JPS5879899A - ダイヤモンドの合成方法 - Google Patents

ダイヤモンドの合成方法

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JPS5879899A
JPS5879899A JP56178400A JP17840081A JPS5879899A JP S5879899 A JPS5879899 A JP S5879899A JP 56178400 A JP56178400 A JP 56178400A JP 17840081 A JP17840081 A JP 17840081A JP S5879899 A JPS5879899 A JP S5879899A
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seed
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JP56178400A
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Shuji Yatsu
矢津 修示
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Sumitomo Electric Industries Ltd
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Sumitomo Electric Industries Ltd
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    • B01J3/06Processes using ultra-high pressure, e.g. for the formation of diamonds; Apparatus therefor, e.g. moulds or dies
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    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
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    • B01J2203/0605Composition of the material to be processed
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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Crystals, And After-Treatments Of Crystals (AREA)
  • Carbon And Carbon Compounds (AREA)

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ダイヤモンドは現存する物質中で最も高硬度、高弾性率
の物質であり、また極めて高純度のも・のけ最高の熱伝
導率を有しており、又赤外領域の光の透過度が高いとい
ったいくつかの優れた特性を有しておシ、他の物質では
代替できない貴重力資源の一つである。既にダイヤモン
ドを合成することは工業的に成功しており、約06−以
下の微細な合成ダイヤモンド粉末が主として研摩材とし
て量産されている。しかしながらそれ以上の大きさのダ
イヤモンド粒を工業的に合成することは未だ成功してお
らず、天然の石が用いられている。実験室的には既に1
カラツト(・0.2 y )、−辺約5mのダイヤモン
ドが合成されている。その合成方法については例えば基
本的な方法が米国特許第3.297. A O7号明細
書に、又改良され−た方法は、特開昭52−88289
号公報に示されている。これ等に示された方法を第1図
により説明する。第1図はガードル型超高圧装置の断面
を示す模式図であり11.12は超硬合金製のピストン
及びグイである。このピストン及びダイで内部に超高圧
を発生さ杏る。9はガスケットであシ、これにより内部
の圧力を封止する。5は黒鉛等の円筒状のヒーターでピ
ストン11より通電リング7及び電極6を介して電流を
流すことにより発熱させる。8はパイロフィライト等の
固体圧力媒体である。前記特許に開示された方法では図
の1が種結晶であり、2がダイヤモンド合成時の溶媒と
なるFe 、 Ni 、 Co  等の金属又はこれ等
の合金である。3は黒鉛等の炭素供給源である。
ヒーター5の内部はNaCt 等の圧力媒体4で満たさ
れている。このような構成で装置内部の圧力と温度をダ
イヤモンドが安定で且つ溶媒金属が融解する温度以上に
保つ。このとき炭素供給源は装置の軸方向の中心部に位
置し、種結晶をそれよシピストン端面に近い位置に置く
ことによシ、軸方向に自然に生ずる温度勾配により、高
温部で溶媒金属に溶解した炭素が低温部の種結晶上に別
個のダイヤモンド結晶として析出成長する。
この方法に従って実際にダイヤモンド合成を行ってみた
。種結晶として市販されている合成ダイヤモンドの砥粒
から選択して結晶面の良く発達した一辺約041の単結
晶を用いた。第1図の如き構成で種結晶の(100)面
が溶媒金属に接する様装置した。溶媒金属としてA 9
 Fe −51Nt  合金を用い、炭素供給源として
高純度黒鉛を使用した。圧力55〜57 Kb、炭素供
給源部の温度1360〜1400℃の範囲で50時間保
持して合成した。得られた単結晶は最大のもので一辺約
5+wm、0.8カラツトであったが成長速度が約2■
/時間を越えると不純物として溶媒金属が混入すること
が多いことが判明した。また成長した単結晶は第2図に
示した(図の2)如く、種結晶1の上部に種結晶と同一
結晶軸方向を有する様に成長していた。成長した単結晶
と種結晶は容易に分離できた。保持時間を10 、20
 、30 、 /10 、50時間と区切って成長過程
を観察したところ種子結晶上に成長する単結晶はほぼ相
似形を保って成長することが分った。壕だ種結晶の溶媒
に接する面を(111)面にとると成長速度は(100
)面上に成長させた場合の約07倍に低下した。
このように従来の合成方法では大型の単結晶を得るには
非常に長時間を要する。超高圧装置は装置製作費が高額
で運転費用が高い為に、合成コストを下げるには成長速
度を更に高めねばならない。
本発明は成長速度を従来の方法より大としながら不純物
の混入の少ないダイヤモンド単結晶の合成方法を提供す
るもので、ある。
第3図は本発明で用いる合成室の一例を示す断面図であ
る。1は本発明の特徴である特定の平行平面を有する種
結晶。2は溶媒金属と黒鉛又は微細なダイヤモンド粉末
からなる混合物3はパイロフィライト、NaC1等の圧
力媒体、乙はヒーターとなるカーボン製円筒である。こ
の合成室を第1図に示した超高圧装置を用いてダイヤモ
ンドが安定な圧力、温度条件下で使用すt溶媒金属が溶
解する温度以上に保つことにより種結晶を含有する様に
してダイヤモンドを成長せしめる。本発明の方法による
ダイヤモンドの成長の例を図示したのが第4,5図であ
る。
第4図は(111)面を平行平面とする板状の種結晶(
図の1)を用いた場合で、このときは種結晶の両側にダ
イヤモンドが成長している。第5図が正八面体の単結晶
を(111)面で半分に切断したものを種結晶とした場
合で(図の1)残りの半分が成長したダイヤモンド結晶
である。
本発明の方法の特徴は種結晶として完成した自形を有す
るダイヤモンド単結晶を用いずに、これから切り出して
製作した特定の切断平面を有す〜るダイヤモンドを用い
、この明り取られた平面上にダイヤモンドを成長させる
ことにある。
本発明によるダイヤモンドの成長速度は温度差を利用し
た従来の方法と直接比較することはできないが、実験に
よると成長速度3〜5岬/時間でも溶媒金属等の不純物
含有量の少ない単結晶を得ることができる。その理由は
結晶に固有な自形を完成するまでの結晶成長速度は、そ
れ以后の段階よりも速く、本発明の如く完成した単結晶
の一部を切り出してこれを種とすることにより、結晶成
長速度の速い領域を使用することができる為である。本
発明の種結晶では結晶を成長させる面が(111)面、
もしくは(1oo)。
(110)、(111)面より更に高次の面指数を有す
る面を利用する。その理由はダイヤモンド単結晶の場合
、自形を完成したものは一般に(100)、(111)
等の低次元の面を主体とした結晶面から構成される故、
この様な面以外を成長面とすることで更に成長速度を早
くすることが可能となるからである。
前述した従来の大型ダイヤモンド単結晶合成においては
種結晶が新らしく成長する結晶の単なる核としての役割
を果しており、成長した結晶から容易に除去されるのに
対して、本発明の方法では種結晶が成長する結晶の一部
に包含されておシ、種結晶面の延長として新らし結晶を
成長せしめる点に特徴を有する。従来の方法では種結晶
の大きさは成長する結晶の大きさとは無関係で、一般的
にはハ1〜%咽の完成した結晶面を有する合成単結晶が
用いられているが、本発明では大きな単結晶を成長せし
めるため風好ましくは1−以上の平面を有する種結晶を
用い、この平面が大きい程短時間で大型の岸結晶を得る
ことができる。合成時に溶媒金属に固溶した炭素が種子
上にダイヤモンドとして析出することにより結晶が成長
するのであるが、従来の方法では成長の初期において核
となる種結晶上にこれとは独立した極〈微細な結晶が生
成しこれが対象形を保ったまま成長するのに対して、本
発明の方法では析出する領域が最初から犬であシ、短時
間で大型単結晶が得られるのである。
第4,5図に示した如く種結晶の平面状にダイヤモンド
を成長させる場合、それ以外の種結晶面」二には成長し
ない方が好都合の場合が多四この為には成長させるべき
種結晶の平面以外がダイヤモンドの成長を阻止する物質
で覆われておればよい。このような物質としてはAl4
0a  。
pJfto 、 5I02等の酸痔物、 ioo 、 
W 、 Pt等の高融点金属、 TiC’、 TiN 
、 5iaN4  等の炭化物、窒化物等がある。実施
に当っては例えば了めTiNを全体に物理蒸着した単結
晶を骨間して所定形状の種結晶を使れば良い。また切断
された種結晶平面を硝酸カリウムやクロム酸等のダイヤ
モンドを腐食させる物質を用いてエツチング処理を施し
ておいても良い。
本発明で用いる溶媒金属はダイヤモンド合成溶媒として
良く知られている周期律表第8a族金属及びこれ等の合
金で、更にAt 、 B 、 Cu +−Mn 、 T
i 、Zr 、 Ta 、 Cr  等を合金元素とし
て含むものであってよい。
以下実施例により更に具体的に説明する。
実施例1 約0.5カラツトの天然ダイヤモンド原石を(111)
面に沿って骨間して厚さを0.1−辺長約4、(平面の
面積約16−)の板を3枚作成した。高純度黒鉛と一3
25メツシュの合成ダイヤモンド微粉末を重量で1.:
1の割合に混合し炭素供給源とした。種結晶の1枚をl
j’e −3wt%At 合金の粉末中に埋め込みこの
上、下に炭素7供給源の混合粉末を配置した。これをガ
ードル型超高圧装置を用いて圧力56Kb、、温度13
80℃で20時間保持した。取出した合成アッセンブリ
ーを酸で溶解したところ約0.5カラツトの単結晶が第
4図に示すように1ケ成長していた。種結晶と成長した
ダイヤモンドの境界は殆んど肉眼では識別困難であった
。成長速度は約5η/時間と速いにもかかわらず成長し
た部分には殆んど不純物の存在は認められなかった比較
の為に従来の方法で単結晶合成を行なった。種結晶とし
て直径約0.5−の合成ダイヤモンドを用いた。形状は
6−8面体の自形を有するもので、この(111)面を
上側とし第1図の1の位置にセットした。溶媒金属とし
てFe −3wt%At合金の円柱を用い(第12図の
2)高純度黒鉛と一325メツシュのダイヤモンド微粉
末の重量で1:1の混合粉末を第1図の3の位置に置い
た。圧力56 Kb、温度1380℃(但し第1図5の
位置の温度)で30時間保持し、取出したところ0.2
カラツトの単結晶が第2図の如く種結晶の上部に成長し
ており、種結晶は容易に分離できた。成長速度は1.3
197時間であった。
実施例2 従来の方法で合成した黄色の18カラツトのダイヤモン
ド単結晶の、7表直に’zia s厚遇t−a tL・
飄[F]法によダ蒸着し、これを中央部よシ(111)
面に沿って2分し、一方を高純度黒鉛、−325メツシ
ユの合成ダイヤモンド粉末及びFe−51Ni  合金
粉末を重量で1:1:15の割合に混合した粉末中に埋
め込んだ。これを実施例1と同一条件で20時間保持し
たところ、第5図の如く0.8カラツトの結晶が得られ
た。成長速度は4岬/時間である。
実施例3 従来の方法で合成した0、8カラツトのダイヤモンド単
結晶から(311’)面の平行平面を有する一辺約5−
1厚さをα5fiの板を作成した。
これを実施例1と同様にしてダイヤモンド合成を行々つ
たとこる約0.8カラツトのダイヤモンドが20時間で
成長した。このダイヤモンドは種結晶部が黄色で両側に
成長した部分は透明であった。
【図面の簡単な説明】
第1図はダイヤモンド単結晶の合成に使用する超高圧装
置の概要を示し、第2図は従来の方法によって合成した
ダイヤモンド単結晶と種結晶を示す。第3図は本発明に
よる方法を説明する合成室の構成図である。第4,5図
は本発明によって成長したダイヤモンドと種結晶を示す
。 代理人  内 1)  明 代理人  萩 原 亮 − 第1図 第2図 第3園 第4図 第5図

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 (1)種結晶として骨間もしくは他の切断又は研摩方法
    によって1ケの単結晶から切り出された2つの平面を持
    つ板状のもしくは一つの切断された平面を有するダイヤ
    モンド単結晶を用いて、ダイヤモンドが安定な圧力、温
    度条件下で炭素を溶解したダイヤモンドの生長に作用す
    る溶媒金属の融液中に該種結晶を置き、板状種結晶の両
    側もしくは切断された種結晶の平面上にダイヤモンドを
    成長させるこトラ特徴とするダイヤモンドの合成方法。 (2)切り出された種結晶の持つ平面が(111)面よ
    りなることを特徴とする特許請求の範囲(1)項記載の
    ダイヤモンドの合成方法。 (3)切り出された種結晶の持つ平面が(1o o )
    。 (110)、(111)面よりも更に高次の面指数を持
    つことを特徴とする特許請求の範囲(1)項記載のダイ
    ヤモンドの合成方法。 (4)ダイヤモンドを成長せしめる面以外の種結晶の有
    する結晶面を予めダイヤモンドの成蝉を阻止する物質で
    被覆しておくことを特徴とする特許請求の範囲(1) 
    、 (21及び(3)項記載のダイヤモンドの合成方法
JP56178400A 1981-11-09 1981-11-09 ダイヤモンドの合成方法 Pending JPS5879899A (ja)

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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS6427630A (en) * 1987-07-21 1989-01-30 Matsumoto Yushi Seiyaku Kk Preparation of diamond
WO1992014542A1 (fr) * 1991-02-15 1992-09-03 Sumitomo Electric Industries, Ltd. Procede de synthese du diamant
CN110013798A (zh) * 2018-01-10 2019-07-16 河南烯碳合成材料有限公司 大钻石单晶的制造方法

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WO1992014542A1 (fr) * 1991-02-15 1992-09-03 Sumitomo Electric Industries, Ltd. Procede de synthese du diamant
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