JPS61133569A - 負活物質がアルカリ金属又はアルカリ土類金属をベ−スとする電気化学電池 - Google Patents

負活物質がアルカリ金属又はアルカリ土類金属をベ−スとする電気化学電池

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JPS61133569A
JPS61133569A JP60221092A JP22109285A JPS61133569A JP S61133569 A JPS61133569 A JP S61133569A JP 60221092 A JP60221092 A JP 60221092A JP 22109285 A JP22109285 A JP 22109285A JP S61133569 A JPS61133569 A JP S61133569A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 発明の分野 本発明は負活物質がアルカリ金属又はアルカリ土類金属
をイースとし、正活物質が塩化チオニルの妬き液体オキ
シハロゲン化物であって電解質溶媒も構成し、電解質が
場合によっては他の補助溶媒も含むような電気化学電池
に係る。
先行技術の説明 この種の電池が放電状態にない時は、正の物質と電解質
溶媒との役割を果たす前記液体物質が負極の金属と反応
し、その結果この電極上に表面保饅膜が形成される。こ
の種の膜は放電開始時の「電圧上昇遅延」、即ち正規の
作動電圧が成る程度の時間経過後にしか得られないとい
う現象の原因となる丸め、このような膜が存在すると不
利である。前述の現象は保存時間が長い程、且つ保存温
度が高い程顕著になる。
この「電圧上昇遅延」を最小限に抑えるべく、これまで
に種々の解決法が提案されて鎗た。
例えば、１９８２年１月５日発行米国特許第４，３０９
，９４０号には、電解質の溶質が塩化アル（＝ウムＡｊ
Ｃ）３に対する塩化リチウムＬｉＣノの作用の結果化じ
る錯塩であるようなリチウム−塩化チオニル電池が開示
されてｈる。ん℃！３がＬｉＣノにより完全に中和され
てＬｉＣノＣノ４を形成するのである。この米国特許で
は電解質にｆｆｃノ、　：　ＳＯ，のモル比が０．９〜
１．５：Ｉとなるような曾の二酸化硫黄ＳＯ■を添加す
る。このように、前記方法では二酸化硫黄を高濃度で添
加しなければならないため、電池の圧力増加現象が生じ
実際に使用する上で問題を伴い得る。
１９８０年１０月１４日発行米国特許第４，２２８，２
２９号及び１９８１年１２月２４日発行仏国特許第２．
４　ｓ　５，２７１号ではＬｉＣノ以外のルイス（Ｌｅ
ｗｉｓ　）塩基、例えばＬ輸Ｏ又はｌｉ、Ｃｏ、によ）
塩化アルζニウム溶液を成る程度又は完全に中和する方
法を用いる別の技術が提案されている。これらの技術は
ＡｊＣノ１溶液をＬｉＣ！で中和することにより得られ
る最初の電解質に比べて、大幅な改善を達成せしめた。
これらの技術ではやけシ二酸化硫黄ＳＯ茸を含む溶液が
形成される。この場合ＳＯ１は対応ルイス塩基によるＡ
ｊＣＩＢの中和の間にその場で形成され、その割合はＡ
ｒｃノ、　／　８０．モル比が選択された中和度に応じ
て２：１以上となる。
−例として、セルの自己放電に関連した理由から、１．
３５モル／ＪＫＭ轟するＬＩＡｊＣノ４濃度の完全に中
和された電解質（ＡＪＣＪｍ　：　Ｓｏｗのモル比＝２
＝１）が使用されてきた。この場合は例えば次の如き反
応が生じる。
２　ＡＵＣＪｇ　＋　Ｌ　輸０　＋　８０ｃｊ＝　−＋
　２　Ｌ　ＩＡｊｃｊ４　＋　Ｂｏａ上記の方法は電圧
上昇遅延の緩和に関して著しい改善をもたらしたが、幾
つかの用途においてはそれでも不十分であることが判明
した。
本発明の目的の１つは電圧上昇遅延を更に改善すること
にある。
発明の概要 本発明はアルカリ金属又はアルカリ土類金属をベースと
した負活物質、溶質と液体オキシハロゲン化物より選択
した少なくとも１種類の溶媒とを含み且つ正活物質をも
構成するような電解質から成る電気化学電池に係る。前
記電解質は更に式ＭＭ’ｍ（ＳＯ，Ｘ　）ｎで示される
アルカリ又はアルカリ土類金属ポリハ四ゲノスルファト
メタレートタイプの少なくとも１種類の無機物質をも含
む。
前記式中Ｍは前記アルカリ金属又はアルカリ土類金属を
表わし、Ｍ′は尤／＃　Ｂ、Ｑａ、Ｉｎ、Ｖ、Ｓｂ。
Ｎｂ、８１．Ｗ及びＴａの中から選択され、Ｘは塩素、
フッ素、臭素及びヨウ素の中から選択される。
前記無機物質の濃度は電解質の０．０１重量％より高い
。
特に有利な具体例は負活物質がリチウムをペースとし、
溶媒が塩化チオニルＳＯＣノ倉であり、溶質がＬ　Ｉ　
Ａｊｃｊａからな）、前記無機物質が式Ｌ１幻（８０，
（シ）４で示されるものである。
−変形例では負活物質がナトリウムをペースとし、溶媒
が塩化チオニルであり、溶質がＮａ尤Ｃ４であり、前記
無機物質が式ＮａＡｊ（８０３０））４で示されるもの
である。
前記負活物質はカルシウム、マグネシウム又はカリウム
をベースとしてもよい。
オキシハロゲン化物は塩化ホスホリルＰＯＣノ、。
三塩化バナジルＶＯＣノ、　、三臭化、−１ナジルＶＯ
Ｂｒｌ　＊臭化チオニル５ＯＢｒ、　、塩化スルフリル
８０ＨＣｊ＠　＊塩化りｏ　ｉ　ルＣｒＯ，Ｃｔ、もし
くはオキシ塩化セレニウム８ｅＯＣＪｍ又はこれらの混
合物であってもよい。
電解質は好ましくは溶解二酸化硫黄をも含む。
前記無機物質は電解質に直接添加し得、又は電解質をＨ
８Ｏ，Ｘ、　８０．　、　Ｈ，８０４及びこれらの混合
物の中から選択した物質と反応させることによりその場
で得ることもできる。尚、Ｘは塩素、フッ素、臭素及び
ヨウ素の中から選択される。
他の目的及び利点は添付図面に基づく以下の具体例の説
明から明らかにされよう。新規特徴については特に特許
請求の範囲に明記する。
好ましい具体例の説明 添付図面に示す如き電池を多数製造した。円筒状のこれ
らの電池の大きさは高さ５９ｍｍ、外径１３．４鴎であ
る。
図の電池１は、ステンレス鋼シートとニッケルシートと
を重ねてニッケルシートが内側になるように形成した複
合シートメタルの容器２を有する。
この容器の閉鎖手段は該容器の縁に符号４部分で溶解さ
れるステンレス鋼リング３からなシ、このリングはガラ
スのシール６により鉄−ニッケル合金製円筒５から電気
的に絶縁されている。円筒５は符号８部分でこれに溶接
される鉄−ニッケル合金プラグ７によって閉鎖される。
ポリテトラフルオロエチレン製ディスク９がリング３を
電池の成分による化学腐食から保護する。
このようにして電池は密封される。この電池の外側先端
にはステンレス鋼キャップ１０が具備される。このキャ
ップは円筒５を覆い、且つ円筒５に圧入されたステンレ
ス鋼リング１１に接触する。
リング１１はポリテトラフルオロエチレン製リング１２
によ）リング３から絶縁される。
前記容器は塩化ポリビニル製外被１３で被接され、キャ
ップ１０の縁は熱硬化性樹脂１４で保護される。
カソードコレクタ１５はアセチレンブラック８５饅とポ
リテトラフルオロエチレン１５’ｆｉとの混合物からな
り容器２と接する多孔質円筒体である。
アノード１６はアノードコレクタ１７に巻付けられたリ
チウム箔からなり、コレクタ１７自体はステンレス鋼箔
を巻いたものからなる。アノードはステンレス鋼のバネ
１８によってカソードコレクタ１５方向へ押付けられる
。アノードとカソードコレクタとは七ノｑレータ１９に
よって互に分離される。ポリテトラフルオ四エチレン製
ディスク２０けアノードを容器２の底部から絶縁する。
ノ々ネ１８けキャップ１０が電池の負端子を構成するよ
うに円筒ゾ５に溶接され、電池の正端子は外被１３で保
護されていない容器２の底部によ）構成される。
カソードコレクタに面するアノード表面積はｌＯｄであ
る。
電解質及び正活物質の役割を双方共果たす種々の溶液を
前述の如き電池内に導入した。
実施例 一電解質入：これは先行技術の電解質である。
塩化チオニルに塩化アルミニウムＡｊＣノ３を溶解した
溶液をルイス塩基ＬｉＣ１で中和してＬｉＡ１Ω４を得
る（濃度１．３５モル／））。
−電解質Ｂ：これも先行技術の電解質である。
これはＡＩＣＩＢの塩化チオニル溶液をルイス塩基Ｌｌ
、Ｃｏ、で中和することによって得る。この場合の反応
は次の通りである。
ＬｉｌＣｏｇ　＋　２　ＡＪＣＩｓ　＋ＳＯＣＩｍ　−
＋　２　ＬｉＡ１Ω４　＋８０２　＋ＣＸ）ｍＬ　Ｉ　
ＡｊＣノ４の濃度は１．３５モル／Ｊである。
−電解質Ｃ（本発明による）：電解質Ａにその０．５重
量−のテトラクロロスルファトアルミン酸リチウムＬｉ
Ａｊ（８０１Ｃｊ）ｎを加えたもの。
−電解質ＤＩ−Ｄ濡、　Ｄａ　（本発明による）：これ
う（Ｄ　電解５１ｉＢ　’１［解ｔｉ　Ｂ　Ｋ　ＬｉＡ
ｊ　（８０ｓＣｊ　）ａを夫夫０．１チ、０．５チ及び
１−加えたものである。
−電解質Ｂｔ　、Ｅ雪（本発明による）：電解質Ｂに三
酸化硫黄ＳＯｓを夫々電解質の０．１重量優及び０．２
５重量％加えたもの。三酸化硫黄はＬＩＡｊＣｔ４の存
在下で次の如き反応によＦ）　ＬＩＡｊ　（８０ｓＣｔ
）４を合成せしめる、 一電解質Ｆ（本発明）：電解質Ｂに市販のクロロスルホ
ン酸Ｈ８０，Ｃｔを０．５％加える。
その結果次の反応が生起する。
Ｌ　ｉ　）ＪＣＩａ　＋　４　Ｈ８０ｍ　Ｃ１→Ｌ　１
ＡＪ（８０３ＣＪ　）４　＋　４　ＨＣｊこの場合に形
成される塩酸は還流下で数時間加熱することにより容易
に除去し得る。
−電解質Ｇ（本発明）：電解質Ｂにクロロスルホン酸０
．５％と三酸化硫黄０．５％とを加えたもの。
このようにして一連のセルＡ、Ｂ、Ｃ，Ｄ１．Ｄ、。
ＤＬ　Ｅ１１誓鳥、　Ｆ及びＧを形成し、室温で７日間
保存した後７０Ｃで更に７日間維持した、炉から取出し
て２４時間後に次のテストを行なった。
一４０Ｈ，でのインピーダンスＺ（単位オーム）の測定
。
−５７，オーム抵抗器を介して室温で放電させ、（電流
密変けほぼ５　ｍＡ／ｃＩｌ）、放電開始後０，３秒、
７５秒及び６０秒の時点でのセル端子電圧Ｕを測定し喪
。
得られた結果の平均値を次表に示す。
この表は本発明によって得られる改善を明確に示してい
る。
無機物質の量は非限定的−例として示したものと理解さ
れたい。この物質の量は電解質の０．０１１から飽和量
までの範囲で変化させ得る。
−変形例として、リチウムの代シにナトリウムを使用し
てもよい、その場合溶質はＮａＡＪＣＪａにすると有利
であり、無機物質けＮａＡｊ　（５ＯｓＣｊ　）４にし
得る。またこの物質はカルシウム又はカリウムであって
もよい。
リチウムアノードを用いる別の具体例では下記の式で示
される溶質を使用し得る。
ＬｉＢＣＪ４．　　ＬＩＧａＣノ４．　　ＬＩＩｎ（Ｊ
４．　　ＬｉＶＣｊ４．　　Ｌｉ５ｉＣ）Ｓ。
ＬＩ８ｂＣｊｓ、　ＬＩＮｂＣｊｓ、　　ＬＩＴａＣノ
ｓ　＋　　ＬＩＷＣｊ７　。
補助無機物質及び溶質に関しては前記式の塩素をフッ素
、臭素又はヨウ素に換え得る、以上本発明の詳細な説明
すべく記載し図示した部材の材料、構成及び詳細部は、
特許請求の範囲に明記されている本発明の原理及び範囲
内で当業者により様々に変形され得るものと理解された
い。
【図面の簡単な説明】
添付図面は本発明のセルを断面図で示す簡略説明図であ
る。 １・・・電気化学電池、　　２・・・容器、１３・・・
外　被、１５・・・カソードコレクタ、１６・・・アノ
ード、１７・・・７ノードコレクタ、１８・・・バネ、
１９・・・セ／Ｑレータ。

Claims (11)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）負活物資がアルカリ金属又はアルカリ土類金属を
    ペースとし、電解質が溶質と、液体オキシハロゲン化物
    類から選択した少なくとも１種類の溶媒とを含み且つ正
    の活物質をも構成し、この電解質が更に次式 ＭＭ′＿ｍ（ＳＯ＿３Ｘ）＿ｎ 〔式中Ｍはアルカリ又はアルカリ土類金属を表わし、Ｍ
    ′はＡｌ、Ｂ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｖ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｓｉ、Ｗ
    及びＴａの中から選択され、Ｘは塩素、フッ素、臭素及
    びヨウ素の中から選択される〕 で示されるアルカリ又はアルカリ土類ポリハロゲノスル
    ファトメタレートタイプの無機物質を少なくとも１種類
    含む電気化学電池。
  2. （２）前記無機物質の濃度が電解質の０．０１重量％よ
    り高い特許請求の範囲第１項に記載の電池。
  3. （３）前記電解質が更に二酸化硫黄をも含む特許請求の
    範囲第１項に記載の電池。
  4. （４）前記液体オキシハロゲン化物が塩化チオニルであ
    り、前記アルカリ金属がリチウムであり、前記溶質が式
    ＬｉＭ′Ｃｌ＿ｘで示される特許請求の範囲第１項に記
    載の電池。
  5. （５）前記電解質の溶質がテトラクロロアルミン酸リチ
    ウムＬｉＡｌＣｌ＿４である特許請求の範囲第４項に記
    載の電池。
  6. （６）前記無機物質が式ＬｉＡｌ（ＳＯ＿３Ｃｌ）＿４
    で示されるテトラクロロスルファトアルミン酸リチウム
    である特許請求の範囲第５項に記載の電池。
  7. （７）前記電解質が更に二酸化硫黄をも含み、Ｍ′：Ｓ
    Ｏ＿２のモル比が１．５：１より大きい特許請求の範囲
    第４項に記載の電池。
  8. （８）前記液体オキシハロゲン化物が塩化チオニルであ
    り、前記アルカリ金属がナトリウムであり、前記溶質が
    テトラクロロアルミン酸ナトリウムＮａＡｌＣｌ＿４で
    ある特許請求の範囲第１項に記載の電池。
  9. （９）前記無機物質が式ＮａＡｌ（ＳＯ＿３Ｃｌ）＿４
    で示されるクロロスルファトアルミン酸ナトリウムであ
    る特許請求の範囲第８項に記載の電池。
  10. （１０）前記無機物質が前記電解質に直接添加される特
    許請求の範囲第１項に記載の電池。
  11. （１１）前記無機物質が前記電解質と、ＨＳＯ＿２Ｘ〔
    式中Ｘは塩素、フッ素、臭素及びヨウ素の中から選択さ
    れる〕、ＳＯ＿３、Ｈ＿２ＳＯ＿４及びこれらの混合物
    の中から選択された物質との反応によりその場で形成さ
    れる特許請求の範囲第１項に記載の電池。
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