JPS6220249A - 非水電解質二次電池 - Google Patents
非水電解質二次電池Info
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- JPS6220249A JPS6220249A JP60159725A JP15972585A JPS6220249A JP S6220249 A JPS6220249 A JP S6220249A JP 60159725 A JP60159725 A JP 60159725A JP 15972585 A JP15972585 A JP 15972585A JP S6220249 A JPS6220249 A JP S6220249A
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- Japan
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- indium
- lithium
- lead
- negative electrode
- electrolyte secondary
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
- H01M4/38—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of elements or alloys
- H01M4/40—Alloys based on alkali metals
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
この発明は非水電解質二次電池に関する。さらに詳しく
は、充放電特性が良好な非水電解質二次電池に関する。
は、充放電特性が良好な非水電解質二次電池に関する。
従来、リチウムを負極活物質とする非水電解質二次電池
では、金属リチウムが単体で負極に用いられていたが、
充電時の析出リチうムが非常に活性で電解質と反応した
り、リチウムがデンドライト状（樹枝状）に析出し、充
放電の繰り返しによって上記デンドライトが成長し、こ
のデンドライト状に成長したリチウムが正極、負極間を
隔離するセパレータを貫通し、正極に接触して内部短絡
を生じ、充放電特性が低下するという問題があった。
では、金属リチウムが単体で負極に用いられていたが、
充電時の析出リチうムが非常に活性で電解質と反応した
り、リチウムがデンドライト状（樹枝状）に析出し、充
放電の繰り返しによって上記デンドライトが成長し、こ
のデンドライト状に成長したリチウムが正極、負極間を
隔離するセパレータを貫通し、正極に接触して内部短絡
を生じ、充放電特性が低下するという問題があった。
そのため、リチウム−アルミニウム合金を負極に用いる
ことによって、充放電特性を改良することが提案されて
いる（たとえば米国特許第４ 、００２ 。
ことによって、充放電特性を改良することが提案されて
いる（たとえば米国特許第４ 、００２ 。
４９２号明細書）。
上記リチウムーアルミニウム合金は、充電時にリチウム
とアルミニウムとの電気化学的合金化反応により、リチ
ウムをアルミニウム中に拡散させることによって析出リ
チウムの電解質との反応やリチウムのデンドライト成長
を抑制しようとするものであるが、充電時におけるリチ
ウムとアルミニウムとの電気化学的合金化反応が充分に
速いとはいえず、必ずしも満足し得るほどの充放電特性
はｉηられなかった。
とアルミニウムとの電気化学的合金化反応により、リチ
ウムをアルミニウム中に拡散させることによって析出リ
チウムの電解質との反応やリチウムのデンドライト成長
を抑制しようとするものであるが、充電時におけるリチ
ウムとアルミニウムとの電気化学的合金化反応が充分に
速いとはいえず、必ずしも満足し得るほどの充放電特性
はｉηられなかった。
そのため、本発明者らは、リチウムとインジウムとを合
金化して負極に用いることにより、上記リチウム−アル
ミニウム合金を用いる場合よりも充放電特性の良好な電
池が得られることを見出し、これについて既に特許出願
をした（特願昭５９−１１２２６０号）。
金化して負極に用いることにより、上記リチウム−アル
ミニウム合金を用いる場合よりも充放電特性の良好な電
池が得られることを見出し、これについて既に特許出願
をした（特願昭５９−１１２２６０号）。
（問題点を解決するための手段）
本発明者らは、上記知見に基づいて、さらに研究を重ね
た結果、リチウムとの合金化に際してインジウムを単独
で用いるよりも、インジウムを主成分とし、これに鉛を
添加したインジウムと鉛との合金を用いる方が充放電特
性の優れた非水電解質二次電池が得られることを見出し
、本発明を完成するにいたった。
た結果、リチウムとの合金化に際してインジウムを単独
で用いるよりも、インジウムを主成分とし、これに鉛を
添加したインジウムと鉛との合金を用いる方が充放電特
性の優れた非水電解質二次電池が得られることを見出し
、本発明を完成するにいたった。
すなわち、リチウムを上記インジウム−鉛合金で合金化
して負極に用いると、充電時のリチウムとインジうムお
よび鉛との電気化学的合金化反応速度が、リチウムとア
ルミニウムとの電気化学的合金化反応速度に対してはも
とより、リチウムとインジウムとの電気化学的合金化速
度よりも速くなり、析出リチウムの電解質との反応やデ
ンドライト成長かりチウム−アルミニウム合金やリチウ
ム−インジウム合金の場合よりもより一層防止されるよ
うになり、それによって充放電特性が、リチウム−アル
ミニウム合金の場合に比べてはもとより、リヂウムーイ
ンジうム合金に比べてもさらに向上するのである。
して負極に用いると、充電時のリチウムとインジうムお
よび鉛との電気化学的合金化反応速度が、リチウムとア
ルミニウムとの電気化学的合金化反応速度に対してはも
とより、リチウムとインジウムとの電気化学的合金化速
度よりも速くなり、析出リチウムの電解質との反応やデ
ンドライト成長かりチウム−アルミニウム合金やリチウ
ム−インジウム合金の場合よりもより一層防止されるよ
うになり、それによって充放電特性が、リチウム−アル
ミニウム合金の場合に比べてはもとより、リヂウムーイ
ンジうム合金に比べてもさらに向上するのである。
インジウムと鉛との合金化は、通常、それらの金属粉末
を混合して加熱溶融する、いわゆる冶金学的合金化によ
って行われるが、このインジウム−鉛合金とリチウムと
の合金化反応は、冶金学的合金化はもとより、電解質の
存在下での電気化学的合金化によっても行うことができ
る。また、この電気化学的合金化は電池内で行うことも
できるし、また電池夕（で行ってもよい。
を混合して加熱溶融する、いわゆる冶金学的合金化によ
って行われるが、このインジウム−鉛合金とリチウムと
の合金化反応は、冶金学的合金化はもとより、電解質の
存在下での電気化学的合金化によっても行うことができ
る。また、この電気化学的合金化は電池内で行うことも
できるし、また電池夕（で行ってもよい。
−１−記インジウムー鉛合金におりるインジウムと鉛と
の割合は、インジウムと鉛が任意の割合で混ざりあうの
で、自由に選び得るが、インジウムが主成分つまりイン
ジウム原子と鉛原子との比率（原子比）でインジウムが
鉛より多くされる。数字的には一般にインジウムが５５
〜９９．８原子％で、鉛が０．２〜４５原子％にされる
。特にインジウム６５〜９７原子％、鉛３〜３５原子％
の範囲が好ましい。これはインジウムの量が上記範囲よ
り少なくなるとりチウム−インジウム合金の特徴である
負極中へのリチウムの高い拡散速度が低下し、またイン
ジウムの量が」１記範囲より多くなると、鉛の添加に基
づくリチウムとの高い電気化学的合金化反応性が低下す
るからである。
の割合は、インジウムと鉛が任意の割合で混ざりあうの
で、自由に選び得るが、インジウムが主成分つまりイン
ジウム原子と鉛原子との比率（原子比）でインジウムが
鉛より多くされる。数字的には一般にインジウムが５５
〜９９．８原子％で、鉛が０．２〜４５原子％にされる
。特にインジウム６５〜９７原子％、鉛３〜３５原子％
の範囲が好ましい。これはインジウムの量が上記範囲よ
り少なくなるとりチウム−インジウム合金の特徴である
負極中へのリチウムの高い拡散速度が低下し、またイン
ジウムの量が」１記範囲より多くなると、鉛の添加に基
づくリチウムとの高い電気化学的合金化反応性が低下す
るからである。
なお、リチうムと上記インジウム−鉛合金との合金割合
は、電池の用途に応じて種々に変えられる。一般にはリ
チウムがＩＯ〜５０原子％の範囲から選ばれるが、特に
リチウムが３０〜４５原子％の範囲で好ましい結果が得
られる。
は、電池の用途に応じて種々に変えられる。一般にはリ
チウムがＩＯ〜５０原子％の範囲から選ばれるが、特に
リチウムが３０〜４５原子％の範囲で好ましい結果が得
られる。
つぎに実施例をあげて本発明をさらに詳細に説明する。
実施例１
厚さ０．１ｍｍ、直径７．８ｍｍのリチウム板２枚と、
厚さ０．３ｍｍ、直ｉ￥７．８ｍｍで鉛を５原子％含有
するインジうムー鉛合金板とを負極材料に用い、負極缶
内に一方のリチウム板、インジウム−鉛合金板、他方の
リチウム板の順に配置し、常法に準じて電池組立を行い
、電解質の存在下で電気化学的にリチウムとインジウム
−鉛合金とを合金化して負極とした。
厚さ０．３ｍｍ、直ｉ￥７．８ｍｍで鉛を５原子％含有
するインジうムー鉛合金板とを負極材料に用い、負極缶
内に一方のリチウム板、インジウム−鉛合金板、他方の
リチウム板の順に配置し、常法に準じて電池組立を行い
、電解質の存在下で電気化学的にリチウムとインジウム
−鉛合金とを合金化して負極とした。
−１−記負極を有する電池を第１図に示す。図中、１は
ステンレス鋼製で表面にニッケルメッキを施した負極缶
で、２は負極缶Ｉの内面にスポット溶接したステンレス
鋼網よりなる負極集電体である。３は負極で、前記のよ
うにリチウム板、鉛を５原子％含有するインジウム−鉛
合金板およびリチウム板を上記負極缶１内に配置して、
電解質の存在下で合金化することにより形成したもので
ある。４は微孔性ポリプロピレンフィルムからなるセパ
レータ、５はポリプロピレン不織布からなる電解質吸収
体である。６は二硫化チタン（Ｔｉ３２）を活物質とし
、ポリテトラフルオロエチレンをバインダーとして加圧
成形した正極で、厚さ０．５ｍｍ、直径７．０ｍｍの円
板状をしており、その一方の面にはステンレス鋼網から
なる正極集電体７が配設されている。８はステンレス鋼
製で表面にニッケルメッキを施した正極缶で、９はポリ
プロピレン製のガスケットである。そして、この電池に
は、４−メチル−１３３−ジオキソラン６０容量％、１
．２−ジメトキシエタン３４．８容量％およびヘキサメ
チルホスホリックトリアミド５．２容量％からなる混合
溶媒にＬｉＰＦ５を１．０ ｍｏｌ／ １ ／ｇ解した
液状の有機非水電解質が使用されている。この電池の負
極中のリチウムの組成は約４５原子％で、負極理論電気
量は２０ｍＡｈであり、正極の理論電気量は８ｍＡｈで
ある。」１記電解質におＩ′Ｊるヘキサメチルホスホリ
ックトリアミドはＬｉＰＦ６を安定化させるための安定
剤である。
ステンレス鋼製で表面にニッケルメッキを施した負極缶
で、２は負極缶Ｉの内面にスポット溶接したステンレス
鋼網よりなる負極集電体である。３は負極で、前記のよ
うにリチウム板、鉛を５原子％含有するインジウム−鉛
合金板およびリチウム板を上記負極缶１内に配置して、
電解質の存在下で合金化することにより形成したもので
ある。４は微孔性ポリプロピレンフィルムからなるセパ
レータ、５はポリプロピレン不織布からなる電解質吸収
体である。６は二硫化チタン（Ｔｉ３２）を活物質とし
、ポリテトラフルオロエチレンをバインダーとして加圧
成形した正極で、厚さ０．５ｍｍ、直径７．０ｍｍの円
板状をしており、その一方の面にはステンレス鋼網から
なる正極集電体７が配設されている。８はステンレス鋼
製で表面にニッケルメッキを施した正極缶で、９はポリ
プロピレン製のガスケットである。そして、この電池に
は、４−メチル−１３３−ジオキソラン６０容量％、１
．２−ジメトキシエタン３４．８容量％およびヘキサメ
チルホスホリックトリアミド５．２容量％からなる混合
溶媒にＬｉＰＦ５を１．０ ｍｏｌ／ １ ／ｇ解した
液状の有機非水電解質が使用されている。この電池の負
極中のリチウムの組成は約４５原子％で、負極理論電気
量は２０ｍＡｈであり、正極の理論電気量は８ｍＡｈで
ある。」１記電解質におＩ′Ｊるヘキサメチルホスホリ
ックトリアミドはＬｉＰＦ６を安定化させるための安定
剤である。
実施例２
鉛を５原子％含有するインジウム−鉛合金板に代えて、
鉛含有量が１５原子％のインジウム−鉛合金板を用いた
ほかは実施例１と同様にして非水電解質二次電池を製造
した。
鉛含有量が１５原子％のインジウム−鉛合金板を用いた
ほかは実施例１と同様にして非水電解質二次電池を製造
した。
実施例３
鉛を５原子％含有するインジウム−鉛合金板に代えて、
鉛含有量が３０原子％のインジウム−鉛合金板を用いた
ほかは実施例１と同様にして非水電解質二次電池を製造
した。
鉛含有量が３０原子％のインジウム−鉛合金板を用いた
ほかは実施例１と同様にして非水電解質二次電池を製造
した。
比較例
厚さ０．１ｍｍ、直径７．８ｍｍのリチウム板２枚と、
厚さ０．３ｍｍ、直径７．８ｍｍのインジウム板とを負
極材料として用い、負極缶に一方のリチウム板、インジ
ウム板、他方のリチウム板の順に配置し、電解質の存在
下でリチウムとインジウムとを合金化して負極としたほ
かは実施例１と同様にして非水電解質二次電池を製造し
た。
厚さ０．３ｍｍ、直径７．８ｍｍのインジウム板とを負
極材料として用い、負極缶に一方のリチウム板、インジ
ウム板、他方のリチウム板の順に配置し、電解質の存在
下でリチウムとインジウムとを合金化して負極としたほ
かは実施例１と同様にして非水電解質二次電池を製造し
た。
上記実施例１〜３の電池および比較例の電池を１．０ｍ
Ａの定電流で０．５ｍＡｈの充放電を１．３〜２．２
Ｖの電圧範囲でサイクルさせた際の０．５ｍＡｈ放電終
了時の電池電圧と充放電サイクル数との関係を調べた。
Ａの定電流で０．５ｍＡｈの充放電を１．３〜２．２
Ｖの電圧範囲でサイクルさせた際の０．５ｍＡｈ放電終
了時の電池電圧と充放電サイクル数との関係を調べた。
その結果を第２図に示す。なお、実施例１〜３の電池の
各充放電サイクルにおける０、５ｍＡｈ放電終了時の電
池電圧は、いずれもほぼ同様であり、それぞれについて
図示すると繁雑化するため、第２図においては、実施例
１の電池電圧のみを図示し、実施例２．３の電池電圧Ｌ
１図示することなく、実施例１の電池電圧で代表表示し
、実施例１の電池電圧変化を示す曲線に実施例１の文字
と共に実施例２．３の数字を付した。
各充放電サイクルにおける０、５ｍＡｈ放電終了時の電
池電圧は、いずれもほぼ同様であり、それぞれについて
図示すると繁雑化するため、第２図においては、実施例
１の電池電圧のみを図示し、実施例２．３の電池電圧Ｌ
１図示することなく、実施例１の電池電圧で代表表示し
、実施例１の電池電圧変化を示す曲線に実施例１の文字
と共に実施例２．３の数字を付した。
第２図に示す結果からも明らかなように、鉛をそれぞれ
５原子％、１５原子％、３０原子％含有するインジウム
−鉛合金を用いた実施例１．２および３の電池は、鉛を
含まないインジうムを用いた比較例の電池に比べて、各
サイクルにおける０、５ｍＡｈ放電終了時の電池電圧が
高く、また１、３Ｖ終了で見た場合の０．５ｍ Ａ ｈ
放電可能なサイクル数も多く、充放電特性が優れていた
。
５原子％、１５原子％、３０原子％含有するインジウム
−鉛合金を用いた実施例１．２および３の電池は、鉛を
含まないインジうムを用いた比較例の電池に比べて、各
サイクルにおける０、５ｍＡｈ放電終了時の電池電圧が
高く、また１、３Ｖ終了で見た場合の０．５ｍ Ａ ｈ
放電可能なサイクル数も多く、充放電特性が優れていた
。
上記実施例では、電解質として、４−メチル−１，３−
ジオキソランと１．２−ジェトキシエタンとを溶媒とす
る液状の有機電解質を用いたが、溶媒の種類、また溶質
の種類も種々変え得る。一般には、たとえば１，２−ジ
メトキシエタン、１．２−ジェトキシエタン、プロピレ
ンカーボネート、γ−ブチロラクトン、テトラヒドロフ
ラン、２−メチルテトラヒドロフラン、１．３−ジオキ
ソラン、４−メチル−１３３−ジオキソランなどの単独
または２種以」二の混合溶媒に、たとえばＬｉＣＩＯ４
、ＬｉＰＦ５、ＬｉＢＦ４、ＬｉＲ（ＣｓＨ５）４など
の溶質を１種または２種以上熔解したものが用いられる
。
ジオキソランと１．２−ジェトキシエタンとを溶媒とす
る液状の有機電解質を用いたが、溶媒の種類、また溶質
の種類も種々変え得る。一般には、たとえば１，２−ジ
メトキシエタン、１．２−ジェトキシエタン、プロピレ
ンカーボネート、γ−ブチロラクトン、テトラヒドロフ
ラン、２−メチルテトラヒドロフラン、１．３−ジオキ
ソラン、４−メチル−１３３−ジオキソランなどの単独
または２種以」二の混合溶媒に、たとえばＬｉＣＩＯ４
、ＬｉＰＦ５、ＬｉＢＦ４、ＬｉＲ（ＣｓＨ５）４など
の溶質を１種または２種以上熔解したものが用いられる
。
また、実施例では、正極活物質として、二硫化チタンを
用いたが、それに代えて、たとえば二硫化モリブデン（
ＭＯ３２）、三硫化モリブデン（ＭｏＳ３）、二硫化鉄
（ＦｅＳ２）、硫化ジルコニウム（ＺｒＳ２）、二硫化
ニオブ（ＮｂＳ２）、三硫化リンニッケル（ＮｉＰＳ３
）、バナジウムセレナイド（ＶＳｅ２）なども用いるこ
とができる。
用いたが、それに代えて、たとえば二硫化モリブデン（
ＭＯ３２）、三硫化モリブデン（ＭｏＳ３）、二硫化鉄
（ＦｅＳ２）、硫化ジルコニウム（ＺｒＳ２）、二硫化
ニオブ（ＮｂＳ２）、三硫化リンニッケル（ＮｉＰＳ３
）、バナジウムセレナイド（ＶＳｅ２）なども用いるこ
とができる。
以」−説明したように、本発明ではリチウムと、インジ
ウムを主成分とするインジウム−鉛合金とを合金化して
負極とすることにより充放電特性の優れた非水電解質二
次電池を櫂供することができた。
ウムを主成分とするインジウム−鉛合金とを合金化して
負極とすることにより充放電特性の優れた非水電解質二
次電池を櫂供することができた。
第１図は本発明に係る非水電解質二次電池の一例を示す
断面図である。第２図は本発明の実施例１〜３の電池と
比較例の電池の充放電サイクルを繰り返したときの０．
５ｍ Ａ ｈ放電終了時の電池電圧と充放電サイクル数
との関係を示す図である。 ３・・・負極、 ６・・・正極 特許出願人 日立マクセル株式会社 第１図 ３・貞袷
断面図である。第２図は本発明の実施例１〜３の電池と
比較例の電池の充放電サイクルを繰り返したときの０．
５ｍ Ａ ｈ放電終了時の電池電圧と充放電サイクル数
との関係を示す図である。 ３・・・負極、 ６・・・正極 特許出願人 日立マクセル株式会社 第１図 ３・貞袷
Claims (2)
- （１）正極、リチウムイオン伝導性非水電解質および負
極を備えてなる非水電解質二次電池において、リチウム
と、インジウムを主成分とするインジウム−鉛合金とを
合金化して負極に用いたことを特徴とする非水電解質二
次電池。 - （２）インジウム−鉛合金中の鉛量が０．２〜４５原子
％である特許請求の範囲第１項記載の非水電解質二次電
池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60159725A JPH0773045B2 (ja) | 1985-07-18 | 1985-07-18 | 非水電解質二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60159725A JPH0773045B2 (ja) | 1985-07-18 | 1985-07-18 | 非水電解質二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6220249A true JPS6220249A (ja) | 1987-01-28 |
| JPH0773045B2 JPH0773045B2 (ja) | 1995-08-02 |
Family
ID=15699911
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60159725A Expired - Lifetime JPH0773045B2 (ja) | 1985-07-18 | 1985-07-18 | 非水電解質二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0773045B2 (ja) |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS59186274A (ja) * | 1983-04-07 | 1984-10-23 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 非水電解質二次電池の製造法 |
| JPS6166370A (ja) * | 1984-09-08 | 1986-04-05 | Hitachi Maxell Ltd | リチウム二次電池 |
-
1985
- 1985-07-18 JP JP60159725A patent/JPH0773045B2/ja not_active Expired - Lifetime
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS59186274A (ja) * | 1983-04-07 | 1984-10-23 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 非水電解質二次電池の製造法 |
| JPS6166370A (ja) * | 1984-09-08 | 1986-04-05 | Hitachi Maxell Ltd | リチウム二次電池 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0773045B2 (ja) | 1995-08-02 |
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