JPS62298755A - 酸素分圧を測定する固体電池およびその製法 - Google Patents
酸素分圧を測定する固体電池およびその製法Info
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Classifications
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N27/00—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
- G01N27/26—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating electrochemical variables; by using electrolysis or electrophoresis
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
６ 発明の詳細な説明
産業上の利用分野：
本発明は１面に参照相および他面にガス感知用をそれぞ
れの導出電極とともに備える固体イオン伝導体を有する
、酸素分圧を測定する固体電池およびその製法に関する
。
れの導出電極とともに備える固体イオン伝導体を有する
、酸素分圧を測定する固体電池およびその製法に関する
。
従来の技術：
固体電池の起電力を測定することによって酸素分圧を測
定する場合、通常立方晶に安定化した２酸化ソルフニウ
ムが固体酸素イオン献導体としてこのような固体電池に
使用され、その際使用温度範囲は代表的には６００ ’
Ｃより上にある。ラムダゾンデとして形成する場合この
ような固体電解質センサは内燃機関の排ガス中の酸素分
圧測定に使用され、これはたとえば文献”Ａｄｖ、 Ｅ
ｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍ、 Ｅｎｇ、 Ｖｏｌ、 ｉ Ｑ
、Ｅｄｓ、 Ｈ。
定する場合、通常立方晶に安定化した２酸化ソルフニウ
ムが固体酸素イオン献導体としてこのような固体電池に
使用され、その際使用温度範囲は代表的には６００ ’
Ｃより上にある。ラムダゾンデとして形成する場合この
ような固体電解質センサは内燃機関の排ガス中の酸素分
圧測定に使用され、これはたとえば文献”Ａｄｖ、 Ｅ
ｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍ、 Ｅｎｇ、 Ｖｏｌ、 ｉ Ｑ
、Ｅｄｓ、 Ｈ。
Ｇｅｒｉｓｃｈｅｒ 、 Ｃ，Ｗ、Ｔｏｂｉａｓ 、
ｐｐ １〜９ Ｑ、Ｗｊ、ｌｅｙ ａｎｄ ５
ｏｎｓ 、 Ｎ、 Ｙ、 １９７７”に記載される。
ｐｐ １〜９ Ｑ、Ｗｊ、ｌｅｙ ａｎｄ ５
ｏｎｓ 、 Ｎ、 Ｙ、 １９７７”に記載される。
他のこの種のゾンデが西独公開特許公報第２８３７５９
３号から公知である。
３号から公知である。
公知ゾ／ｒの高い使用温度は十分に高い応答速度が観測
される温度によってきめられた。
される温度によってきめられた。
６００℃より低い温度ではこのような立方晶に安定化し
た２酸化ジルコニウムを酸素イオン伝導体として含む固
体電池を０２分圧測定に使用することはほぼ不可能であ
る。
た２酸化ジルコニウムを酸素イオン伝導体として含む固
体電池を０２分圧測定に使用することはほぼ不可能であ
る。
発明が解決しようとする問題点：
したがって本発明の目的は明らかに低い温度で十分な応
答速度を有するように前記方式の固体電池を改善するこ
とである。
答速度を有するように前記方式の固体電池を改善するこ
とである。
問題点を解決するための手段：
この目的は所定の銀活性の参照相および酸化銀化合物か
らなるガス感知用と組合せた固体銀イオン伝導体を備え
ることによって解決される。
らなるガス感知用と組合せた固体銀イオン伝導体を備え
ることによって解決される。
作 用 ：
このような固体電池により６００°Ｃよりはるかに低い
動作温度を必要とし、したがって小さいエネルギーで使
用しうる酸素分圧を測定するための迅速に応答するセン
サを構成することができる。とくに有利な銀イオン伝導
体はヨウ化銀（ＡｇＩ）である。というのはこれは約１
５０℃の動作温度ですでに評価可能の測定信号を発する
からである。
動作温度を必要とし、したがって小さいエネルギーで使
用しうる酸素分圧を測定するための迅速に応答するセン
サを構成することができる。とくに有利な銀イオン伝導
体はヨウ化銀（ＡｇＩ）である。というのはこれは約１
５０℃の動作温度ですでに評価可能の測定信号を発する
からである。
銀−ルビジウムヨウ化物（Ａ、 Ｒｂｌ５）の使用によ
り動作温度はほぼ室温まで低下することができる。
り動作温度はほぼ室温まで低下することができる。
本発明の他の利点は高耐熱性であることを必要としない
材料を使用しうろことにあり、この材料は固体電池を備
えるセンサのオンオフスイッチによって動作温度と周囲
温度の間の切替を実施する場合、もはや極端な温度変動
およびショックにさらされない。
材料を使用しうろことにあり、この材料は固体電池を備
えるセンサのオンオフスイッチによって動作温度と周囲
温度の間の切替を実施する場合、もはや極端な温度変動
およびショックにさらされない。
さらに固体電池も低温の測定部に使用するので、すべて
のリード線および測定ヘッドホルダも高い耐熱性を有す
る必要がない。
のリード線および測定ヘッドホルダも高い耐熱性を有す
る必要がない。
低い動作温度にも拘らず固体電池の抵抗は低い入力抵抗
を有する評価ユニットを大きい困難なく接続しうるよう
に低下される。
を有する評価ユニットを大きい困難なく接続しうるよう
に低下される。
測定すべき酸素分圧を有するガス相にさらされるヨウ化
銀の面はたとえばネットの形の多孔性白金触媒電極で蔽
われ、この白金ネットはたとえば白金導出体と電気的に
結合する。参照電極はとくに純銀からなり、この銀は蒸
着もしくはスパッタリングにより銀イオン伝導体の１面
にフィルムの形で設置され、または塊状の銀を使用する
場合イオン伝導体の端面に圧着される。
銀の面はたとえばネットの形の多孔性白金触媒電極で蔽
われ、この白金ネットはたとえば白金導出体と電気的に
結合する。参照電極はとくに純銀からなり、この銀は蒸
着もしくはスパッタリングにより銀イオン伝導体の１面
にフィルムの形で設置され、または塊状の銀を使用する
場合イオン伝導体の端面に圧着される。
しかし参照相としては所定の銀活性を有する他のすべて
の材料を使用することもできる。多孔性白金または金属
被覆の形成も他の触媒活性金属または合金を被覆するこ
とにより適当に改善することができる。
の材料を使用することもできる。多孔性白金または金属
被覆の形成も他の触媒活性金属または合金を被覆するこ
とにより適当に改善することができる。
このような固体電池は下記のように形成される：
導出電極＋Ａｇ１Ａ８工°１°ｐｔ （多孔性）十導出
電極１測定ガスｐｏ２イ叶筐ＫＷヂｖＶ〆ｔケ２導出電
極間に現れる電位差に＃Ｊ′電波反応げに伴う電池反応
はガス感知用として２元酸化銀相全形成し、これは一般
に次の反応式によって示すことができる： ｘＡｇ（ｓ） 十ｙ／２０２（ｇ） →Ａ、ｇｘＯｙ（
ｓ）固体電池のとくに迅速な応答挙動はα相のヨウ化銀
を使用することによって達成される。とくにα相に存在
する構造状態はＡｇ＋イオンの非常に大きい移動性に貢
献し、高い銀イオン伝導性が明らかになる。この温度で
存在するα−Ａ、■の可塑性は同様隣接する銀参照相に
対する低オーム相境界（１）の形成を可能にし、それに
よってイオン伝導体への参照活性の再現可能かつ可逆的
結合が著しく改善される。
電極１測定ガスｐｏ２イ叶筐ＫＷヂｖＶ〆ｔケ２導出電
極間に現れる電位差に＃Ｊ′電波反応げに伴う電池反応
はガス感知用として２元酸化銀相全形成し、これは一般
に次の反応式によって示すことができる： ｘＡｇ（ｓ） 十ｙ／２０２（ｇ） →Ａ、ｇｘＯｙ（
ｓ）固体電池のとくに迅速な応答挙動はα相のヨウ化銀
を使用することによって達成される。とくにα相に存在
する構造状態はＡｇ＋イオンの非常に大きい移動性に貢
献し、高い銀イオン伝導性が明らかになる。この温度で
存在するα−Ａ、■の可塑性は同様隣接する銀参照相に
対する低オーム相境界（１）の形成を可能にし、それに
よってイオン伝導体への参照活性の再現可能かつ可逆的
結合が著しく改善される。
イオン伝導体の反対側端面（°１°）で測定電極を形成
する白金ネットとα−Ａ８工との接触もヨウ化銀の前記
可塑性によって容易になる。
する白金ネットとα−Ａ８工との接触もヨウ化銀の前記
可塑性によって容易になる。
迅速な銀イオン伝導体α−Ａ、Ｉすなわち１４７°Ｃの
変態温度より上で安定なヨウ［ヒ銀の高温相のほかに室
温で安定な変態β−相を使用することもできる。そのα
相に比して明らかに小さい銀イオン献導性はヨウ化鉛（
Ｉ−’ｂＩ２）またはヨウ化カドミウム（ｃｄ■ののド
ーピングによって発生する混晶中に空孔を形成しながら
大きい値の方向へ変化することができる。しかしこのよ
うなドーピングは銀イオン伝導性を上昇するためＡ、Ｉ
のα相を使用する場合も適当である。
変態温度より上で安定なヨウ［ヒ銀の高温相のほかに室
温で安定な変態β−相を使用することもできる。そのα
相に比して明らかに小さい銀イオン献導性はヨウ化鉛（
Ｉ−’ｂＩ２）またはヨウ化カドミウム（ｃｄ■ののド
ーピングによって発生する混晶中に空孔を形成しながら
大きい値の方向へ変化することができる。しかしこのよ
うなドーピングは銀イオン伝導性を上昇するためＡ、Ｉ
のα相を使用する場合も適当である。
ヨウ化鉛またはヨウ化カドミウムをドープしたヨウ化銀
を使用する場合、６元系すなわち銀のほかに鉛またはカ
ドミウムも含む酸化物層の形成が可能であり、これは酸
素分圧によって周囲のガス相中に存在する酸素活性を銀
活性へ結合するために役立つ。固体電池の測定側のガス
感知層としてもつとも一般的な多元駿化物相の場合、し
かし付加的成分の熱力学的活性が酸素分圧変化によって
ほとんど影響されないという条件を充足しなければなら
ない。このような電池のガス感知層として、鉛含有ヨウ
化銀混晶が固体電解質の機能を引受ける場合、２元系酸
化鉛相（ＰｂＯｘ）も挙げられる。
を使用する場合、６元系すなわち銀のほかに鉛またはカ
ドミウムも含む酸化物層の形成が可能であり、これは酸
素分圧によって周囲のガス相中に存在する酸素活性を銀
活性へ結合するために役立つ。固体電池の測定側のガス
感知層としてもつとも一般的な多元駿化物相の場合、し
かし付加的成分の熱力学的活性が酸素分圧変化によって
ほとんど影響されないという条件を充足しなければなら
ない。このような電池のガス感知層として、鉛含有ヨウ
化銀混晶が固体電解質の機能を引受ける場合、２元系酸
化鉛相（ＰｂＯｘ）も挙げられる。
固体電池の固体電解質の製法の場合、有利な方法によれ
ば参照電極の表面へ蒸気状ヨウ素化合物を作用させ、固
体電解質のヨウ化銀を薄膜として形成させる。
ば参照電極の表面へ蒸気状ヨウ素化合物を作用させ、固
体電解質のヨウ化銀を薄膜として形成させる。
ガス感知層を固体電解質上に製造する簡単な方法は固体
電解質を酸素雰囲気にさらし、その場でＡ、ｇｘＯｙ層
を形成することにある。
電解質を酸素雰囲気にさらし、その場でＡ、ｇｘＯｙ層
を形成することにある。
実施例：
次にイオン伝導体として純ヨウ化銀の高温相を有する電
池で得た電池起電力と測定ガス中の酸素分圧の関係を求
めた実験結果を示す。
池で得た電池起電力と測定ガス中の酸素分圧の関係を求
めた実験結果を示す。
図には起電力ｍＶとして固体電池足検出される電位差を
測定すべき酸素分圧ｐｏ２の負の対数の函数としてプロ
ットした曲線Ｋが示される。
測定すべき酸素分圧ｐｏ２の負の対数の函数としてプロ
ットした曲線Ｋが示される。
測定された電池直圧は測定ガス相中の酸素分圧に再現可
能に依存する。もちろんこの値は前記生成反応に対する
熱力学的データを基礎として計算しうる直と一致し々い
。その可能な原因としてα−Ａ８Ｉ Ｉ Ａｇ２Ｏ１Ｐ
、、ガスの形の４相接触点において測定ガス側に生ずる
銀活性が、ヨウ化銀に固有の銀活性によって影響される
混合電位に相当することが挙げられる。測定された応答
時間は約１分である。約１５０’ｃの温度で触媒の作用
下に酸素と反応する成分がガス相中に現れず、かつ（ま
たは）測定側でヨウ化銀とこれら成分の反応による化合
物の形成（酸素に関する前記反応と同様の）が避けられ
る限り、起電力測定による０２分圧測定のための実際に
取扱いうる固体電池が存在する。
能に依存する。もちろんこの値は前記生成反応に対する
熱力学的データを基礎として計算しうる直と一致し々い
。その可能な原因としてα−Ａ８Ｉ Ｉ Ａｇ２Ｏ１Ｐ
、、ガスの形の４相接触点において測定ガス側に生ずる
銀活性が、ヨウ化銀に固有の銀活性によって影響される
混合電位に相当することが挙げられる。測定された応答
時間は約１分である。約１５０’ｃの温度で触媒の作用
下に酸素と反応する成分がガス相中に現れず、かつ（ま
たは）測定側でヨウ化銀とこれら成分の反応による化合
物の形成（酸素に関する前記反応と同様の）が避けられ
る限り、起電力測定による０２分圧測定のための実際に
取扱いうる固体電池が存在する。
固体電池の実際の製造の場合、さらに高温で銀がたとえ
ばＨＩ（ヨウ化水素）のようなガス状のヨウ素含有物質
または元素ヨウ素の蒸気と反応し、それゆえ閉鎖したヨ
ウ化銀フィルムが直接気相から形成される事実を使用す
ることができ、それによって下にある銀参照相に対する
量適の相境界を有するイオン伝導体の薄膜実施態様が可
能になる。それによって′電池抵抗をさらに低下するこ
とができ、それによって銀と接触する参照導出電極と、
イオン伝導体の薄膜形成に続いてこの薄膜上に被覆さ九
る多孔性測定電極と結合する導出体との間の電位差のほ
ぼ無電流の測定が容易になる。
ばＨＩ（ヨウ化水素）のようなガス状のヨウ素含有物質
または元素ヨウ素の蒸気と反応し、それゆえ閉鎖したヨ
ウ化銀フィルムが直接気相から形成される事実を使用す
ることができ、それによって下にある銀参照相に対する
量適の相境界を有するイオン伝導体の薄膜実施態様が可
能になる。それによって′電池抵抗をさらに低下するこ
とができ、それによって銀と接触する参照導出電極と、
イオン伝導体の薄膜形成に続いてこの薄膜上に被覆さ九
る多孔性測定電極と結合する導出体との間の電位差のほ
ぼ無電流の測定が容易になる。
図面は酸素分圧を測定する固体電池の起電力と分圧の関
係を示す図である。
係を示す図である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、１面に参照相および他面にガス感知相をそれぞれの
導出電極とともに備える固体イオン伝導体を有する、酸
素分圧を測定する固体電池において、所定の銀活性の参
照相および酸化銀化合物からなるガス感知相と組合わせ
た固体の銀イオン伝導体を有することを特徴とする酸素
分圧を測定する固体電池。 ２、固体イオン伝導体としてヨウ化銀（ＡｇＩ）を有す
る特許請求の範囲第１項記載の固体電池。 ３、固体イオン伝導体としてヨウ化ルビジウム銀（Ａｇ
＿４ＲｂＩ＿５）を有する特許請求の範囲第１項記載の
固体電池。 ４、固体イオン伝導体としてα−ヨウ化銀を含んでいる
特許請求の範囲第２項記載の固体電池。 ５、固体イオン伝導体としてβ−ヨウ化銀を含んでいる
特許請求の範囲第２項記載の固体電池。 ６、固体イオン伝導体に付加的にヨウ素化合物をドープ
している特許請求の範囲第２項、第４項および第５項の
いずれか１項に記載の固体電池。 ７、ドープ剤がヨウ化鉛（ＰｂＩ＿２）からなる特許請
求の範囲第６項記載の固体電池。 ８、ドープ剤がヨウ化カドミウム（ＣｄＩ＿２）からな
る特許請求の範囲第６項記載の固体電池。 ９、１面に参照相および他面にガス感知相をそれぞれの
導出電極とともに備えるヨウ化銀の固体イオン伝導体を
有する、酸素分圧を測定する固体電池の製法において、
銀からなる参照電極の表面へ蒸気状ヨウ素を作用させ、
固体電解質を薄膜として形成することを特徴とする固体
電池の製法。 １０、１面に参照相および他面にガス感知相をそれぞれ
の導出電極とともに備える固体イオン伝導体を有する、
酸素分圧を測定する固体電池の製法において、検出すべ
き酸素成分を固体電解質へ作用させることによってガス
感知層を製造することを特徴とする固体電池の製法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE19863620092 DE3620092A1 (de) | 1986-06-14 | 1986-06-14 | Galvanische festkoerperkette zur messung des o(pfeil abwaerts)2(pfeil abwaerts)-partialdruckes |
| DE3620092.1 | 1986-06-14 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62298755A true JPS62298755A (ja) | 1987-12-25 |
Family
ID=6303032
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62143463A Pending JPS62298755A (ja) | 1986-06-14 | 1987-06-10 | 酸素分圧を測定する固体電池およびその製法 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0249802A3 (ja) |
| JP (1) | JPS62298755A (ja) |
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