JP2672132B2 - ダイヤモンドの結晶を生産する方法 - Google Patents

ダイヤモンドの結晶を生産する方法

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Description

【発明の詳細な説明】 イ.発明の背景 本発明はダイヤモンドの合成に係る。
高圧/高温技術を使用するダイヤモンドの合成方法
は、商業的に極めて良好に確立されている。この方法は
好適な触媒/溶剤の存在下における炭素相ダイヤグラム
即ち炭素相状態図のダイヤモンド安定領域内の温度及び
圧力に炭素給源を露出する過程を含む。ダイヤモンドの
合成において役立つ触媒/溶剤は周知されており、それ
らは周期表の第8群の金属を含む。
ダイヤモンドを合成するための最も商業的な方法は、
小さいまたは比較的小さい粒子を生産するが、極めてよ
り大きいダイヤモンドを生産するいくつかの方法が知ら
れている。これら方法は一般的に、ダイヤモンドの合成
の間にダイヤモンド種材料と炭素給源との間に規定温度
勾配が生じるように金属触媒/溶剤の一集団によつでダ
イヤモンド種材料が実質的に純粋な炭素の給源から分離
される反応容器内でダイヤモンドを生産する過程を必然
的に含む。ダイヤモンド種材料は反応触質の温度が最低
に近い点に配置され、一方、炭素の給源は温度がその最
高に近い点に配置される。ダイヤモンド結晶核生成抑止
層及び/または隔離材料が、金属触媒/溶剤の集団とダ
イヤモンド種材料との間に配置される。この点に関して
は、例解のため、米国特許明細書第4340576号、第40733
80号、第4034066号、第4301134号、第3297407号、第432
2396号及び第4287168号の開示が参照される。
ロ.発明の摘要 本発明に従えば、ダイヤモンドの結晶を生産する方法
において、該方法が高温/高圧装置の反応ゾーンに反応
容器を配置する過程を有し、前記反応容器内にダイヤモ
ンド合成のための金属触媒/溶剤の集団によつて実質的
に純粋の炭素の給源から分離された四面体結合結晶性非
ダイヤモンド種材料のみから成る種材料が収容され、前
記種材料と金属触媒/溶剤の集団との間に隔離層または
結晶核生成抑止層が配置されず、そして前記非ダイヤモ
ンド種材料が金属触媒/溶剤に対してはいかなる有意味
的な程度にも反応せずそして適用温度及び圧力条件下で
金属触媒/溶剤の融点よりも高い融点を有するとと、さ
らに前記方法が、前記種材料と炭素給源との間に温度勾
配が生起されて種材料が前記温度勾配の最小温度値に近
い点に位置され、一方、炭素給源が前記温度勾配の最大
温度値に近い点に位置されるように炭素相ダイヤグラム
のダイヤモンド安定領域内の温度及び圧力条件に反応容
器の内容物をさらす過程と、これら温度及び圧力条件を
種材料上に大型のダイヤモンド結晶を生じさせるのに十
分な時間にわたつて維持する過程とを有することを特徴
とするダイヤモンドの結晶を生産する方法が提供され
る。
ハ.発明の細部にわたる説明 本発明の利点の一つは、隔離層または結晶核生成抑止
層が反応容器内に存在することなしにダイヤモンドが成
長することである。ダイヤモンド種材料は金属触媒/溶
剤が炭素給源からの炭素によつて飽和されつつある時間
中に前記金属触媒/溶剤中に溶解しない。このことは大
型ダイヤモンド粒子の生産においてその工程を著しく簡
単化するとともに、その経済性を向上させる。
非ダイヤモンド種材料は閃亜鉛鉱またはウルツ鉱組織
であることが望ましい。
種として使用され得る前記閃亜鉛鉱組織材料は、ダイ
ヤモンドの格子パラメータに近似する格子パラメータを
有する材料例えば立方晶系窒化硼素、β−炭化珪素、燐
化硼素及び燐化アルミニウムである。
種として使用され得る前記ウルツ鉱組織材料の例は、
窒化アルミニウム及び窒化硼素である。
四面体結合α−炭化珪素もまた特に好適な種材料であ
ることが判明した。
種は好ましくは好適な材料例えばワンダーストーンか
ら形成されたパツドの表面内に配置される。
種材料は独立した結晶であるか、または、大きな塊体
上の結晶もしくは点であり得る。例えば、種材料は複数
の種点が突出している一表面の一部分を形成し得る。種
点のおのおのにおいてダイヤモンドが成長する。
次に本発明の一実施例が添付図面と関連して説明され
る。図面を参照すると、マグネサイトから形成された外
スリーブ10であつてヒータースリーブ12とワンダースト
ーンから成るスリーブ14とを包囲するものを有する反応
容器が示される。前記ヒータースリーブ12とワンダース
トーンから成るスリーブ14は、タンタルから成るスリー
ブ16によつて互いに分離される。軟鋼から成るリング18
が外スリーブ10にその両端の中間において配置されてい
る。リング18はダイヤモンドの合成間前記諸スリーブの
膨張を最小化するのに役立つ。ワンダーストーンから成
る端キヤツプ20が前記スリーブ組立体内に反応容積を画
成するように配設される。
前記反応容積内にはダイヤモンドの合成に必要な諸材
料が配置される。これら材料は金属触媒/溶剤の二つの
集団22,24を含む。これら集団間には純炭素給源の集団2
6が挟まれて位置する。
非ダイヤモンド種結晶30がセラミツクパツド34の上面
32内に部分的に埋設される。これら種結晶30は代替的に
前記上面32に形成されるくぼみまたは凹所に配置され得
る。
金属触媒/溶剤は当業者に周知されそして前記米国特
許明細書に詳細に開示される多数の金属または合金の任
意の一つであり得る。
炭素給源は典型的に純黒鉛またはダイヤモンド細粒で
ある。
使用時、前記反応容器は在来の高圧/高温装置の反応
ゾーン内に配置される。反応ゾーンの圧力が漸増されそ
して、その後、温度が漸増されて反応容積内の諸条件を
炭素相ダイヤグラムのダイヤモンド安定領域内に到達さ
せる。典型的適用圧力は50−70キロバールであり、一
方、典型的適用温度は1450−1650℃である。これら条件
下で、集団24において温度勾配はその最高温度が炭素領
域内に位置し、一方、その最低温度が種結晶領域内に位
置するように形成される。高くされた温度条件及び圧力
条件は相当時間、典型的には24時間またはそれ以上、維
持される。この時間の経過間、炭素給源材料は集団24内
に溶解しそして下方へ拡散する。下方へ拡散する炭素給
源からの炭素分子は最終的に種結晶に到達しそしてこれ
ら種結晶上にダイヤモンドの成長を生起させる。種結晶
は金属触媒/溶剤に対しては何らかの有意味な程度にま
では反応しないから、隔離層または結晶核生成抑止層は
必要でない。生産されるダイタヤモンド結晶の寸法は、
高くされた温度条件及び圧力条件が維持される時間に従
つて異なる。一般的に、生産されるダイヤモンドの寸法
は少なくとも0.2カラツトである。しかし、著しくより
大きい結晶、即ち1mmまたはそれ以上のもの、も非ダイ
ヤモンド種によつて生産され得る。非ダイヤモンド種か
らのダイヤモンド結晶の分離は容易に達成される。
次に、本発明の数例について説明する。
例1 反応容器は前述の様式で用意された。種材料は600−8
00μの範囲の平均寸法を有する良質の立方晶系窒化硼素
であつた。これら種はコバルトの集団24と接触するセラ
ミツクパツド即ちセラミツク製受台に部分的に埋設され
た。これら種は自然に生じる{111}個の面が垂直であ
りそして集団24に対して露出されるように定向された。
ダイヤモンド合成温度条件及び圧力条件、即ち1500℃及
び60キロバール、は30時間維持され、そして、この時間
が経過したとき、種はおのおの概ね0.5カラツトの塊体
に達しており、量の増加分はダイヤモンドであつた。ダ
イヤモンド安定領域における時間を42時間に延長するこ
とによつて、結果的に、種材料上において0.9カラツト
のダイヤモンドの成長が達成された。
例2 立方晶系窒化硼素が250−300μの寸法を有したこと
と、ダイヤモンド合成条件が僅かに15時間維持されたこ
ととを除いて、例1において説明された手順に従つた。
種のおのおのにおいてダイヤモンドの成長が生じ、ダイ
ヤモンドの各塊体は概ね0.25カラツトに達した。
例3 使用された種材料が1200−1400μの平均粒子寸法を有
するα炭化珪素の結晶であつたことを除いて、例1にお
いて説明された手順に従つた。種は大きい平坦面が垂直
にされそして金属の集団24と接触するようにしてセラミ
ツクパツド内に位置された。ダイヤモンド合成条件は60
時間維持され、その時間にわたつて、種のおのおのにお
いてダイヤモンドが成長した。種のおのおのにおいて0.
7−0.97カラツトのダイヤンモンドの塊体が成長したこ
とが発見された。α炭化珪素である種結晶の2個は集団
24と接触する面と交差する双晶面を有していたことが注
目された。これら種から成長したダイヤモンドの結晶
は、それら自体、双晶であつた。従つて、意図的に双晶
の種を選ぶことによつて、双晶ダイヤモンドを成長させ
ることが可能である。
【図面の簡単な説明】
第1図は本発明の反応容器の一実施例の側面図である。 図面上、10……外スリーブ、12……ヒータースリーブ、
14……スリーブ、16……スリーブ、18……リング、20…
…端キヤツプ、22,24……金属ダイヤモンド触媒/溶剤
の集団、26……純炭素給源の集団、30……種結晶、34…
…セラミツクパツド。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 スチーブン ガードナー 南アフリカ国トランスバール,ケンプト ン パーク,トレヌアー エクステンシ ョン 8,ストランドローパー ロード 1 (56)参考文献 特開 昭60−86014(JP,A) 特開 昭61−215293(JP,A) 特開 昭56−69211(JP,A) 特開 昭56−134508(JP,A)

Claims (9)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】ダイヤモンドの結晶を生産する方法におい
    て、該方法が高温/高圧装置の反応ゾーンに反応容器を
    配置する過程を有し、前記反応器内にダイヤモンド合成
    のための金属触媒/溶剤の集団によって実質的に純粋の
    炭素の給源から分離された四面体結合結晶性非ダイヤモ
    ンド種材料のみから成る種材料が収容され、前記種材料
    と金属触媒/溶剤の集団との間に隔離層または結晶核生
    成抑止層が配置されず、そして前記非ダイヤモンド種材
    料が金属触媒/溶剤に対してはいかなる有意味的な程度
    にも反応せずそして適用温度及び圧力条件下で金属触媒
    /溶剤の融点よりも高い融点を有することと、さらに前
    記方法が、前記種材料と炭素給源との間に温度勾配が生
    起され種材料が前記温度勾配の最小温度値に近い点に位
    置され、一方、炭素給源が前記温度勾配の最大温度値に
    近い点に位置されるように炭素相ダイヤグラムのダイヤ
    モンド安定領域内の温度及び圧力条件に前記反応容器の
    内容物をさらす過程と、これら温度及び圧力条件を前記
    種材料上に大きなダイヤモンドの結晶を生じさせるのに
    十分な時間にわたって維持する過程とを有することとを
    特徴とするダイヤモンドの結晶を生産する方法。
  2. 【請求項2】特許請求の範囲第1項記載の方法におい
    て、非ダイヤモンド種材料が閃亜鉛鉱組織を有すること
    を特徴とするダイヤモンドの結晶を生産する方法。
  3. 【請求項3】特許請求の範囲第2項記載の方法におい
    て、非ダイヤモンド種材料が立方晶系窒化硼素、β−炭
    化珪素、燐化硼素及び燐化アルミニウムのうちから選択
    されることを特徴とするダイヤモンドの結晶を生産する
    方法。
  4. 【請求項4】特許請求の範囲第1項記載の方法におい
    て、非ダイヤモンド種材料がα−炭化珪素であることを
    特徴とするダイヤモンドの結晶を生産する方法。
  5. 【請求項5】特許請求の範囲第1項記載の方法におい
    て、非ダイヤモンド種材料がウルツ鉱組織を有すること
    を特徴とするダイヤモンドの結晶を生産する方法。
  6. 【請求項6】特許請求の範囲第5項記載の方法におい
    て、非ダイヤモンド種材料が窒化アルミニウム及び窒化
    硼素のうちから選択されることを特徴とするダイヤモン
    ドの結晶を生産する方法。
  7. 【請求項7】特許請求の範囲第1項記載の方法におい
    て、非ダイヤモンド種材料が反応容器内でパッドの表面
    内に配置されることを特徴とするダイヤモンドの結晶を
    生産する方法。
  8. 【請求項8】特許請求の範囲第1項記載の方法におい
    て、温度及び圧力条件が少なくとも0.2カラットの寸法
    を有するダイヤモンド結晶を生産するのに十分な時間に
    わたって維持されることを特徴とするダイヤモンドの結
    晶を生産する方法。
  9. 【請求項9】特許請求の範囲第1項記載の方法におい
    て、温度及び圧力条件が少なくとも1mmの寸法を有する
    ダイヤモンド結晶を生産するのに十分な時間にわたって
    維持されることを特徴とするダイヤモンドの結晶を生産
    する方法。
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