JPS6229450B2 - - Google Patents
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- JPS6229450B2 JPS6229450B2 JP52037042A JP3704277A JPS6229450B2 JP S6229450 B2 JPS6229450 B2 JP S6229450B2 JP 52037042 A JP52037042 A JP 52037042A JP 3704277 A JP3704277 A JP 3704277A JP S6229450 B2 JPS6229450 B2 JP S6229450B2
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
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- C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
- C08K7/00—Use of ingredients characterised by shape
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- Polymers & Plastics (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Description
本発明は基板等の成形材料として有用な加熱変
形量が小さく、しかも強度の高いポリブチレンテ
レフタレート組成物に関する。 ポリブチレンテレフタレートは、単独でも種々
の成形品に用いられるが、基板等高い剛性、強度
の要求される用途にはガラス繊維等の強化剤を含
む組成物としても用いられる。 又導電性、難燃性等の付与向上を目的として繊
維、粒子状物等を添加することも行われている。 しかしながら、繊維状添加物を含有する組成物
は一般に異方性が大きく、成型時、あるいはアニ
ーリング時に成形品の変形が生ずる。このような
変形は熱可塑性樹脂に見られる一般的な現象であ
るが、ポリアセタール、ポリブチレンテレフタレ
ート等の如き成型時の結晶性の高い樹脂、ポリエ
チレンテレフタレートの如くアニーリングにより
結晶化の進む樹脂等においては特にこの現象は著
しいものがある。 これらの樹脂においては樹脂単独でもかなりの
変形を生ずる。従つて成形材料としての適否は、
化学的、熱的等の性質と共に剛性、強度と変形と
の釣合をも重視して決定されねばならない。 変形と物性の釣合は特に基板、箱等の材料にと
つては、重要である。 かかる観点から現在用いられている素材を見る
と、無充填樹脂は比較的変形は少ないが剛性が小
さく、又粒子状物を含む組成物は変形は小さくて
も強度は小さく、逆に繊維状物を含む組成物は強
度、剛性は高いが、変形量も大きいと言える。従
つて変形を悪化させずに剛性等の向上を図ること
は極めて困難なことであり、特に結晶性樹脂にお
いては満足な組成物が無いのが現状である。 本発明者らは、熱可塑性樹脂の変形現象につい
て種々検討した結果、繊維状強化剤と雲母、ガラ
ス板状物、金属箔等の板状充填剤を合わせ含有す
る組成物は強度も高くかつ変形が小さいことを発
見し本発明に到つた。 変形と強度の釣合は全ての樹脂にとつて重要な
評価基準であるから本発明の組成物は基質樹脂の
種類にかかわらず有用なものであるが、ポリブチ
レンテレフタレートにおいては、その化学的、熱
的、摩擦等の諸性質が精密機能部品に最適である
にもかかわらず、ポリブチレンテレフタレートを
基質とした成形材料は成形時又はアニーリング時
の変形が大きく、改良グレードが待望されている
という事情より、本発明はポリブチレンテレフタ
レートを基質とする場合特に経済的効果が大きい
ものである。 ポリブチレンテレフタレートを基質とする本発
明の組成物は、特に変形量の少ない組成範囲にお
いては従来の繊維強化組成物はもとより、無充填
あるいは最も変形が小さいとされる粒子充填に比
較しても変形量そのものが小さいものである。 もちろん、これらの粒子充填組成物に比較して
強度が高く、両性質の釣合においては著しく優れ
た材質である。 本発明の組成物はポリブチレンテレフタレート
を主成分とし、１〜50重量％の繊維状強化剤と、
10〜59重量％の雲母、ガラス板状物及び金属箔か
ら選ばれた一種又は二種以上の板状充填剤とを、
これらの合計量が60重量％を越えない範囲で含有
することを特徴とする成形用ポリブチレンテレフ
タレート組成物である。 本発明に用いられる繊維状添加剤としては、ガ
ラス繊維、炭素繊維、グラフアイト繊維、ホイス
カー、金属繊維、シリコンカーバイト繊維、アス
ベスト、各種有機繊維等があり、強化、導電性付
与、摩擦特性改良、難燃性向上等種々の目的で用
いられる。 繊維単独添加の変形は長さ／直径比が適度に小
さいものが好ましく例えば直径10ミクロン程度の
ガラス繊維の場合100ミクロン〜200ミクロン長の
繊維を20〜50％（重量）含有するものの変形が比
較的小さいのに対し、本発明の組成物においては
300〜600ミクロン程度のものが好ましい。 組成物中の繊維長の過大は成形性を著しく悪化
させるため、繊維長は１mm以下が好ましい。 本発明に用いられる板状添加剤としては乾式粉
砕の雲母、ガラス板、金属箔直径数10〜数100ミ
クロンのものが好ましいが、径又は径／厚さ比の
小さいものは板状物としての効果が小さく又過大
は成形性を悪化させる。 特に径（広がり方向の平均長さ）が50ミクロン
以上であることが好ましい。又板状物質の径（広
がり方向の平均長さ）／厚みの比は少なくとも平
均５以上であることが必要であり、特に30〜400
が好ましい。 上記の板状物の添加は単独でも電気特性、摩擦
特性を向上させ、又変形に対しても粒状物に比較
して有効なものであるが（この目的のためには１
〜60％、特に30〜50重量％の添加が好ましい）、
本発明の如く繊維状物と組合わせることはさらに
有効である。 本発明の組成物において繊維状添加物は組成物
の剛性、強度の向上効果と共に予想外の特異な効
果を発揮する。 すなわち繊維単独添加系の変形は10重量％以下
の低濃度で著しく、30〜40重量％の高濃度ではむ
しろ小さいが、本発明の複合組成物においては繊
維含量２〜20重量％、特に３〜10重量％の低濃度
における変形が最少となり、結晶性樹脂の場合粒
子充填物に比較しても小さい。従つて総合的観点
から２〜20重量％特に３〜10重量％が好ましい
が、特に剛性を重視する場合、導電性を要求され
る場合等においてはより高い繊維濃度であつても
よく、この場合も繊維単独で又は繊維と粒子の混
合添加に比較して変形が小さい。 本発明の板状添加物は上述の如く、繊維との相
乗作用において特異な変形減少作用を有すると共
に、粒状添加物に比較して強度の低下が小さいと
いう特徴を有している。 変形防止作用は添加量が多いほど大きく、又比
較的強度低下が小さいため添加量は多量が好まし
い。しかしながら添加量過多は成形性を悪化させ
る。従つて繊維状強化剤との総添加量で60重量％
程度が実用上限であり、添加物総量で30〜50重量
％程度が好ましい。より低弾性が好ましい場合
は、より低濃度であつてもよい。 本発明の組成物は成形性が著しく悪くならない
範囲でさらに粒状添加物を加えることも出来る。 ここに、粒状添加物とはガラスビーズ、炭酸カ
ルシウム、石英粉、シリカ、炭酸マグネシウム、
硫酸カルシウム、クレー、ケイ藻土、アルミナ、
ケイ砂、ガラス粉、金属粉、三酸化アンチモン、
グラフアイト、フツ素樹脂等の有機高分子、臭素
化ジフエニール等の有機低分子量結晶あるいはガ
ラス短繊維等、球状あるいは長さ直径比の小さい
繊維状、径、厚み比の小さい板状、角状等の添加
物である。 粒状物は板状添加物使用量を少なくする目的の
外、導電性、難燃化摩擦特性向上等粒状添加物特
有の効果を目的として用いてもよい。これらの各
種添加物は、無処理のまま用いてもよく又シラ
ン、チタン等の化合物により表面処理を行つても
よい。 これらの処理は物性向上、流動性向上等に有用
である。基質樹脂及び上記した各種添加物は、そ
れぞれ単独であつてもよく、又二種以上混合して
用いてもよい。 本発明の組成物は、帯電防止剤、着色剤、滑
剤、安定剤、難燃剤等他の成分を含有することも
出来る。 本発明の組成物は従来強化樹脂、充填物入樹脂
等の調製に用いられる方法により容易に調製され
る。 例えば押出機により各添加物を混合押出し、本
発明の組成のペレツトを調製し成型する方法（こ
の場合繊維は収束、無収束又は長繊維状、適当な
短繊維状等適当に用いられる）、組成の異なるペ
レツトを成形時に混合する方法、成形機に各成分
を直接仕込む方法等は好ましい方法の例である。 以下本発明の効果を実施例及び比較例について
示す。 実施例 １〜20 300mm径の押出機によりポリブチレンテレフタ
レートを基質とする表―１の如き各組成の混合物
を押出しペレツトとした。 但しガラス繊維１は６mm長の収束繊維を用い
た。 これら各素材について、第１図乃至第２図に示
す如き平板状試験片を成形し最高部と最低部の差
を測定し変形量とした。又同試験片について外周
部を支持し、中央部を圧縮し破壊時の荷重を測定
し強度とした。 又両者の比を計算し、変形と強度の釣合の尺度
とした。結果を表―１に示す。 尚第１図及び第２図中の記号の説明、試験片の
寸法等は次の通りである。 ｘ；試験板横巾 50（単位mm以下同じ） ｙ；試験板縦巾 45 ｔ；試験板厚さ ２ １；ゲート 直径1.5mmピンゲート （以下の部分はゲート部を原点とする座標で示
す） ２；板面凸部、中心座標（2.25mm，２mm）、直
径３mm、高さ2.5mm ３；貫通孔、中心座標（０，1.25）、直径５
mm、 ４；貫通孔、中心座標（−1.5，1.25）、直径５
mm ５；貫通孔、中心座標（０，−1.5）、直径８
mm、 ６；板面凹部、中心座標（1.5，−１）、直径15
mm、深さ１mm
形量が小さく、しかも強度の高いポリブチレンテ
レフタレート組成物に関する。 ポリブチレンテレフタレートは、単独でも種々
の成形品に用いられるが、基板等高い剛性、強度
の要求される用途にはガラス繊維等の強化剤を含
む組成物としても用いられる。 又導電性、難燃性等の付与向上を目的として繊
維、粒子状物等を添加することも行われている。 しかしながら、繊維状添加物を含有する組成物
は一般に異方性が大きく、成型時、あるいはアニ
ーリング時に成形品の変形が生ずる。このような
変形は熱可塑性樹脂に見られる一般的な現象であ
るが、ポリアセタール、ポリブチレンテレフタレ
ート等の如き成型時の結晶性の高い樹脂、ポリエ
チレンテレフタレートの如くアニーリングにより
結晶化の進む樹脂等においては特にこの現象は著
しいものがある。 これらの樹脂においては樹脂単独でもかなりの
変形を生ずる。従つて成形材料としての適否は、
化学的、熱的等の性質と共に剛性、強度と変形と
の釣合をも重視して決定されねばならない。 変形と物性の釣合は特に基板、箱等の材料にと
つては、重要である。 かかる観点から現在用いられている素材を見る
と、無充填樹脂は比較的変形は少ないが剛性が小
さく、又粒子状物を含む組成物は変形は小さくて
も強度は小さく、逆に繊維状物を含む組成物は強
度、剛性は高いが、変形量も大きいと言える。従
つて変形を悪化させずに剛性等の向上を図ること
は極めて困難なことであり、特に結晶性樹脂にお
いては満足な組成物が無いのが現状である。 本発明者らは、熱可塑性樹脂の変形現象につい
て種々検討した結果、繊維状強化剤と雲母、ガラ
ス板状物、金属箔等の板状充填剤を合わせ含有す
る組成物は強度も高くかつ変形が小さいことを発
見し本発明に到つた。 変形と強度の釣合は全ての樹脂にとつて重要な
評価基準であるから本発明の組成物は基質樹脂の
種類にかかわらず有用なものであるが、ポリブチ
レンテレフタレートにおいては、その化学的、熱
的、摩擦等の諸性質が精密機能部品に最適である
にもかかわらず、ポリブチレンテレフタレートを
基質とした成形材料は成形時又はアニーリング時
の変形が大きく、改良グレードが待望されている
という事情より、本発明はポリブチレンテレフタ
レートを基質とする場合特に経済的効果が大きい
ものである。 ポリブチレンテレフタレートを基質とする本発
明の組成物は、特に変形量の少ない組成範囲にお
いては従来の繊維強化組成物はもとより、無充填
あるいは最も変形が小さいとされる粒子充填に比
較しても変形量そのものが小さいものである。 もちろん、これらの粒子充填組成物に比較して
強度が高く、両性質の釣合においては著しく優れ
た材質である。 本発明の組成物はポリブチレンテレフタレート
を主成分とし、１〜50重量％の繊維状強化剤と、
10〜59重量％の雲母、ガラス板状物及び金属箔か
ら選ばれた一種又は二種以上の板状充填剤とを、
これらの合計量が60重量％を越えない範囲で含有
することを特徴とする成形用ポリブチレンテレフ
タレート組成物である。 本発明に用いられる繊維状添加剤としては、ガ
ラス繊維、炭素繊維、グラフアイト繊維、ホイス
カー、金属繊維、シリコンカーバイト繊維、アス
ベスト、各種有機繊維等があり、強化、導電性付
与、摩擦特性改良、難燃性向上等種々の目的で用
いられる。 繊維単独添加の変形は長さ／直径比が適度に小
さいものが好ましく例えば直径10ミクロン程度の
ガラス繊維の場合100ミクロン〜200ミクロン長の
繊維を20〜50％（重量）含有するものの変形が比
較的小さいのに対し、本発明の組成物においては
300〜600ミクロン程度のものが好ましい。 組成物中の繊維長の過大は成形性を著しく悪化
させるため、繊維長は１mm以下が好ましい。 本発明に用いられる板状添加剤としては乾式粉
砕の雲母、ガラス板、金属箔直径数10〜数100ミ
クロンのものが好ましいが、径又は径／厚さ比の
小さいものは板状物としての効果が小さく又過大
は成形性を悪化させる。 特に径（広がり方向の平均長さ）が50ミクロン
以上であることが好ましい。又板状物質の径（広
がり方向の平均長さ）／厚みの比は少なくとも平
均５以上であることが必要であり、特に30〜400
が好ましい。 上記の板状物の添加は単独でも電気特性、摩擦
特性を向上させ、又変形に対しても粒状物に比較
して有効なものであるが（この目的のためには１
〜60％、特に30〜50重量％の添加が好ましい）、
本発明の如く繊維状物と組合わせることはさらに
有効である。 本発明の組成物において繊維状添加物は組成物
の剛性、強度の向上効果と共に予想外の特異な効
果を発揮する。 すなわち繊維単独添加系の変形は10重量％以下
の低濃度で著しく、30〜40重量％の高濃度ではむ
しろ小さいが、本発明の複合組成物においては繊
維含量２〜20重量％、特に３〜10重量％の低濃度
における変形が最少となり、結晶性樹脂の場合粒
子充填物に比較しても小さい。従つて総合的観点
から２〜20重量％特に３〜10重量％が好ましい
が、特に剛性を重視する場合、導電性を要求され
る場合等においてはより高い繊維濃度であつても
よく、この場合も繊維単独で又は繊維と粒子の混
合添加に比較して変形が小さい。 本発明の板状添加物は上述の如く、繊維との相
乗作用において特異な変形減少作用を有すると共
に、粒状添加物に比較して強度の低下が小さいと
いう特徴を有している。 変形防止作用は添加量が多いほど大きく、又比
較的強度低下が小さいため添加量は多量が好まし
い。しかしながら添加量過多は成形性を悪化させ
る。従つて繊維状強化剤との総添加量で60重量％
程度が実用上限であり、添加物総量で30〜50重量
％程度が好ましい。より低弾性が好ましい場合
は、より低濃度であつてもよい。 本発明の組成物は成形性が著しく悪くならない
範囲でさらに粒状添加物を加えることも出来る。 ここに、粒状添加物とはガラスビーズ、炭酸カ
ルシウム、石英粉、シリカ、炭酸マグネシウム、
硫酸カルシウム、クレー、ケイ藻土、アルミナ、
ケイ砂、ガラス粉、金属粉、三酸化アンチモン、
グラフアイト、フツ素樹脂等の有機高分子、臭素
化ジフエニール等の有機低分子量結晶あるいはガ
ラス短繊維等、球状あるいは長さ直径比の小さい
繊維状、径、厚み比の小さい板状、角状等の添加
物である。 粒状物は板状添加物使用量を少なくする目的の
外、導電性、難燃化摩擦特性向上等粒状添加物特
有の効果を目的として用いてもよい。これらの各
種添加物は、無処理のまま用いてもよく又シラ
ン、チタン等の化合物により表面処理を行つても
よい。 これらの処理は物性向上、流動性向上等に有用
である。基質樹脂及び上記した各種添加物は、そ
れぞれ単独であつてもよく、又二種以上混合して
用いてもよい。 本発明の組成物は、帯電防止剤、着色剤、滑
剤、安定剤、難燃剤等他の成分を含有することも
出来る。 本発明の組成物は従来強化樹脂、充填物入樹脂
等の調製に用いられる方法により容易に調製され
る。 例えば押出機により各添加物を混合押出し、本
発明の組成のペレツトを調製し成型する方法（こ
の場合繊維は収束、無収束又は長繊維状、適当な
短繊維状等適当に用いられる）、組成の異なるペ
レツトを成形時に混合する方法、成形機に各成分
を直接仕込む方法等は好ましい方法の例である。 以下本発明の効果を実施例及び比較例について
示す。 実施例 １〜20 300mm径の押出機によりポリブチレンテレフタ
レートを基質とする表―１の如き各組成の混合物
を押出しペレツトとした。 但しガラス繊維１は６mm長の収束繊維を用い
た。 これら各素材について、第１図乃至第２図に示
す如き平板状試験片を成形し最高部と最低部の差
を測定し変形量とした。又同試験片について外周
部を支持し、中央部を圧縮し破壊時の荷重を測定
し強度とした。 又両者の比を計算し、変形と強度の釣合の尺度
とした。結果を表―１に示す。 尚第１図及び第２図中の記号の説明、試験片の
寸法等は次の通りである。 ｘ；試験板横巾 50（単位mm以下同じ） ｙ；試験板縦巾 45 ｔ；試験板厚さ ２ １；ゲート 直径1.5mmピンゲート （以下の部分はゲート部を原点とする座標で示
す） ２；板面凸部、中心座標（2.25mm，２mm）、直
径３mm、高さ2.5mm ３；貫通孔、中心座標（０，1.25）、直径５
mm、 ４；貫通孔、中心座標（−1.5，1.25）、直径５
mm ５；貫通孔、中心座標（０，−1.5）、直径８
mm、 ６；板面凹部、中心座標（1.5，−１）、直径15
mm、深さ１mm
【表】
比較例 １〜15
実施例と同様の方法により、比較すべき種々の
組成物について変形量及び強度を測定した。結果
を表―２に示す。 両表の比較は、本発明の組成物は比較例に比較
して強度／変形比が大きく優れた材質であること
を示している。又最適組成においては変形量その
ものが比較例に比較して優れていることも示して
いる。
組成物について変形量及び強度を測定した。結果
を表―２に示す。 両表の比較は、本発明の組成物は比較例に比較
して強度／変形比が大きく優れた材質であること
を示している。又最適組成においては変形量その
ものが比較例に比較して優れていることも示して
いる。
【表】
図面は本発明の実施例及び比較例に於いて用い
た試験片を説明するためのもので、第１図はその
表面図、第２図はその断面図である。
た試験片を説明するためのもので、第１図はその
表面図、第２図はその断面図である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ ポリブチレンテレフタレートを主成分とし、
１〜50重量％の繊維状強化剤と、10〜59重量％の
雲母、ガラス板状物及び金属箔から選ばれた一種
又は二種以上の板状充填剤とを、これらの合計量
が60重量％を越えない範囲で含有することを特徴
とする成形用ポリブチレンテレフタレート組成
物。 ２ 更に粒状添加物を含有する、特許請求の範囲
第１項記載の組成物。 ３ 繊維状強化剤が、ガラス繊維、炭素繊維、グ
ラフアイト繊維、ホイスカー、金属繊維、シリコ
ンカーバイト繊維、アスベスト、及び有機繊維か
ら成る群から選択されたものである、特許請求の
範囲第１項記載の組成物。 ４ 粒状添加物が炭酸カルシウム、炭酸マグネシ
ウム、硫酸カルシウム、クレー、ケイ藻土、アル
ミナ、ケイ砂、ガラスビーズ、ガラス粉、金属
粉、三酸化アンチモン、グラフアイト、フツ素樹
脂等の有機高分子、臭素化ジフエニルエーテル等
の有機低分子量結晶から成る群から選択されたも
のである、特許請求の範囲第２項記載の組成物。
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