JPS6191068A - 熱伝導率の高いセラミツク体の製法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】

本発明は、２５℃テ１　、　００Ｗ／Ｃｌ１ｌ−ＫＪ：
’ｌ大きい、好ましくは２５℃で１　、４２Ｗ／Ｃ！Ｉ
Ｉ・Ｋより大きい熱伝導率を有する液相焼結多結晶窒化
アルミニウムの！１造に関する。本発明の１つの観点に
よれば、窒化アルミニウムをＩＡ累であるＶＩ　Ｉｆま
で１１５２１１し、次いで、酸化イットリウムを利用し
てさらにｌｌＩ２酎および／または焼結して本発明のセ
ラミック材料を生成する。 発　　明　　の　　背　　印 ３００　ｐｐｍの溶存酸素を含有する１分に純粋な窒化
アルミニウム単結晶の熱伝￥？率を測定すると室温熱伝
導率が２．８Ｗ／ｃｙａ・Ｋと測定され、この艙はｔ！
、！０’ｉ結品の熱伝導率３．７Ｗ／口・Ｋとはとｌυ
ど同じＩｆ昌く、α−／Ｖ　２（ｈ単結晶の熱伝導率０
．４４Ｗ／Ｃ−１・Ｋよりはるかに５い。窒化アルミニ
ウム甲結晶の熱伝導率は溶存酸素の強い関数で溶存Ｍ”
Ａ含ｍの増加につれて減少する。例えば、０，３ｗｔ％
の溶存酸素を含有する窒化アルミニウム単結晶の熱伝導
率は約０．８Ｗ／ＣＩＢ・Ｋである。 窒化アルミニウム粉末は酸素親和性を有し、特にその゛
表面が酸化物で覆われていない場合にそうである。窒化
アルミニウム粉末の窒化アルミニウム格子中に酸素を尋
人すると、次式に従ってＭ空孔が形成される。 ３Ｎ−３→３０−２　　　＋Ｖ　　　　　（ｂ）（Ｎ’
　）　　　　（Ｎ−３）（ＡＩ＋３　）従って３つの窒
素位置に３つの酸素原子を入れるとアルミニウム位置に
１つの空孔が形成される。 窒素位置に酸素が存在しても、ＮＮの熱伝導率に与える
影響はおそら＜　７重量　７’Ａできる程度であろう。 しかし、アルミニウム原子と空孔とはｎ　ｆ？＋が大き
く相違するので、アルミニウム位置での空孔の存在は／
ＶＮの熱伝導率に強い影響をもら、づべての実用的目的
において、あそら＜ＡＩＮの熱伝導率の減少のすべ°Ｃ
の原因である。 通當、純粋と称されるＮＮ粉末には３つの貸なる酸素源
がある。酸素源の第１はＮ２Ｏ３の個別粒子である。酸
素源の第２は、ＡＪＮ粉末粒子を覆う、Ｊ５そらくはＮ
２Ｏ３としての酸化物被覆である。酸素源の第３はＮＮ
格子に溶解した酸素である。ＮＮｙ）末のＮＮ格子中に
存在するｖｉ素のωは、ＮＮ粉末を製造する／ｊ法に依
存する。ＮＮ粉末を８温で加熱することにより、さらに
酸素がＮＮ格子中に導入され術る。測定値から、約１９
００℃でＮＮ格子が約１，２ｗｔ％の酸素を溶解し得る
ことがわかる。本発明において、ＮＮ粉末の酸素含量と
は、酸素源第１、第２および第３として存在するＭ　Ｎ
ｉを包含ηるものである。また本発明において、酸素源
第１、・第２　Ｊ＞よひ第３としてＮＮ粉末に存在覆る
［は、’ｌｉｉＭＩＡ素を利用することにより除去でき
、この炭素による酸素除去の程度は、得られる焼り’１
体に望まれる組成に人さく依存する。 発　　明　　の　　開　　示 本発明によれば、窒化アルミニウム粉末を空気中で加工
することができ、それでも２５℃で１゜００　Ｗ　／　
ｃｍ・Ｋより大きい、好ましくは２５℃で１．４２Ｗ／
ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有りるセラミック体を生
成することがで８る。 本発明の１実施の態様においては、既知の酸メ・；含量
の粒状窒化アルミニウム、遊離炭素ａ５よび酸化イット
リウムよりなるコンパクト中の窒化アルミニウムを炭素
’ｒ　脱酸して＃、Ｎ、ＹＪｊよび０の望ましい当量組
成を生成し、さらに脱酸コンパクトをＹおよびＯを主成
分とし少ωのＮおよびＮを含有する液相によって焼結す
る。 添付図面を参照しながら展開される以下の詳しい説明か
ら本発明を一層よく理解できるであろう。 第１図は、ｆｉＪＮ、ＹＮ、Ｙ２０ｘおよび／Ｖ２０！
よりなる相互三元系＜ｒｅｃｉｐｒｏｃａｌ　ｔｅｒｎ
ａｒｙ　５ｙｓｔｅＩＩｌ）におけるサブソリダス（５
ｕｂｓｏｌｉｄｕｓ）相平衡を示す組成図である（米国
特許出願第５５３．２１３号、１９８３年１１月１８日
出願、即ち特願昭５９−２４２５３５号の第１図にも示
されている）。 第１図は当量％単位でブロン１−されてＪ３す、縦座標
軸それぞれに沿って酸素の当量％が示されている（窒素
の当量％は１００％−酸素の当量％である）。横座標軸
に治ってイットリウムの当量％が示されている（アルミ
ニウムの当量％は、１００％−イットリウムの当量％で
ある）。第１図において、線分ＣＤおよびＥＦを含まな
い線分ＡＢＣＤＥＦが米国特許出願第５５３．２１３号
の焼結体の組成を画定し包囲している。第１図には、Ｙ
Ｎｇ１加剤および窒化アルミニウム粉末の酸素含量をつ
なぐ縦軸連結直線上 る。多角形Δｌ’３　ＣＩ）　Ｅ　Ｆを通るＷ、軸連結
直線上の任息の白で与えられるイットリウムおよびＮの
当６１％から、縦軸連結直線上のその点の組成物を生成
υるのに必要なイットリウム添加剤およびＮＮのハ３を
泪ｐりることができる。 第２図μ米１１４１．’ｉ訂出願第５５３−２１３　’
３の多結晶イホ組成を７１％　’Ｊ　’Ｊ！　１図の部
分の拡大図４−ある。 第３図はＡｉ’　Ｎ　、　Ｙ　Ｎ　、　Ｙ　２０３　ｄ
’ｉよひＭ２Ｏ３より４する相７１−九系にＪ３１する
１ナグソリグス＋１１平衡を示？１１′Ｉ成図である。 第３図は当量％中（ＯてプロットされてＡ３つ、縦座標
軸それぞれに沿って酸系の当量％が示されている（酸ん
の当量％は、１００％−酸素の当量％である）。横座標
軸に沿ってイットリウムの当量％が示されている（アル
ミニウムの当量％は、１００％−イットリウムの当量％
である）。第３図において、線分ＭＪを含まない線分、
即ち多角形ＪＫＬＭが本発明の方法により生成したｔＪ
１結体の組成を画定し包囲している。 第４図は多角形ＪＫＬＭを示ｉｌ第３図の部分の拡大図
である。 第５図は本発明の方法により製造した冬結晶体の研磨断
面の顕微鏡写真（倍庫！Ｘ１０００）である。明るい色
の相が７ＶＮであり、暗い色の相がＹ２Ｏ，およびＹ４
Ａ＃２０ｓよりなる第２相である。 第１図と第３図μＭ　Ｎ　、　Ｙ　Ｎ　、　Ｙ２０３お
よびＭ２Ｏ３よりなる相互三元系にＪｊ　Ｌ）るサブソ
リダス相平衡を示す同じ組成図であり、第１図が特願昭
５９−２４２５３５号の多角形ＡＢＣＤＥＦおよび線分
ＺＺ′を示すのに対して、第３図が多角形ＪＫＬＭを示
す点が相近するだ（Ｊである。多角形ＡＢＣＤＥＦで画
定包囲された組成は多角形ＪＫしＭの組成と包含する。 第１図および９〕２図は、下記のようにして１！Ｉられ
たデータに阜づいて代数的に展ｒＦｉｌされた図である
。、即ら、所定の酸素含ｆｉｌのＹＮおよび所定の酸１
２含甲のＡＪＮ粉末の粒状混合物、また数例ではＭＮ、
ＹＮＪ３よびＹ２Ｏ２粉末の混合物を窒素ガス中で形成
し、この混合物を窒素ガス中でコンパクトに成形し、コ
ンパクトを窒素ガス中周囲圧力下約１８６０℃−約２０
５０℃の範囲の焼結温度で１−１．５時間の１１１１間
焼結することによりデータをｉ：Ｊ　ｔ、：　、さらに
訂しくは、粉末の６合からこれから形成した」ンバク１
−の焼結までの全工程を窒素の非配化慴雰囲気中で行っ
た。 第こう図Ｊ３よび第４図の多角形Ｊ　Ｋ　Ｌ　ｆｖｌも
、以下に記載する実施例ならびにこの実施例と類似のや
り７Ｊ　（−１’ｉ−）だ操作例をΩむ他の実験により
冑られたデータに１．１づいて、代数的に展開された図
である、１ Ａ１シ窒化物ＡｉＪ、び２つの１？４Ｃる金属原子を含
み、その金属１京子が原子１＋ｌｉを変えない相平衡を
プロットする最善の方法は、第７及び３図でそうしたよ
うに組成を相ｎ三元系としてプロットすることである。 第１図および第３図の特定の系には、２種の非金属原子
（酸素とＶ県）と２種の金属原子（イットリウムとアル
ミニウム）とが存在する。 Ｎ、Ｙ、Ｍ累および窒素はそれぞれ原子価→−３゜＋３
．−２および−３を右すると仮定する。Ｎ、Ｙ、ｌＳ！
ｉ累および窒素ずべてが耐化物、窒化物またはオキシ窒
化物として存在し、あたかも上記原子価を有するかのよ
うにふるまうと仮定する。 第１−４図の状ｒｒ！：、図は当市％でプロ７ｌ−して
ある。これらの元素それぞれの当量数は特定の元素のモ
ル数にその原子価をｍけた値に等しい。縦軸に沿って、
酸素の当市故に１００％を１１）ｔブて、酸素当量数と
窒素当量数の合計で割った値がプロットされている。横
軸に治って、イットリウムの当量数に１００％を１赴け
てイットリウム肖ら３数とアルミニウム当市数の合計で
割った鎖がプロットされている。第１−４図のずべての
組成をこのようにしてプロットする。 第１−４図の状態図上の組成を用いて種々の相のやω％
および体積％を決めることができる。例えば、第３また
は４図の多角形ＪＫＬＭ内の特定の１点を用いて、その
点での多結晶体の相組成を決めることができる。 第１−４図は１１　（Ａ状態の多結晶体の組成と相平命
を承り。 アーバン・１＋・−ルズ・フスビー（ｌｒｖｉｎＣｈａ
ｒｌｅｓ　　Ｈｕｓｅｂｙ　）とカール・フランシス・
ボビク（ｃａｒｌ　Ｉ−ｒ、１ｎｃｉｓ　　Ｌ３ｏｂｉ
ｋ）による、本出願人に譲渡された米国特許出願第５５
３，２１３号（ｂ＜）　８３？Ｉ　１１　ＪＪ　１８　
ｔＪ出願）、即ら特Ｋｌ　ｕｓ　ｂ９−２４２５３５号
［高熱伝専牢の窒化アルミニラ１１セーノミフク体１に
は、その第１図（木明廁店（二し第゛１図〜従来例−と
して図示）の線分ＣＯＪ５Ｊ、ぴ１１を含ま４１い線分
△１３　Ｃ１，）　Ｌ　Ｉ　ぐ画定包囲された組成、レ
フミック体の体積の約１０体積％木；第の六偵、！＋！
　Ａりよび２２℃＜１．０’Ｗ／■・Ｋより人さ−い熱
伝導率をＲりる多結晶窒化アルミニウムじラミック体を
製造りる方法が開示されている。 この方法では、窒化アルミニウム粉末と、イットリウム
、水素化イットリウムい窒化イットリウムおよびこれら
の混合物よりなる群から選ばれるイットリウム添加剤と
よりなる混合物を形成し、ここで上記窒化アルミニウム
およびイットリウム添加剤は予め定められたＰＩｉ素含
ｍを有し、Ｅ２氾合物はイットリウム、アルミニウム、
窒素および酸素の当量％が第１図の線分ＣＤおよび［Ｆ
を含まない線分ＡＢＣＤＥＦで画定包囲された組成を有
し、上記混合物をコンパクトに成形し、上記コンパクト
を約１８５０℃−“約２１７０℃の範囲の温度で窒素、
アルゴン、水′ｔｉ′ｉおよびこれらの混合物よりなる
群から選ばれる雰囲気中で焼結して、上記多結晶体を生
成する。 上記米国特許Ｈ１願第５５３．２１３号には、約１．６
当ｖ％より大から約１９．７５当ｈ％９６までのイット
リウム、約８０．２５当量％から約９８゜４当量％まで
のアルミニウム、約４．０当市％より大から約１５．２
５当ｈ１％までの酸素、および約８４．７５当市％から
約９６当堵％までの！￥累まりなる組成をＨする多結晶
体ｂ　Ｉ：：Ｉ示されている。 土ｒｉ　ＩＣＩＮ　Ｖｉｍ出ＩＩＩ　”Ａ　ｂ　５３　
、２１３　ｐ　４：　ｌ；ｔ、Ｍ〜と、Ｙ＃よび０　＆
　＋１　＋ｉ　ｔｌる第２相と五りイｉす、”Ａ　２　
ＩＩ　（ｂ）　Ｏｒｌｊ　Ｆ？！　／ｆｉ　’ｊ　Ｋ＋
　晶ＩＡ　（７）　全（４１ｂ’ｌ　（ｈ　Ｒ’１　、
２（Ａ槓％より大から約２７．：う（Ａ梢“３６までの
範υＨにあるＨ１絹成をＩＪｖる＞結晶体であって、多
結晶の体積の約１０体槓体積渦の気孔率・Ｊメよび２２
℃て１゜ＯＷ　、ｃ’ｌｌｌ　＊　Ｋより人さい熱伝導
率をイＪする多れ一晶杯し開示され（いる。 本発明を概括ＩＪれば、第３′：したは４図の線分Ｍ、
Ｊを倉まイ

【い線分、即ち多角形ＪＫＩＭ１：画定包囲
された組成、セラミック体の体積の約１０体積％未満、
好ましくｔま約５体積％未満の気孔率Ｊ３よび２５℃’
Ｃ１、００Ｗ／ｃｒｐ＋　・Ｋより人サイ、好まＬ　＜
　ＩＪ　２　ｂ　’Ｃチー　１　、４２　Ｗ　／　ｃｒ
ｎ　・Ｋ　Ａり人さい熱伝力挿之をイｊする焼結多Ｖ、
晶窒化アルミニ１クムセラミック体を製造する方法が提
供され、この方法は（ａ　）に累含０窒化アルミニウム
粉末、酸化イットリウムまたは−ぞの前駆物質および、
遊離炭素、約５０℃から約１０００’Ｃまでの範囲の湿
１徒で熱分解して逅１ａｌｌ　ＩＡ累と揮ＤＩ覆る気体
状分解生成物とになる炭素質有機物質Ｊ５よびこれらの
混合物よりなるろＹから選ばれた炭んｖ１添１オｌ剤よ
りなる混合物を形成し、この混合物をコンパクトに成形
し、ここで上記混合物およびコンパクトはイットリウム
およびアルミニウムの３瑣％が第３または４図の点りか
ら点Ｊまでの範囲にあり、イットリウムが約２．５当量
％より大から約４１ｇ当量％まぐの範囲にあり、アルミ
ニウムが約９５．１当量％から約９７．５当量％より小
までの範囲にある組成を有し、上記コンパクトは第３ま
たは４図の多角形ＪＫＬＭＦ！！！ｌ定包囲された組成
の外側にＹ、Ｎ、ＯおよびＮの当量％紺成を有し、 （ｂ　）上記コンパクトを非酸化性雰囲気中で約１２０
０℃までのＷ　＋１にて加熱し、これにより酸化イット
リウムとＴｉ１１１炭素を生成し、（ｃ）上記コンパク
トを窒素含有非酸化性雰囲気中で、約１３５０℃からコ
ンパクトを脱酸覆るのに十分だが気孔閉塞温度より低い
温度までの温度に加熱し、これにより−Ｆ２遊ｆｆｉ炭
素を上記窒化アルミ−ラムに含もされたｌＩり県と反応
させて脱酸コンパクトを生成し、ここｅ１記１１ｆｆ八
グ」ンパクトはＡ１．Ｙ、ＯｄｊよびＮの３過％が第３
または４図のＦｉ１５）　Ｍ　Ｌノを含ンＵ　＜ｔい多
角形ＪＫＬＭで画定包囲された組成を有し、Ｆ記′Ｆｉ
Ｎｔ炭素がＬ記脱酸コンパクトを′［成する量存在し、
さらに （ｄ）］−記脱醇フンパク［・を窒素含有非酸化ぢ゛ｎ
ｎシー中約’ｌ　８　Ｇ　ＯＴ；　以１　、ｌＪｆ　、
Ｌ　（、＜　Ｇ、ｉ約１８９０℃以上の温度″ｃ焼結し
て上記多結晶体をタニ成するＬＶｉを含む。 本発明の／’Ｊ法に＋３いて、説酸−コンパクトの３聞
％で表示しｌこ組成は、（ａられる焼れ＋１体の当り％
で表示した組成とｌｕｌじぐあるか、それから０愚な差
がない。 本発明のｈ　Ｆｌ、に＋５いＣ，耐索含ｔｉ：Ｊ　ＩＪ
　ｂｋ躬化分析により１ｌｌｌｌ定することができる。 ここで生成分の１０％は、全成分の合＝を小ｎ％が１０
０％になることを意味する。 周りｌｌ圧力は大気１−Ｌ　ｉしたは人気江（＝Ｊ近を
応味Ｖる。 粉末の比表面ＰＩ：ｌｌ−たは表面積は、８Ｅ１表面積
測定による比表面積を意味する。 血潔に述べると、本発明の１実施の態様に＋３いては、
ｇＲ３または４図のＩＱ分Ｍ　Ｊを含まない線分、即ち
多角形ＬＩＭＪＶで画定包囲された組成、セラミック体
の体積の約１０体積％未満、Ｑｒましくは約２体積％未
満の気孔″Ｐ４３　Ｊ、び２５℃で１．００Ｗ／ｃｍ・
Ｋより大きい、好ましくは２５℃で１゜４２Ｗ／ｃｍ・
Ｋより人０い熱ム、３９率を右りる焼結多結晶窒化アル
ミニウム亡ラミック体を製造する方法が提供され、この
方法は （ａ　）酸素含有窒化プルミニラム粉末、酸化イットリ
ウムまたはその前駆物質および、ＴＩ鰭疾累。 約５０℃から約１０００℃までの範囲の温度で熱分解し
て遊Ｍ酸素と揮散する気体状分解生成物となる炭素質有
機物質およびこれらの混合物、五りなる群から選ばれた
炭素！ゴ添加剤よりなる混合１めを形成し、ここで上記
ｉ廚炭素は約２０１／７より大きい比表面積を有し、上
記混合物中の窒化アルミニウム粉末は約３．４ｍ２／］
から約１０１／２までの比表面積を有し、上記混合物を
コシバク［−に成形し、ここ（、［２混合物ｄ５よσ」
ンバクト１４イツ１〜リウＡＸイＩｊ　Ｊ、びアルミニ
ウムの５甲’＋６が第：３；したは４図の１；’ｉｔ　
ＬＪから貞、Ｊまぐの範囲にあり、イットリウムが杓２
．５当ｌｊｊ　％より大から約４．３５当量％までの範
囲にあり、アルミニウムが約９５．６５当量％から約９
７．５当（０％より小までの範囲にある組成を口し、上
記゛二ｊンバク１−は第３または４図の多角形Ｊ　Ｋ　
Ｌ　Ｍ　Ｔ：画定包囲された組成の外側にＹ、Ｎ、０お
Ｊ、ぴＮの当ｈ）％組成をｈし、上記コンパクト中の窒
化アルミニウムがこの窒化アルミニウムのｒ’ｌ’ｉｉ
の約１．４１都％より大から約４．５小都％Ｊ、り小ま
での範囲のｔｂの酸系を含有し、 （ｂ）上記コンパクトを非酸化性雰囲気中で約１２００
℃までの温度にて加熱し、これにより酸化イットリウム
とＴｉ＆ｌｌ　Ｆ；２素を生成し、（ｃ）十にコンパク
トを約２５容闇％以上の窒素を含有する窒素含有非酸化
性雰囲気中で周囲圧力で、約１３５０℃からコンパクト
を１税酸するのに十分だが気孔閉塞−麿より低い温度ま
での温度にて加熱し、これに五り１−記Ｔｔ餠炭素を上
記窒化アルミニウムに含量ｊされた酸素と反応させて脱
酸コンパクトを生成し、ここで上記脱酸コンパクトはＮ
、Ｙ、○およびＮの当量％が第３またＬＬ　４図の線分
ＭＪを含まない多角形ｔＪ　Ｍ　Ｊ　Ｖ　ｒ画定包囲さ
れた組成を有し、上記炭素によるＩ］５２　Ｍ以前の上
記コンパクト中の窒化アルミニウムがこの窒化アルミニ
ウムの重りの約１．４１１７ｆｉ１％より大から約４．
５乎儀％より小までの範囲の酸素含量を有し、上記Ｔ１
ｗｉ炭素が上記脱酸コンパクトを生成する聞存在し、さ
らに （ｄ　）上記＋１！２　酸コンパクトを約２５容帛％以
上の窒素を含有する窒素含有非酸化ｔ！！雰囲気中で周
重量１］ＪＥＩ力下、約１９００℃カラ約２０５０’Ｃ
１：ｒ、好ましくは約１９００℃から約１９６０℃まで
の範囲の温度で焼結し、上記多結晶体を生成する工程を
含む。 Ｉ！ｉ潔に述べると、本発明の別の実施態様によれば、
第３または４図の線分ＭＪを含まない線分、即ち多角形
ＪＫＬＭで画定包囲された組成、セラミツ／７体の１Ａ
槓の約１０休槓す６木；−１好ましくは約５（４槓冑、
木：！：の気／Ｌ率お、Ｊ、び２５℃で１．００Ｗ２１
０・Ｋより人きい、９１′ましくは２５℃Ｃ１゜４２Ｗ
、’ｃ■・Ｋより大きい熱（云導率をイ１りる焼結多結
晶窒化アルミ−ラムヒフミック体を製造する方法が捉供
される。この方法は下記の１程を含む。 （２１）窒化アルミニウム粉末の約４．４中間％までの
酸素含Ｑをイ１する出発（イ料となる酸素含量窒化アル
ミニウム粉末を用息し、この窒化アルミニウム粉末、酸
化イットリウムまたはその前駆物７１　Ｊりよび、’Ｆ
ｔ阿１炭素、約５０℃から約１０００℃までの範囲の温
度て一熱分解して′ｉＩｉ離炭ス・；と揮散する気体状
分解と生成物となる炭素質イ１橢物質Ｊ３よびこれらの
混合物よりなる群から選ばれた炭素質添加剤よりイｉる
混合物を形成し、この混合物をコンパクトに成形し、こ
こで上記混合１７１および＝１ンパクトはイットリウム
およびアルミニウムの寡聞％か第：３また１４図の貞り
から点Ｊまでの範囲にあり、イットリウムが約２．５当
ｒｔ１％より大から約４、ｇ当（３％　′％までの範囲
にあり、アルミニウムが約９５．１事由％から約９７．
５当り％より小までの範囲にある組成を有し、上記コン
パクトは第３または４図の多角形Ｊ　Ｋ　Ｌ　Ｍで画定
包囲された組成の外側にＹ、Ｖ、０およびＮの当ｎ％組
成を有し、この処理中上記窒化アルミニウムは酸素を捕
集し、炭素による脱酸以前の上記コンパクト中の窒化ア
ルミニウムの酸素含ｍが窒化アルミニウムの約ｉ、ｏｉ
ｍ％より人、好ましくは約１．４０重量％より大から約
４．５重量％までの範囲にあり、これによって窒化アル
ミニウム粉末を遊離炭素による脱酸に適当なコンパクト
に加工し、（ｂ）上記コンパクトを非酸化性雰囲気中で
約１２００℃までの温度にて加熱し、これにより酸化イ
ットリウムと遊離炭素を生成し、 （ｃ）上記コンパクトを窒素含イ１Ｊｒ−酸化性雰囲気
中で、約１３５０℃からコンパクトを１税酸するのに十
分だが気孔閉塞温度より低い温度までの温度にて加熱し
、これによりＪ記所廁１炭素を上記窒化アルミニウムに
含有された酸素と反応させて脱酸コンパクトを生成し、
ここで上記ｎ党酸コンパクトは八ｆ、Ｙ、ＯｒメよひＮ
のす／　：、１．　′＋惰が第３　：Ｌ　／；　Ｌｉ　
４図の線分Ｍ、Ｊを含、１／Ｌい多角形Ｊ　Ｋ　１．　
ｌｖｌで画定包囲された組成を有し、Ｌ　＋ｌ’ｊ逓＋
’ｉｌｌ炭素が［記ＤＳ２配コンパクトを生成覆る６％
、存在し、さらに（ｄ　＞上記１１１２酪コンパクトを
７系含イ］１１酸化性雰囲気中で約１８６０℃以上、Ｑ
Ｆましく＋、１約１８９０℃以上の温度て゛焼結しＣ上
記多結晶体を生成する工程を会む。 閤潔に述べると、本発明のさらに他の実施の態様によれ
ば、第３または４図の線分ＭＪを含まない多角形Ｕ　Ｍ
　Ｊ　Ｖで画定包囲された組成、セラミック体の体積の
約１０体積％未届、好ましくは約２休栢％未満の気孔率
および２５℃で１．０ＯＷＺ口・Ｋより大きい、好まし
くは２５℃で１．４２Ｗ／ｃ１１・Ｋより大きい熱伝廊
率を右νる焼結多結晶窒化アルミニウムセラミック体を
製造する方法が提供され、この方法は下記の工程を含む
。 ＜ａ　＞窒化アルミニウム粉末の約１．０ｍ１ｆｉ％よ
り大から約７ｍ　ｍ１％より小諸での範囲の酸素含量を
有する出発材料としての窒化アルミニウム粉末を用がし
、この窒化ノ′ルミーウｌ＝　ｌ’ｔ）末、酸化イット
リウムまたはその前駆物？ｔ　ａ３．１び、ｉＭ　！４
１　ｉ５索。 約５０℃から約１０００″ＣまＣの範囲のン易度で熱分
解して遊…１夫系と揮ｉｉ１＋　？Ｉる気体状弁解−り
酸物となる炭素質有機物質Ｊ５よびこれらの混合物より
なる群から選ばれたＭ累＾１添加剤よりなる混合物を形
成し、ここで上記遊賀ｊ炭素は約２ｏｍ２／＞より大き
い比表面積を有し、上記混合物中の窒化アルミニウム粉
末は約３．４１１’／ｇから約１０ｍ２／’ｊまでの比
表面積を有し、上記混合物を二」ンバクトに成形し、こ
ごで１ニ記氾合物（ｂ５よびコンパクトはイットリウム
およびアルミニウムの当量ｉ％が第３または４図の点り
から点Ｊ　Ｊ：での範囲にあり、イットリウムが約２．
５当ｈ′１％より大から約４．３５当量％までの範囲に
あり、アルミニウムが約９５．６５当Ｆ６％から約９７
．５当員９６より小までの範囲にある組成を何し、上記
コンパクトは第３または４図の多角形Ｊ　Ｋ　Ｌ　Ｍで
画定包囲された組成の外側にＹ、Ｍ、Ｏｒ＞よびＮの当
量％組成を有し、この処理中１−記章化アルミニウムは
酵素を捕隼し、炭んによる１税前以前の上記−二１ンバ
クト中の窒化アルミニウムの酸系２場が窒１ヒノＩルミ
ニウムの約１．４０小吊％より大から約４．５千ω％ま
での範囲にあり、かつＬ記出光祠ｒ１どしての窒化アル
ミニウム粉末の上記Ｍ水含ｔｒｌより窒化アルミニウム
の約０．０３１０ｔ１１％よ、り大から約３ｆ［％まで
の範囲のｒｌｋＩＪ人さく、これによって窒化アルミニ
ウム粉末を）！！２Ｎｉ炭素による脱酸に適当なコンパ
クトに加工し、 （ｂ　）上記コンパクトを非酸化性雰囲気中で約１２０
０℃までの温度にて加熱し、これにより酸化イットリウ
ムとＴｔｔｎＦ：Ａ素を生成し、（ｃ）上記コンパクト
を約２５容岨％以上の窒素を含有する窒素含有非酸化性
”に　１１１１気中で周囲圧力で、約１３５０℃からコ
ンパクトを脱酸丈るのに十分だが気孔閉塞温度より低い
温度までの温度にて加熱し、これによりト記７！２前炭
素を上記窒化アルミニウムに含有された酸素と反応させ
て脱酸コンパクトを生成し、ここでに記１１ＲＭコンパ
クトは＃、Ｙ、０およびＮの当１ｊ′ｉ％が第３よ１．
：は４図の線分ＭＪを含まない多角形ＬＪ　Ｍ　Ｊ　Ｖ
て一画定包ＩＪＪＩされた組成をイｊＬ、１−２遊は１
炭素が上ｉｃｅ　ｌ！穴な、１ンパクトを生成する０存
ｔｔ　Ｌ、さらに（ｄ＞−１記１脱酸コンパクトを約２
５）゛とｇ　ｌ’、（ｔ；；、以上の窒素を含有する音
素含有非酸化性雰囲気中て−ｊム１囲斤力下、約１９０
０℃から約２０５０℃まＣ−１好ましくは約１９００″
Ｃから約１９６０″Ｃまでの範囲の温度で焼結し、上記
多結晶体を生成りる。 本発明の別の実施の［と様においては、上記混合物およ
びコンパクトはイットリウム（ｂ３よびアルミニウムの
当量％が第４図の点りとＪの間にあるが点りとＪを含ま
ない組成を有し、上記コンパクト中のイットリウムが約
２．５苗ｉｉａ％より大から約４、ｇ当量％より小まで
の範υｎにあり、上記コンパクト中のアルミニウムが約
９５．１当□□□％より大から約９７．５当頚％より小
までの範囲にあり、上記焼結体および上記脱酸」ンバク
１−１１．ＩＶ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の線
分Ｍ　Ｊ　、ＩｊよびＬＫを含まない多角形Ｊ　Ｋ　Ｌ
　Ｍで画定包囲された組成よりなる。 本発明のさらに他の実施のｇ！、様にＪ３いくは、上記
混合物およびコンパクトはイットリウムおよびアルミニ
ウムの当量％が第４図の点１−からＱＫまて−の範囲に
ある組成をわし、−Ｌ　ｉ＋Ｊ＝１ンバ９１−中のイッ
トリウムが約４．４当犠％から約４．９当量％まぐの範
囲にあり、上記コンバク１へ中のアルミニウムが約９５
．１当量１％から約９５．６当量％までの範を川にあり
、［記焼結ｉ本およびＪ−記１税ＭコンパクトはＭ、Ｙ
、０およびＮの当Ｗ％が第４図の線分［Ｋで画定された
組成よりなる。 第３または４図の多角形Ｊ　Ｋ　Ｌ　Ｍ内の特定の点か
らム１０した組成を次の第１表に示り。 第　■　表 Ｊ　　　２，５　　４，１　　９４．０（９１，９＞　
　　　−６，０（８，１）Ｋ　　　４，４　　４．４　
　９２．４（＆８，７＞　　　７．６（ｂ１，３＞　　
　　　−１４，９４，９９１，６（８７，６）　　　８
．４（ｂ２，４）　　　　　−Ｍ　　　４．０　　６．
３　　９０．６＜８７．４）　　　　−９，／Ｉ（ｂ２
，（ｉ）Ｕ　　　４．３５　　５．７５　　９１．１　
　　　　　４．５　　　　　　　７１．４Ｖ　　　３，
１　　４．２　　９３，２　　　　　　３．４　　　　
　　　３．４８ｍｍ％を括弧内に、容ｗ％を括弧なしで
示づ。 本発明の方法の１実施の態様に従って製造した多結晶窒
化アルミニウム体は、第３または４図の線分ＭＪを含ま
ない多角形、即ち線分ＪＫＬＭで画定包囲された組成を
有する。本発明の方法により製造した第３または４図の
線分ＭＪを含まない多角形ＪＫＬＭの焼結多結室体は、
約２．５当１ｒ１％より大から約４６ｇ当量％までのイ
ットリウム、約９５．１盗聞％から約９７．５当け％ま
でのアルミニウム、約４．１当量％より大から約６．３
当量％より小までの酸素および約９３．７当全％より大
から約４．９当量℃以上の窒素よりなる組成を有する。 また、第３または４図の線分ＭＪを含まない多角形Ｊ　
Ｋ　ＬＫ１で画定包囲された多結晶体は、ＭＸ相とイッ
トリウムおよび酸素を含有する第２相とよりへる。第２
相はＹ２Ｏ３となるか、常にＹ２Ｏ３を少くとｂ痕跡Ｉ
ｆｆ　、即ｔう少くとしＸ線回折分析で検出できる帛含
有するＹ２Ｏ３とＹ＜Ｍｐ００の混合物となり得、第２
相は焼結体の全体積の約６体積％より大から約９．４体
積％より小までの範囲と４ｒる。 第１表かられかるように、点Ｍの組成にもつとも近い多
結晶体が最大り竹の第２相を含有する。 別の実施の態様にＪ３いては、本発明の方法により製造
した多結晶窒化アルミニ９２１体が第３また１、Ｌ　／
Ｉ図の線分ＭＪをａまない多角形、即ら線分ＵＭ　Ｊ　
Ｖで画定包囲された組成をイ１りる。本発明の／ｊ法に
まり製造した第３または４図の線分ＭＪを含まない多角
形ＬＪ　Ｍ　Ｊ　Ｖの力１すれ一多結品体は、約２゜５
）当ｊ、ｌ　Ｌ！（、より大から約４．３５当ｈｌ　％
　：Ｌ　′ｃ（７）　イソ１〜リウム、約９５．６５当
い％かし）約９７．５当量％までのアルミニウム、約４
．１当量％より大から約６．３当量％より小までのＭＸ
、ｄ３よび約９３．７当組％より大か〜ら約４．９当量
号％より小までの窒素よりなる組成を有する。 また、第３１：たは４図の線分Ｍ　Ｊを含まない多角形
ＬＩＭＪＶで画定包囲された多結晶体は、ＮＮ相とＹ２
Ｏ３およびＹ４ＭｙＯｒ＋の混合物よりなる第２相とよ
りなる。この第２相混合物は焼結体の全体積の約６体積
％より大から約９．４体積％より小までの８！囲となり
、ここでＹ２Ｏ，は常に少くとも痕跡船、即ら少くと′
もＸ線回折分析で検出できる量存在し、またＹａＡｊ２
０９相は當に焼結体の約３，４体積％より大きい坦存在
する。 １実ｌｋの態様では、本発明の多結晶体は第３または４
図の線分ＭＪやＬＫを含まない多角形、Ｊ　ＫＬＭで画
定包囲された組成をｆＪする。Ｌｌｌら、約２゜５当量
％より大から約４６ｇ当１０％より小までのイットリウ
ム、約９５．１当Ｊｄ％より大から約９７．５当ｎＮ％
より小までのアルミニウム、約４゜１当用％より大から
約６．３゛ゴ重量％より１二りでの酸素、および約９３
．７当ｆハ％より大から約９５゜ｇ当口％より小までの
窒素よりなる組成を有する。 この実施のｔｓ様では、焼結体の相組成はＭＮ相とＹ２
Ｏ１およびＹｚＡｆ２Ｃ）＋の混合物よりなる第２相と
よりなる。この第２相＋Ｉ２合物は焼結体の約６体拍％
より大から約９．４ｕ、槓％より小までのｈｌの範囲と
なり、畠にＹ２Ｏ３Ｊ夕よびＹ４Ｎ、Ｏｓを少くとも痕
跡中、即ち少くともｘｒ＋回折分析で検出でさるｎ）含
有する。 別の実施の態様では、本発明の方法により、第４図の線
分Ｌ　Ｋで画定されたｔＩＬ結体が製造され、この焼結
体は、ＡｆＮとＹ２Ｏ３よりなり、Ｙ２Ｏ３相が焼結体
のＩ′Ｊ７　、６体積％から約８．４体積％までの範囲
にある組成をｆｉｉｌる。第４図の線分ＬＫは約４．４
３帛％から約４１ｇ当量％までのイットリウム、約９５
．１当伝％から約９５．６当量％まτ゛のノＩルミニウ
ム、約４．／Ｉ当ｆｆ、％から約４゜ｇ当量％、Ｌでの
酸素および約９５．１当艶％から約９５．６当ｌｉ′１
％よＣの窒素よりなる組成を右４る。 本発明の方法にＪｊいて、窒化ｊｌｌルミニラ１扮末は
市販級またはＴ業用向ｉＪのｂのとすることができる。 さらに詳しくは、窒化アルミニウム扮末（Ｊ、Ｖｌられ
る蜆結製品の所望１！１竹にイｊｎな悪影−を勺える不
純物を含有してＬＬ　’；ｉらヂ、ｌｌＯ木を除い（Ｉ
ｎ度が約９９％よりｎいＭＮであるのが好ましい。 本発明の方法に用いる出光材料としての窒化アルミニウ
ム粉末は、一般に約４．４ΦＦ＋１１″（＋　ｒＬ　Ｚ
゛、通常的１．０壬但％より大から約４．０重渚％より
小までの、叩ち約／１重φ％までの【１の配素を含有す
る。代表的には、市販の窒化アルミニウムｊ５）末は約
１　、５　ｆｉｒ　ａ　％　（２、ｆ’＋　当ｉｒｌ　
％　）　カラ約３Φｔ−４％（５，２当量％）までのＰ
Ｉ２ンを含有し、このような粉末が署しく低］ス１−で
あるのでもつともりｆましい。 窒化アルミニウムの醇、ｈコイは故割化分析により測定
できる。 一般に、本発明の出発手Δ利としての窒化アルミニウム
粉末は、その比表面積が広い範囲にわたって変わり、通
畠約１０ｍ’、／９までの範囲と４Ｔる。 その比表面積は、多くの場合的１．０Ｉｎ’／＞より大
ぎく、大抵の場合的３．０１ｍ２／ｇ以上、通常的３．
２■２／２より人さく、好ましくは約３゜／１ｍ’７５
１以上である。 一般に本混合物中の、即ち諸成分を通常ミリングにより
混合した後の本窒化アルミニウム粉末は比表面積が広い
範囲にわたって変わり、一般に約１０１０２／’）まで
の範囲となる。この比表面積は、多くの場合的１．０１
１２／’ｉより大から約１０ｍ２／７まで、大抵の場合
的３．２ｍ２／鉦から約１０１’／ｃ＃まで、好：Ｌし
くは約１．５１’／７から約５Ｆ２／ｃｔまでの範囲に
あり、１実施の態様にあって【、Ｌ約３．４１ｆｆｉ２
／ｇから約５ＩＩ１２／２までの範囲にある。比表面積
はＢ　Ｆ、　Ｔ表面積測定η、による、、置体的には、
本発明のある組成物の最低焼結温度は窒化アルミニウム
の粒度の増加につれて１１１する。 一般に、本混合物中の酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）添
加剤は広い範囲Ｃ変わる比表面ｈ）を６つ。一般に、こ
の比表面積は約Ｏ１〆ｌ　　ｆｌｔ２／’　７より大か
ら約５．０ｍ２／＞まで、好ましくは約０．６１ｍ２／
ｇから約５．０　ｍ’　／Ｃｊ：ｋ　ｉ’、　ＬＭ：好
ましくは約１．０１１１’／ｇから約５　、０　ｌｌＩ
２．−’２までの範囲にあり、１実副の態様では２．０
１／２より大である。 本発明の実圧にあたって、窒化アルミ−ラム粉末のＩｌ
ＲＭ用炭素はＥｌｆ炭素の形態で与えられ、このような
Ｔ１ｖｆｉ炭素は混合物に元素炭素としであるいは炭素
質添加剤の形態で、例えば熱分解して遊離炭素を与え１
７る有償化合物の形態で加えることができる。 本炭素買添加剤は、Ｔ１廁１炭素、炭素買右５１物τゴ
Ａ５よびこれらの混合物よりなる肝から選ばれる。 炭素質有機物質は約５０℃−約１０００”Ｃの温度で完
全に熱分解してＮｅ！ＩＩ炭素と揮散する気体状分解化
成物となる。好適実施例にあってＩＪ　、灰ん７１添加
剤が’Ｆｔ離炭素であり、箱に好ましくｔま黒鉛である
。 高分子場芳香ハ化合物また１９Ｌ物質（，１、通例熟分
解時に必要イ１収Ｆ−の１ミク重量ン未満の微小τ１？
！、の粒状ｔすα１炭素を生成りろの（゛、本逅肖１炭
素を添加ケるのに好ましい炭Ａ７ゴわ（幾物買ぐある。 口のような芳６族物質のｌ５４１にｔよ、アビｌ−ン、
したは３級アル」−ル、例えばゾチルアルニ１−ルにｉ
ｊｌ溶なノボラックとして知られる〕Ｊノールホルｌ＼
ノフルデヒド縮合（Ｈ脂、ならびに多数のＩｕｌ辻↑１
ｎ合千合体；したは樹脂、例えばレゾルシノール−ホル
ムアルデヒド、シ′−リン　小ルムアルｊヒト４３よび
クレゾール、１１〜ルムノアルデヒド１１１合樹脂があ
る。別の好適＜ｉ　１　ｒ、丁の物７１に、−１−ルタ
ール（こ含まれる多＋（ン１ｆｒ　ｈ’＜炭化水素の誘
導係、例えばジベンズアンＩ−ラレンおよびクリしンが
ある３、他のりｆ適な１　ｆｉｒに、乃馬ｈＸ炭１Ｆ−
水ｘｉに司溶イｆ少１市りへｊ、ｉ；化水に；のΦ合体
、１ソ１λ＋、Ｃ、＋：リフ［−レンまたＬＬポリメ−
１ルーツ１ニレンがＪＱ　＜’＊　、＋ 木Ｍ副υ＜　Ａ　Ｌ目し表面（６が広い範囲にわたっ（
変わｔ）　！？、少くと６木肌Ｍりを行うのか１分（゛
ある必すよ／トあるだ（〕（・（らる、１遊トづ１θＪ
んの比表面（ｂ）を、［３重量表面積測定法に、Ｊ、す
、一般に１０翔２　／′、）より人、１１１　：Ｌ　Ｌ
　＜４２０　ｍ’　／ＳｔＪ：ｔ）人、ＨＣＣｉｆ　マ
しくは１５０　ｗ’　／”Ａ　Ｊ、り人にりることによ
り、ＡＩＩＮ粉末の脱酸を行うためのＡＦＮ粉末との緊
密イρ接触を確保りる。 窒化ｊ′ルミニウムわ）末４逅部炭８東に↓るｎｅｔ　
ｒ＋ワに適当なコンパクトに加工するとは、口こ【−は
、本混合物を生成するための窒化アルミニウム粁）末の
混合のリベＣ１コンパクトを／生成りるた的の得られた
混合物の成形のづべ（、／ｊらびに炭水により１１１４
醇されるｎＦｊのコンパクトの取扱いと貯蔵を包含する
しのである。本／Ｊ法（−は、窒化アルミ−ラム粉末を
遊１５１Ｉ炭素に、Ｊ、るｎ京醋に適当な」ンバクトに
加工することＬｌ　、少くとも８１１分的に空気中（・
（うわれ、この、上うむ窒化１ノルミーウム粉末の加ｊ
中、窒化アルミニウム粉末は空気から酸系を通Ｊニジ窒
化アルミニウムの約０．０３Φ吊％より大きいω抽巣し
、このような酸素のＪｔｌｉ集は制御ｄｉよびｉｌＪ現
ｉｉＪ能であり、同一条件下て行うならばさしたる差５
°２かない。所望に応じて、逅頭ＮｊＡによる１税酸に
適当なコンパクトへの窒化アルミニウムｙ）末の加工を
空気中で行うことができる。 本５ご閑の窒化アルミニウムの加工時に、窒化アルミニ
ウム＼が捕促するｒｌり素１，１任怠の形態をとり１！
？る。Ｉ！Ｉら、ｌｉｅ促酎系酸系最初は正門りである
か、また【ま最初は同らかの他の形態、関えば水となり
（ｂ？る。 窒化）′ルミ−ラムが空気または他の媒体からｂｉｔ　
！ｌ。 したハ’２　Ｅの合計ｆｉｔ　Ｌｔ　−ｆＪ　Ｋ−窒化
？ルミニウムの合、；Ｉ　・ｒ噛（ｆ／）　Ｑ′す、’
３　、　０　・Ｆ　ｔｒ口’ｒ１．Ｉ、す小（＋ｈ　”
）、　ｌｌ’Ｊ　ｋ　Ｉ’ｖ０．０３ΦＩＩ’　？ｒ＋
より大から約３．０Φｆｔｊ％より小：Ｊ：　Ｔノミｄ
　１ｌｌｌ　ニ＋ｂ　’）、ｒＮＩ　常ＦＪ　Ｏ、−１
’Ｄ　）ｆ’ｌ　’Ｍ＋　ｈ”　ラ約１Φ−ｉ″ｌ”６
−１ひの範１７１１１．：ある。−青°Ｊに、＝１ンパ
クトの１１■１ス萌の本混含１ｍＪｉよび］ンパク１〜
中の窒化？ルミーウｊ１は、窒化／ルミニウムの合＋ｉ
ｌΦを−に桔づい（、約４．５小舅％より小の醇Ａ（含
ｒ１１を４１し、ｎ’ｉ　ｚ＋：　ｃ？　？ｒｌ　ＩＪ
　−Ｒ２ニ約１　、００４’ｉ　ＩＭ　％　Ｊ、す人／
ＪＩ　Ｉ−）　ｆＪ４．０手’＋１％より小：ｌ　ｒ、
通ｊ：’；　ｉ’Ｊ　’！　、　４０小品？６」、り人
がら約４１）Φ「？１％よｅ）小まて、さらに通例（ｂ
，Ｌ約１．９小ＩＨｊす４　／）”ら約／Ｉ　Ｏφｈ”
ｔＧ　；して・の範囲にＣシ）る。 １ンバクトにａメいＣ，酸））８を約１．１）中Ｉｌｌ
　％　Ｌｌ。 ＩＪ　ｒＪ、）　ｉｊｌ　２　Ｔ＋”ｔ　４　’７化／
’　／Ｌ／　ミ”　：／　ｌｚ　ＩＪ　ｉｌｊ　；’ｌ
’ｌ望、１シ＜ない。 本発明の方法を実流りるどきには、窒化７１ルミニウム
粉末、酸化イットリウム粉末Ｊ７よび通！：’；居部炭
素の形態の炭素？’Ｊ添加？１１より４ムる均　＜＝（
＞しくは少くとも有息に均一／、−混合物、Ｌｌごは分
散物を形成し、このよう４１混合物は多数の技杯ＩＣ形
成１メることがて゛きる。寥Ｓ）末をボール、ミル混練
、Ｕ　、Ｌ　しくは液体媒体中周囲ＩＩ　ｈ　によび）
品用−（−ボールミルして均一な乙しくはイ：Ｄ、に均
一な分散物を生成するのが好ましい。ミル用奴ＩＡは通
常シリング−またはボールの形態であり、粉末に（ｊ　
Ｑ　／＝悪影影響与えてはならず、好ましくは多結晶窒
化アルミニウムまたｔユ鋼よりむる。一般に、ミル用媒
体は約１／４インブ以上、；１１通約１／／Ｉインｆ−
卆’＝Ｊ１’２インチの直（￥を有する。液体媒体は粉
末に右Ｃ１な悪影響をもってｒＪならヂ、ＯＦましく　
＋；ｔ　Ｊ１水系ぐある。好ましく【よ、液体ｄＡ合ま
／ｊはミル用’２！　（＋　１．１至温または周囲）品
度ゎ１、り高い温Ｉσから３００−ＣよりＩｌｔい温度
範囲で完全にニアＳ　ｆｔ除去さｔして、本混合物が残
る。好ましくは、；１ン（ホ混合奴体１．Ｌ右トＵ液臼
１、例λぽへｆタン；Ｌ　ｋはへ１リン（゛ある１、よ
／＝　Ｏｆましく（ま、１皆（不ミル用ｆ１：奴（本は
窒（ヒノフルミニ・ンム扮未用の分；；に剤を含イｊし
、これに、１、り均　＜＝　ｂ　Ｌ／　＜１−１　　イ
ｊＤ、（ご　均　−＜ｒ　ｄａ　　Ｃ’＋　　ＩＩＪ　
　’Ｌ　　イ１　怠　（こ　）、（Ｊ　い　ミ　ル　ロ
′１　間　Ｃ゛′生成・；イ）１．このよ−′）へ分１
１２〜１（、Ｌヅン散【こ必サイ＝　ｌｉ（（−使用し
く１（Ｊれ＋、ｒｔＳらヂ、しがしｌ　００Ｏ’に以上
の高調で、こ↑に足昆ししくは分解Ｊり。１．ひ：：ト
Ｔｌするかまｌ、ＩＪ　（＋　Ｑ　＜ｃ　ｔＫ　ｉＭ　
ｆ　残Ｊ　チ、ＩｉＩＩ　’５　本７＋　仏１ｓｌ　（
ｑ’　Ｑ　’に　影＝・４イ１（するり、Ｋ　ｉｒ＋　
’ｓ−タ（８４１いことが必°Ｊ２（“ある。 峠ｔ、ＸこのＪ、うと【分散剤の６５　Ｇ、ｌ窒化７／
ルミニウム粉末の約０　、　１　ｉｌｊ　ｆＮ　％から
約３申ｉｉｊシロより小まＣのイむ囲【、二あり、（し
て一般に分散剤は（ｂ間液体、好ｉｆ、　Ｌ、　＜　Ｉ
Ｊ　Ａレイン配（ある。 ｊｉ’ｌ　’ｔｌＪミル奴１４．を用いる場合、ｔシ１
まＬ二【、Ｌ鉄の残留１タノか乾燥分散物またＧＪ混合
物中に９１され、その１１１が（・λ出限界ｔｌから混
合物の約３．０弔１ｎ％までの範囲と４１６゜この混合
物中の鋼よｌＪＩＪ　５スの残留物Ｌｋ本光弁明１ｊＩ
１．にし、ｉ！？られる焼結体の熱伝導率（こ６（ｂが
の影響をした１、ｉい。 １１を鉢分散物をに数の１例技術で乾燥１．て液体を除
去するがＲ升さｔ！（、本Ｔ−“ｌ払８合物が１生成・
する。 所望に応じて、乾燥を空気中Ｃ？Ｊうことが（−さる。 ミルずみの８！ｌ（Ａ分散物Ｇノ１Ｌ気山で一乾燥ηる
ど窒化アルミニウムか醇１．を浦ず１・することに４１
つ、同じ条件下で・乾燥を（う５　ＩＬｑ合、このよう
な醇ス・、浦東ｔ、（ｂ１ｊ現竹があり、右Ω、　％　
７？がむい。、した所望にし己、して分散１力をスプレ
ー※２燥・ノることがでさる。 固体状炭素ｙ１イｊ　ｌ；！重量勿’ｔ１４）ｉＴ欣の
形態Ｃ混和しＣ窒化アルミニウムわ°Ｉ　１’を被覆１
Ｊるのが好ｚ１シい。 非水系溶剤が好ましい。次に７！Ｉ、ｌ潤混合物（こ溶
剤除去の処理をして、本）１５合１カを１−成すること
かできる。溶剤を多数のｌｋ　（・Ｌｉで除去でき、例
えば魚介によるか、凍結乾燥、［！Ｉｊら凍結分散物か
ら０空下で溶剤を留ムすることにＪ、って除去する。こ
のＪ、うにして窒化アルミニウム粉末上に有機物Ｈの実
質的に均一な被膜を１９、この被膜から熱分トＲにより
遊離炭素の実質的に均一な分布をｉｒ？る。 本混合物１．Ｌ空気中ぐ二１ンバクトに成形され、混合
物中の窒化アルミニウムを空気にさら１）ことを包含す
る。本混合物のコンパクトへの成形は、多数の１支ｔ４
＋　Ｃ？＋５ことがぐき、例えば押出、射出成形、ダイ
ルス、自衛プレス、スリップＶヤスｒ（ング、１１−ル
ＩＴ　：ｌｉｉ　；した（、末成形、：ｌ　／、：Ｌ；
Ｌ　ｉ−ブーＶトスノ？ングじ、Ｊ、　−＋　’（所（
ｆｌの形状の１ンバクトを９成・」イ’ａｋ合物の成形
を補助りるのに用いる任Ｑの潤滑１γ１、Ｗ１合剤まＩ
、は類以の物ｖ１は、コンパクトししくｌよｌＪられる
焼れ１．（Ａに（４Ｚさ、のイ」害作用をしっ（（まイ
１らない。このような成形助剤は比較的低い；昇１衰、
好、Ｌしくは／Ｉ　００　’ＣＪ、すａｔい温度に加熱
・ＪることＣ三＋、％発し、イＩ　Ｗな残渣を残さない
付順の（Ｊ（ｌンがＩｈ’　：Ｌ　シい１．−］コンパ
クトの′シー几！（・１を６０％Ｊ、り小Ｊ・り、持に
５０％より小さクシ（焼れ一中の雀畜化’ｃ　（ｉｊ　
Ｊ　ｉＪ　ル（７）　カＩ７　：Ｌ　Ｌ　イ、。 」ンバクＩ・が質顛炭〆５のソースとして炭素質（ｂ１
氏物′１′Ｉを含イ１りる！４．ｉ命にＧＥＬ、１ンバ
ク］〜を約５００から約１０００　’Ｃ、Ｌでの範１１
１１のと１、冒αに加熱して４ｊ１坪物７コを〉ｒ仝に
熱分Ｗ（ｔ、、４（弁明に８砦な逓Ｎ１炭素と揮ｊ）シ
１ノる気１本状分解′ｌ成物を′生成・ｊる。疾累買イ
ｌ　ｔ；！ｌ物買の熱グ）解は、りｆ：Ｌ　Ｌ　＜は周
囲Ｉｉ力で、Ｊｌ＝　Ａグ化竹雰囲気中で（テう。好、
、ｌ：　ｌ、　＜　ｉ、ｌ熱分前を窒素、水素、希ガス
（例えばアルゴン）Ｊｕｌびこれらの混合物よりなる群
から逗ばれる雰囲気中で行う。さらに好Ｊしくは雰囲気
は窒素、：した（、Ｌ約２５容量％以１の窒素ど水素、
希ガス（例λば〕′ルゴン）およびこれらの混合物より
４する８丁から選ばれるガスとの混合物である。１実施
の態様Ｃは、雰囲気は窒素と約１容ｔｕ％−約５８ｍ％
の水素との混合物である。 炭素質有機物質の熱分解により５９人される遊離炭素の
実際の間は、有機物質だｉｔを熱分解し、減小を測定す
ることによって決定りることがでさる。 好ましくは、本コンバクＩ・中のず１礪物テ°（の熱分
解を焼結炉内でＩｉい、湯止を脱醇潟；σ：即ら（ゴら
れる’Ｆｔ離炭素がＮＮのＩ’ＩＱスー含９”＋と反応
する温１長に上げてゆく。 あるいはまた、本発明の１〕法（・は、酸化イットリウ
ムを酸化イッｌ−リウム前駆物賀によって１’／ること
ができる。用シｊ１酎化イッＩ−リウム前駆１カテコ（
４、約１２００℃より低いルツ麿で完全に熱分解して、
酸化イットリウムと、揮１１りして焼結体中にイの熟仏
　樽−拌（二　／＋　　’ｔ’、゛　　イｉ　　：’Ｊ
　　’泡’　　ｌ’７］　　４’　　Ｒ：　　さ　Ｊ、
ｔ　　い　ｉＩｉ’ｌ　　ｉ　　　ノＪ／、４．−　形
　成”　＜’、１　（’＋　１：１２１　／ｊ　ハｊ！
！ｊ　ｔ：Ｑ　ｌｌ；　ｒ’ｒ　ｌ”ｌ　’！　ｔ、３
．　ＩＩＪ、　Ｊ　ロ、、　４ｓ　ｌｅ　Ｉｌｌ　（ｂ
）１ノ？人（−イ１用イｃＩ′１）ＩＬ　Ｉ′ツ１−リ
ウ１１の前駆物質の代１５例［二（７Ｌ、Δ１ハフ（・
ン（・す・′ｌｌい１ジＪｒ１クイ・ン１−リウム。 ｒｌ酎耐ッ１〜リウム、蛸耐イットリウ１１、國＾ンイ
ッ１−リ”、’　１％　＋１’、ｉよび水酸化・ｒツ１
−リウムがある。 −１ンバク１−がｎり化イットリウム前駆物ｉ′１を含
（ｇ’！ｊルＬ　ｉ’？、コンパクトを約１２００”Ｃ
ま（ｃ７）　：黒度に加熱してぞの前ＪＩＪｊ物１゛１
を熱分解し、これにより酸１ヒイットリウムを１′Ｉる
。Ｓの、ｊ、うな熱分解は非酸化竹雰囲（ｔ、θ（＋Ｌ
　Ｌ　＜は窒メ・４、水素、希ガスく例え（、「ン′ル
ゴン）Ｊ’ｊＪ、ひごれらの６１１合物、太り／。 ルＡＴ　／Ｊ’　ラ選Ｇｊ　ｈ　’、Ｊ　’；’；°１
Ｉｌｌ　’Ａ＋中、ｉｆ　、Ｌ　シ＜　ｔ、ｌ　１．’
、１１１１１　／ｉカてｉ′ｒう。雰囲気が窒ん、また
は約２５８川％以上の窒素と水素、ずηガス（例λ（、
【１ル“ｆン）　Ｊｊよびこれらの混合物より／ｉるＣ
Ｔからノ藁ばれるガスどの混合物Ｃ゛あるのが好すＬし
い。１実施のｆフ様では、雰［ＩＮ気は窒ふと約１６早
％−約５）容を八％の水素との）捏合１勿である。 本発明にお【する炭んによる窒化アルミニウムの脱＾グ
、ｌ！ＩＩ　ｔＪ炭素１１ｊ２＾ブ（−１，Ｌ、窒化）
′ルミ−ラム、逅ｐＨ炭素；Ｊ５よひ耐化イットリウム
ウ、」、リイする］ンパクｌ−’ｃ　ＩＩｆ２ｒ＋；　
ｇＡ　ＩＱ　ニ／Ｊｌ＋　熱シ（，５’７’ｒ　）２′
Ｉ炭Ｊａ　ヲ窒化’／’　／Ｌｌ　ミニラム中に含まれ
る酸ス・、のＩしくとし１分／ｉ　ＬＳと反応さけ、第
３；１だ（ｊ／１図のＦｌ１分ＭＪを含ま％い多ｆり形
、Ｊ　Ｋ　Ｌ　Ｍで画定包囲され／、：重量成を４＝１
ゴる脱酸コンパクトを生成りる。、この炭素による１１
；１酸（４、約１３５０℃からコンバクｌ−の気孔が聞
いたま１に留まる温度、　ＵＪｌ　４）−＋ンパクトを
脱酸・ノるのに１−分だが気孔閉塞温度Ｊ、り低い諷１
ａ、通常約１８００℃以下の温度で（ｊい、１１）（＾
プを約１（３００’Ｃ−１６５０℃で行うのが好ましい
。 炭素＋１ｆ２酸は、好：ｔ　Ｌ　＜は周囲１１力下で、
窒化アルミニウムの脱酸を促進Ｖるのに十分な窒素を３
有する気体状窒素２右Ｊ［ハフ化ｔｑ雰囲気中で（ｊう
、１本発明によれば、窒素はコンバクＩ〜の脱酸をｌ−
ｊうのに必要な成分である、好４１シクは窒索念右゛雰
囲気は窒素であるか、約２５容φ％以上の窒素と水素、
希ガス（例えばアルゴン）および口れらの混合物よりな
る群から選ばれるガスとの混合物である。ｊ＋　＋、：
奸１：　Ｌ　＜　ｋｌ、窒素含（＝＋右右回囲気窒素ど
水バ４との７１２合１すｊ、１゛１に約５　’６　ＰＩ
ｊ　９１＋　ｌス）・の水系を含む混合物（ｃりる。 −Ｉンバ９トのＩ′Ａ素１１９酎を（′Ｊうのに酋ｉ［
るＩｌ、’ｌ　ｌｉｊ口、Ｌ実験的に求めることがてさ
、Ｓ」ンパク１〜のＰ２さｄ５よび１ンバク１〜がａ不
ｉする遊ｒＢｌ炭んの：重量に依存する。Ｊｆｉう、炭
素脱酸時間は二１ンバク１〜の１９さの増加につれて、
また］コンバクに含まれる逅：づ１１夫ＡのＦｊ）のＩ
ＱＩ加につれて増加ザる。炭素１１１２　Ｗは］ンパク
トを焼ｔ＋’＋　；：４度まＣ・加熱しくいる間に行う
ことができるが、１０し加熱速度が−」ンバク１〜の気
孔が聞いた１：　；Ｌ　ｒ　ＩＩｆ２酸庖完了でさるＪ
−′＞　’、＝　ｍ　Ｉ！Ｊ　（゛あり、このような加
熱速度は実験的に決めることかできる。また、ある程度
：Ｌで、炭素１１Ｒ酸ＩＬｒ間が１１９酸温度、コンバ
ク１への粒状混合物の粒度および均一性Ｍ　１１．’ｆ
ｊ　：Ｉ　ル。１３１　ラ、ｌ１ｆ２　Ｍ　：＋４度が
高イ稈、粒度カ小さい稈、イして混合物が均一＜ｔ　Ｖ
’、ＩＢ２１００時間が短い。またある程度、Ｌで、脱
酸１１５間は状態図１の最Ｉ？　（ｉ２７１に依仔１〕
る。即ら線分１−）りに近つくにつれて、　１１ｉｉ配
助問がＪｌ’ｌ加りる。代表的には１シＪ累１１党ｒＩ
す１重量間は約１．′／Ｉ１１．目１１１　　約１　、
　’：＞　Ｉｌ、’＋間の範囲にある。 好ましくは、コンパクトを焼結炉内で、コンパクトを１
１９Ｍ温度に必すよくｃＵｊ間保１’、’Ｊ　Ｌ／、次
いで（ｊ一度を焼結温度に＋げることによ−）てｎ９１
′ｌりする。焼結がコンパクト中の気孔を閉塞し、気体
状生成物が揮敗するのをじ１ｂまし、これにより本焼結
体の生成をさまたげる以前に、−１ンパクトの脱酸を完
了する必要がある。 本発明の炭素での脱酸にＪｊいて、遊朗ｐ！累が窒化ア
ルミニウムの酸素と反応し、揮敗りるーハス化炭んガス
を生成りる。下記の脱酸反応が起ると考えられる。こ口
【−窒化ノ′ルミーウムのＭ　免２　＋ｒｊ　ｔ、ｔＮ
２０３としてＬｊえられる。 −ｋｌ　２０３＋　３　Ｃ十Ｎ　７→３Ｃ○（’））　
　　＜２）＋２ＭＮ 炭素により行われるＩｌＱ酎で気体状Ｆ５２　！＋　’
、、＜イ゛＋　’Ｌ　ｌｔｋ物が生成し、これが揮散し
、これにより力１ブ１１夫累を除去する。 脱酸前のコンパクトを速ＴＪぎる速用ぐ峡免１１Ｑ酊ｉ
品度を経て焼結温Ｉｔ）に加熱１するど、−そのよう／
。 速・」さる速度は一１ンバクトのｉｌｌ　ＩＩＱ・１λ
Ｊｕｔシバク１−か倉（Ｉｌｌる峡系のｔｈ　ｔこ人さ
く１へ（ｆ（するが、　木炭ん）１（７醇ｔＪ起らない
、、ｌ！ＩＩら小ト分イ１量の１１１１酸が）ぶり−（
Ｉ　Ｌ’、　’ｔＬ　＋ｌＩの炭メ・、が反しｉ＞　（
３）　ａ＞よσ５′テしたは（４）により失なわれる。 （／　＋　Ｍ　Ｎ−シ＃ＣＮ（ｂ（３）に　ｌ　Ｓ　Ｎ
　２　１ＣＮ　（、Ｉ）　　　　　　　　（’ｌ　）本
；ｊ；１醇」ンバク１−を化成するのに必北な逅ｐ１炭
系の特定ω（ま、多数の技１＋＋でン太めることがでさ
る、指ガタＪ素の必要１６は実験的に決定することがで
さる。好ましくは炭素の初期近似１１１は式（２）から
、即ら式（２）に規定された炭水の化学１？ｌ論的ωか
ら計口され、そしてこのような近似ｔＨを用いて、本１
１法にＪ３いて本焼結体を生成するのに必要な炭Ａの甲
は、過１１なもしくは過少な炭素を加えたとして乙、１
回か数回の実躾で求めることができる。 具体的にはこれは、焼結体の気孔率をより定し、焼結体
を炭素について分析し、そしてＸ線回折分析によって（
ｂうことができる。コンパクトがあまりに多部の炭素を
含イｊすると、そのようなコンパクト（、を焼結りるの
か困デＩｔ（・、焼れ１１体の約１０体積Ｃ３Ｆ＋より
小、好ましく（，１杓５）１４置♂Ｉ％より小の気化率
をわりる焼結体を生成しない、、１ルＩ−）力”ｔ　Ｋ
ｑ’１体が過剰１道の炭素を含イｉする。コンパクトが
含イ１する炭素が余りに少ないと、ｑられる焼結体のＸ
線回折分析で、Ｙ２Ｏ３相が見られず、その組成が第４
図の線分ＭＪを含まない多角形、Ｊ　Ｋ　Ｌ　Ｍで画定
包囲されていないことがわかる。 本１悦酎をｌ−７うのに用いられる逅￥１炭免のＩｉは
、ど／υな形態にしてｂ　ｐ　ｔ；を有意なφ残さり゛
、即ら焼結体に有意な有害作用をもついずれかの形態の
炭素を含まない、本脱酸コンパクトを生成するべきであ
る。さらに特定マると、脱酸コンパクトには、本焼結体
の製造を妨害りるかししれない炭素が、どんな形態にＵ
よまったく残っていてＩＪ　’、ｉらない。即ち、焼結
体の炭素ａｖは、焼結体の熱伝導率が２５℃で１　、　
００Ｗ／ｃｖ　−Ｋより人さくなるのに十分な低さでな
ければならない。一般に、本規結体は何らかの形態の炭
素を痕跡【い、焼結体の合計重量に基づいて、一般に約
０．０８手φ％木−１りｉ”　ｌ　Ｌ　＜番、Ｌ約０　
、０６５１ｒｉｉｊｊ’兄未満、特に／Ｉｆ：Ｌ　Ｌ、
　＜　ＩＪ約０．０／ｇφ品％　未満、ｂ　−Ｊ　トｂ
　ＩＩ’　：Ｌしく（、ｌＯ，Ｏ，’）Φ’ｌ’＋　９
６未−１の串含有してしよい。 焼結体中に残っＣいる０愚のｌＯの炭水はどん％形態で
も、焼結体の熱伝導率を名しく下げる。焼結体のｉ’Ｊ
　Ｏ、０６５千闇Ｌ！／、　Ｊ、り多いｉｌのあらゆる
形ｒεｉの炭、＋；は、焼ｒ、’ｉ　４Ａの熱伝導率を
署しくＦげ１ｂりい。 一般に、ｎ見止二１ンバクト中のＭＮの酸素２１１Ｉ　
Ｇま出発（イ料としての窒化アルミニウムの前水含ψよ
り約１０重ω％以ｌ°低い。また、ある所定の系につい
て、脱酸コンパクト中の酸素２鼻が増すにつれて、ｉｌ
ｌられる焼れ１１体の熱伝導率が小さくなる。 脱酸コンパクトを焼結体の約１０体ｈｉ％未Ｘの気孔率
をイ］りる焼結体を生成する温度で焼ｖ５する。 −２２にこのような温度は約１８６０℃以上、９ｒまし
くは約１８９０”Ｃ以上である１、さらに具体的には、
本脱酸コンバク（−は、その組成Ｊ５よび粒度に人さく
依存しＣ１一般に約１８６０℃から、好ましくは約１８
９０℃から約２０１０℃までまたはツレＬＡ　上１７）
　ＨＩＪＪ、　ｆｒｎ　ｌｕ　カラＩＩ　’　ＦＪ　２
０　ｂ　Ｏ”ＣＵ）　ｉｌｉ　＋Ｃ２温度までぐ緻密化
し、即ら液相焼結し、本多れ１１品体を生成する。本発
明の液化焼結を１Ｔうため【こは、本１脱酸−１ンバク
トは、１φＪ系脱酸−１ンバク１〜を緻密化して本発明
の焼結体を生成するのに十分なωの液相を焼結温度で形
成１１るのに１−分くｊ当員％のＹおよびＯを含有する
。特定の緻密化温度、即ら焼結温度は実験的に決定する
ことがでさ、脱酸−］コンバクの組成、即らそれが生成
υる液相の１１１に人さく依存する。具体的には、焼結
温度が本発明で有効であるためには、本生成物を生成す
る水液Ｈ１焼結を行うのに少くとも十分な液相を、脱酸
二１ンパクトの特定組成において生成する温度でなけれ
ばならない。所定の＠生成について、焼結温度が低い稈
、Ｒ１する液相の噂が少ない。即ら焼結温１廊がトがる
につれて緻密化が困デｎになる。しかし、約２０５０℃
より高い焼結−但には通富１）別な利点がない。 第４図の多角形Ｊ　Ｋ　Ｌ−Ｍにおいて、最低焼ねへ温
度は、組成が線分Ｍ　Ｊから線分Ｌ　Ｋに向って移行”
Ｊ　’、、１　Ｍ　−）　ＦＬ　’Ｃ約１　ｆ’１６０
　Ｔ”；　７＋Ｉ＋）、Ｉｌｌ’　、１：　ｌ、　＜　
１．Ｌ約１８９０℃から１冒し、イして線分１．　Ｋ−
（−は最低焼結温度が約１９６０℃である。第４図の多
角形ＪＫ　Ｌ　ＭにｄメいＣ，組成が線分Ｍ　Ｊから線
分１−　Ｋに向って移すするにつれて、最低焼結温度を
上げて、本焼結を（ｂって焼結体の約１０休梢％未満、
好ましくは約５体積％未満の気孔率を有する焼結体を’
ｌ　ｌ＆、するのに十分な液相を９−成する必要がある
。 一体的には最低焼結温度は組成（即ち第４図の状態図中
の４；ｉ　ｉｆｆ　）　、コンパクトの未焼結密度およ
び窒化アルミニウムの粒度に大きく依存し、酸化イット
リウムＪ３　Ｊ、び炭素の粒度に少し依存する。組成が
ＭＪからＬＫに移るにつれて、そして窒化アルミニウム
の粒度が、また程度ｔユ小さいが酸化イブ１−リウムお
よび炭素の粒度が増加するにつれて、最低焼結温度がＩ
Ｉる。ＭＪ、即ら多角形ＪＫＬＭ内の〜ＩＪに近い点（
ｂ点または複数点）で表わされる組成では、最低￥ｉ結
湯温度、窒化アルミニウム、酸化イットリウムおよび炭
素の粒度、それぞれ約５．０ｗ２／’）、２．８　１／
　ｃｊ１３よび２００＋ｎ’／’７の組合ぜに灼・ｊる
約１　Ｆｌ　６０　′Ｇから窒化アルミニウム、１ｌ１
２化イツｉ〜リウムＪｊ、上び炭素の粒度、それぞれ約
０．５　ｍ’　、−’ｉ　、　０．５Ｉｎ’／７Ｊｊよ
び２０頻２／７の組合ヒに対りる約１８９０℃まで変動
する。、１．にでは、最低焼結温度が、窒化アルミニウ
ム、酸化イットリウムおよび炭素の粒度、それぞれ約５
．０　ｍ′／′ｉＩ、２゜８１ｍ２／ｇおよび２００Ｉ
Ｉ１２／７の組合ぜに対する約１９６０℃から、窒化ア
ルミニウム、酸化イットリウムおよび炭素の粒度、それ
ぞれ約１．５１／７．０．６ｍ２／ｇおよび２０１２／
９の組合せに対する約２０００℃まで変動でる。 第４図の多角形Ｕ　Ｍ　Ｊ　Ｖで画定包囲された組成に
ついて、最終混合物またはコンバク（−中の窒化アルミ
ニウム粉末が比人面槓約３．４１１’／’、を以上を有
する場合、焼結体の約２体積％未；！１の気孔率を有す
るＶｌｌ結合クー成するための最低焼結＋ｉ＋１ｉ度は
約１９００℃である。 脱酸コンパクトは、好ましくは周囲ＩＥカド、窒化アル
ミニウムの有意な減量を防止りるのに少くとｂ十分な窒
素を含有する気体状窒素含有非酸化ｔ’ｌ雰囲気中で焼
結する。本発明にＪ：れば、窒素が、焼結中にＮＮのイ
ｉ息な減量を防止するとどしに、脱酸処理を最適化しか
つ炭素を除去するのに必要な焼結雰囲気中の必須成分で
ある。窒化アルミニウムの有意な減量は、その表面積対
仏積比に応じて、［！１１ら焼結体の形状、例えばそれ
がｄいデーブ形状であるか厚いラーブ形状であるかに応
じて変化する。その結果、一般に、窒化アルミニウムの
有恩な減量は窒化アルミニウムの約５重量％より大から
約１０重量％より大までの範囲となる。好ましくは、窒
素含有雰囲気は窒素であるか、約２５容ｔ％以上の窒素
と水素、希ガス（例えばアルゴン）およびこれらの混合
物よりなる８Ｔから選ばれるガスとの混合物である。ま
た好ましくは、窒素含有雰囲気は窒素と水素との混合物
、特に約１容Ｖ％から約５容Ｍ％までの水素を含′４＝
４する混合物よりなる。 力２結助間は実験的に決めることがｒＯる。代表的な焼
結時間は約４０分から約９０分の範囲にある。 １実施の態様、即ら炭素ｎｑ醒〕ンバクト中の窒化アル
ミニウムが酸素をａ４ｊりる、第４図の線りンＭＪおよ
びＬＫを含まない多角形Ｊ　Ｋ　Ｉ　Ｍで画定された組
成では、酸化イットリウムがＭ　Ｒ＝と反Ｌ６してＹａ
Ｍｚ０９を形成することにより窒化アルミニウムをさら
に１況醒し、こうしてＭ　Ｎ　ｒ６　ｊ”中の炭素の川
を減らして、ＮＮと、Ｙ２ＣｈＪ３よびＹ４Ａｆ２０ｓ
の第２相混合物とより４Ｉ：る相組成を有する本焼結体
を生成する。 別の実施の態様、即ち炭素脱酸コンパクト中の窒化アル
ミニウムがＦａ”Ｓを第４図の線分Ｍ　Ｊ　ＪｉよびＬ
Ｋを含まない多角形ＪＫＬＭの呈より名しく少量含有す
る第４図の線分ＬＫでは、ｙ７られる焼結体がＭＮおよ
びＹ２Ｏ３よりなる相組成を有りる。 第４図の線分ＭＪを含まない多角形Ｕ〜ＩＪＶで画定包
囲された組成をず１する焼結体を製造り−る本発明の方
法の１実ＩＭの１ご様では、本混合物、！ｌｌらこのよ
うな混合物をハラ成するミリング後の乾燥混合物中の窒
化アルミニウムＴ’ｔ）末が約３．４　　ｍ’　／’２
から約／１．ｆｌｌｌ１２／’）まひの範囲の表面４（
°１をイＪする。この実施の態様では、脱酸以前のコン
パクト中の窒化アルミニウムが一般に窒化アルミニウム
＼の約１．７重ω％から約４．３Φω％まで、通常約１
．９重量％から約４．０ΦＦ１％：Ｌでの範囲の酸素含
ωをイエし、脱酸コンパクトおよび（乏１られる焼ｘ、
１１体が約２．５〕当帛％より大から約４，３５当１−
％までのイットリウム、約９５．６５当量％から約９７
．５当ｊｊ％より小までのアルミニウム、約４．１当量
％より大から約６．３当量％より小までの酸素、および
約９３．７当１４％より大から約９５３ｇ当り囁％より
小までの窒素よりなり、焼結調＋１が約１９００℃から
約１９６０℃までの範囲にあり、焼結雰囲気が窒素また
は窒素と約１容Ｆ１１冑Ｉから約ｈ　８７ｄ％よＣの水
系どの混合物（・ある。 １！Ｉられる焼結体は、焼結体の約２休偵％未満の気孔
率と２５℃で１．４２Ｗ／ｃｔ・Ｋより大きい熱伝導率
を有する。本（ζ１の焼結体はＡＩＮとＹ２Ｏ５ａ３よ
σＹＪ＃２０９の第２相混合物とよりなる相組成を有し
、このような第２相混合物の合、Ｊ　（ｉｌが焼結体の
約６　（４１ｓ’＋％より大から約９．／１ｉＡｂ’ｔ
％より小までの範囲にあり、Ｙ２（ｈが富に少くどもＸ
線回析分析により検出ｕＪ能な噂（ン在し、Ｙａ／Ｖ２
Ｏ５が常に１ｊｌ結休の約３．４体ＩＩｔＩツ１以上の
ω存在する。 本発明の方法の別の実流の態様では、本混合物中の窒化
アルミニウム粉末が約３．２　ｍ’　／”ｔより木から
約６．Ｏｎ２．ｚｌの表面積をイ」シ、焼結温度が約１
９００℃から約２０５０℃までの範囲にあり、焼結雰囲
気が窒素であるか窒素と約１容量％から約５容量％まで
の水素との混合物であり、これにより焼結体の０．０４
重量％未満の炭素含量、約２体積％未満の気孔率および
２５℃て″約１゜５３Ｗ／工・Ｋより大きい熱伝導率を
６刃る焼結体を製造する。 本発明の他の実施態様では、本混合物中の窒化アルミニ
ウム粉末が約３．２ｍ＋２／＄より大から約６イ２／Ｃ
ｊまでの範囲の表面積をイラし、焼結温度が約１９５０
℃から約２０５０℃までの範囲にあり、焼結雰囲気が窒
素であるか、−Ｅ、ｒ詮、と約１容＾＋　９ｒ＋から約
５容＃ｌ　％　；ｔでの水系との混合物であり、これに
より焼結体の０．０４虫最％未満の炭素含耐、焼ｖＪ（
ホの約２休偵％未談コのｆｆｉ　？Ｌ率、Ｊｊよび２５
℃で約１．６４Ｗ／ｃｉ・Ｋより大きい熱伝導率をイ１
する焼ｔ、５休を製迄丈る。 本Ｖｌ結多結品体１．ｉ無圧焼結セラミック体である。 ここて°烈ＩＪＬ焼結とは、周り１１１圧力下で、即ら
槻械的１エカを加えずに脱酸コンパクトをｍ（モ化また
は団結して、約１０休槓％未満の、好ましくは約５体積
＋３６未満の気孔率を有するセラミック体とすることを
愚昧りる。 本Σご明の多結晶ＩＡ　ＧＪ液相焼結されでいる外観を
もっている。即ら、この多Ｖ、晶体は、焼結温度で液体
（゛ありかつイットリウムおよび酸素に冨み、苔干のア
ルミニラ１、および窒素を含有する液相の（’ｊ　ｌｒ
　Ｋより＜Ｊｋ　Ｋ：ｒ　Ｌ％　Ｊ”Ｌ　ル、　Ｎ　Ｎ
　享（７ｉ’　（ｂ）　実Ｙｌ　的ニ俳へでがメ１．め
られるか（ｉ意に、Ｌ／、：ｔ、を実τ９的に丸められ
、８’ｌらかな入ｉ／＋＋をイｊりる。即ら、ＡＩＮ粒
子が液相焼結セツミックの外観をイｉηる。本＞結１１
１”ｌ　（’七（−ｉま、ＪＶ　Ｎ　ｆｉｌ　ｒ　／Ｊ
ＫＩ　Ａ：　（（７）方向に人１木同じ′・」法をイノ
し、細長かったり円盤形状だったりしないゎ一般【こ、
ＮＮ相は約１ミクロンから約２０ミクロンまで・の範囲
の平均粒度を０ダる。　Ｙ　７０３またｔまＹ２Ｏ３と
Ｙ４Ｎ２０ｓの混合物の粒子間第２相がＮＮ粒界の一部
に沿って存在りる。顕微鏡組織の形態分析から、この粒
子間第２相が焼結温度で液体であったことがわかる。 本発明の焼結体は、Ｖｌ粘結体約１０体積％未届の、通
常約５体積％未満の気孔率を有する。好ましくは、本焼
結体は、焼結体の体積の約２休偵％未満の、特に好まし
くｔま・約１休偵％未；面の気孔１′を有する。焼結体
中のあらゆる気孔は微小寸法のらので、一般に気孔の直
径が約１ミクロン未満である。、気孔：Ｐｒ’　ＧＪ　
ｌ′：：、ｆ％’−的４１企属粗蒜学的丁順により、ま
た標１１ｊ的な密度測定により決定することができる。 本発明に（Ｉ５いて、所定の組織の熱伝導！オ・′は、
約１８９０℃と１９５０℃の範囲での焼結６＾度の−１
−背につれて増１ルｌ　’７する。２した所定の焼ｃ１
１体の熱仏心率ＩＪ気孔率の減少とと６に増加りる。 本発明の方法は、２５℃で１．００Ｗ／ｃｉ・Ｋより大
きい、好ましくは２５℃で１．７！Ｉ２Ｗ／ｃｍ・Ｋよ
り大きい熱伝導率を有する窒化アルミニウムの焼ν１体
を４迄りる２、ＩＩ郊方ン人である。一般（こ、本多結
晶体の熱伝導率は、２５℃で約２．８Ｗ／ｃ−にである
窒化アルミニウムの高純度用結晶の熱伝導甲より小さい
。本発明の方法全体にわたって同じ丁順と条ｆ［を用い
れば、ｌｒＪられる焼結体の熱伝導率と組成は再現性が
あり、有意な差がない。 本発明の方法において、窒化アルミニウムが酸素を２．
ＩＩ御可能なもしくは実質的に制御可能な態様（−捕集
する。！」体内には、本発明の／Ｊ払にＪｊいて同じ手
順と条件を用いれば、窒化アルミニウムが１１１１集り
る酸化のφは再現性があり、有意な差がない、、また、
イットリウム、窒化クツ１−リウ１１Ｊ３よび水素化イ
ットリウムとは対照的に、酸化イットリウ１１．したほ
ぞの前駆物質は、本ｆＪ法における空気または他の媒体
から酸素を捕集しないか有意なｔＯの酸素を捕集しない
。さらに訂しくは、本方法では１Ｍ化イットリウムは、
木′Ｉｉ法のｔＩｌｌ　１０性または４Ｉｊ現性に有息
％彰習をもつ１１のいり′れかの形ｒぶの酸素を空気ま
たは他の媒体からｋｌ隼しイヱい。木ｌｊ払において、
醇化イットリ・ンムがＩｌｌ；隼する配素は１分に少’
、’ｉ　＜　、　ｉ！７られる焼結体の熱（ム尋１゛や
組成にまったく影響をもたないか（ｉ息な影響をもたな
い。 当量％の計篩例を下記に承り。 ２．３車ヶ％の酸素を含イｉすると測定された１１ｉ吊
８９．０’７の出光Ｕ　ＩＩとしてのＮＮ粉末について
、酸素の１ノペてがＮにＮ、０３として結合されており
、測定前２．３重に（ンｆ１の酸系が１８９＝ｐｒβ％
のＮ　２　（ｈとして存τｊｉＪると仮定し、従って窒
化アルミニウム粉末が８４．　ｅｌ）’、？のＮＮと４
．３５２のＡｌ１２０３とからなるしのと仮定ηる。 ８９．０’＋の８：介す享１としＣのｆｉｌＮ粉末、９
゜７牙のＹ２Ｏ３および−１，２５ｓ？の遊離ＦＡ素よ
りなる混合物を形成りる。 加工中、このＮＮ粉末は式（４）のＪ、う４ｖ反応によ
り追加ωの酸素を捕集し、今や２．６１＆酊％の酸素を
含有する。 ２　ＡＪ　Ｎ　＋　３　Ｈ２０＝　ＪＶ　２　Ｃｈ　＋
　２　Ｎ　ｌｌｑ　　　（４）拐られたコンパクトは今
下記の組成よりなる。 ２．６ｆｆ１ｍ％の配素を含有する８９．１１？のＮＮ
粉末（８４，１９ｔの＃Ｎ１−４．９２１のＪＶ２０ｓ
＞　、９．７ｇのＹ２Ｏ３および１．２５＞の炭素。 コンパクトの脱酸中、すべての炭素が反応式（５）に従
ってＪＶ　２０３と反応とする仮定する。 Ｎ）０１←３　に　＋　Ｎ　ｙ→２　Ａｉ　Ｎ　　　　
（５））＋３ＣＯ（’Ｊ） 本り己明にｉｌｊいて炭素はＹ２Ｏ３を減少♂１．！な
いか、その代りＮ２Ｏ３を誠ら１ノ。 反応（５）が終ｊ―まで進んだ１ｖ、１１；１＾り１ン
パクトは今、反応（５）にＶ（づいてみ１０したＦ記の
組成より／、ｃろ。 ０、に小量％の＾女系を含有りる８０．　／１．”＋　
、ｌのＡ／Ｎｇンン未（Ｆ）り、０／Ｉ”；ｔの＃ｆｌ
＋１．３８９のＪＶ　、＋　ｏＭ　）　（ｌ　Ｊ、ぴ９
．７’、？のＹ２Ｏ３゜この千１１１紺成についで、当
ｉｉ１％表示の組成は次のように７．１Ω（゛さろ。 小品（９）　モル数　　　讐１ｔ１１数Ｍ　Ｎ　　　　
ｌｌｂ、０４　　　　　　　　２．０７５　　　　６，
２２４ノー７　２　０３　　　　１．３８　　　　　　
　１．３５０Ｘ　　１０−２　　　　８．＋３８ｘ　　
１Ｏ−２Ｙ　２　０ｓ　　　９．７　　　　　４．２９
６ｘ　１０−２０．２４１８合計当苗数−６．５６４ ■＝原子価 Ｍ＝モルｖｌ＝虫皐（牙）　／ＭＷ ＭＷ−分子化 Ｅ？＝当量数 Ｅ’？＝ＭＸＶ 原子価：Ｎ＋３ Ｙ−＋３ 脱酸コンパクト中のＹ当早％＝ （Ｙ当員数）／（Ｙ当ｈ）数ＩＮ曙’ｉ　ｌｉ’！数）
×１００％　　　　　　　　　　　　　（６）、＝　（
０，２５８／６，５６４）ｘ　　４０（ｂ％−３，９３
％叫＾シ１ンバクト申の０当Ｉｆｆ　Ｃ３ｉ’＋　−（
０当哨数）、１０当覇数−ＩＮ当６）数）ｘ　　１００
す６　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　（７
）−（８，＋３８ｘ　１０２　＋　　０．２５８）　　
’　　（＋３，５６４）×ｌ　Ｑ　Ｏ＋３（、、！＋、
１７％　　　　　　　　　　　　　（８）このｎｌＪ前
！ンバクトイτらびに焼１１！１体は約３．９Ｓ）すｉ
　ｌ、（（！ｂのＹど杓！１．１７当トＩｆ　％の０を
含（ｂ（ノる。。 ２５３Φ１６１ノ、′、の酸Ａ、（ｂ１，Ｆ３９Φ１−
％のＡｔ　７　ｏｉ　）４倉有するど測定されたＮＮわ
）４、を用いて、４゜０′ノ５７７（９６のＹと５．０
当ＩＡ％の０を含イーＩりる、即”＞　４　当Ｉ１１％
　Ｕ）　Ｙ、９６　ｉ’１１ｆｉ　％　ノＭ　、　Ｅ３
　、０　当１７１　％の○あよひ≦〕１）’５　：’ｉ
　１３ｆ、　（ｂ）　Ｎよりなる本焼れ’ｉ　［Ａを製
造Ｃするに【、１、当１．（ｊ！ｆ、から小：ｊ”：Ｆ
＋　’＼次の換（）をＦＪうことができる。 １００ソーＡＪＮ粉末のφｈＩ Ｘ′λ−＝　Ｙ２（ｈｒ！Ｊ）末ノ＋トｉ＋ｉ／λ　炭
’＋ｉ　ｆ；）末ノ＝ｒＩｔｈ＋１加１中にＡｉ’　Ｎ
　Ｔ５）末が式〈９）のような反応により追ＪＪＩＩ　
：ｔ’＋σン醇素を酸素嘩４二し、＋１１２１’ｌり［
ス＋Ｗ＋の°１ンバクトが今２，６Φｔｊｉ％（ｂ）０
６−Ｗ　＜　５　、　り　２−Ｊｊｌｉ＋％（ｂ）／Ｖ
ノ○３）を合！イし、千（−１００，１２＞て・あると
１反’ＡＪする。 ２　Ｎ　Ｎ　＋　３８Ｐ　ＯＩＭ・　０１　　（２Ｎ　
＋＋、　　　　　（９）加工後、−］ンパクトはＦＪの
組成をイ１１ｊるとみなすことがぐさる。 ｉ１’１）ｉｌ（ｈ）　　、［ル数　　　　当Ｉｎ数＃
　Ｎ　　　９４，５９　　　　２．３（ｂ８６，９２３
Ｍ　２０ｘ　　’、１．！１３　　　　０．（ｂ！＋４
２　　　　０．３２！＋Ｙ　２０ｓ　　Ｘ　　　　　　
４．４２９ｘ　１０’　ｘ　　　Ｏ，０２６！１７ＸＣ
Ｚ　　　　　　　Ｏ，０８３３／ 脱酸中、３モルの炭；々が１七ルの／’１２０ｇを還元
し、Ｎ２の存在下で次の反応により２モールのＮＮを形
成刃る。 ／Ｖ　２　Ｃｈ　＋　３０　＋　Ｎ　２→２　ＡＮ　Ｎ
　−）−３Ｇ　Ｏ（ｂ０）脱酸後、づべての炭素が反応
し終って１３す、コンパクトは次の組成をイｊするとみ
４ｊすことがでさる。 単Ｕ′ｉ（’１）　　　　　　　セル数　　　　　　　
　当ｈ１数ＭＮ　　　９４，５９　＋　２，２７５ｚ　
　　２．３０１１＋　０，０ｈ５５１ｚ　　　６．９２
３＋　Ｏｊ６６ｈｚＭ２０３　５．５３−２．８３０ｚ
　　　Ｏ，０ｈ４２−０．０２７７５ｚ　　Ｏ，３２！
ｉ　−０，＋６重量５ｚＹｙ　Ｏ！　　　Ｘ　　　　　
　４，４２９Ｘ　１（ｂ’　Ｘ　　　　Ｏ，０２Ｇ５７
ｘＴ＝含ｉｌｌ’　Ｌ　）ＩＬ／Ｆ’　＝　　７．２４
Ｌｉ　Ｏ，０２６５７ｘＹの’ｉ　ｉｊｉ　８ＩＩ　５
）・＝　０．０４＝　　０．０２６３＋７Ｘ　　、、”
Ｉ　　　　　（ｂ１）０の″３尾部分−０，０５ −（０，３２５−０，１６６５ｚ＋　　＋１．＋１２６
５７ｘ　　）　／　’１ｊ’コ（ｂ１）Ａ；Ｊ、び＜　
１２　）　４ｘに、、ＬひｌについＣ′解くと、 Ｘ−１１，３７’；＋のＹ　ｙ　Ｏｓ　粉末７−１．５
０才の遊！’Ｉｔ　ｌ夫ん Ｘ、Ｂαしくイ１用な形態または形状の物体、即ら１り
）／ｇＰノさの、ｂしくは〃さτご（ｉ　Ｑイ１ｉのな
い薄い中〜の形「呂の物体−通’：；’ｒ　’＋を板ま
たはｉ−／と称されろ　は、焼結中に甲１１１ぐ／ｉ　
＜　＜’ｉす、例えばくりが／１じ、ぞしＣｌ′、／ら
れた焼結体ｔ、Ｌ焼結焼結熱処用１して、焼れ１１体を
・１′−ら（ごのばし、）、Ｌ　４Ｆｉとじでイｉ　’
ｉ）Ｊにす゛る必凸がある、１このＪ１９７坦化（ちる
い＋４そりは、１′）♂約０．０７０インＩ未−１のｌ
、を数＋ＬｋはノーＶの形態の物体を焼結する際起りヤ
）りく、゛１′−坦１し処理にＪ、り無くりことがぐさ
る。、　Ｉ！ＩＩら、焼ｔ１′１体、具体的にはＪ、（
ｂ：したはテープを１分な１１」加１［力１・、その焼
結体の特定の組成に応じた焼結温唄範囲内の温度で、実
験的に決定できる時間加熱し、次いでサンドイッチ状に
はさまれた焼結体をその焼結温度より狂ｔいン黒度まで
ｈ父ン負し、かくして冑られる平坦な基板またはテープ
を回収する。 具体的には、この平ｌｒｌ化Ｉｊ法の１例でｔま、平ｌ
重量でない基板または°アープを２軟の板の間に１１ン
ドイツプ状にはさみ、かつＮＮ粉末のＡｔ層で仮から隔
１１１．サンドイッチ休をイの組成に応じたち２　Ｋ’
＋一度、即ら約１８６０℃−約２０５０℃の焼結温度に
、好ましくはＲ，ｌ囲圧力の焼結雰囲気、１５１ら焼結
に有用な窒素含有非＾１化性雰囲気中で、焼結体を平坦
にするのに少くとｂ±分な印加Ｊ」−力１ζ、一般に約
０．０３ｐｓｉ以］−のＪＥ万力下、１Ｊンドイツチ休
を平坦にするのに十分＜１時間加熱し、次にリンドイッ
チ体をイの焼結湿度より低い温度よぐ放冷し、かくして
焼結体を回収する。 焼結した薄肉体またはり仮アープの平坦化処理を行う１
例では、焼結しｌζＪ１−平１ｆｌ　基板またはテ−ノ
をこれに４１０なイ】害ｒ［川を′−）えイ１い手、（
ｉｌ、例λ１．［’　Ｌ　１，１　ｆ−）゛ン；Ｌ　／
、：はタンゲス７ンｌ　ｋｉ、ｌ少くとしンｔノ８０Φ
Ｉ＋’　％のタンゲス７ン、土ｌ、−はしり／）−ン４
倉白りる合金の２栓の、′ｌ’　＋１×間にはさむ。リ
ントイＶｆ状！、（（ルまたＬｔ　−ｒ’　−７を重代
からＴｉｃ　ｆヒｔｌルミニ・°ツム粉末のＡ９　ｈ’
ｉ　、りｆましく（、Ｌ不凍１λ波宵、ｔｌｆましくは
不連続単層Ｃ隔Ｎ１シ、好ましくは平坦１ヒ熱処理中に
中（ｋの表面に焼れ一体がイ・１ン′１するのを防１−
ψるのにらようど十分な層で隔Ｅｆ［’Ｊ　Ｚ：ｒ　、
、一般に、約０　、０１　ｐＳｉＳｉＯ２ＩＩＪ化１［
力を１７１１える。・Ｉ’　ＩＩＩ化ｒ：ＩＡ度が低１
・りるとＫＩＺ　ｌｊｊ化ｊ［力または平目化１１間を
増・１必四がある。代表的には、例えＧ、【、リンドイ
ツｆ状焼結体を焼に召髭肛に約０．０３ｐｓｉ　−約０
゜３）ｐｓｉのＪＪ万力下窒素中で１「、１間加熱りる
ことにより、Ｊ：【（反、特にシリコンチッｆのＪ、う
な半導体用の支持１．Ｌ仮どしてイｉ　ＩＩＩ　＜ｔ　
’ｌ’坦な焼Ｒ１体が１１１られる。 本弁明によれば、１１１純、複雑ｄｊよσ／または中空
形状の多結晶窒化アルミ−ラムし・ラミック物品を１白
１ｇ製込りることがでさる。具体的には、本焼結体は、
椴械加１．なしく白用／、ｃ複鮪／ｊ形状の物品、飼犬
ば不透ｒｉ　ル＝）　ＩＪ、ＨＩｔ？　７Ｔ、長（弓・
、Ｌ）＋　ＩＡ、ｌ−ブまたは中空形状物品の形態に’
ＦＪ　造りることがぐきる。本焼結体の１法ｔま、未焼
結体の（ｂ法から、焼結中に」しる収縮、即らｍ密化の
ブ）だ＋Ｉ村１ｊηりる。 本セラミック体は多数の用途を有する。均一＜、＝厚さ
の、叩ら厚さに有り、な差のない薄いヤ（ｊｉの形態で
は、即ち基板または−ｉ−ブの形態で（：Ｌ、本しラミ
ック体は集積回路のバックージ用として：Ｌｌこ集積回
路用の支持ｊ＾椴としＵ、Ｖｌに−ｌンビ１−タ用の半
導体気チップ用の’３　ｄｉとして１．′Ｉにｉ用であ
る。本セラミック体はン■ｌンυ用のシースとしても有
用である。 本発明を以下の実施例によりさらに具体的に説明νる。 特記しない限り、実施例の手順は次の通りであった。。 窒化アルミニウム粉末はＭ累を／ＩΦｔ：ｒ３％未満の
吊含有した。 窒化アルミニウム粉末は酸系を除いて紳ｊｃ［９９％よ
り入のＭＮであ−）だ。 第■ムの実施例≦〕−１２、Ｉｊ　Ｊ、　（ｆ　：’３
３−４１　テＧ’、Ｌ、出発材ｆ’ｌどしくの窒化／／
ルミーウムわ）末が表面積３、　／Ｉ　　ｌｉｔ’　、
”？　＜０．５４１ミクＵン）を有し、炭素粉末で１１
−）だ一連のｍ２酸に基づいて、約２゜４小ｌｉｔ　’
３：Ｉの閣んを含有しているど測定された。 第■人の実施例６−８．１６−２２ｄｊよσ２９−３１
および第１ＩＩ表の実施例５３　Ａ　ｒｌ３　ｃＬ　ヒ
ｂ　３　Ｌ３（ｒｌよ、出発材料どしての窒化アルミニ
ウム粉末が表面積３．Ｅ３／Ｉ　　１．／“７（０，／
１７９ミク１１ン）をイイし、ｂ’ｉ射化分化分析定し
て２．１０重尾％の耐引、を含イ１した。 ：Ｐ、１１表の残りの実施例では、出発ＩＡ利としての
゛　窒化アルミニラわ）末が表＋ｆｉ＋槓４．９６ｍ’
／７（０，３７１ミクロン）を有し、ｈ’ｉ　ｏ−１化
分析ひ測定して２．２５中ｖ％の酸素を含有した。 第■表の実施例のりへてで、混合前の、即ら妥取っｌに
Ｌ）のＹ２０ａｊ５＞木は表面に１約２．７５ｍ２／２
を右した。 第ｎ表、１３よび第■表の実施例の１へてで用いた炭素
は黒鉛であった。実圧例２’）−３１，／Ｉ８゜４９お
よび５２では、黒鉛が表面積２！−１ｍ２ｚ′、＞（０
，１３ミクロン）をイ１し、第１Ｉ表ａメよび第ｍ表中
の残りの実施ＶＡυべＣで、黒鉛が表面積２００　ｍ２
／’ｉｔ　（０，０１７ミクロン）をイ］したく供給元
の表示通り）。 第■表および第■表の実ｍ例のブベ゛（ｃ−粉末を混合
するのに、非水系へブタンを用いた。。 第■表および第１■人の実施例３９以外のリベての実施
例で、ミル用媒体は、密度約１００９ｒ＋を杓するおａ
３よイ立方体まｌζ゛はｉ’１／Ｊ体の形状の小ツトプ
レスした窒化アルミニウムであった。実施例３９では、
ミル用媒体が球の形状の低ＦＡ索鋼（゛あった。　第■
表および第ｍ表の実施例の■べてで、所定の粉末混合物
のミル用液体分散物を空気中、周囲圧力下、ピー１−ラ
ンプで約２０分間乾燥し、このような乾燥中、混合物は
空気中からへプメ・、を捕東した。 第■表および第■表の実施例のりへてＣ゛、乾燥したミ
ルを施した乾燥１５））未渥合物を空気中、至（晶（、
Ｍ・ｉ　’−１ｉ　＜＋　ＩｔノＩ　ｌ−（’／（ｆ　
し、／、し、（、即ｎ’；　：’；７ｐＪ１７）人１４
＋　’、）　、’　）（ｌＦ、のｊＦ’：　ｌｔＪ　’
６（ｂ＊Ｊる１ンバ／／ｇ、を１生成した１、実ｆｒｔ
ｈＩ切１　’Ｉ　−４て・は、夕（ｂ１ツノをｌ　ＯＫ
　ｐｓｉ　とし、残りの実ＩＡｂ　Ｉ’／ＩＩ・１ぺ＜
　（−１，１り　Ｋ　ＩＩｓ　ｉ　とした９゜７Ｐ、　
Ｉｔ表ｊＪｊ　（ｆ第ｍ表に、１夕いて灯ｌ占体がマ１
を人△またＩ；ｌ　Ｊ　：人口のしのとしくりえられＣ
いる実／１色Ｘ　Ｕ−Ｌｌ、１ンバクトか円テ１８の形
状であり、焼も’；（４，が１法のものとしく′ノえら
れでいる実除例ぐは１．１ンパクトがバーの形状であり
、焼結体が１法りのものとして与えられ（いる実施例で
は、−Ｉンパクトか均一＜＜　Ｉ’ノさの、！５１らＩ
’／さにイ１込の；イのない／　−ｆのよう＜ｌ：Ａ’
）い甲板（°あるＪ、ｊ　４ｔにの形１人Ｃあ−）ｌこ
。 第■表Ｊ３よび第１表の実施例のりへでで、所定の７５
）未混合物ならびにそれから形成したコンパクトは、イ
ブ１〜リウムおよびアルミニウムの当早％が第４図の貞
１から貞Ｊまでの範囲にある組成をｔｘシ／ど　。 第■表および第１表の実１１　ＰＡｉＪべてのコンパク
ト、即ら脱酸以前のＹ、Ｍ、ＯおよびＮの当い９６帽成
Ｇ、Ｌ　、第４図の多角形Ｊ　Ｋ　ｌ−Ｍで画定包ｌ１
１１された組成の外側であっｌご。 介■表ｄ３よひ第ｍ表のノ、°箱間の・Ｊべて（゛、ｌ
ＩＱ酸以前のコンパクト中の窒化））ルミニラ１１はＭ
木を窒化アルミニウムの約１．／１手＋、−１　＋に）
より大から約４．５千Ｍ％より小までの範囲のω含有し
た。 第■表Ｊｌ：ヒ′；Ｘ５Ｉ重量表の実施１ｕ１２３．２
５〕、　２６゜２８．４０，４１Ｊ５よび５２をのぞく
すべての実施例の脱酸コンバクＦ〜の組成は、第４図の
線分ＭＪを含まない多角形ＪＫＬＭで画定包囲されてい
た。 第■表Ｊ３よび第■人中の同一番弼だが添字ΔよたはＢ
の付いた実部〃１は、これらの実施例を同一の仕方で行
ったこと、即ら粉末混合物が同じ仕方で％Ｊ　ｍされ、
コンパクトに成形され、同じ組成を有し、そしてコンパ
クトを同一条件トで熱処理した、即ち複数のコンパクト
を炉内に並べて買いたことを示１．．ＡまたはＢの添５
７′の付されたこれらの実施例はここではその番号だけ
で言及することもある。 第■表および第ｍ表の実施例のづへてで、脱酸。」ンバ
ク１−の焼’ｔｌ’ｌを（Ｊ・）のに用いたのと同じ雰
囲気を用い（−１ンバ９１−の！脱酸を１１）た１、ｌ
ζだし、１１ｉ）　ｒ＋”；　＜ｒ　？Ｉ　ウ雰ｆｉｌ
ｌ気ヲ炉内’ｎ−１８に　ｌ　Ｉ　１（７）　ＩＱ　：
＋ｌ　’（−（ｂ１給して脱Ｉ′ｌり（６二より生じる
７Ｊスの除去を２進したが、焼結中の流帛は約０．１３
ＣＦｌ・１未満であった。 第■表および第■表中の実施例の熱処理中の雰囲−は周
囲１１力にあり、周囲ｆｌ力は人気月、したはほぼ人気
圧であった。 炉はＬリブデン加熱素了炉Ｃあ−、）だ、。 コンパクトを炉内で所定の脱酸温度まで約１００℃７７
分の速度で、次いで所定の焼結）黒度まで約り０℃／分
の速度で加熱した。 １税酸を行わなかった実施例では、コンパクトを所定の
焼ｖ３潟ＩＱまで約り００℃／分の速度で加熱したが、
実施例４０　Ｊ３よび／１１ひは」ンパク１−を所定の
焼結温度まで約り９０℃／分の速度で加熱し　ｌこ　。 焼結雰囲気は周囲ｆ１力、１ｉＩＩら人気１ｒまたはほ
ぼ人気り王であった。 熱処理の完了１１２、リンプルを【Ｊば室温まで炉冷し
　ｌこ　。 第■表ｄ３よび第１表にＩＪ焼ｔ、１１体の１ＪＩ↑り
を承りが、焼結を行わなかった実施例では脱酸コンパク
トの特性を示す。 第１ｆ　ｊＪｊよび第ｍ表のＪべての実ＩＭ例１：１、
第１表および第ｍ表に記した以外は、またここに記した
以外は実質的に同じやりｆｊ（”（ｓつだ。 焼結体または脱酸コンパクトの炭素含１７）は標準的化
学分析技術で測定した。 出発材料としてのＮＮ粉末の予め定められた酵素含量お
よびｎられる焼結体について測定した組成ならびに他の
実験に基づいて、第ｎ表中のすべての実施例において、
ｌ１１２酸以前のコンパクト中の窒化アルミニウムは出
発材料としての窒化アルミニウム粉末の酸素含（ｆｌよ
り約０．３中１４’＋　％高い酵素含量を有すると計口
ししくは見積られＩこ、。 測定した酸素含醋は敢Ｑ（化分析の結果であり、焼結体
の車量に対するｔｖｔ％で表示しである。 第■表および第ｍ表にＪ３いて、焼結体の酸、）、Ｃ串
を測定した実施例でｔよ、焼も１１体の当ポ％組成を出
ＲｋＡ　ｔ’ｌとしくの粉末組成と焼（，１１体につい
（ｌＩ１１１定したｈｔｉ系２　ｒ＞’３とから口のし
た。Ｙ、ＡＩ、ＮおよびＯかそれぞれの通１１；の原子
６Ｉ１１＋　３．＋３．−３および　２をイＪ　ｉｌる
とＩｔｘ″ＩＬ　ＩＪる。 焼結体にＪｊいで、ＹＪ５よひＮの１４は出１と１料と
してのｆ５）床中の鞘と回じぐあると仮定した。加重中
のｆｌＱメ・５増加と窒、東減少の吊は、次の全体的反
応にＪ、り起ったと（反定しＩご。 ２ＰＪＮ＋３７２０□−１Ｍ２Ｑｉ＋Ｎ、、　　　　（
ｂ３＞脱酸中の配素減少と窒素増加の（ｉは、次の全体
的反応により起ったと仮定した。 ＡＪ　２０３　＋３　Ｃ＋　Ｎ　２→２＃Ｎ１５ＧＯ（
ｂ４）焼結体の窒素含量は、出発祠料としての窒化アル
ミニウム粉末の初１！ＩＪ　ｌ’ｆｆｌ累含吊を測定し
、焼結体の配素合手を測定し、反応（ｂ３）および（ｂ
４）が起ったと仮定して、求めた。 第■表Ｊ＞よび第１表において、酸系含量を測定せずに
計口した焼結体についての酸素の当量％の前には近似記
号をつけである。この計算は粉末混合物の組成および冑
られる焼結体の組成に駐づいで、次のように（ｊ−）た
。 実施例１３ΔＪりよひ１３（ε３シ）ＡＪ５よσＢ　！
〕Δ１）は実施例１５△（ε’ｈｌ）１）と同じ醇ス・
、の当ｊイ冒、′；。 をイｊすると仮定する、実施例８（ｂ３２１３）は実施
例７（ｂ２２Ｆ）と同じ酪ス・５の肖Ｑ−１％をイ１す
ると仮定する。実施例１０（ｂ３０Ｇ　）は実施例［〕
（ｂ３０Ａ）と同じ配ス・５の当削％を（ｂりるとイ埃
定゛する。実施例１１Δ（ｂ３／ＩΔ）　Ｊｊよび１２
（ｂ３４Ｂ）は実施例１１Ｂ（’＋３／ｇＡ１＞と同し
＾ζ素の当量％を有すると仮定する。実施例１６（ｂ２
１Ｇ）、２０　（ｂ３１Ａ）および２１　（ｂ３１Ｃ〉
は実施例１９（ｂ２１Δ）と同じ酸木の当Ｌ１１％を有
すると仮定する。実施例３１　（ｂ２８Ｃ）は実施例２
９△（ｂ２８△）と同じ配水の肖ｔｒ１％を有すると仮
定する。実施例３４　（ｂ４０Ｃ）　ａ；よび３５（ｂ
／ＩＯＤ＞は実施例３３（ｂ／１０Δ）と同じ酸素の当
量％を有すると仮定力る。実り鋳鋼３７（ｂ４１Ｆ＞は
実施例３６（ｂ／１１Ｄ）と同じ酸素の当■％を有する
と仮定する。実施例７（ｂ２２Ｆ＞、１１Ｂ　（ｂ３４
Δ１）、９（ｂご）ＯＡ）、１９（ｂ２１△ｉ）、　　
ＩＦ５１１　　（ｂ２１ｒ１）、　２２　　（ｂ３１Ｆ
＞、　　２７Ｂ　　（９０１’：１）　　、３３（ｂ７
１ＯＡ＞、３　Ｇ　（ｂ／Ｉ　１Ｄ）、３Ｂ（ｂ／１２
＞　、２９Ａ　＜１２８Ａ）Ｊ＞よび３９＜１４８Ａ）
の配索含１ＩＴｈは次式から訓Ωした。 〇−（２，９１Ｒ＋３．８２）Ｙ／３．８６ここで０＝
ｆｉ！２素の当量％ Ｙ＝イツ［・リウムの当Ｆｉｌ　９（＋Ｖ　％ＯＹａ　
Ｍ２Ｏ５トＶ　／　ＯＹ２０ｘ実施例２５　（９０８１
）、２６　（９０Ｄ２＞および２８（９０Ｋ＞の酸素の
当用％は実施例２３（８４１−）の酸素の当量％と同じ
であると仮定する。 実施例４３−４　Ｂ　、　５０　、５１　ｊ１３　Ｌ　
Ｕ　５３　Ｂ（量ｌンブル１６１△、１６４Ａ、１６３
Δ、１６０△、１６８Δ、１６５）Δ、’＋　７０１３
．１６２△Ｊｉ　Ｊ：び１３１　Ｄ　１　）の酸系の当
ｆｉ＋％は次式から８１粋した。 ０＝（２，９１Ｒ−１３，８２）Ｙ／’３．　８ｆｉ実
施例５２（サンプル１７４Δ）のＦＦｆ　）４の当Ｉ■
１％はＸ線回叶分析−ｆ−夕から概ｃ）シた。 実施例４９（リンプル１７０Δ）の配素の当ｈ１％は実
施例５０（サンプル１７０Ｂ）の［の当量％と同じであ
ると仮定した。 第■表および第ｍ表中のｇ吊は、ダイブレス（ねのコン
パクトのφ聞と得られる焼結体の手品との差である。 ′ｖｌ結体の密度はアルキメデス法で測定した。 焼結体の気孔率は、その組成に阜づく焼結体の理論密度
を知り、理論密度を実測畜麿と次式に従って比較するこ
とによって求めた。 気孔率＝（ｂ−実測密度／ｇ１ｌＩ論密度）（ｂ７）×
１００％ 焼結体の相組成は光学顕微鏡とＸ線回Ｊｌｒ分（ｈによ
り求めた。各焼結体は焼結体の休（内に阜づいて表示し
た体積％のＡＩＮ相と表示しｌ二体積（に、の第２相と
からＩｌη成された。各第２相の体Ｊ（ｂ％　ｌこつい
てのＸ線回折分析は表示顧の約ｉ　２０　′）（、のｎ
’ｉ　Ｉｌｌである。 実ｔｈ例２．５　（９０１３１）、２（３（９０Ｄ２＞
および２８　（９０Ｋ＞のす立枯（木の穴Ｈ７，導・ｉ
′ｌま、約２５℃Ｃシー１Ｆ・ノシッシ］により測定し
た。 残りの実施例すべての焼結体の熱伝導率は、焼結体から
切出した約０．４ＣＩ！ＸＯ，／ＩＣ１１Ｘ２．２印の
ロッド形状リンプルを用いて、２り’Ｃで定常状態熱流
法により測定した。この方法はニー・パージ［ット（Ａ
、　ＢＯｒＱＣ！ｔ　）により１８８８年に１、Ｌしめ
て考案された方法で、ジＩイ・テラリス（Ｊ、王ｈｃｗ
ｌｉｓ）　編ｒ物理学百科辞典Ｅ　ｎｃｙｃｌｏｐｅａ
ｄｉｃ　　ｌ）　１ｃｔｉｏｎａｒｙ　ｏｒ　　Ｐ　ｈ
ｙｓｉｃｓ　１、ベルガモン（ｐ　ｅｒｇａｍｏｎ　）
刊、Ａツクスフオード（Ｏｘｒｏｒｄ　、）、１９６１
年中のスラツク（Ｇ、　Ａ、　５ｌａｃｋ）の論文に記
載されている。この技法では、シンブルを９真空至内に
入れ、熱を電気ヒータにより一端から供給し、温度を１
１１線熱電対で測定する。１ノンゾルを保；ｑ　＄、Ｉ
　’ｒ囲む。絶対積用は約±３％ひ、繰返し精ｊαは約
±１％である。比較として、Ｍ２Ｏ３単結晶の熱伝導率
を同様の袋式で測定したところ、約２２℃で０．４４Ｗ
／′ｃ＋ｉ・Ｋ　’ｌ−あった。 第■表Ｊｊよび第■表（・は、（７られる焼結体の寸法
をΔ、［３，ＣまたはＤでうえている。ｘＪ法△の焼結
体は厚さ約０．１フインチ、直径約０．３２インチの円
盤の形状ひあった。、ｊＪ法１３の焼れ一体Ｇ、Ｌ厚さ
約０．２フインチ、直径約０．５０インチの円盤の形状
であった。寸法Ｃの焼結体ＬＬ約０．１６インチＸ０．
１６インチ×１．フインチの人さ″さのバーの形状であ
った。寸法りの焼結体は、１１ｊ仔約１．５インチ、厚
さが約０．０ロフィンチー約０．０２０インチの範囲内
の間板、即ち均一な厚さ、つまり厚さに有意な差のない
薄板の形状であった。 第■表および第ｍ表中の焼結体が寸法Ｃまたは寸法りで
ある実施例のすべてで、出発材料としてのコンパクトを
モリブデン平板からＮ　Ｎ　ｊ＞）末の不連続な助層で
隔間した。 実施例３３−３８の′ｖｌ結体は若干の非甲１１ｊさを
呈した、即ち若干のそりを！した。それでそれぞれに平
坦化処理を加こした。具体的には、焼結体それぞれを１
対のモリ１デン平板間にはさＩυだ。 各１ナンドイッチ状焼結体をモリブデン平板から、平坦
化処！　Ｉ重量１間中に焼結体が平板に付るするのを防
ｌｌニするのに］度十分な窒化アルミニウム粉末の不連
続イＴ薄い被覆または単層で、隔部した。上側モリブデ
ン平板から焼結体に約０．１１＋＋ｓｉの圧ツノを加え
た。このようなサンドイッチ状焼結体それぞれを窒素、
即らその焼結に用いたのと同じ雰囲気中で、その焼結体
について第■表に示した焼結温度に加熱し、焼結体をそ
の温度に約１時間保持し、次いｒｔｌゾ全潟よ′ｒ−炉
冷した。こうしてｒｌだ焼結体は平坦で、均一な厚さで
あった。即ち、ＰノさにイｊＱな７τが４ｆかった。こ
れらの平坦な焼結体のリベてか、シリコンチップのよう
な゛μ導体用の支持Ｊ、を板として６川（゛あった。 実施例　１ １．６１）′ｊのＹ２Ｏ３粉末と０．２１６９の黒鉛ｔ
５）末を１５７の窒１ヒアルミニウムｉう）末に加え、
１ＦＡＸ′）１カを窒化ｊ′ルミーウムミル媒体と共に
１ノスチツクシ！・−内の非水系へブタンに浸漬し、密
閉ジャーで空温で約り８時Ｉｎ＋振動ミルを施した。ｉ
ｑられた分散物を空気中、ヒートランプ下ぐ約２０分間
乾燥した。このような乾燥中に窒化アルミニウムが空気
から酸素を捕果した。ミリング中に混合物はＮＮミル用
媒体から０．０８４’）のＭＮを捕集した。 ｉりられた乾燥混合物の等甲部分をダイブレスしてコン
パクトをつくった。 コンパクトの１つをモリブデン製ボートに入れ、コンパ
クトと同じイットリウム対ＮＮ比を有するがｉＡ素を含
まない粉末を充填した。次に＝１ンバクトを窒素中１６
００℃に加熱し、この温度に１時間保ち、次いで温度を
１９００℃に上げ、この温度に１時間保った。得られた
焼結体を次にほぼ掌湿まで炉冷した。 青られた焼結体は、＾ｎ冶？−が焼結体の３．３９Φ弔
％、炭素含量が焼結体の０．０４７’ｆ”ｒβ９６と突
没；された。 この貌払体＋、１当量Ｉ′６で６．２２％の０、（ｂ０
０％−６，２２％）叩ｔ３９３．７８９６のＮ、３゜８
６％のＹおよび（ｂ００−３，８６％）叩ら９６．１４
％のＮよりなる組成を４１した。この組成は第４図の多
角形Ｊ　Ｋ　Ｌ　Ｍ内に入る。 この焼ｔｌ’１休（、Ｌ畜１１１Ｄ９％より人ぐ、ＭＮ
、１゜３　体１ｆ＋　％　（７）　Ｙ　２０ｔ　ｊ’；
よひ６．６体に１　％　（Ｑ　Ｙ　Ｊ　ＡＪ　２０９よ
りなる■１紺成をイ１した。、１１！！の製品に阜づい
て、この焼結体【、１熱伝導弄″が２５℃で１．４２Ｗ
／′α・Ｋより人さいことがわかる。 実施例　２△と２Ｂ 実施例１で製造しｌζ〕ンパクトの２つをヒリブデン平
板」に並べで置いた。 コンパクトを窒素中で１６００℃に加熱し、この温度に
１前間保ら、次に温度を１９００℃に４−げ、この温度
に１時間保った。 １！ノられたＶｌｔ、’□体の特性を第Ｈ人に小り。 第ｎ表の実り色間３Ａと３Ｂは、雰囲気として窒：名の
代りに水んを用いたＬス外は、ガ箱間２Δと２［３ど同
じ下船て・実施した。 第■表の実施例４Δと４１０Ｊ、１６００て〕で１時間
の＋＋ｈ醇を（ｂわ＜；　Ｉ］”つた以外（工、実１血
例２八と２Ｂと同じ手順で実施しｌご。 第■表の実施例４〕Δと５〕１３は、雰囲気としＣ窒索
の代りに水素を用いた以外は、実施例４△と４Ｂと同じ
−１Ｉｌｌ＋１で１ご施しｌこ。 実施例　７ １．６５３Ｓ？のＹ２Ｏ５ｆ５）末と０．１５〕ε３７
の黒鉛粉末を１５．ｏｖｂの窒化アルミ−ｒ″／　Ａｓ
　ｆ５）末に加え、混合物を窒化アルミニウｌ＼ミル用
媒体と共にプラスブックジ！Ｉ−内の、窒化アルミニウ
ムの約０．７１丁Ｑｊ　９（＋　ニ４（Ｊ当！Ｊ＜４＞
　ｌｉｌ　（７）　Ａ　Ｌ／　インＭ　ヲ含イｉする非
水系ヘブクンに侵：ｖし、密閉ジｒ−内Ｃ１室４Ａぐ約
１８ｍ１間撮動ミルを／ｇｌた。）５１られた分散物を
２気中、ヒートフング下で約２０チ２間乾燥した。この
ような乾燥中に窒化アルミ−ラムが空気から酸素を捕集
した。ミリング中に混合１カはミル用奴体の磨滅による
０、８５９のＭＮを捕果しｌこ　。 Ｌｑられｌこ乾燥混合物の　部を空気中にグイプレスし
て、バーの形状のコンパクトをつくった。 コンパクトを１５００′Ｇに加熱し、この温度に１　／
　２１に’ｉ間保ら、次に温度を１６００℃に上げ、こ
の調度に１時間保ら、次に温度を１９００℃に土げ、口
の温度に１時間保った。 １′１られた焼結体の特性を第■表に示す。 実施例６−１２．１６−２２．２９−３１および３３４
１では、窒化アルミニウムの約０．７ｔｌ’ｉ　ニアｉ
　９（＋ニ４（ｂ３−Ｊル？＋（（ｂ）　７１１／　イ
ンＭ　’ｔｒ　’＼／り：／　ｋ：　）Ｉｎえて分散剤
とし、ミリングＩ１．’ｒ　１８１を約１８１１．’ｉ
間とした。残りの実施例ぐは、Ａレイン酎を用いず、ミ
リング時間を約６８時間とした。 つ〕１１１表の実施例は、第１１ｋ中に記したかここに
＝ｌ　ＦＬＹ　シＡ：以外ＬＬ、実施例２Δと２Ｂにつ
いてか実施例７に−）い（間車したのと同じ手順ひ実施
し／、：　、。 愁処煉 Ｉ　　　　ＢＡＡ　　　８Ｅ！、９８　９，７５　１．
２７　　　１６００−＋　　＋　１９０Ｌｌ−Ｉ　　　
　Ｎ。 ２Ａ　　　ＢａＢ　　　　ｒｔ　　　　ＴＩ＃　　　　
　１６ＬｌｌＪ−１＋＋９００−＋　　　　Ｎｔ２Ｂ　
　　Ｉ’ＡＢ＋　　　　ｔｒ　　　　ｔｒ　　　　＃　
　　　　　　　／ｇ　　　＋　　　　　＃３Ａ　　　Ｆ
３ｔＣＷ　　　　ｔｒ　　　　＃　　　　　１６００−
１＋ｌ９ＬＩｏ−１°　　　ｂ２３Ｂ８４Ｃ１ｎ　　　
　ｙ　　　　ｎ　　　　　　　　ｎ　　　＋　　　　　
＃ＩＩＡ８ＡＤｎ　　　　ｙ　　　　ｅ　　　　　　　
　−１９１１０−Ｉ　　　　Ｎ！４８　　８ｊＤＩ　　
　　ｔｔ　　　　　Ｗｎ５Ａ　　　８４Ｅ　　　　＃　
　　　ｗ　　　　ｘ　　　　　　　　−１９０Ｌｌ−１
Ｈｔ５Ｂ　　　　ＢＡＨ：＋　　　　ｒｔ　　　　　＃
　　　　ｓ　　　　　　　　　−６＋２２Ｅ　　　　８
９，７９　９．３２　　１１．８９　　　　　＋６０Ｌ
ｌ−Ｉ　　　　　　　　　　　　　　　　ＮｔｌｌＢ　
　１ろＪＡＩ　　　　ｎ　　　　　＃　　　　＃Ｉｌ　
　　表 ム３９　０．Ｏｎ　　　６．２２　　ム８６　２４　ム
４０　　　（ｊ　　　　−１３６，６−Ａ２．９０Ｌ１
．Ｕ＋９　　５．３１！Ｌ８６　　　　Ａ４−　　　　
−　　　−　　　−　　　　−　　　　　−　　　　　
Ａ−一、ろ２．．１！Ｌ８６　　　　五４　易６　　１
　　−　　ムａ　　　　４２　　　　−　　　　　Ａ−
−−４Ｂ５　３．８６　　　＋２．５　　五３９＜４−
−−−Ａム７２０．１２６　　　＆８３Ａ８６　　　＋
＋６　−　　　　−　　　−　　１２　　　６．６　　
　　−　　　　　ｓムＬｌｌｕＬＩ７０５．５１！賑８
６ム４−−−１．７４．６−）振−−へろ、５１　五８
６　　　ム４　五３７５（＋−−−−Ａ３４７　　（ｂ
，３８１１ｂ、ｓｂ　　五８６１０．９　　−　　　　
−　　　−　　１．ａ　　　　５．９　　　　　−　　
　　　Ａ−−へ４．Ｓ６　五８６　　　Ｎ、２　　五３
８５＜ｊ　　　　−−−−バー　　　Ｏ，Ｌ１２９　　
　−　　五６６　　　ムＳ　　　１．９１　　　Ａｔ　
　　　　−−−−ロ旧５交７　ムロ６　−　　五６７５
　　＜ｊ　　　−ｔ７　　　ソ　　　１．６０　　　Ｃ
−−１る７　　五６８　−　　五６７　　　（＋　　　
　−−−＋、７１　　　　Ｇ−［ＬＬ１２８−４．１　
　　Ａ７１　　−　　　Ａ３８　　　（ｂ−１，ｉ　　
　　Ｉ、Ａ　　　　　１４９　　　　Ｃ−−＼１　　五
７１　　−　　ム３８（ｂ−−−１，５Ｉ　　　　Ｃ−
勺１Ｓ６４−ム３９　（ｂ−−−１５１シー　　９口２
３　、ろ１　　五６ａ　　　　−−−−五３　　　　４
．０　　　　　−　　　　　　Ａ第■表の実施例１．２
．／Ｉ△、　／ｇ　）’３．　７−１２゜１／ｇ−１（
５，１Ｆ′１．１９．２０．２１．２２．２９．３１Ｊ
ｉよひ３３−３９は木光明４（”１体的にｄｌし、これ
らの木ｆｅ　＋１１１を（，１体化しｌ、二失°帷例＜
’”；’Ｊ造し！、：焼結陣は集積回路のパラ／）−ジ
に、Ｊ：　／、：シリ　１ン１ツｆのよ′）イｔ　’ｒ
　ｊ＃体用１．１１／とじて用いるのにイ＋　ＩＩＩ−
Ｃある６゜ 実ｍ関１ぐ製５ろした焼結体のＧｉ　ｔ’ｌを実施例２
Δよメよひ２１３のそれと比較すると、減（ｄの汀はさ
しでなく、本光明の／Ｊ法（’　１．１、コンパクトの
名しい減ｔＩ（を防止Ｖるために焼結前に、実施例１で
そうしたようにコンパクトをＩＩＩ）床中に即める必曹
が’Ｊいことがわかる。 他の製品に基づいて、また特に実施例２△Ｊ３よび２Ｂ
と実施例７および１６との比較から、実１７色例２　Ａ
　Ｊ３よび２Ｂの焼結体が２５”Ｃ”Ｃ−１、４２Ｗ／
１・Ｋより大きい熱伝導率を有することがわかる。 実１１Ａ例３　Ａ　および３Ｂと実施例２Ａおよび２Ｂ
の焼結体の減量を比較すると、水素中で焼結するとがな
りの減１−がｑじ、焼結陣中に過剰ｉｌｌの戻Ａが残る
ことがわかり、焼結にこの窒鋒、；°；囲気が１ｌｌｌ
要であることがわかる。 実施例１△（ｂ夕よび４１３ど実施例５う△ｊｊＪ、び
５）［３の焼結体の特性を比較すると、実施例５△およ
び５Ｂｒ用いた水ん右°囲気Ｃは焼結体中にヂっと多量
の炭素が残され、また実費的により大きな減学をもたら
１ことがわかる。実施例５　Ａ　および５Ｂは本発明の
窒素雰囲気のΦ勉性を示している。 実施例６では焼結を１ｊわなかった。実流例６は、脱酸
コンパクトの１［（い炭素含ｒＡて°示されるように、
コンパクトのＩＩＩ２　ＭのΦ要竹を示している。 さらに実施例６と７の焼結体の炭素含量を比較すると、
実流例７の焼結体の低い炭素含量から明らかなように、
本発明に従う脱酸の効果を示している。 実ｍ例７と８を仕較すると、実施例８のように焼結温度
が高い方が、高い熱伝導率を有する焼結体となることが
わかる。 実施例９と１０を比較すると、実施例１０のように焼才
、′、温１ｑか、Ｑい／Ｊが、１午かに昌い熱伝導率を
イ；りる焼ｔ、一体が１１１られることが（〕がる。 実り色間１１△と実施例１２を比較りると、実施ＩＩＩ
Ｉ　１２のように焼結温度が高い１１が、高い熱伝導率
をイ、Ｊする力２Ｉｌ’＋体がＩ’？られることがわか
る。 ”Ｊ：　都１ζ１１３Ａによヒ１　：３１３　ｉｅは、
焼結編１αが１分に高くなく、第１図の線分ＵＶとＫｌ
−の間に入る所定の組成にＶＬれ−でさながった。 他の製品に基づいて、また特に実施例１４Ａおよσ１／
１１３ど実施例８ａりよひ２１を比較Ｍると、実施例１
　’Ｉ　Ａ　Ｊ７よび１　／Ｉ　ｒ３の焼も＋１体が２
５℃てづ。 ／ｇ　２　Ｗ／’ｃｖ・Ｋより人０い熱伝導率をイｉす
ることがわかる。 実流例１４　Ａ　ａ３　Ｊ、　Ｕ　１４１３　ハ、少１
１１　（７）　Ｙ　Ｎ相が焼結体中に形成されているが
、本発明の方法を例語するものである。置体的には、実
施例１４Ａの焼結体を切断してみると、このＹＮ相が焼
結体の中心にあるだ１ノであることがゎがる。即らＹＮ
相は思色で、褐色である本組成物で囲まれている。 このＹＮ相が形成されるのは、焼結体のＶさとその組成
に起因りるｂの（゛、ｒシ累勾配にＩＩＩ因がある。 さらに詳しくは、焼結体の中心から、酸素濃度は少しつ
づ増加し、また窒謹、澗１ｕは少しっづ減少し、この結
果時折、焼れ’、　ｌＡが第４図の多角形、Ｊ　、Ｋ　
Ｉ−Ｍ内で線分１−　Ｋに近いか線分ＬＫ上にある組成
をｔ〕する場合、焼結体の中心に牛用のＹＮ相か形成さ
れる。 他の製品に基づいて、また特に実ＩＭ例１５Ａおよび１
５Ｂと実施例２１の比較から、実施例１５Ａおよび１５
Ｂの焼結体が２５℃で１　、４２　Ｗ、、’−・Ｋより
大きい熱ｆ、＞、９　！Ｆを有することがわかる。 実施例１７は本発明に従う肌醪の有効性を置体的に示し
ている。 実ｍ例１８Ａと１８８は、アルゴンと約２５容量％以上
の窒素よりなる雰囲気が本方法に０川であることを示し
ている。他の実験に基づいて、また特に実施例１８　Ａ
　ｓ；よび１８Ｂと実施例２２の比◆☆から、実施例１
８△、１夕よび１８］３の焼ｆ５体が２５℃で約１．４
２Ｗ／ｅｍ・Ｋより人さい熱伝導率をイｉすることがわ
かる。 実施ＩＫ＋　２１　ト２２　（７）比較から、ｆ　ｆＡ
；　Ｍ　２１　（７）　、）−うに焼結温１ｑが昌いｈ
が、高い熱伝導率をイＴする焼結体が１！１られること
がわかる。 実施例２３は、コンバクＩ−を一１分にＩＩＲＰｉ　ｕ
ザがつアルゴン雰囲気を用いると、多１ｒｌ（Ｉ）炭素
が焼結体中に残されることを力、シ（いる。 実ｆｋ例２４Δ、６よび２４］３は、コンパクトを１１
殺酸しても、アルゴン雰囲気を用いると条間の炭素が焼
結体中に残され、第４図の多角形ＪＫＬＭの外側の組成
となることを示している。 実施例２５は、脱酸工程を省き、水素雰囲気を用いると
、１りられる焼結体が低い熱伝導率を呈し、多品の炭素
を含？ｊ−４ることを示している。 実施例２６は、脱酸工程を行っても、水素雰囲気を用い
ると、得られる焼結体が低い熱伝導率を早し、多聞の炭
素を含有することを示している。 実施例２５と２６はともに、焼結体の熱伝導率に対する
炭素の有害作用を示している。 実／ｍ例２７Ａと２７Ｂでは、焼結温度が与えられた組
成に対して低ｇぎだ。 実施例２８は、アルゴン雰囲気を用いると熱伝導率の低
い焼結体となることを示している。 他の実験に基づいて、又実施例２９Ａおよび２９Ｂと実
ＸＩＩＨ５４１３１との比較から、実施例２９Δおよび
２９Ｂの焼結体が２５℃で約１．４２Ｗ／Ｃ１１・Ｋよ
り人０い熱伝う率を有することがわかる。 実／ｆｉ　ＶＡ３０は、木１ｊ？犬にお（）るコンパク
トの脱酸の有効性を示している。 実施例３１は本方法の実施例である。 大ｔＳ例３２Ａと３２Ｂでは、実施例３２Ｂの焼結体中
に多めの炭素が残っていることで示されるように、コン
パクトを２０００℃に加熱する速度が、焼結前にコンパ
クトを脱酸するのに不十分であった。 実ｍ例３３−３８は本発明を例証するものであり、シリ
コンチップ用基板として特に有用な焼結体の￥Ｊ３４を
示している。他の製品に基づいて、また実施例３３−３
８と実施例９および１１Ａの比較から、実施例３３−３
８の焼結体が２５）℃で１゜４２Ｗ／Ｃ１ｌ・Ｋより大
きい熱伝導率を有することがわかる。 実施例３３９は本発明を例１．１１するものである。ヤ
（まり、実施例：３９と実施例９とを比較すると、実施
例３９の焼結体が０．０２千ｔＯ％に近い量の炭素を含
有りるはずなことがわかる。 実施例４０および４１では、コンパクトを約り９０℃／
分の速度で所定の焼結温度まで直接加熱した。実施例４
０Ｊ３よび４１の焼結体は比較的少量の炭素を示してい
るが、実施例４０の焼結体のＸ線回折分析がＹ　／Ｖ　
Ｏｘ相を示し、Ｙ２Ｏ３相を示さないことかられかるよ
うに、これらの例の窒化アルミニウムは十分に脱酸され
ていなかった。このことは、高い加熱速度では反応（３
）および／または（４）が優先され、本発明のｆｊ法に
ａ゛う反応が十分な程度まで起らなかったことを示して
いる。 実施例　４２ 実圧ＰＡ２Ｂ　（ナンブル８４Ｂ１　）の焼結体をＹ、
Ｍおよび窒素について化学分析した。実施例２Ａ（号ン
ブル８４１３　）の焼結体をＭ索について放射化分析に
より分析した。結果は次の通りであった。 去Ｊｕ１Ｃｒ”　ｌｉ　％　　　　　当Ｊｎ　％２Ｂ　
　（８４Ｂ　　１）　　　　　Ｙ　　　　　７．５９　
　　　３．７９２Ｂ　　（８４８１）　　　　Ｍ　　　
　５８．５６　　　９６．２２２Ｂ　　（８４Ｂ　　１
）　　　　　Ｎ　　　　２９．５１　　　　９４．５８
２Ａ（８４Ｂ）　　　　　　酸素　　２，９０　　　　
５．４２合計−９８，５に の値は第■表に記された実施［Ｗ２Ａ　（→ノンプル８
４Ｂ）についての８１０した当量％データ、５゜３１当
但％の酸素および３，８６当量％のＹに非常に近い。 第ｍ表に追加の実施例を示グ、具体的には、第ｍ表は粉
末混合物の組成、即ら各実施例て・、加えた粉末および
加えた粉末のいくつかの比表面積を示す。 第ｍ表のすべての実圧倒では、窒化アルミニウムの約０
．７正準％に相当するｋのオレイン酸をヘプタンに加え
て、分散剤としミリング＆＞　ｌｆｌを約１８時間とし
た。 第ｍ表の実施例は、第１ｎ表中に記すかここに註解した
以外は、実／Ａ例２ΔＪ３よび２１３につい（か実施例
７について開示したのと実質的に同じ゛ト−〔１で行っ
た。 第ｍ表の実施例４９ｄ３よび５２以外のすべての実施例
は本発明を例証するものである。本発明を具体化した第
ｍ表中の実施例で′！Ａ’＋聞した焼結体は、集積回路
の取りｆ’ＪｉＪに、またシリコンブーツブのような半
府体のＵ板とし−Ｃ用いるのにイｊ用である。 ；Ｔ　Ｌ　＜　ｋｌ、実施例４３−　／Ｉ　６．　／ｇ
　８　、５０　、５１、Ｉ＞　ヨＵ　５３　Ａ　、　５
３１３　ハ、ＦＪ　々（ｂ）粒ＩＣｔ　１７）　ｑ　化
／’　／Ｌ／ミニウムおよび酸１ヒ・ｒットリウムわ）
末が使用でさるごとを承り。実Ｕ例４７および５１は酸
化イットリウムの前駆物質の使用可能性を承り。実施例
５）３△ｄ５よひ５３１３は窒素ど水系の混合物よりな
る雰囲気の使用可能性を示−１０ 実／＋色ＩＫＩ　４９　′Ｃ″Ｌ、Ｌ、焼結温１ａがＦ
１定の組成Ｊ＞　ヨＵ粒度に対して低すぎた。 実施例５２ぐは、この特定の組成につい４人過剰の炭素
を加えた。 アーバン・ブｒ−ルズ・フスじ−とカール・フランシス
・ボビクの、本出願人にｉ［渡された米国１、′１１，
１Ｂ／１．４７８．７８ｂ月［熱４Ｒ導率（７）　ｎ　
イ”Ｓ化アルミーウムセラミック体１（ＪＬ五びその分
割出願第６２９，６６６号、１９８４年７月１１日出願
）に開示された方法ぐは、窒化アルミニウム粉末と遊離
炭素とよりなる混合物を形成し、ここで窒化アルミニウ
ム１．Ｌ約０．８重ω％より高い所定の酸素含ｍを有し
、Ｔｉ囚］炭素の全量がこのような２量の醇んと反応し
て、約０．３ｂｆｆ聞％より大から約１．１中１ｉ％ま
での範囲にありかつ上記所定の酸素含ωより２０中ｍ％
以上「（いＭ累含司を４１−＋Ｉる脱酸粉末または」ン
バクトを生成し、この混合物またはそのコンパクトを加
熱して炭素と酸素を反応さｕ−（脱酸窒化ｊフルミニウ
ムを生成し、脱酸窒化アルミニウムのコンパクトを焼結
し、理論値の８５％より大きい（灯度と２２℃で０．５
Ｗ／ｃＴＩｌ・Ｋより大きい熱伝導率を有するセラミッ
ク体を生成する。 アーバン・チＶ−ルズ・フスピーとカール・フランシス
・ボビクによる、本出願人に訊渡された米１］Ｒｊ’Ｆ
ａｆ願ｆ６６７．５１６号（ｂ９８４年１１月１日８ｍ
）ｒ熱伝導率のｎいセラミック体Ｊには、同出願第４図
の線分ＲＦを含まない多角形Ｆ　Ｊ　Ｄ　Ｓ　Ｒで画定
包囲された組成、約４体積％未満の気孔率および２５℃
で１　、２５Ｗ１０ｎ　−Ｋより人さい熱伝導率をイ」
りる窒化アルミニウムセラミック体を製′Ａ！ｉりる方
法が開示されている。この／ｊ払では、Ｐｔｔ？Ｆｉを
３石する窒化ノ′ルミニウム粉末、八り化イッ１−リウ
ムＪ５よび遊却炭ス・、よりなる混合物を形成し、混合
物を一］ンバクトに成形し、ここで上記混合物およびコ
ンパクト番よイッｌ−リウムＪ５よびアルミ−ラムの１
更１％が回出Ｎ（ｂ６６７、５１６ぢの第４図の点りか
ら点Ｆまでの範囲にある組成をイ１し、」、記二Ｊンバ
クトは回出願第６Ｃ３７，５１（うおの第４図の多角形
１：Ｊ　Ｄ　Ｓ　Ｒぐ画定包囲された組成の外側にＹ、
＃、ＯおよびＮの当量％組成をイ１し、」記コンパクト
中の窒化アルミニウムが［を窒化アルミニウムの約１．
９５重０１％より大から約５５．１Φ１６％より小まで
の範囲の１ｄ合有し、１記」ンバクトをその気孔が開口
状態に留まる温度、Ｌで加熱して、Ｌ記逅鐸１炭詣をに
記窒化アルミーウム中に含（ｂされた酎４・、どｌズ応
さυ（、脱酸コンパクトを／生成し、この脱酸コンバク
）−１，Ｌ　Ａ；、Ｙ、ＯおよＵＮ（ｂ）当量　％　カ
回出ｊ！ｌ　第６６７　、５１６号の８１４図の線分Ｒ
Ｆを含まない多角形ＦＪＤＳＲで画定包囲された組成を
有し、さらに上記脱酸コンパクトを約１８７０℃から約
２０５０１’、までの範囲の温度で焼結して、上記セラ
ミック体を生成する。 アーバン・ブーｔｚ　−／レズ・フスヒーとカール・フ
ランシス・ボビクによる、本出願人に諾渡された米国特
訂出願第６７５．０４８号（ｂ９８／１年１１月２６日
出願）［熱伝導率の高いセラミック体」には、同出願第
４図の線分ＫＪおよびＰＪ、をＣまない多角形ＰＯＮＫ
Ｊで画定包囲された組成、約４体積％未満の気孔率Ｊ５
よび２５℃で１．５０Ｗ／工・Ｋ以上の熱伝導率を有す
る窒化アルミニウムセラミック体を製造刃る方法が開示
されている。 この方法では、酸素を含ｆＴする窒化アルミニウム粉末
、酸化イットリウムおよび遊離炭素よりなる混合物を形
成し、混合物をコンパクトに成形し、ここで上記混合物
および一１ンパクトｔ、Ｌイットリウムおよびアルミニ
ウムの当量％が回出１ｍ６７５゜０４８号の第４図の点
にとＰの間の範囲にある組成をイＪし、上記：、Ｉンバ
クトはＦδ１出騙第６７３ｔ、０４８月の第４図の多ｆ
〆１形１）　ＯＮ　Ｋ　Ｊで・画定包囲された組成の外
側にＹ　、　ＡＩ　、　ＯＪｊよσＮの当）ｉ１％帽成
組成し、上記−１ンバク］・中の窒化アルミニウムが酸
素を窒化ノ′ルミーウムの約１．１１０手７４　”ｒ＋
　Ｊ、’り大から約４．５０φｊ−％より小まで−の範
囲の１１１含イ」し、１記−」ンバクＩ〜をその気孔が
１７ｉ１　［−１状態に留まる温度まで加熱して、上記
苅ばｊ炭素を−［配室化）′ルミーウ１１中に３右され
たＭ　７．と反応さＵて、脱酸、］ンパクを−を生成し
、この脱酸コンパクトはＭ、Ｙ、０およびＮの当ト＾％
が回出舶用６７　！ｉ　。 ０／１８号の第４図の線分Ｋ　Ｊおよびｌ）　Ｊを臼ま
ない多角形１）　ＯＮ　Ｋ　Ｊで画定包囲された組成を
イｊし、さらに１記脱酸コンパクトを約１９００℃から
約２０５０　℃までの範囲の湿度で焼結して、上記セラ
ミック体を生成する。上記焼結温度は上記脱酸＝１ンバ
クトの一１２組成に適当な焼結温度である。 アーバン・チ１２−ルズ・フスビーとカール・フランシ
ス・ボビクによる、本出願人に譲渡された米国特ら１出
願第６７９．／１ｉｌ１号（ｂ’）　８−１８１２月７
　ＦＪ　７１ｊμｍ）「メカＩｌｌ　’９律′の８いし
ラミック１本Ｉには、同出願第４図の線分、」１−おＪ
、ひＡ１１を含まない多角形ＰＪＦΔ１でＦ′ｌＩｉ定
包囲された組成、約１体積％未満の気孔率、１夕よび２
　ｂ　’Ｃ：ぐ１．／１２Ｗ／口・Ｋ以上の熱伝導′↑
２をイ１ηる窒化アルミニウムセラミック体を製造りる
Ｉノ法が開示され（いる。この方法では、酸素を３有す
る窒化アルミニウム粉末、酸化イットリウムおよび苅部
炭水よりなる混合物を形成し、混合物をコンパクトに成
形し、ここで上記混合物およびコンパクトはイットリウ
ムおよびアルミニウムの当量％が回出舶用６７９．１１
４Ｍの第４図の点ＪとＡ１の間の範囲にある組成を有し
、［−記＝１ンパクトは回出舶用６７９．４１４号の第
４図の多角形ｆ）ＪＦΔ１で画定包囲された組成の外側
にＹ、Ａｌ、ＯおよびＮの当量％組成を有し、上記コン
パクト中の窒化アルミニウムがＭｉを窒化アルミニウム
の約１．４２Ｌｔｊｆｆｉ％より大から約４．７０重ω
％より小までの範囲の吊含有し、上記コンパクトをその
気孔が開Ｌ１状態に留まる海亀まで加熱して、［記逅離
炭素を１記窒化アルミーウム中に含（ＩＣ）れた＾■ぐ
反応さＵ−（、脱酸コンパクトを生成し、この脱酸」＞
バ’）トはＮ、Ｙ、ＯＡ３　、Ｌ　Ｕ　Ｎ　１７）当Ｉ
ｉ！　％　１１”　ｌ１ｊｌ出馳第６７９．４１／Ｉ弓
の第４図の線分Ｊ　ＦおよびＡ１［を含まない多角形Ｐ
ＪＩ：Δ１Ｃ画定包１１１１された組成を（ｂし、さら
に上記脱Ｆｌ’２−１ンバクＩ−を約１８８０τ〕から
約２０５０　℃までの範囲の湿度で焼結し、ここで最低
焼結温度はｌ１ｉｌ出願第６７９．４１４シ；の第４図
の線分△こ３Ｊ、ＪＦｃＩｊよびΔ２Ｆを除（多角形Ａ
３Ｊｒ−へ２で画定包囲され！ご組成にふ８わしい約１
８８０’Ｃから点］〕ぐの組成にふされしい約１９２５
τンまで１９？　シ、かくしくＵ記セラミック体を生成
（する。上記焼結温１「μ上＋３１１Ｒ酸コンパクトの
上記組成に適当／ｊ焼結温度−（−ある。 アーバン・チ【・−ルズ・フスビーとカール・７ランシ
ス・ボビクによる、本出願人に＝８渡された米国特許出
願用６８２．４６８号〈１９８４（重量２月１７日出願
）［熱転２９串の高いセラミック体」には、同出願第４
図の線分Ｌ　Ｍ　Ａ３よびＤＭを会まない多角形ＬＴ１
１）Ｍで画定包囲された組成、約４体積％未満の気孔率
および２５℃で’１．２７Ｗ／口・Ｋ以上の熱伝導率を
右する窒化アルミニウムセラミック体を製造する方法が
開示されている。 この方法では、酸系をＣ有する窒化アルミニウム粉末、
酸化イットリウムおよび遊ｅＢ炭素よりなる混合物を形
成し、混合物を」ンバク１−に成形し、ここで上記混合
物およびコンパクトはイットリウムおよびアルミニウム
の当り一％が回出舶用６８２゜４６８号の第４図の点１
−１から点Ｍま−Ｃの範囲にある組成を有し、上記＝１
ンバクトは回出舶用６８２．４６８号の第４図の多角形
ＬＴ１ＤＭで画定包囲された組成の外側にＹ、Ａ／、０
．８よびＮの雪量％組成を有し、上記コンバク］・中の
窒化アルミニウムは酸素を窒化フルミーラムの約１．８
５千倒％より大から約４．５０重量％より小までの範囲
のｆｆ１合有し、上記コンパクトをその気孔が開重量状
悪に留まる温度まで加熱して一上記遊１］炭素を上記窒
化アルミニウム中に３右された酸素と反Ｌ６さＵて、脱
酸コンパクトを生成し、この説酸コンハクトμＭ、Ｙ、
ＯＪ５よびＮの当；６％が同出願第６８２．／１６８シ
ユの第４図（７）　Ｆｌ１分ＩＭに、ｊ；ヒＩ）Ｍを含
まない多角形１１１ＤＭで画定包囲された組成を４１し
、さらに［記１１ＲＭ−１ンバクトを約１８９０℃から
約２０５０℃までの範囲の温度で焼結し、ここで最低焼
結畠１哀は線分１）　Ｍに隣接した組成にふされしい約
１８９０℃から線分子ＩＬ上の組成にふされしい約１９
７０”Ｃ；Ｌｒ上冒し、かくしてＬ記セラミック体を（
ｒ成する。上記焼結温度は上記脱酸コンパクトの上記組
成に過当な焼結温度である。

【図面の簡単な説明】

第１図はｕＮ、ＹＮ、Ｙ２０ｘおよびＮ、０．よりなる
相な三元系に３月）る吠１ソリダス相平衛を示す組成図
、 第２図は第１図の一部の拡大図、 第３図はＮＮ、ＹＮ、Ｙ２０□およびＡｌ１（ｈよりな
る相互三元系におけるサブソリダス相平衡を示す組成図
、 第４図は第３図の一部の拡大図、そして第５図は本発明
のｈ法により装置した多結晶体の研磨断面の金屈組城を
示す顕微鏡写真（×１０００）である。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、添付図面の第４図の線分ＭＪを含まない多角形ＪＫ
   ＬＭで画定包囲された組成、セラミック体の体積の約１
   ０体積％未満の気孔率および２５℃で１．００Ｗ／ｃｍ
   ・Ｋより大きい熱伝導率を有する焼結多結晶窒化アルミ
   ニウムセラミック体の製法であって、下記の工程を含む
   ことを特徴とする方法： （ａ）酸素含有窒化アルミニウム粉末、酸化イットリウ
   ムおよび遊離炭素よりなる混合物を形成し、この混合物
   をコンパクトに形成し、ここで上記混合物およびコンパ
   クトは、イットリウムおよびアルミニウムの当量％が第
   ４図の点Ｌから点Ｊまでの範囲にあり、イットリウムが
   約２．５当量％より大から約４．９当量％までの範囲に
   あり、アルミニウムが約９５．１当量％から約９７．５
   当量％より小までの範囲にある組成を有し、上記コンパ
   クトは第４図の多角形ＪＫＬＭで画定包囲された組成の
   外側にＹ、Ａｌ、ＯおよびＮの当量％組成を有し、 （ｂ）上記コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中で、
   約１３５０℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが、
   気孔閉鎖温度より低い温度までの温度にて加熱し、これ
   により上記遊離炭素を上記窒化アルミニウムに含有され
   た酸素と反応させて脱酸コンパクトを生成し、ここで上
   記脱酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第
   ４図の線分ＭＪを含まない多角形ＪＫＬＭで画定包囲さ
   れた組成を有し、上記遊離炭素が上記脱酸コンパクトを
   生成する量存在し、さらに （ｃ）上記脱酸コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中
   で約１８６０℃以上の湿度で焼結して上記多結晶体を生
   成する。 ２、工程（ｂ）の窒素含有雰囲気が上記焼結体を生成す
   るための窒化アルミニウムの脱酸を促進するのに十分な
   窒素を含有する特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３、工程（ｃ）の窒素含有雰囲気が上記窒化アルミニウ
   ムの有意な減量を防止するのに十分な窒素を含有する特
   許請求の範囲第１項記載の方法。 ４、上記方法を周囲圧力で行う特許請求の範囲第１項記
   載の方法。 ５、工程（ｂ）の脱酸より前の工程（ａ）の上記コンパ
   クト中の窒化アルミニウムが、この窒化アルミニウムの
   重量の約１．０重量％より大から約４．５重量％より小
   までの範囲の量の酸素を含有する特許請求の範囲第１項
   記載の方法。 ６、工程（ａ）の窒化アルミニウムが約 １０ｍ＾２／ｇまでの比表面積を有し、上記遊離炭素が
   約１０ｍ＾２／ｇより大きい比表面積を有する特許請求
   の範囲第１項記載の方法。 ７、上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよび
   アルミニウムの当量％が第４図の点ＵからＪまでの範囲
   にある組成を有し、上記コンパクト中のイットリウムが
   約２．５当量％より大から約４．３５当量％までの範囲
   にあり、上記コンパクト中のアルミニウムが約９５．６
   ５当量％から約９７．５当量％より小までの範囲にあり
   、上記焼結体および脱酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、Ｏおよ
   びＮの当量％が第４図の線分ＭＪを含まない多角形ＵＭ
   ＪＶで画定包囲された組成よりなる特許請求の範囲第１
   項記載の方法。 ８、上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよび
   アルミニウムの当量％が第４図の点ＬとＪとの間にある
   が点ＬとＪを含まない組成を有し、上記コンパクト中の
   イットリウムが約２．５当量％より大から約４．９当量
   ％より小までの範囲にあり、上記コンパクト中のアルミ
   ニウムが約９５．１当量％より大から約９７．５当量％
   より小までの範囲にあり、上記焼結体および上記脱酸コ
   ンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の線
   分ＭＪおよびＬＫを含まない多角形ＪＫＬＭで画定包囲
   された組成よりなる特許請求の範囲第１項記載の方法。 ９、上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよび
   アルミニウムの当量％が第４図の点Ｌから点Ｋまでの範
   囲にある組成を有し、上記コンパクト中のイットリウム
   が約４．４当量％から約４．９当量％までの範囲にあり
   、上記コンパクト中のアルミニウムが約９５．１当量％
   から約９５．６当量％までの範囲にあり、上記焼結体お
   よび上記脱酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量
   ％が第４図の線分ＬＫで画定された組成よりなる特許請
   求の範囲第１項記載の方法。 １０、焼結温度が約１９００℃から約２０５０℃までの
   範囲にある特許請求の範囲１項記載の方法。 １１、添付図面の第４図の線分ＭＪを含まない多角形Ｕ
   ＭＪＶで画定包囲された組成、セラミック体の体積の約
   １０体積％未満の気孔率および２５℃で１．００Ｗ／ｃ
   ｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する焼結多結晶窒化アル
   ミニウムセラミック体の製法であって、下記の工程を含
   むことを特徴とする方法： （ａ）酸素含有窒化アルミニウム粉末、酸化イットリウ
   ムおよび遊離炭素よりなる混合物を形成し、ここで上記
   遊離炭素は約２０ｍ＾２／ｇより大きい比表面積を有し
   、上記混合物中の窒化アルミニウム粉末は約３．４ｍ＾
   ２／ｇから約１０ｍ＾２／ｇまでの範囲の比表面積を有
   し、上記混合物をコンパクトに成形し、ここで上記混合
   物およびコンパクトはイットリウムおよびアルミニウム
   の当量％が第４図の点Ｕから点Ｊまでの範囲にあり、イ
   ットリウムが約２．５当量％より大から約４．３５当量
   ％までの範囲にあり、アルミニウムが約９５．６５当量
   ％から約９７．５当量％より小までの範囲にある組成を
   有し、上記コンパクトは第４図の多角形ＪＫＬＭで画定
   包囲された組成の外側にＹ、Ａｌ、ＯおよびＮの当量％
   組成を有し、上記コンパクト中の窒化アルミニウムがこ
   の窒化アルミニウムの重量の約１．４重量％より大から
   約４．５重量％より小までの範囲の量の酸素を含有し、
   （ｂ）上記コンパクトを周囲圧力において約２５容量％
   以上の窒素を含有する窒素含有非酸化性雰囲気中で、約
   １３５０℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが気孔
   閉鎖温度より低い温度までの温度にて加熱し、これによ
   り上記遊離炭素を上記窒化アルミニウムに含有された酸
   素と反応させて脱酸コンパクトを生成し、ここに上記脱
   酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図
   の線分ＭＪを含まない多角形ＵＭＪＶで画定包囲された
   組成を有し、上記炭素による脱酸より前の上記コンパク
   ト中の窒化アルミニウムがこの窒化アルミニウムの重量
   の約１．４重量％より大から約４．５重量％より小まで
   の範囲の酸素含量を有し、上記遊離炭素が上記脱酸コン
   パクトを生成する量存在し、さらに （ｃ）上記脱酸コンパクトを約２５容量％以上の窒素を
   含有する窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力下、約１
   ９００℃から約２０５０℃までの範囲の温度で焼結し、
   上記多結晶体を生成する。 １２、添付図面の第４図の線分ＭＪを含まない多角形Ｊ
   ＫＬＭで画定包囲された組成、セラミック体の体積の約
   １０体積％未満の気孔率および２５℃で１．００Ｗ／ｃ
   ｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する焼結多結晶窒化アル
   ミニウムセラミック体の製法であって、下記の工程を含
   むことを特徴とする方法： （ａ）酸素含有窒化アルミニウム粉末、酸化イットリウ
   ムまたはその前駆物質および、遊離炭素、約５０℃から
   約１０００℃までの範囲の温度で熱分解して遊離炭素と
   揮散する気体状分解生成物となる炭素質有機物質および
   これらの混合物よりなる群から選ばれた炭素質添加剤よ
   りなる混合物を形成し、この混合物をコンパクトに成形
   し、ここで上記混合物およびコンパクトはイットリウム
   およびアルミニウムの当量％が第４図の点Ｌから点Ｊま
   での範囲にあり、イットリウムが約２．５当量％より大
   から約４．９当量％までの範囲にあり、アルミニウムが
   約９５．１当量％から約９７．５当量％より小までの範
   囲にある組成を有し、上記コンパクトは第４図の多角形
   ＪＫＬＭで画定包囲された組成の外側にＹ、Ａｌ、Ｏお
   よびＮの当量％組成を有し、 （ｂ）上記コンパクトを非酸化性雰囲気中で約１２００
   ℃までの温度にて加熱し、これにより酸化イットリウム
   と遊離炭素を生成し、 （ｃ）上記コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中で、
   約１３５０℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが気
   孔閉鎖温度より低い温度までの温度にて加熱し、これに
   より上記遊離炭素を上記窒化アルミニウムに含有された
   酸素と反応させて脱酸コンパクトを生成し、ここで上記
   脱酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４
   図の線分ＭＪを含まない多角形ＪＫＬＭで画定包囲され
   た組成を有し、上記遊離炭素が上記脱酸コンパクトを生
   成する量存在し、さらに （ｄ）上記脱酸コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中
   で約１８６０℃以上の温度で焼結して上記多結晶体を生
   成する。 １３、工程（ｃ）の窒素含有雰囲気が、上記焼結体を生
   成するための窒化アルミニウムの脱酸を促進するのに十
   分な窒素を含有する特許請求の範囲第１２項記載の方法
   。 １４、工程（ｄ）の窒素含有雰囲気が、上記窒化アルミ
   ニウムの有意な減量を防止するのに十分な窒素を含有す
   る特許請求の範囲第１２項記載の方法。 １５、上記方法を周囲圧力で行う特許請求の範囲第１２
   項記載の方法。 １６、工程（ｃ）の脱酸より前の工程（ａ）の上記コン
   パクト中の窒化アルミニウムがこの窒化アルミニウムの
   重量の約１．０重量％より大から約４．５重量％より小
   までの範囲の量の酸素を含有する特許請求の範囲第１２
   項記載の方法。 １７、工程（ａ）の窒化アルミニウムが約１０ｍ＾２／
   ｇまでの比表面積を有し、上記遊離炭素が約１０ｍ＾２
   ／ｇより大きい比表面積を有する特許請求の範囲第１２
   項記載の方法。 １８、上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよ
   びアルミニウムの当量％が第４図の点Ｕから点Ｊまでの
   範囲にある組成を有し、上記コンパクト中のイットリウ
   ムが約２．５当量％より大から約４．３５当量％までの
   範囲にあり、上記コンパクト中のアルミニウムが約９５
   ．６５当量％から約９７．５当量％より小までの範囲に
   あり、上記焼結体および脱酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、Ｏ
   およびＮの当量％が第４図の線分ＭＪを含まない多角形
   ＵＭＪＶで画定包囲された組成よりなる特許請求の範囲
   第１２項記載の方法。 １９、上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよ
   びアルミニウムの当量％が第４図の点ＬとＪとの間にあ
   るが点ＬとＪを含まない組成を有し、上記コンパクト中
   のイットリウムが約２．５当量％より大から約４．９当
   量％より小までの範囲にあり、上記コンパクト中のアル
   ミニウムが約９５．１当量％より大から約９７．５当量
   ％より小までの範囲にあり、上記焼結体および上記脱酸
   コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の
   線分ＭＪおよびＬＫを含まない多角形ＪＫＬＭで画定包
   囲された組成よりなる特許請求の範囲第１２項記載の方
   法。 ２０、上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよ
   びアルミニウムの当量％が第４図の点Ｌから点Ｋまでの
   範囲にある組成を有し、上記コンパクト中のイットリウ
   ムが約４．４当量％から約４．９当量％までの範囲にあ
   り、上記コンパクト中のアルミニウムが約９５．１当量
   ％から約９５．６当量％までの範囲にあり、上記焼結体
   および上記脱酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当
   量％が第４図の線分ＬＫで画定された組成よりなる特許
   請求の範囲１２項記載の方法。 ２１、最低焼結温度が約１９００℃から約１９６０℃ま
   での範囲にある特許請求の範囲第１２項記載の方法。 ２２、添付図面の第４図の線分ＭＪを含まない多角形Ｕ
   ＭＪＶで画定包囲された組成、セラミック体の体積の約
   １０体積％未満の気孔率および２５℃で１．００Ｗ／ｃ
   ｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する焼結多結晶窒化アル
   ミニウムセラミック体の製法であって、下記の工程を含
   むことを特徴とする方法： （ａ）酸素含有窒化アルミニウム粉末、酸化イットリウ
   ムまたはその前駆物質および、遊離炭素、約５０℃から
   約１０００℃までの範囲の温度で熱分解して遊離炭素と
   揮散する気体状分解生成物となる炭素質有機物質および
   これらの混合物よりなる群から選ばれた炭素質添加剤よ
   りなる混合物を形成し、ここで上記遊離炭素は約２０ｍ
   ＾２／ｇより大きい比表面積を有し、上記混合物中の窒
   化アルミニウム粉末は約３．４ｍ＾２／ｇから約１０ｍ
   ＾２／ｇまでの比表面積を有し、上記混合物をコンパク
   トに成形し、ここで上記混合物およびコンパクトはイッ
   トリウムおよびアルミニウムの当量％が第４図の点Ｕか
   ら点Ｊまでの範囲にあり、イットリウムが約２．５当量
   ％より大から約４．３５当量％までの範囲にあり、アル
   ミニウムが約９５．６５当量％から約９７．５当量％よ
   り小までの範囲にある組成を有し、上記コンパクトは第
   ４図の多角形ＪＫＬＭで画定包囲された組成の外側にＹ
   、Ａｌ、ＯおよびＮの当量％組成を有し、上記コンパク
   ト中の窒化アルミニウムがこの窒化アルミニウムの重量
   の約１．４重量％より大から約４．５重量％より小まで
   の範囲の量の酸素を含有し、（ｂ）上記コンパクトを非
   酸化性雰囲気中で約１２００℃までの温度にて加熱し、
   これにより酸化イットリウムと遊離炭素を生成し、 （ｃ）上記コンパクトを約２５容量％以上の窒素を含有
   する窒素含有非酸化性雰囲気中、周囲圧力下で、約１３
   ５０℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが気孔閉鎖
   温度より低い温度までの温度にて加熱し、これにより上
   記遊離炭素を上記窒化アルミニウムに含有された酸素と
   反応させて脱酸コンパクトを生成し、ここで上記脱酸コ
   ンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の線
   分ＭＪを含まない多角形ＵＭＪＶで画定包囲された組成
   を有し、上記炭素による脱酸より前の上記コンパクト中
   の窒化アルミニウムがこの窒化アルミニウムの重量の約
   １．４重量％より大から約４．５重量％より小までの範
   囲の酸素含量を有し、上記遊離炭素が上記脱酸コンパク
   トを生成する量存在し、さらに （ｄ）上記脱酸コンパクトを約２５容量％以上の窒素を
   含有する窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力下、約１
   ９００℃から約２０５０℃までの範囲の温度で焼結し、
   上記多結晶体を生成する。 ２３、添付図面の第４図の線分ＭＪを含まない多角形Ｕ
   ＭＪＶで画定包囲された組成、セラミック体の体積の約
   ５体積％未満の気孔率および２５℃で１．４２Ｗ／ｃｍ
   ・Ｋより大きい熱伝導率を有する焼結多結晶窒化アルミ
   ニウムセラミック体の製法であって、下記の工程を含む
   ことを特徴とする方法： （ａ）酸素含有窒化アルミニウム粉末、酸化イットリウ
   ムおよび遊離炭素よりなる混合物を形成し、ここで上記
   遊離炭素は約２０ｍ＾２／ｇより大きい比表面積を有し
   、上記混合物中の窒化アルミニウム粉末は約３．４ｍ＾
   ２／ｇから約１０ｍ＾２／ｇまでの比表面積を有し、上
   記混合物をコンパクトに成形し、ここで上記混合物およ
   びコンパクトはイットリウムおよびアルミニウムの当量
   ％が第４図の点Ｕから点Ｊまでの範囲にあり、イットリ
   ウムが約２．５当量％より大から約４．３５当量％まで
   の範囲にあり、アルミニウムが約９５．６５当量％から
   約９７．５当量％より小までの範囲にある組成を有し、
   上記コンパクトは第４図の多角形ＪＫＬＭで画定包囲さ
   れた組成の外側にＹ、Ａｌ、ＯおよびＮの当量％組成を
   有し、上記コンパクト中の窒化アルミニウムはこの窒化
   アルミニウムの重量の約１．４重量％より大から約４．
   ５重量％より小までの範囲の量の酸素を含有し、（ｂ）
   上記コンパクトを約２５容量％以上の窒素を含有する窒
   素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力下で、約１３５０℃
   からコンパクトを脱酸するのに十分だが気孔閉鎖温度よ
   り低い温度までの温度にて加熱し、これにより上記遊離
   炭素を上記窒化アルミニウムに含有された酸素と反応さ
   せて脱酸コンパクトを生成し、ここで上記脱酸コンパク
   トはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の線分ＭＪ
   を含まない多角形ＵＭＪＶで画定包囲された組成を有し
   、上記炭素による脱酸より前の上記コンパクト中の窒化
   アルミニウムがこの窒化アルミニウムの重量の約１．４
   重量％より大から約４．５重量％より小までの範囲の酸
   素含量を有し、上記遊離炭素が上記脱酸コンパクトを生
   成する量存在し、さらに （ｃ）上記脱酸コンパクトを約２５容量％以上の窒素を
   含有する窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力下、約１
   ９００℃から約２０５０℃までの範囲の温度で焼結し、
   上記多結晶体を生成する。