JPS60210512A - ダイヤモンドの合成方法 - Google Patents
ダイヤモンドの合成方法Info
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- JPS60210512A JPS60210512A JP59067855A JP6785584A JPS60210512A JP S60210512 A JPS60210512 A JP S60210512A JP 59067855 A JP59067855 A JP 59067855A JP 6785584 A JP6785584 A JP 6785584A JP S60210512 A JPS60210512 A JP S60210512A
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- diamond
- carbon
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
（］）技術分野
本発明は高品質で大型のダイヤモンドの合成方法に関す
るもので、特に１回に多数個のダイヤモンドを合成する
ことによ怜、合成に要するコストを著しく低減するもの
である。
るもので、特に１回に多数個のダイヤモンドを合成する
ことによ怜、合成に要するコストを著しく低減するもの
である。
（２）従来技術と問題点
ダイヤモンドの合成方法に関しては大別して２つの方法
がある。一つは特公昭３７−４４０７号、特公昭８７−
８８５８号に記されているようｔζ原料戻素と鉄、コバ
ルト、ニッケル等の溶媒金属を混合して又は接触させこ
れをダイヤモンド安定域の超高圧、高温下で溶媒金属の
作用下で炭素をダイヤモンドに変換せしめるものである
。この場合は原料炭素（通常は黒鉛が用いられる）中に
溶媒金属が浸透し、この薄膜状の溶媒金属を介して炭素
の拡散が生じダイヤモンドが生成する。このダイヤモン
ドの生成は黒鉛とダイヤモンドの一定温度下における溶
媒金属に対する溶解度差が駆動力となる。
がある。一つは特公昭３７−４４０７号、特公昭８７−
８８５８号に記されているようｔζ原料戻素と鉄、コバ
ルト、ニッケル等の溶媒金属を混合して又は接触させこ
れをダイヤモンド安定域の超高圧、高温下で溶媒金属の
作用下で炭素をダイヤモンドに変換せしめるものである
。この場合は原料炭素（通常は黒鉛が用いられる）中に
溶媒金属が浸透し、この薄膜状の溶媒金属を介して炭素
の拡散が生じダイヤモンドが生成する。このダイヤモン
ドの生成は黒鉛とダイヤモンドの一定温度下における溶
媒金属に対する溶解度差が駆動力となる。
このような方法ではダイヤモンドの核生成は自然に生じ
また一定の大きさまでは急速に成長する。
また一定の大きさまでは急速に成長する。
この方法により細かな粉末状のダイヤモンドは大量に合
成されている。しかしながらより大型の高品質の結晶は
、このような方法では合成できない。
成されている。しかしながらより大型の高品質の結晶は
、このような方法では合成できない。
大型で高品質のダイヤモンドを合成する方法としては米
国特許第３２９７４０７号に記載された方法が知られて
いる。これは第１図に示すような合成室の構成を用いて
いる。
国特許第３２９７４０７号に記載された方法が知られて
いる。これは第１図に示すような合成室の構成を用いて
いる。
１は種結晶でこれを合成室上、下端部に近い位置に置き
、合成室の軸方向中心部に炭素供給源２を、その両端に
溶媒金属３を配置する他の部分は圧力媒体である。合成
室は円筒状発熱体４により加熱される。このような構成
では合成室の軸方向中心部が最も高温となり、上下端部
は低温となる。
、合成室の軸方向中心部に炭素供給源２を、その両端に
溶媒金属３を配置する他の部分は圧力媒体である。合成
室は円筒状発熱体４により加熱される。このような構成
では合成室の軸方向中心部が最も高温となり、上下端部
は低温となる。
る種結晶上にダイヤモンドとして析出する。この方法は
温度差による炭素の溶媒金属に対する溶解度差を利用し
たもので、温度差法と呼ばれている。
温度差による炭素の溶媒金属に対する溶解度差を利用し
たもので、温度差法と呼ばれている。
温度差法の利点は種結晶のみからダイヤモンドを成長さ
せることが可能であり、温度差を所定の値に保つことで
成長速度を制御することが可能な点である。また特開昭
５２−８８２８９号ではこの温度差法の改良が開示され
ており、合成時に種結晶以外からダイヤモンドの成長を
阻止し、またダイヤモンドが成長するまでに種結晶が溶
解することを防止する具体的な方法が示されている。こ
のような温度差法によれば実験室的に１カラツトサイズ
の大型ダイヤモンドを合成するこ゛とができる。しかし
ながら合成に要する超高圧発生装置が極めて高価であり
、合成に長時間を要するため合成コストは美大なものに
なり大型の合成ダイヤモンドは工業的に生産されていな
かった。以下温度差法による従来技術の問題点を検討す
る。Ｒ，Ｈ，Ｗｅｎｔｏｒｆ。
せることが可能であり、温度差を所定の値に保つことで
成長速度を制御することが可能な点である。また特開昭
５２−８８２８９号ではこの温度差法の改良が開示され
ており、合成時に種結晶以外からダイヤモンドの成長を
阻止し、またダイヤモンドが成長するまでに種結晶が溶
解することを防止する具体的な方法が示されている。こ
のような温度差法によれば実験室的に１カラツトサイズ
の大型ダイヤモンドを合成するこ゛とができる。しかし
ながら合成に要する超高圧発生装置が極めて高価であり
、合成に長時間を要するため合成コストは美大なものに
なり大型の合成ダイヤモンドは工業的に生産されていな
かった。以下温度差法による従来技術の問題点を検討す
る。Ｒ，Ｈ，Ｗｅｎｔｏｒｆ。
Δ
Ｊｒ、によるＳｏｗｅ Ｓｔｖ＋ｂｉｅｓ ｏｆ Ｄｉ
ａｍｏｎｄ Ｇｒｏｗｔｈ Ｒａｔｅｓ”（Ｔｈｅ Ｊ
ｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｐｈｙｓｉｃａｌ Ｃｈｅｍｉｓ
ｔｒｙ、Ｖｏｌ、 ７５． Ａｌ１゜１９７１、 Ｐ］
８３８−１８３７ ）には温度差法によるダイヤモンド
合成技術が述べられている。ここで用いている合成室は
第２図のものである。第１図のそれと異なる点は軸方向
中心部に隔壁を設けた点であるが他は同一である。第２
図に併記されているようにこのような合成室構成では軸
方向中心部が高温で上、下端に向って合成室の温度は低
下する上、下対称の温度分布を持つ。実際にこの合成室
で実験を行なうと、下部の合成室では良好な大型ダイヤ
モンド結晶が合成可能だが、上部の合成室では温度分布
と構成材料が下部と同一であっても良質な結晶は成長し
ない。この理由は前記Ｗｅｎｔｏｒｆ解し、炭素が溶は
込むと溶媒の比重は軽くなる。
ａｍｏｎｄ Ｇｒｏｗｔｈ Ｒａｔｅｓ”（Ｔｈｅ Ｊ
ｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｐｈｙｓｉｃａｌ Ｃｈｅｍｉｓ
ｔｒｙ、Ｖｏｌ、 ７５． Ａｌ１゜１９７１、 Ｐ］
８３８−１８３７ ）には温度差法によるダイヤモンド
合成技術が述べられている。ここで用いている合成室は
第２図のものである。第１図のそれと異なる点は軸方向
中心部に隔壁を設けた点であるが他は同一である。第２
図に併記されているようにこのような合成室構成では軸
方向中心部が高温で上、下端に向って合成室の温度は低
下する上、下対称の温度分布を持つ。実際にこの合成室
で実験を行なうと、下部の合成室では良好な大型ダイヤ
モンド結晶が合成可能だが、上部の合成室では温度分布
と構成材料が下部と同一であっても良質な結晶は成長し
ない。この理由は前記Ｗｅｎｔｏｒｆ解し、炭素が溶は
込むと溶媒の比重は軽くなる。
また高温であるほど比重は軽い。下部では溶媒金属への
炭素の溶解は溶媒金属の上端部で生じ、また温度も上端
部が高温であるが、上部の合成室ではこれ等が逆になる
。従って上部の合成室では溶媒の下端部が最も低比重と
なり、重力の作用によって対流が生じ、炭素が過度に種
結晶の位置する上端部へ供給されるため良好な結晶が成
長する成長速度が制御されなくなる。
炭素の溶解は溶媒金属の上端部で生じ、また温度も上端
部が高温であるが、上部の合成室ではこれ等が逆になる
。従って上部の合成室では溶媒の下端部が最も低比重と
なり、重力の作用によって対流が生じ、炭素が過度に種
結晶の位置する上端部へ供給されるため良好な結晶が成
長する成長速度が制御されなくなる。
このような理由から従来の温度差による合成法では第２
図の如き合成室の下段でのみ合成が可能であった。
図の如き合成室の下段でのみ合成が可能であった。
発明の構成
従来の温度差法によるダイヤモンド合成技術では前述の
如く超高圧高温の合成室空間が有効に利用できなかった
。本発明はこれに対して次の２点に着眼してなされたも
のである。
如く超高圧高温の合成室空間が有効に利用できなかった
。本発明はこれに対して次の２点に着眼してなされたも
のである。
給源、種結晶を使用する。これによりある温度分布を持
つ合成室を適切に区切って複数の合成室で各々ダイヤモ
ンドを合成することが可能になる。
つ合成室を適切に区切って複数の合成室で各々ダイヤモ
ンドを合成することが可能になる。
■合成基金体に上端部を高温に下端部を低温になるよう
に一定方向の温度勾配を設け、■と組合すことにより多
段に分割された合成室の各々に上部が高温、下部が低温
となる温度勾配を付与し、合成室全体の利用を＠佃ヲ可
能とする。
に一定方向の温度勾配を設け、■と組合すことにより多
段に分割された合成室の各々に上部が高温、下部が低温
となる温度勾配を付与し、合成室全体の利用を＠佃ヲ可
能とする。
以下図により具体的に説明する。
第８図は本発明による合成室の構成の一例である。円筒
状ヒーターの内部の合成室が２段に区切られている。こ
の中間の分離層はパイロフィライトやＮａＣ１等の溶解
した溶媒金属と反応しない物質を用いる。第１，２図の
従来のものと構成が異なる点は炭素供給源２、溶媒金属
３−１．３−２．種結晶ｌが各段で同一の方向に並べら
れている点である。このとき合成室全体の軸方向温度勾
配は第３図に示した通りである。さて第３図の構成で合
成を行なう場合、各段の溶媒上端部と下端部の種結晶と
の間には温度差△Ｔｉｓ△Ｔ、が生じる。しかし当然の
ことながら各段の温度範囲は異なってくる。
状ヒーターの内部の合成室が２段に区切られている。こ
の中間の分離層はパイロフィライトやＮａＣ１等の溶解
した溶媒金属と反応しない物質を用いる。第１，２図の
従来のものと構成が異なる点は炭素供給源２、溶媒金属
３−１．３−２．種結晶ｌが各段で同一の方向に並べら
れている点である。このとき合成室全体の軸方向温度勾
配は第３図に示した通りである。さて第３図の構成で合
成を行なう場合、各段の溶媒上端部と下端部の種結晶と
の間には温度差△Ｔｉｓ△Ｔ、が生じる。しかし当然の
ことながら各段の温度範囲は異なってくる。
第４図・はダイヤモンド−黒鉛の平衡線及び用いる溶媒
の炭素との共晶点温度の変化を示しである。
の炭素との共晶点温度の変化を示しである。
ダイヤモンドが合成可能な領域は例えば共晶点温度がＡ
Ａ’上にある溶媒を用いる場合はＡＡ’にで区切られた
圧力、温度領域である。イ１１ロ、ハ二を第３図の各段
の溶媒金属の上端、下端の温度とするとＡＡ’ の共晶
点温度を有する溶媒を上部に（８−１）、それよりも低
い共晶点温度ＢＢ’を有する溶媒を下部（８−２）の溶
媒として用いれば、上、下段共に合成が可能となるので
ある。当然のことであるが下段にもＡＡ’の共晶点温度
を有する溶媒を使用してもダイヤモンドの合成は不可能
である。第５図は更に発展させた本発明の合成室構成を
示す。これは合成室全体に一定方向の温度勾配を持たせ
たもので図の如く有効な合成室の上部から下部に温度が
低下するように工夫したものである。このような温度勾
配を持たせるために円筒状ヒーター４の上部に円板状の
ヒーター７、更にそれに接して断面積の小さなヒーター
８が設けである。このヒーター構成により合成室の上部
がより加熱されて図の如く温度勾配がつけられる。合成
室は分離層６により４段に分割されてふ・す、各段は上
から炭素供給源、溶媒、種結晶（複数）の順に配置され
ている。分離層の厚みや溶媒金属の厚みを適当に設定す
ることにより、第４図の如く共晶点温度がＡＡ’、ＢＢ
’、ＣＣ’、ＤＤ’と異なる４種類の溶媒金属を用いて
一度に４段の合成室において温度差法を用いてダイヤモ
ンドの合成が可能となる。この方法によると合成室全体
が有効となり、大型ダイヤモンドを１回に多数合成でき
る。
Ａ’上にある溶媒を用いる場合はＡＡ’にで区切られた
圧力、温度領域である。イ１１ロ、ハ二を第３図の各段
の溶媒金属の上端、下端の温度とするとＡＡ’ の共晶
点温度を有する溶媒を上部に（８−１）、それよりも低
い共晶点温度ＢＢ’を有する溶媒を下部（８−２）の溶
媒として用いれば、上、下段共に合成が可能となるので
ある。当然のことであるが下段にもＡＡ’の共晶点温度
を有する溶媒を使用してもダイヤモンドの合成は不可能
である。第５図は更に発展させた本発明の合成室構成を
示す。これは合成室全体に一定方向の温度勾配を持たせ
たもので図の如く有効な合成室の上部から下部に温度が
低下するように工夫したものである。このような温度勾
配を持たせるために円筒状ヒーター４の上部に円板状の
ヒーター７、更にそれに接して断面積の小さなヒーター
８が設けである。このヒーター構成により合成室の上部
がより加熱されて図の如く温度勾配がつけられる。合成
室は分離層６により４段に分割されてふ・す、各段は上
から炭素供給源、溶媒、種結晶（複数）の順に配置され
ている。分離層の厚みや溶媒金属の厚みを適当に設定す
ることにより、第４図の如く共晶点温度がＡＡ’、ＢＢ
’、ＣＣ’、ＤＤ’と異なる４種類の溶媒金属を用いて
一度に４段の合成室において温度差法を用いてダイヤモ
ンドの合成が可能となる。この方法によると合成室全体
が有効となり、大型ダイヤモンドを１回に多数合成でき
る。
特に合成装置を大型化して合成室を拡大すると従来の方
法では合成室一段のみが利用できるに過ぎず、むだな空
間の割合が増加して、経済的ではなかったが、本発明に
よる方法をとると大型化した合成室を有効に利用するこ
とが可能となり合成コストを著しく低減せしめることが
できる。
法では合成室一段のみが利用できるに過ぎず、むだな空
間の割合が増加して、経済的ではなかったが、本発明に
よる方法をとると大型化した合成室を有効に利用するこ
とが可能となり合成コストを著しく低減せしめることが
できる。
本発明で用いる溶媒金属は従来のダイヤモンド合成に使
用されているものが利用できる。例えば特公昭８７−８
３５８ に開示されているものの中で、代表的なものは
鉄、コバルト、ニッケル、マンガン、クロハ及びこれ等
の合金又はこれ等と他の金属の合金である。更には特開
昭５６−６９２１１に示されている如く、種結晶が溶解
することを防ぐために予め所定量の炭素を含む合金を用
いることは効果がある。更に前記したＷｅ ｎ ｔ ｏ
ｒ ｆの論文に記されている如くＢを添加して青色の
半導体ダイヤモンドを合成することも可能で、この他に
ＡＩ！、Ｔｉ。
用されているものが利用できる。例えば特公昭８７−８
３５８ に開示されているものの中で、代表的なものは
鉄、コバルト、ニッケル、マンガン、クロハ及びこれ等
の合金又はこれ等と他の金属の合金である。更には特開
昭５６−６９２１１に示されている如く、種結晶が溶解
することを防ぐために予め所定量の炭素を含む合金を用
いることは効果がある。更に前記したＷｅ ｎ ｔ ｏ
ｒ ｆの論文に記されている如くＢを添加して青色の
半導体ダイヤモンドを合成することも可能で、この他に
ＡＩ！、Ｔｉ。
Ｚｒ等の窒素ゲッターを添加すると無色のダイヤモンド
が合成できる。炭素との共晶点温度が異なる溶媒は、上
記した各種の金属又は合金から選択することによって行
なう。例えばＮｉ −Ｍｎ の合金系ではＭｎの量が０
から約５４重量％まで増加するに従って圧力５２ｋｂ下
における炭素との共晶点温度が１４００℃から１１００
℃まで連続的に変わる。従って合成室の温度勾配に合せ
て適当な合金組成を一決めれば良い。伺実際にはダイヤ
モンドの合成下限温度はその圧力下における溶媒金属と
炭素の共晶点温度よりも数十度高い。
が合成できる。炭素との共晶点温度が異なる溶媒は、上
記した各種の金属又は合金から選択することによって行
なう。例えばＮｉ −Ｍｎ の合金系ではＭｎの量が０
から約５４重量％まで増加するに従って圧力５２ｋｂ下
における炭素との共晶点温度が１４００℃から１１００
℃まで連続的に変わる。従って合成室の温度勾配に合せ
て適当な合金組成を一決めれば良い。伺実際にはダイヤ
モンドの合成下限温度はその圧力下における溶媒金属と
炭素の共晶点温度よりも数十度高い。
本発明で用いる炭素供給源は黒鉛、もしくは黒鉛と微細
なダイヤモンド粉末の混合物であることが望ましい。種
結晶はダイヤモンドの小さな粒を使用する。合成室を複
数段に分割する分離層は溶媒金属と接しているためにこ
れと反応しない物質を選択することが要求される。Ａｌ
２Ｏ３，ＺｒＯ２。
なダイヤモンド粉末の混合物であることが望ましい。種
結晶はダイヤモンドの小さな粒を使用する。合成室を複
数段に分割する分離層は溶媒金属と接しているためにこ
れと反応しない物質を選択することが要求される。Ａｌ
２Ｏ３，ＺｒＯ２。
ＭｇＯ等の酸化物、ＮａＣ１，ＫＣｌ などのハロゲン
化物、パイロフィライト、タルク等の鉱物の他、炭化物
、窒化物等の多くのものが使用できる。またこの分離層
は第３図、第５図に示した如く種結晶の床としても利用
される。炭素供給源、溶媒金属、種結晶を収容する容器
はパイロフィライ） 、ＮａＣ１゜ＢＮ等の圧力媒体か
ら構成される。
化物、パイロフィライト、タルク等の鉱物の他、炭化物
、窒化物等の多くのものが使用できる。またこの分離層
は第３図、第５図に示した如く種結晶の床としても利用
される。炭素供給源、溶媒金属、種結晶を収容する容器
はパイロフィライ） 、ＮａＣ１゜ＢＮ等の圧力媒体か
ら構成される。
また本発明を実施するに当って必要となる溶媒金属部の
温度差は１０°〜１５０°Ｃの範囲である。
温度差は１０°〜１５０°Ｃの範囲である。
２０〜７０℃が特に好適な範囲と言える。温度差が小さ
いとダイヤモンドの成長速度が遅く、大き過ぎると良質
な結晶が得られない。
いとダイヤモンドの成長速度が遅く、大き過ぎると良質
な結晶が得られない。
本発明によるダイヤモンドの合成に用いる装置は特公昭
３６−２３４６８号公報に記載されているベルト型装置
やガードル型装置が適しているが、六面体アンビル装置
、ピストンとリーダー型装置等信の超高圧発生装置も使
用できる。本発明で合成を行なう圧力、温度条件は用い
る溶媒金属によって異なるが、良質のダイヤモンドが合
成できるのはダイヤモンドが成長する溶媒金属の低温部
の温度が１０００℃以上であることが必要で、圧力は４
０ｋｂ以上が必要である。
３６−２３４６８号公報に記載されているベルト型装置
やガードル型装置が適しているが、六面体アンビル装置
、ピストンとリーダー型装置等信の超高圧発生装置も使
用できる。本発明で合成を行なう圧力、温度条件は用い
る溶媒金属によって異なるが、良質のダイヤモンドが合
成できるのはダイヤモンドが成長する溶媒金属の低温部
の温度が１０００℃以上であることが必要で、圧力は４
０ｋｂ以上が必要である。
本発明で合成室に一定方向の温度勾配を設ける方法は各
種のものが考えられる。第５図の発熱体構造の他に例え
ば第６図（ａ）の如く発熱体の断面形状を変化させて上
部を高温にする方法や（ｂ）の如く円筒状発熱体を多層
に分割して各層の固有抵抗を上段から順次低下せしめる
如く発熱体の材質を変える方法或いはこれ等の組合せが
用いられる。
種のものが考えられる。第５図の発熱体構造の他に例え
ば第６図（ａ）の如く発熱体の断面形状を変化させて上
部を高温にする方法や（ｂ）の如く円筒状発熱体を多層
に分割して各層の固有抵抗を上段から順次低下せしめる
如く発熱体の材質を変える方法或いはこれ等の組合せが
用いられる。
以下実施例により具体的に説明する。
実施例１゜
第５図に示した合成室構成を用いた。
各段の溶媒の直径は２５羽、厚みは６闘とし、最上段は
Ｎｉ、 ２段目は５０Ｆｅ−５ＯＮｊ合金、３段目は６
４Ｆｅ−３１Ｎｉ−５Ｃｏ合金、４段目は４０Ｆｅ−４
ＯＮ −２０Ｍｎ合金を用いた、炭素給供源としてはダ
イヤモンドと黒鉛の粉末を重量で２：１の割合に混合型
押した円板を使用した。種結晶は直径約Ｑ、 ７ ｙｔ
ｔｍの合成ダイヤモンド結晶を用い、各段の溶媒金属の
底面に接するようＮ ａ Ｃｌの分離層に埋め込んだ。
Ｎｉ、 ２段目は５０Ｆｅ−５ＯＮｊ合金、３段目は６
４Ｆｅ−３１Ｎｉ−５Ｃｏ合金、４段目は４０Ｆｅ−４
ＯＮ −２０Ｍｎ合金を用いた、炭素給供源としてはダ
イヤモンドと黒鉛の粉末を重量で２：１の割合に混合型
押した円板を使用した。種結晶は直径約Ｑ、 ７ ｙｔ
ｔｍの合成ダイヤモンド結晶を用い、各段の溶媒金属の
底面に接するようＮ ａ Ｃｌの分離層に埋め込んだ。
種結晶の個数は各段７ケとした。黒鉛発熱体の外周部に
は圧力媒体としてパイロフィライトを用い、内部及び合
成室の分離層としてＮａ（Ｊ’を用いた。
は圧力媒体としてパイロフィライトを用い、内部及び合
成室の分離層としてＮａ（Ｊ’を用いた。
ガードル型超高圧発生装置を用い、圧力５５ｋｂで発熱
体ｔζ通電し、最上段のＮｉ溶媒の底面温度が約１４５
０℃となるよう加熱した。このとき４段目の４０ Ｆｅ
−４ＯＮｊ −２０Ｍｎ 合金の底面温度が約１２２０
℃であった。この条件で６０時間保持し、取出した。
体ｔζ通電し、最上段のＮｉ溶媒の底面温度が約１４５
０℃となるよう加熱した。このとき４段目の４０ Ｆｅ
−４ＯＮｊ −２０Ｍｎ 合金の底面温度が約１２２０
℃であった。この条件で６０時間保持し、取出した。
４段の合成室で各々約０．５カラツトのダイヤモンドが
種結晶より成長しており、合計の収量は３５カラツトで
あった。
種結晶より成長しており、合計の収量は３５カラツトで
あった。
実施例２゜
実施例１と同じ合成室構成で溶媒金属のみを最上段から
Ｎｉ 、 Ｎｉ−１５Ｍｎ、 ＮｉＮｉ−３Ｏ，Ｎｉ
−４５Ｍｎ合金とした。圧力温度条件も実施例１と同様
にして６０時間保持した。２〜４段の分離されたＮｉ
−Ｍｎ溶媒を用いた合成室では種結晶から成長したＯＢ
〜０，４ カラットのダイヤモンド以外に小粒のダイヤ
モンドが自然核発生により成長しており合計の収量は２
５カラツトであった。
Ｎｉ 、 Ｎｉ−１５Ｍｎ、 ＮｉＮｉ−３Ｏ，Ｎｉ
−４５Ｍｎ合金とした。圧力温度条件も実施例１と同様
にして６０時間保持した。２〜４段の分離されたＮｉ
−Ｍｎ溶媒を用いた合成室では種結晶から成長したＯＢ
〜０，４ カラットのダイヤモンド以外に小粒のダイヤ
モンドが自然核発生により成長しており合計の収量は２
５カラツトであった。
実施例３゜
第３図に示した合成室構成を使用した。上段には５０Ｆ
ｅ−５ＯＮｊ合金の溶媒金属を用い、下段は６４Ｆｅ−
３１Ｎｉ−５Ｃｏ合金を使用した、溶媒金属の直径は１
２ ＭＩＭで厚みは５Ｍである。炭素源は実施例１と同
様のダイヤモンドと黒鉛の混合粉末型押体を用いた。種
結晶は合成ダイヤモンドの直径約０．７朋の粒を各段に
３ケ配置した。圧力５２ｋｂで上段の溶媒の上面位置温
度を１４００℃となるよう加熱した。
ｅ−５ＯＮｊ合金の溶媒金属を用い、下段は６４Ｆｅ−
３１Ｎｉ−５Ｃｏ合金を使用した、溶媒金属の直径は１
２ ＭＩＭで厚みは５Ｍである。炭素源は実施例１と同
様のダイヤモンドと黒鉛の混合粉末型押体を用いた。種
結晶は合成ダイヤモンドの直径約０．７朋の粒を各段に
３ケ配置した。圧力５２ｋｂで上段の溶媒の上面位置温
度を１４００℃となるよう加熱した。
このときの下面温度は約１３７０℃、まに２段目の溶媒
金属の上面温度は１３５０℃、下面温度は１２８０℃と
推定された。３０時間保持後取出したところ上段では約
０．１カラツトのダイヤモンドが３ヶ成長し下段では０
．３カラツトのダイヤモンドが３ヶ成長していた。
金属の上面温度は１３５０℃、下面温度は１２８０℃と
推定された。３０時間保持後取出したところ上段では約
０．１カラツトのダイヤモンドが３ヶ成長し下段では０
．３カラツトのダイヤモンドが３ヶ成長していた。
第１図、第２図は比較のために示した従来の温度差法に
よるダイヤモンド合成室である。■は種結晶、２は炭素
給供源、３は溶媒金属、４は発熱体で残りの部分は圧力
媒体である。第２図には合成室軸方向断面の温度勾配を
模式的に示した。・餌゛は種結晶位置と溶媒金属の最高
温度部分の温度差を意味する。第３図は本発明による合
成室の一例である。１は種結晶、２は炭素供給源、３−
１゜３−２ は炭素との共晶点温度の異なる（３−１が
高い）溶媒金属、４は円筒状発熱体、５は種結晶より成
長したダイヤモンド、６は合成室を仕切る分離層。 第４図は本発明の詳細な説明するためのもので、ダイヤ
モンドの合成可能な圧力、温度領域を示す図である。（
、）はダイヤモンド安定域、（ｂ）は黒鉛安定域を示す
。ＫＫ’ はダイヤモンドと黒鉛の平衡線、ＡＡ′八″
へＢ Ｂ ／ Ｂ ＩＩ、ｃ ｃ ／ ｃ ＬＬ、ＤＤ
’Ｄ″は異なった溶媒金属の炭素との共晶点温度の圧力
依存性を示したもの、イー口、ハーニは第３図に示した
合成試料室内の温度と対応する。 第５図は本発明による合成室の例で合成室が４段に分割
されている。１．２．３．４．６ は第３図と同じ構成
物を意味する。７は円筒状発熱体４に接続された円板状
の発熱体、８は７に接続された径の小さな円柱状の発熱
体である。図は合成室軸方向断面の温度勾配と各段の溶
媒の上端、下端の温度が示されている。△ｔ１．△ｔ８
．△ｔ３．Δｔ、はその温度差である。 第６図は本発明を実施するための発熱体構成を示す例で
、（ａ）は断面が変化する発熱体の図を示し、（ｂ）は
３段に分割され各々異なった抵抗を有する物質で構成さ
れた発熱体の図４−１．４−２．４−３を示している。 手続補正書 昭和６０年 ３月ケ日 特許庁長官 志 賀 学 殿 ２、発明の名称 ダイヤモンドの合成方法 ３、補正をする者 事件との関係 特許出願人 任 所 大阪市東区北浜５丁目１５番地名 称（２１３
） 住友電気工業株式会社社長 川上哲部 ４、代理人 住 所 大阪市此花区島屋１丁目１番３号住友電気工業
株式会社内 自発補正 ６、補正の対象 明細書中、発明の詳細な説明の欄。 ７、補正の内容 （１）明細書中、第５頁、第５行目、 ｒｓｏｗｅＪをｒＳＯｍｅＪに訂正する。 （２）同書第８頁、第１０行目、 「・・・・・・どなるのである。」と「当然の・・・・
・りの間に次の文章を挿入する。 「ここで上段及び下段の両方に、共晶点温度ＢＢ−を有
する溶媒を用いることが考えられる。 この場合、ダイヤモンドの合成は、上下段とも可能とな
るが、本発明の目的の一つである高品質のダイヤモンド
結晶を合成するという観点からは好ましいことではない
。何故ならばダイヤモンド結晶の品質は、合成温度条件
に左右されやすく、溶媒金属の共晶点温度より著しく高
い温度で合成した場合、結晶内に不純物が多く取り込ま
れ、高品質のダイヤモンド結晶を合成することは困難と
なるからである。 また」 （３）同書第１１頁第１４行目、 「２０〜７０℃」を「２０〜１００℃」に訂正する。 手続補正書 昭和６０年 ３月２９日 １、事件の表示 昭和６９年特許願 第０６７８５５号 ２、発明の名称 ダイヤモンドの合成方法 ３、補正をする者 事件との関係 特許出願人 任 所 大阪市東区北浜５丁目１５番地名 称（２１３
） 住友電気工業株式会社社長 川上哲部 住友電気工業株式会社内 自発補正 ６、補正の対象 明細書中、発明の詳細な説明の欄。 補正の内容 ＼１ノ明細書、第１４頁第１２行目、 「の粒を各段に３ケ配置した。」を「の粒を用い、各段
の溶媒金属の底面に接するようにＡｌｐ Ｏ３の分離層
に３ケずつ埋め込んだ。」に訂正する。
よるダイヤモンド合成室である。■は種結晶、２は炭素
給供源、３は溶媒金属、４は発熱体で残りの部分は圧力
媒体である。第２図には合成室軸方向断面の温度勾配を
模式的に示した。・餌゛は種結晶位置と溶媒金属の最高
温度部分の温度差を意味する。第３図は本発明による合
成室の一例である。１は種結晶、２は炭素供給源、３−
１゜３−２ は炭素との共晶点温度の異なる（３−１が
高い）溶媒金属、４は円筒状発熱体、５は種結晶より成
長したダイヤモンド、６は合成室を仕切る分離層。 第４図は本発明の詳細な説明するためのもので、ダイヤ
モンドの合成可能な圧力、温度領域を示す図である。（
、）はダイヤモンド安定域、（ｂ）は黒鉛安定域を示す
。ＫＫ’ はダイヤモンドと黒鉛の平衡線、ＡＡ′八″
へＢ Ｂ ／ Ｂ ＩＩ、ｃ ｃ ／ ｃ ＬＬ、ＤＤ
’Ｄ″は異なった溶媒金属の炭素との共晶点温度の圧力
依存性を示したもの、イー口、ハーニは第３図に示した
合成試料室内の温度と対応する。 第５図は本発明による合成室の例で合成室が４段に分割
されている。１．２．３．４．６ は第３図と同じ構成
物を意味する。７は円筒状発熱体４に接続された円板状
の発熱体、８は７に接続された径の小さな円柱状の発熱
体である。図は合成室軸方向断面の温度勾配と各段の溶
媒の上端、下端の温度が示されている。△ｔ１．△ｔ８
．△ｔ３．Δｔ、はその温度差である。 第６図は本発明を実施するための発熱体構成を示す例で
、（ａ）は断面が変化する発熱体の図を示し、（ｂ）は
３段に分割され各々異なった抵抗を有する物質で構成さ
れた発熱体の図４−１．４−２．４−３を示している。 手続補正書 昭和６０年 ３月ケ日 特許庁長官 志 賀 学 殿 ２、発明の名称 ダイヤモンドの合成方法 ３、補正をする者 事件との関係 特許出願人 任 所 大阪市東区北浜５丁目１５番地名 称（２１３
） 住友電気工業株式会社社長 川上哲部 ４、代理人 住 所 大阪市此花区島屋１丁目１番３号住友電気工業
株式会社内 自発補正 ６、補正の対象 明細書中、発明の詳細な説明の欄。 ７、補正の内容 （１）明細書中、第５頁、第５行目、 ｒｓｏｗｅＪをｒＳＯｍｅＪに訂正する。 （２）同書第８頁、第１０行目、 「・・・・・・どなるのである。」と「当然の・・・・
・りの間に次の文章を挿入する。 「ここで上段及び下段の両方に、共晶点温度ＢＢ−を有
する溶媒を用いることが考えられる。 この場合、ダイヤモンドの合成は、上下段とも可能とな
るが、本発明の目的の一つである高品質のダイヤモンド
結晶を合成するという観点からは好ましいことではない
。何故ならばダイヤモンド結晶の品質は、合成温度条件
に左右されやすく、溶媒金属の共晶点温度より著しく高
い温度で合成した場合、結晶内に不純物が多く取り込ま
れ、高品質のダイヤモンド結晶を合成することは困難と
なるからである。 また」 （３）同書第１１頁第１４行目、 「２０〜７０℃」を「２０〜１００℃」に訂正する。 手続補正書 昭和６０年 ３月２９日 １、事件の表示 昭和６９年特許願 第０６７８５５号 ２、発明の名称 ダイヤモンドの合成方法 ３、補正をする者 事件との関係 特許出願人 任 所 大阪市東区北浜５丁目１５番地名 称（２１３
） 住友電気工業株式会社社長 川上哲部 住友電気工業株式会社内 自発補正 ６、補正の対象 明細書中、発明の詳細な説明の欄。 補正の内容 ＼１ノ明細書、第１４頁第１２行目、 「の粒を各段に３ケ配置した。」を「の粒を用い、各段
の溶媒金属の底面に接するようにＡｌｐ Ｏ３の分離層
に３ケずつ埋め込んだ。」に訂正する。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 （＋）ダイヤモンドが安定な超高圧、高温下において炭
素供給源及びこれを溶解する溶媒金属と種結晶を用いて
ダイヤモンド合成を行なう際、合成室を溶媒金属と反応
しない分離層によって少くとも２つ以上の空間に分割し
、かかる分割された各空間の各々に炭素との共晶点温度
が異なる溶媒金属を置き、且つ各々の溶媒金属の最高温
部に接して炭素供給源を、最低温部に種結晶をそれぞれ
配置し、各溶媒金属内でダイヤモンド結晶を成長せしめ
ることを特徴とするダイヤモンドの合成方法。 （２、特許請求の範囲第（＋）項記載の方法において、
合成室を加熱する発熱体が円筒状もしくは一部が円筒状
のもので、これを合成室の外周部に配置し、合成室内の
軸方向上部が高温で、下部が低温になるように一定方向
の温度勾配を設け、多段に分割された合成室の上段部か
ら炭素との共晶点温温度属の上部に接して炭素供給源及
び下部に種結晶を各段に配置することを特徴とするダイ
ヤモンドの合成方法。・ （３）特許請求の範囲第０）項及び第（２）項記載の方
法において、ダイヤモンドを合成する圧力が４０ｋｂ以
上で、且つ多段に分割された合成室の各段の温度が異な
っており、最低温の段の合成室の溶媒下面温度がＩ ０
００℃以上であることを特徴とするダイヤモンドの合成
方法。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59067855A JPS60210512A (ja) | 1984-04-04 | 1984-04-04 | ダイヤモンドの合成方法 |
| US06/717,074 US4632817A (en) | 1984-04-04 | 1985-03-28 | Method of synthesizing diamond |
| DE8585103851T DE3567578D1 (en) | 1984-04-04 | 1985-03-29 | Method of synthesizing diamond |
| EP85103851A EP0157393B1 (en) | 1984-04-04 | 1985-03-29 | Method of synthesizing diamond |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59067855A JPS60210512A (ja) | 1984-04-04 | 1984-04-04 | ダイヤモンドの合成方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60210512A true JPS60210512A (ja) | 1985-10-23 |
| JPS6348579B2 JPS6348579B2 (ja) | 1988-09-29 |
Family
ID=13356977
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59067855A Granted JPS60210512A (ja) | 1984-04-04 | 1984-04-04 | ダイヤモンドの合成方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS60210512A (ja) |
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01228532A (ja) * | 1988-03-08 | 1989-09-12 | Sumitomo Electric Ind Ltd | ダイヤモンドの合成方法 |
| JP2004513986A (ja) * | 2000-11-09 | 2004-05-13 | エレメント シックス （プロプライエタリイ）リミテッド | 超硬研磨性粒子の製法 |
| JP2006511341A (ja) * | 2002-12-18 | 2006-04-06 | ゼネラル・エレクトリック・カンパニイ | 結晶成長のための温度制御が改良された高圧高温装置 |
| JP2008522807A (ja) * | 2004-12-09 | 2008-07-03 | エレメント シックス （プロダクション）（プロプライエタリィ） リミテッド | ダイヤモンドの合成 |
| CN107115825A (zh) * | 2017-06-28 | 2017-09-01 | 河南省力量钻石股份有限公司 | 一种宝石级大单晶金刚石多腔体合成结构及其制备方法和应用 |
| KR20180101174A (ko) * | 2017-03-02 | 2018-09-12 | 후지코시 기카이 고교 가부시키가이샤 | 단결정 제조 장치 |
| JP2020011899A (ja) * | 2019-10-24 | 2020-01-23 | 不二越機械工業株式会社 | β−Ｇａ２Ｏ３単結晶製造装置およびこれに用いる発熱体 |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH067880B2 (ja) * | 1988-06-27 | 1994-02-02 | ジューキ株式会社 | 被縫製物の保持機構 |
-
1984
- 1984-04-04 JP JP59067855A patent/JPS60210512A/ja active Granted
Cited By (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01228532A (ja) * | 1988-03-08 | 1989-09-12 | Sumitomo Electric Ind Ltd | ダイヤモンドの合成方法 |
| JP2004513986A (ja) * | 2000-11-09 | 2004-05-13 | エレメント シックス （プロプライエタリイ）リミテッド | 超硬研磨性粒子の製法 |
| JP2006511341A (ja) * | 2002-12-18 | 2006-04-06 | ゼネラル・エレクトリック・カンパニイ | 結晶成長のための温度制御が改良された高圧高温装置 |
| JP2008522807A (ja) * | 2004-12-09 | 2008-07-03 | エレメント シックス （プロダクション）（プロプライエタリィ） リミテッド | ダイヤモンドの合成 |
| KR20180101174A (ko) * | 2017-03-02 | 2018-09-12 | 후지코시 기카이 고교 가부시키가이샤 | 단결정 제조 장치 |
| JP2018145029A (ja) * | 2017-03-02 | 2018-09-20 | 不二越機械工業株式会社 | 単結晶製造装置 |
| US10280530B2 (en) | 2017-03-02 | 2019-05-07 | Fujikoshi Machinery Corp. | Apparatus for producing a single crystal of a metal oxide comprising a Pt-Rh alloy heater coated with zirconia |
| CN107115825A (zh) * | 2017-06-28 | 2017-09-01 | 河南省力量钻石股份有限公司 | 一种宝石级大单晶金刚石多腔体合成结构及其制备方法和应用 |
| JP2020011899A (ja) * | 2019-10-24 | 2020-01-23 | 不二越機械工業株式会社 | β−Ｇａ２Ｏ３単結晶製造装置およびこれに用いる発熱体 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6348579B2 (ja) | 1988-09-29 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |