形物をろ過し、次いでろ液から溶剤を減圧蒸留により
留去したのち６５℃に冷却しメタノール４５０　　ｍｌ
を装入し、１．０時間かきまぜまる。結晶をろ別し、水
洗、メタノール洗浄、乾燥して２，２−ビス（４−（３
−ニトロフェノキシ）フェニル〕プロパンの黄褐色結晶
を得た。収量１６４．８　ｇ　（収率９３．５％）。粗
結晶をメチルセロソルブにより再結晶を行ない純品を得
た。

淡黄色　　プリズム晶　　ｍｐ　　　１１１〜１１３℃
ＣＨＮ 幻 元素分析　計算値（％）６８．９３　４．７１　５．９
６分析値（％）　６９．０５　４．６５　５．９４’Ｉ
’）　　Ｃ２７Ｉ４２２　Ｎ２０ｇＭＳ：　　４７０（
Ｍ”）、４５５　（Ｍ　−ＣＩ＋３　）＋Ｉ　Ｒ（Ｋ　
Ｂｒ、　ｃｍ−’　）　　：　１５２０と１３４０　（
ＮＯ２基）１２４０　（エーテル結合） １　、０００　　ｍ　ｌガラス製密閉容器に、粗２，２
−ビス〔４−（３−ニトロフェノキシ）フェニル〕プロ
パン１００ｇ　（０，２１モル）を５％Ｐｄ／Ｃ５，Ｏ
ｇ、メチルセロソルブ３００　　ｍ７！と共に装入する
。６０〜６５℃で激しくかきまぜながら水素を導入する
。８時間で吸収が止り、反応が終了した。

冷却後ろ過して触媒を除去し、メチルセロソルブ１５０
　　ｍ！！を留去する。２０％塩酸２７０ｇを加え、更
に食塩３０ｇを加え、かきまぜながら２０〜２５℃に冷
却すると結晶が析出する。これをろ別し、３０％イソプ
ロパツール中でアンモニア水により中和すると結晶が析
出する。これをろ過、水洗、乾燥した後、ベンゼンとｎ
−ヘキサンの混合溶媒より再結晶して２．２−ビス（４
−（３−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパンを得た
。収１ｔｔ６９．２ｇ　（収率８０％）。

無色結晶　　ｍｐ、　１０６〜ｂ 純度９９．５％（高速液体クロマトグラフィーによる） ＨＮ 元素分析　計算値（お査）７９．。２　６．３４　６．
８３分析値（％）７９．２１　６．４０　６．７１＊）
Ｃ眉Ｈ２，Ｎ２　ｏ６ ＭＳ：　　４１０（Ｍ”）、３９５　（Ｍ　−Ｃ１１３
）＋Ｉ　Ｒ（Ｋ　Ｂｒ、　ａｍ−１）　　：　３４６０
と３３７０　（ＮＩ＋２基）１２２０　（エーテル結合
） 実施例−１。

かきまぜ機、還流冷却器および窒素導入管を備えた容器
に、２．２−ビス（４−（３−アミノフェノキシ）フェ
ニル）プロパン４１．０ｇ　（０，１モル）とＮ、　Ｎ
−ジメチルアセトアミド２１９．６ｇを装入し、室温で
窒素雰囲気下に、３，３）　４，４’−ベンゾフェノン
テトラカルボン酸二無水物３１．６ｇ　（０，０９８モ
ル）を乾燥固体のまま、溶液温度の上昇に注意しながら
少量づつ加え、室温で２３時間反応した。こうして得ら
れたポリアミド酸の対数粘度は０．１０ｄｌ／ｇであっ
た。上記溶液８７．８ｇをかきまぜ機、還流冷却器、お
よび窒素導入管を備えた容器に装入し７０℃に昇温した
後、無水酢酸１２．３ｇ　　（０，１２モル）と、トリ
エチルアミン４．２５ｇ　（０，０４モル）の混合溶液
ヲ３０分間かけて滴下し、更に２時間かきまぜた。得ら
れた溶液を水２００ｇに排出し、メタノールで洗浄し、
１５０℃で８時間減圧乾燥し、２０．７６　ｇの淡黄色
粉末を得た。この粉末のＤＳＣ測定によるガラス転位温
度は２１０°Ｃ，５％熱分解温度は５１０　’ｃ　（Ｄ
ＴΔＴＧによる。以下同様。）であった。

得られた粉末の赤外吸収スペクトル図を第１図に示す。

このスペクトル図では、イミドの特性吸収帯である１７
８０ｃｍ−’付近と１７２０ｃｍ−１付近の吸収が顕著
に認められた。

またこのポリイミドの対数粘度は０．４０ａ／ｇであっ
た。

このポリイミド粉末を、トリクロロエチレン洗浄して１
３０″Ｃに予備加熱した冷間圧延鋼板（ＪＩＳＧ　３１
４１．５ｐｃｃ／　ＳＤ、　２５　Ｘ　１００　Ｘ　１
．６　ｍｍ）間に挿入し、３４０℃で２０ｋｇ　／　ｃ
ｎｌに５分間加圧して圧着させた。

このものの室温での引張せん断接着強さは２９０ｋｇ　
／　ｃａｌであり、これをさらに２４０°Ｃの高温下で
測定したところ、１７６ｋｇ／−であった。（測定方法
はＪＩＳ−に６８４８及び６８５０に拠る。以下同様。

）本実施例で得られたポリイミド粉末は、ジクロロメタ
ン、１，２−ジクロロエタン、１，１．２−）！Ｊクロ
ロエタン、１，１，２．２−テトラクロロエタン、クロ
ロホルム、エチルプロミド、テトラブロモエタンなどの
脂肪族ハロゲン化炭化水素に室温で２０重量％以上可溶
であった。

本実施例で得られたポリイミド粉末５ｇを、２０ｇの１
．２−ジクロロエタンに溶解し、ガラス板上にキャスト
し、風乾することにより、自己支持性のポリイミドフィ
ルムを得た。このポリイミドフィルムを１３０℃に予備
加熱した冷間圧延鋼板間に挿入し、２００℃、２０ｋｇ
　／　ｃｒｌに５分間加圧して圧着させた。このものの
室温での引張せん断接着強さは３１５ｋｇ／−であった
。

本実施例で得られたポリイミド粉末各５ｇを１゜２−ジ
クロロエタン、１，１．２−１−ジクロロエタン、１゜
１．２．２−テトラクロロエタン各２０ｇに溶解し、２
００℃、２５０℃、３００℃でキュアしたフィルムのｆ
６解性を表１に示す。

比較例−１ 実施例−１における、２．２−ビス（，４−（３−アミ
ノフェノキシ）フェニル〕プロパンを２，２−ビス〔４
−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパンに代え
た他は全て実施例−１と同様の操作により対数粘度１．
１６ｄ！／Ｈのポリアミド酸を得た。

上記溶液８７．８ｇをかきまぜ機、還流冷却器、及び窒
素導入管を備えた容器に装入し、７０℃に昇温した后、
無水酢酸１２．３ｇ　（０，１２モル）と、トリエチル
アミン４．２５ｇ　（０，０４モル）の混合溶液を３０
分かけて滴下した。滴下中より液が濁り始め、滴下終了
時には完全にゲル化した。このゲル状物を水２００ｇに
排出し、メタノールで洗浄した后、１５０℃で８時間減
圧乾燥して２０．６５　ｇの黄色粉末を得た。得られた
粉末の赤外吸収スペクトルはイミドの特性吸収帯である
１７８０ｃｍ−’近辺と１７２０ｃ１１１−’近辺の吸
収が顕著に認められた。

このポリイミド粉末を、実施例−１と同様にトリクロロ
エチレンで洗浄し、１３０℃に予備加熱した冷間圧延鋼
板間に挿入し、３４０℃で２０ｋｇ／−に５分間加圧し
て圧着させた。このものの室温での引張せん断接着強さ
は１６０ｋｇ／ｃｄであり、これをさらに２４０℃の高
温下で測定したところ、１１２　ｋｇ／−であった。

このポリイミド粉末は、ジクロロメタン、　１．２−ジ
クロロエタン、１，１．２−トリクロロエタン、１．１
゜２．２−テトラクロロエタン、クロロホルム、エチル
プロミド、テトラブロモエタンなどの脂肪族ハロゲン化
炭化水素に不溶であった。また、このポリイミド粉体の
ＤＳＣ測定によるガラス転位温度は２４６℃、５％熱分
解温度は、５０２℃であった。

実施例−２ 実施例−１でえられたポリアミド酸のＮ、Ｎ−ジメチル
アセトアミド溶液８７．８ｇをかきまぜ機、還流冷却器
、及び窒素導入管を備えた容器に装入し、１５０〜１６
０℃で還流しながら２時間かきまぜた。

溶液の半分を取り、１００　ｇの水に排出しメタノール
で洗浄した後、１５０℃で５時間減圧乾燥して１０．３
ｇの淡黄色粉末を得た。このものの対数粘度は０．３８
ａ／ｇであった。この粉末のＤＳＣ測定によるガラス転
位温度は２０８℃、５％熱分解温度は、５１０℃であっ
た。また、この粉末の赤外吸収スペクトルは実施例−１
で得られたスペクトルと同様、１７８０印−１付近と１
７２０ｃｍ−’近辺にポリイミドの特性吸収帯を有して
いた。

本実施例で得られたポリイミドのＮ、Ｎ−ジメチルアセ
トアミド溶液をトリクロロエチレン洗浄した冷間圧延鋼
板に塗布し、溶剤、水を揮散させ、これに別の冷間圧延
鋼を宙ね合せ、３４０℃、２０　ｋｇ　／−に５分間加
圧して圧着させた。このものの室温での引張せん断接着
強さは２９５　ｋｇ　／　ｃＩ＋！であり、これをさら
に２４０℃の高温下で測定したところ、１７８ｋｇ　／
　ｃＩｉＩであった。

本実施例で得られたポリイミド粉末は、実施例−１で得
られた粉末を熔解した溶剤には、室温で２０Ｍ量％以上
溶解した。

〔発明の効果〕

本発明は、耐熱性に優れ、しかも使用性にすぐれた新規
な耐熱性接着剤を提供するものである。

【図面の簡単な説明】

第１図は、本発明の耐熱性接着剤に用いられるポリイミ
ド粉末の赤外吸収スペクトル図の一例である。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、式（ I ） ▲数式、化学式、表等があります▼（ I ） で表される繰り返し単位を有し、対数粘度（Ｎ，Ｎ−ジ
   メチルアセトアミド溶媒、濃度０．５ｇ／１００ｍｌ溶
   媒、３５℃で測定）が０．０５ないし１．５ｄｌ／ｇで
   あるポリイミドよりなる耐熱性接着剤。