JPS62249364A - ニツケル酸化物・水素二次電池 - Google Patents
ニツケル酸化物・水素二次電池Info
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- JPS62249364A JPS62249364A JP61091326A JP9132686A JPS62249364A JP S62249364 A JPS62249364 A JP S62249364A JP 61091326 A JP61091326 A JP 61091326A JP 9132686 A JP9132686 A JP 9132686A JP S62249364 A JPS62249364 A JP S62249364A
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-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/34—Gastight accumulators
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の目的〕
（産業上の利用分野）
本発明はニッケル酸化物・水素二次電池の改良に関する
。
。
（従来の技術）
水素吸蔵合金は、ｉｔｔ解液空液中な方向（還元方向）
に分極させることにより、ａ薄液中の水を分ｊ）・・ 解して、水素を吸蔵させること自できる。この反応は次
式の電気化学反応として表わされる。
に分極させることにより、ａ薄液中の水を分ｊ）・・ 解して、水素を吸蔵させること自できる。この反応は次
式の電気化学反応として表わされる。
この第１式の反応は、水臭吸蔵合金が、与えられた電荷
を合金の水素化物の形で貯え、必要な時に再び電荷とし
て放出し得ること、すなわち、電荷を可逆的に充放出し
得る性質を有していることを、意味している。
を合金の水素化物の形で貯え、必要な時に再び電荷とし
て放出し得ること、すなわち、電荷を可逆的に充放出し
得る性質を有していることを、意味している。
したがって、水素吸蔵合金は、二次電池の負極として使
用することができる。この水素吸蔵合金を用いて作成し
た二次電池用の負極は、従来のカドミニウム負極にニッ
ケル・カドミウム二次電池等に使用）や鉛負極（鉛Ｗｆ
ｌＬ池等に使用）に比べ、容積当りのエネルギー密度が
大きく、また、有害金属も含まないという長所がある。
用することができる。この水素吸蔵合金を用いて作成し
た二次電池用の負極は、従来のカドミニウム負極にニッ
ケル・カドミウム二次電池等に使用）や鉛負極（鉛Ｗｆ
ｌＬ池等に使用）に比べ、容積当りのエネルギー密度が
大きく、また、有害金属も含まないという長所がある。
（発明が解決しようとする問題点）
令
しかし、水素吸蔵合金は金属間化電物としての組成、構
造がこわれた場合、すなわち、結晶粒界付近や、相分離
、不均化等の発生時には１合金を構成する元素の性質が
顕われでくることがある。
造がこわれた場合、すなわち、結晶粒界付近や、相分離
、不均化等の発生時には１合金を構成する元素の性質が
顕われでくることがある。
このような時、合金の化学的安定性は低下し、酸化、溶
解等の反応を起こしやすくなる。
解等の反応を起こしやすくなる。
すなわち、電解液中では（０式の反応と平行して、なる
合金の酸化・還元平衡が存在するものと考えられる。な
お、■式中でＭ′は水素吸蔵合金もしくはその組成の一
部が変化した合金もしくはその成分元素である。
合金の酸化・還元平衡が存在するものと考えられる。な
お、■式中でＭ′は水素吸蔵合金もしくはその組成の一
部が変化した合金もしくはその成分元素である。
この■式において、左へ進む反応、すなわち合金の酸化
・溶解反応は、電池中では水素吸蔵合金負極の劣化を意
味し、電池容量の低下、寿命の低減の原因となる。また
、充電状態の合金が酸化・溶解する場合には、自己放電
を引き起こすことにもなると考えられる。
・溶解反応は、電池中では水素吸蔵合金負極の劣化を意
味し、電池容量の低下、寿命の低減の原因となる。また
、充電状態の合金が酸化・溶解する場合には、自己放電
を引き起こすことにもなると考えられる。
このような問題は、従来のカドミウム負極や鉛負極など
単一金属やその酸化物等を中心に構成された負極に比べ
、複雑な合金系を形成する水素吸蔵合金負極において深
刻である。特に、最近、水素吸蔵合金の水素吸蔵能の向
上、平衡圧の低下。
単一金属やその酸化物等を中心に構成された負極に比べ
、複雑な合金系を形成する水素吸蔵合金負極において深
刻である。特に、最近、水素吸蔵合金の水素吸蔵能の向
上、平衡圧の低下。
反応速度の増大等を目的とし、合金の多元化、組成の精
密化が進んでいるが、電極として使用する場合には電解
中での安定性が極めて重要な要求性能となる。
密化が進んでいるが、電極として使用する場合には電解
中での安定性が極めて重要な要求性能となる。
本発明は、以上のような問題点を解決すべく。
電池電解液中における水素吸蔵合金電極の安定性を高め
、ニッケル酸化物・水素二次電池の寿命および自己放電
特性を改善することを目的とする。
、ニッケル酸化物・水素二次電池の寿命および自己放電
特性を改善することを目的とする。
（間麗点を解決するための手段）
本発明は、ニッケル酸化物よりなる正極と、水素吸蔵合
金電極よりなる負極と、アルカリ水溶液よりなる電解液
とを有するニッケル酸化物・水素二次電池において、前
記負極をなす水素吸蔵合金を構成する金属元素の少なく
とも１つの酸化物もしくは水酸化物を前記電解液中に溶
解したことを特徴とするニッケル酸化物・水素二次電池
である。
金電極よりなる負極と、アルカリ水溶液よりなる電解液
とを有するニッケル酸化物・水素二次電池において、前
記負極をなす水素吸蔵合金を構成する金属元素の少なく
とも１つの酸化物もしくは水酸化物を前記電解液中に溶
解したことを特徴とするニッケル酸化物・水素二次電池
である。
本発明に用いる水素吸蔵合金としては、一般式ＡＮｉつ
Ｂｙで示される組成であることが好ましい、ここで、Ａ
は、少なくとも一種以上の希土類元素もしくはミツシュ
メタル、Ｂは長周期型周期表ＩＶａ〜ｍｂの族に属する
ニッケル以外の少なくとも一種の元素、特にｖｒ Ｍｎ
、 Ｆｅ、 Ｃｏ、 Ｐｔ、 Ｃｕ、 Ｂ ｙ Ａｆｆ
ｉ等が好ましい。さらにＸおよびｙの値はそれぞれ４．
５≦ｘ＋ｙ≦５．５及びｙ≦３．０の範囲である。
Ｂｙで示される組成であることが好ましい、ここで、Ａ
は、少なくとも一種以上の希土類元素もしくはミツシュ
メタル、Ｂは長周期型周期表ＩＶａ〜ｍｂの族に属する
ニッケル以外の少なくとも一種の元素、特にｖｒ Ｍｎ
、 Ｆｅ、 Ｃｏ、 Ｐｔ、 Ｃｕ、 Ｂ ｙ Ａｆｆ
ｉ等が好ましい。さらにＸおよびｙの値はそれぞれ４．
５≦ｘ＋ｙ≦５．５及びｙ≦３．０の範囲である。
また電解液中に溶解された金属元素の少なくとも１種の
濃度は、その金属を単独で溶解した場合の飽和溶解度の
１０％以上であること、あるいは溶解された金属の総量
が０．１＋ｕ＋ｏｆｆｉ／ ０以上であれば良い。これ
はＡＱのようにアルカリ中への溶解度が極めて大きいも
の（ｌは両性酸化物のため、アルカリ中でアルミン酸イ
オンとなって溶解する）ではその飽和溶解度の１０％以
上では高すぎるため、Σ ０．１ｍｍｏＱ／ Ｑの条件と定めた。一方この溶解濃
度の上限は特に限定し得ないが、使用可能な充放電電流
の大きさは、溶解濃度が低い程大きくなる傾向を示した
。よってこれらの濃度は場合に応じて適値その範囲内で
選択される。
濃度は、その金属を単独で溶解した場合の飽和溶解度の
１０％以上であること、あるいは溶解された金属の総量
が０．１＋ｕ＋ｏｆｆｉ／ ０以上であれば良い。これ
はＡＱのようにアルカリ中への溶解度が極めて大きいも
の（ｌは両性酸化物のため、アルカリ中でアルミン酸イ
オンとなって溶解する）ではその飽和溶解度の１０％以
上では高すぎるため、Σ ０．１ｍｍｏＱ／ Ｑの条件と定めた。一方この溶解濃
度の上限は特に限定し得ないが、使用可能な充放電電流
の大きさは、溶解濃度が低い程大きくなる傾向を示した
。よってこれらの濃度は場合に応じて適値その範囲内で
選択される。
（作 用）
本発明は、水素吸蔵合金中の金属元素の少くとも一つの
酸化物もしくは水酸化物を電解液中に溶解させることに
より、前記■式の酸化・還元平衡を左側（還元方向）に
ずらすことができる。
酸化物もしくは水酸化物を電解液中に溶解させることに
より、前記■式の酸化・還元平衡を左側（還元方向）に
ずらすことができる。
この場合、平衡論的には電解液中に溶解させる金属イオ
ンの対イオンはどのような陰イオンであっても構わない
ことになるが、正極および負極の被毒・腐食等に防ぐた
めにアルカリ電解液と同根の陰イオン、すなおち、水酸
化物イオン（ＯＨ−）、もしくは酸化物イオン（０”−
）が用いられる。
ンの対イオンはどのような陰イオンであっても構わない
ことになるが、正極および負極の被毒・腐食等に防ぐた
めにアルカリ電解液と同根の陰イオン、すなおち、水酸
化物イオン（ＯＨ−）、もしくは酸化物イオン（０”−
）が用いられる。
また、本発明の第二の作用は、電解液中に溶解した金属
の酸化物もしくは水酸化物が、水素吸蔵合金中に吸蔵さ
れた水素の脱蔵に起因する自己放電反応（前記ω式のＨ
２放出反応）を抑える、いわゆる反応抑止剤（Ｉｎｈｉ
ｂｉｔｏｒ）として作用する。
の酸化物もしくは水酸化物が、水素吸蔵合金中に吸蔵さ
れた水素の脱蔵に起因する自己放電反応（前記ω式のＨ
２放出反応）を抑える、いわゆる反応抑止剤（Ｉｎｈｉ
ｂｉｔｏｒ）として作用する。
これらの作用は特に前述した一般式ＡＮｉ＄Ｂｙで示さ
れるＬａＮｉ、形合金において顕著であった。
れるＬａＮｉ、形合金において顕著であった。
（実 施 例）
以下に本発明のニッケル酸化物・水素二次電池を具体的
な実施例に基づいて説明する。まず、実施例および比較
例で用いる電極系を以下の手順で作成した。
な実施例に基づいて説明する。まず、実施例および比較
例で用いる電極系を以下の手順で作成した。
水素吸蔵合金ＬａＮｉ４ 、 ｒ Ａ（ｌａ 、 ｘを
耐圧タンク中に入れ、６０℃で１時間減圧脱気したのち
、直チに１０℃に冷却し、３０ｋｇ／ｆｆｌの水素を圧
入した。２時間水素で加圧したのち、これを排気し、再
び９０℃まで加熱しながら３時間減圧脱気を行なった。
耐圧タンク中に入れ、６０℃で１時間減圧脱気したのち
、直チに１０℃に冷却し、３０ｋｇ／ｆｆｌの水素を圧
入した。２時間水素で加圧したのち、これを排気し、再
び９０℃まで加熱しながら３時間減圧脱気を行なった。
以上の活性化処理を施して微粉化した合金のうち２００
メツシユ（目開き寸法７４μｌ１１）のふるいを通過し
た粉末に４．０重量２のＰＴＦＥ粉末を添加して混練し
たのち、ローラーを用いて厚さ０．５ ｎ＋ｍのシート
状にした。これを１ｃＪ（１ａａＸ１■）に切断し、線
径０．１５ｍｍの４０メツシュニッケルネットに重ね、
５００１ｇ＜／ｄの圧力で圧着して水素吸蔵合金電極を
作成した。
メツシユ（目開き寸法７４μｌ１１）のふるいを通過し
た粉末に４．０重量２のＰＴＦＥ粉末を添加して混練し
たのち、ローラーを用いて厚さ０．５ ｎ＋ｍのシート
状にした。これを１ｃＪ（１ａａＸ１■）に切断し、線
径０．１５ｍｍの４０メツシュニッケルネットに重ね、
５００１ｇ＜／ｄの圧力で圧着して水素吸蔵合金電極を
作成した。
この電極をポリプロピレン製布織布（厚さ０．２ｍ）を
介してニッケル酸化物ｆｆ！を極ではさみ、トルク０．
５に１ｃｍａｍのネジ２本で固定して電極系を構成した
。以下、これを基本電極系と呼ぶ。
介してニッケル酸化物ｆｆ！を極ではさみ、トルク０．
５に１ｃｍａｍのネジ２本で固定して電極系を構成した
。以下、これを基本電極系と呼ぶ。
実施例１
過剰量のＬａ、 Ｏ，を入れた８ＮＫＯＨ水溶液を、炭
酸ガスを吸収しないように注意しなから８０’Ｃまで加
熱したのち再湿まで冷やし、飽和量のＬａ、 ０． を
含むアルカリ電解液を調製した。この電解液３ｏｍＱ中
に上記の基本電極系を浸漬して電池を作成した。この電
池を用い、充電：３３ｍＡＸ１時間、放電＋３３ｍＡで
１、Ｏｖまで、充電後および放電後の休止時間各５分の
条件で充放電を繰り返した。
酸ガスを吸収しないように注意しなから８０’Ｃまで加
熱したのち再湿まで冷やし、飽和量のＬａ、 ０． を
含むアルカリ電解液を調製した。この電解液３ｏｍＱ中
に上記の基本電極系を浸漬して電池を作成した。この電
池を用い、充電：３３ｍＡＸ１時間、放電＋３３ｍＡで
１、Ｏｖまで、充電後および放電後の休止時間各５分の
条件で充放電を繰り返した。
充放電を士数回繰り返したのち充電の完了した電池を２
週間室温に静置し、その後放電し得た電次いで、この電
池を放電し得る容量が初期の９０％以下となるまで再び
充放試験に供しその時の繰り返し回数を有効サイクル数
とした。
週間室温に静置し、その後放電し得た電次いで、この電
池を放電し得る容量が初期の９０％以下となるまで再び
充放試験に供しその時の繰り返し回数を有効サイクル数
とした。
実施例２
電解液として、実施例１と類似の方法で５１製した飽和
量のＮ１（Ｏｆ（）ｚを含む８ Ｎ Ｋ Ｏ＋１水溶液
を用いた他の実施例１と同様にしてこの電解液を基本ｆ
！！極系とからなる電池の自己放電率および有効サイク
ル数を求めた。
量のＮ１（Ｏｆ（）ｚを含む８ Ｎ Ｋ Ｏ＋１水溶液
を用いた他の実施例１と同様にしてこの電解液を基本ｆ
！！極系とからなる電池の自己放電率および有効サイク
ル数を求めた。
実施例３
電解液として、ＡＱ（ＯＨ）、を５ミリモリ／Ｑ含有す
る８Ｎ ＫＯＨ水溶液を用いた他は実施例１と同様にし
て自己放電率および有効サイクル数を求めた。
る８Ｎ ＫＯＨ水溶液を用いた他は実施例１と同様にし
て自己放電率および有効サイクル数を求めた。
８Ｎ ＫＯ）ｌと基本１！！極系とからなる電池の自己
放電率および有効サイクル数に対する実施例１〜３の結
果の比率を第１表に百分率で示す。
放電率および有効サイクル数に対する実施例１〜３の結
果の比率を第１表に百分率で示す。
第１表
ただし、
有効サイクル数
である。
実施例４〜１０
第２表に示す通り、８Ｎ ＫＯＨに種々の金属酸化物も
しくは水酸化物を溶解して電解液を作成し、数種の水素
吸蔵合金に対する相対自己放電率、相対有効サイクル数
を求めた。ただし、ここに示した相対自己放電率、′勤
対有効サイクル数は各々対応する水素合金電極と８Ｎ
ＫＯ）ｌとを用いて作製した電池の自己放電率、有効サ
イクル数を基準として算出した値である。
しくは水酸化物を溶解して電解液を作成し、数種の水素
吸蔵合金に対する相対自己放電率、相対有効サイクル数
を求めた。ただし、ここに示した相対自己放電率、′勤
対有効サイクル数は各々対応する水素合金電極と８Ｎ
ＫＯ）ｌとを用いて作製した電池の自己放電率、有効サ
イクル数を基準として算出した値である。
第２表
注）ＬｍはＬａを富化したミツシュメタル（Ｌａ４５〜
５０ｖｔ％。
５０ｖｔ％。
Ｎｄ３０−５０ｗｔ％含有）
〔発明の効果〕
以上の説明で明らかなように、本発明によれば、ニッケ
ル酸化物・水素二次電池の寿命を大幅に伸ばすことが可
能であると共に、自己放電の抑制にも有効であり、該電
池の（ｆｌ頼性、実用性を高める上で工業的に極めて有
用である。
ル酸化物・水素二次電池の寿命を大幅に伸ばすことが可
能であると共に、自己放電の抑制にも有効であり、該電
池の（ｆｌ頼性、実用性を高める上で工業的に極めて有
用である。
代理人 弁理士 則 近 憲 佑
同 竹 花 喜久男
Claims (1)
- （１）ニッケル酸化物よりなる正極と、水素吸蔵合金電
極よりなる負極と、アルカリ水溶液よりなる電解液とを
有するニッケル酸化物・水素二次電池において、前記負
極をなす水素吸蔵合金を構成する金属元素の少くとも一
つの酸化物もしくは水酸化物を前記電解液中に溶解した
ことを特徴とするニッケル酸化物・水素二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61091326A JPH07101616B2 (ja) | 1986-04-22 | 1986-04-22 | ニツケル酸化物・水素二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
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|---|---|---|---|
| JP61091326A JPH07101616B2 (ja) | 1986-04-22 | 1986-04-22 | ニツケル酸化物・水素二次電池 |
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|---|---|
| JPS62249364A true JPS62249364A (ja) | 1987-10-30 |
| JPH07101616B2 JPH07101616B2 (ja) | 1995-11-01 |
Family
ID=14023325
Family Applications (1)
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|---|---|---|---|
| JP61091326A Expired - Lifetime JPH07101616B2 (ja) | 1986-04-22 | 1986-04-22 | ニツケル酸化物・水素二次電池 |
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|---|---|
| JP (1) | JPH07101616B2 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0349164A (ja) * | 1989-07-17 | 1991-03-01 | Sanyo Electric Co Ltd | 金属―水素アルカリ蓄電池 |
| WO2016051934A1 (ja) * | 2014-10-01 | 2016-04-07 | 日本碍子株式会社 | 層状複水酸化物を用いた電池 |
Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS60109183A (ja) * | 1983-11-17 | 1985-06-14 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 密閉形ニッケル−水素蓄電池 |
| JPS6139453A (ja) * | 1984-07-31 | 1986-02-25 | Toshiba Corp | 密閉型金属酸化物・水素蓄電池 |
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-
1986
- 1986-04-22 JP JP61091326A patent/JPH07101616B2/ja not_active Expired - Lifetime
Patent Citations (5)
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| US10700385B2 (en) | 2014-10-01 | 2020-06-30 | Ngk Insulators, Ltd. | Battery using layered double hydroxide |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH07101616B2 (ja) | 1995-11-01 |
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