JPS60186846A - 電子写真感光体 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔技術分野〕 本発明は電子写真感光体に関し、更に詳細にはヒドラゾ
ン系化合物から成る新規な有機光導電性物質を含有する
感光層を有する電子写真用感光体に関するものである。

〔従来技術〕

従来、電子写真感光体で用いる光導電材料として、セレ
ン、硫化カドミウム、酸化亜鉛などの無機光導電性材料
が知られている。これらの光導電性材料は、数多くの利
点、例えば暗所で適宜の電位に帯電できること、暗所で
電荷の逸散が少ないことあるいは光照射によって速かに
電荷を逸散できるなどの利点をもっている反面、各種の
欠点を有している。例えば、セレン系感光体では、温度
、湿度、ごみ、圧力などの要因で容易に結晶化が進み、
特に雰囲気温度が４０℃を越えると結晶化が著しくなシ
、帯電性の低下や画像に白い斑点が発生するといった欠
点がある。また、セレン系感光体や硫化カドミウム系感
光体は、多湿下の経時の使用において安定した感度と耐
久性が得られない欠点がある。

また、酸化亜鉛系感光体は、ローズペンガルに代表され
る増感色素による増感効果を必要としているが、この様
な増感色素がコロナ帯電による帯電劣化や雑光光による
光褪色を生じるため長期に亘って安定した画像を与える
ことができ−ない欠点を有している。

一方、ポリビニルカルバゾールをはじめとする各種の有
機光導電性、ｊ？　ＩＪママ−提案されてきたが、これ
らのポリマーは前述の無機系光導電材料に較べ成膜性、
軽量性などの点で優れているにもかかわらず、今日まで
その実用化が困難でめったのは、未だ十分な成膜性が得
られておらず、また感度、耐久性および環境変化による
安定性の点で無機系光導電材料に比べ劣っているためで
あった。また、米国特許第３８３７８５１号公報などに
記載のトリアリールピラゾリン化合物、米国特許第４１
５０９８７号公報などに記載のヒト２シン化合物、５ニ
一９４８２８号公報、特開昭５１−９４８２９号公報な
どに記載の９−スチリルアントラセン化合物や特開昭５
５−５３２７８号公報などに記載の４−クロロオキサゾ
ール化合物などの低分子の有機光導電材料が提案されて
いる。この様な低分子の有機光導電材料は、使用するバ
インダーを適宜選択することによって、有機光導電性ポ
リマーの分野で問題となっていた成膜性の欠点を解消で
きる様になったが、感度の点で十分なものとは言えない
。

本発明の目的は、前述の従来技術の欠点もしくは不利を
解消し、感度等の帯電特性に優れ、高耐久性を有すると
共に、耐熱性、耐湿性および光褪良性などにすぐれた新
規な電子写真感光体を提供することにある。

本発明の別の目的は、新規な有機光導電性材料を提供す
ることにある。

本発明のかかる目的は、下記一般式（１）で示されるヒ
ドラゾン系化合物の少なくとも１種を含有する層を有す
る電子写真感光体によって達成される。

一般式（１） 式中Ｒ４およびＲ２は、ｔｊ２４％もしくは未置換のア
ルキル基（例えば、メチル基、エチル基、ｎ−，１１０
ピル基、１ｌＩｏ−グロビル基、ｎ−ブチル基、ｇｅｅ
−エチル基、ｔ−ブチル基、ｎ−アミル基、ｔ−アミル
基、ｎ−オクチル基、２−エチルヘキシル基、ｔ−オク
チル基、２−とドロキシエチル基、３−ヒドロキシエチ
ル基、２−クロロエチル基、３−クロロエチル基、２−
メトキシエチル基、３−メトキシグロビル基など）、置
換もしくは未置換のアラルキル基（例えば、ベンジル基
、フェネチル基、クロロベンジル基、ジクロロベンジル
基、メトキシベンジル基、α−ナノチルメチル基、β−
す７チルメチル基など）、又は置換もしくは未置換のア
リール基（例えば、フェニル基、トリル基、キシリル基
、ジフェニル基、クロロフェニルＭ、−、ｐｐロロフェ
ニル基、トリクロロフェニル基、メトキシフェニル基、
ジメトキシフェニル基、シアノフェニル基、α−ナフチ
ル基、β−ナ７チル基など）を表わす。また、Ｒ３およ
びＲ４は水素原子、置換もしくは未置換のアルキル基（
例えば、メチル基、エチル基、ｎ−グロビル基、１ｓｏ
−グロビル基、ｎ−ブチル基、５ｅｅ−エチル基、ｔ−
エチル基、ｎ−アミル基、ｔ−アミル基、ｎ−オクチル
基、２−エチルヘキシル基、ｔ−オクチル基、２−ヒド
ロキシエチル基、３−ヒドロキシエチル基、２−クロロ
エチル基、３−１０ロデロビル基、２−メトキシエチル
基、３−メトキシグロビル基など）、置換もしくは未置
換のアラルキル基（例えば、ベンジル基、フェネチル基
、クロロベンジル基、ジクロロベンジル基、メトキシベ
ンシル基、α−す７チルメチル基、β−ナフチルメチル
基など）、又は置換もしくは未置換のアリール基〔例え
ば、フェニル基、ナフチル基、アントリル基など、又は
これらの基に置換基もしくは原子を有する置換アリール
基である。アリール基はノー置換アミン基（例えば、ジ
メチルアミノ基、ジメチルアミノ基、・クデロビルアミ
ノ基、ジメチルアミノ基、ノペンノルアミノ基、ジフェ
ニルアミノ基、シトリルアミノ基、ゾ牛シリルアミノ基
など）、環状アミノ基（例えば、モルホリノ基、ピロリ
ジノ基、ピペリジノ基など）またはアルコキシ基（メト
キシ基、エトキシ基、グロポキン基、シトキシ基など）
によって置換されていることが好ましい。その他に、ア
リール基は、アルキル基（例えば、メチル基、エチル基
、ｎ−プロピル＆、”’−グロビル基、ｎ−エチル基、
を−エチル基、アミル基、ｔ−アミル基など）、／Ｓロ
ｒン原子（例えば、塩素原子、臭素原子、沃素原子など
）などによって置換されることもできる。〕Ｒ５および
ＦＬ６は水素原子、又は炭素数１〜４のアルキル基（例
えばメチル基、エチル基、ｎ−グロビル基、１ｓｏ−グ
ロビル基、ｎ−エチル基、５ｅｅ−ブチル基、ｔａｒｔ
−ブチル基など）を示す。

また、ｎはＯ又は１を示す。

前記一般式（１）で示されるヒドラゾン化合物の具体例
を、以下に例示する。

Ｈ−１ −２ −３ −４ −５ −５ −７ Ｈ−８ −９ −１０ −１１ −１２ −１３ これら一般式（Ｉ）で示されるヒドラゾン系化合物は、
常法によシ容易に合成することができる。

例えば、 一般式（ＩＩ） Ｒ３Ｒ４Ｒ５Ｒ４ （式中、Ｒ３及びＲ４は前記と同じ意味を有する。）で
示されるジケトンと一般式（ＩＩＩ）２ ■ Ｒ，−Ｎ　−ＮＨ２ （式中、Ｒ５及びＲ２は前記と同じ意味を有する。）で
示されるヒドラゾン化合物を用いて合成することができ
る。

次に本発明に用いられるヒドラゾン系化合物の代表例に
ついて合成法を下記に示す。

合成例（前記ヒドラゾン化合物Ｈ−１の合成）一般式〇
）においてＲ１がメチル基、Ｒ２がｉｓｏグロビル基か
らなるジケトン９．２０？（０，０３モル）と一般式（
１）において８１がフェニル基、Ｒ２が１−ナ７チル基
からなるヒドラゾン化合物１７．５８／−（０，０７５
モル）とエタノール２００ゴと酢酸２００ｄを混合し、
５時間攪拌し反応した。反応後、この溶液を水に注入し
、得られた沈殿を戸別し、乾燥した。

この固形物をメチルエチルケトンにて再結晶し、融点２
００−２０６℃の結晶８．４３７（収率３８チ）を得た
。

元素分析　分子式　Ｃ５□■５８Ｎ４ 計算値　分析値 Ｃ：　８４．８０チ　８４．４９チ Ｈ：　８．０２チ　７．９３チ Ｎ：　７．１８チ　７．５８チ 本発明に用いられる、一般式（１）における置換基ある
いは連結基の異なる他のヒドラゾン系化合物も、この合
成例と同様にして合成することができる。

一般式（１）で示されるヒドラゾン系化合物を含有する
本発明の電子写真感光体は、有機光導電物質を用いたい
ずれのタイプの電子写真感光体にも適用できるが、好ま
しいタイプとしては、１）＠子供与件物質と電子受容性
物質との組合せによシミ荷移動錯体を形成したもの。

２）有機光導電体に染料を添加して増感したもの。

３）正孔マトリックスに顔料を分散したもの。

４）電荷発生層と電荷輸送層に機能分離したもの。

５）染料と樹脂とから成る共晶錯体と有機光導電体を主
成分とするもの。

６）電荷移動錯体中に有機ないし無機の電荷発生材料を
添加したもの。

等があシ、中でも３）〜６）が望ましいタイプである。

更に４）のタイプの感光体とした場合、つまシミ荷発生
層と電荷輸送層の２層に機能分離した感光体の電荷輸送
層に用いる電荷輸送材料として一般式（１）で示される
ヒドラゾン系化合物を使用した場合、特に感光体の感度
が良くなシ残留電位も低い。又この場合繰返し使用時に
おける感度の低下残留電位の上昇も実用上無視しうる程
度に抑えることができる・そこで４）タイプの感光体に
ついて詳しく述べる。

層構成としては導電層、電荷発生層、電荷輸送層が必須
であり、電荷発生層は電荷輸送層の上部あるいは下部の
いずれであっても良いが繰返し使用するタイプの電子写
真感光体においては主として物理強度の面から、場合に
よっては帯電性の面から導電層、電荷発生層、電荷輸送
層の順に積層することが好ましい。導電層と電荷発生層
との接着性を向上”する目的で必要に応じて接着層を設
けることができる。

本発明で用いる電荷輸送層は、前記一般式（１）で示さ
れるヒドラゾン系化合物と結着剤とを適宜の溶剤に溶解
せしめて調製した溶液を塗布し、乾燥せしめることによ
シ形成させることが好ましい。

ここに用いる結着剤としては、例えばポリスルホン、ア
クリル樹脂、メタクリル樹脂、塩化ビニル樹脂、酢酸ビ
ニル樹脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ポリエステ
ル樹脂、アルキド樹脂、ポリカーはネート、ポリウレタ
ンあるいはこれらの樹脂の繰シ返し単位のうち２種以上
を含む共重合体樹脂などを挙げることができ、特にポリ
エステル樹脂、ポリカーぜネートが好ましいものである
。

また、ポリ−Ｎ−ビニルカルバゾールの様に、それ自身
電荷輸送能力をもつ光導電性ポリマーをバインダーとし
ても使用することができる・この結着剤と電荷輸送化合
物との配合割合は、結着剤１００重靴部当シ電荷輸送化
合物を１０〜５００重量とすることが好ましい。この電
荷輸送層の厚さは、２〜１００ミクロン、好ましくは５
〜３０ミクロンである。また、電荷輸送層を設ける時に
用いる塗布方法としては、ブレードコーチインク法、マ
イヤーバーコーチインク法、スプレーコーティング法、
浸漬コーティング法、ビードコーティング法、エアーナ
イフコーティング法、カーテンコーティング法などの通
常の方法を用いることができる。

また、本発明の電荷輸送層を形成させる際に用いる溶剤
としては、多数の有用な有機溶剤を包含している。代表
的なものとしては、例えばベンゼン、ナフタリン、トル
エン、キシレン、メシチレン、クロロベンゼンなどの芳
香族系炭化水素類、アセトン、２−シタノンなどのケト
ン類、塩化メチレン、クロロホルム、塩化エチレンナト
のハロダン化脂肪族系炭化水素類、テトラヒドロフラン
、エチルエーテルなどの環状若しくは直鎖状のエーテル
類など、あるいはこれらの混合溶剤を挙げることができ
る。

本発明の電荷輸送層には、種々の添加剤を含有させるこ
とができる。かかる添加剤としては、・ジフェニル、塩
化ジフェニル、０−ターフェニル、ｐ−ターフェニル、
ジブチルフタレート、ジメチルクリコールフタレート、
ジオクチルフタレート、トリフェニル燐酸、メチルナフ
タリン、ベンゾフェノン、塩素化ノやラフイン、ゾラウ
リルチオグロビオネート、３．５−ジニトロサリチル酸
、各種フルオロカーボン類、シリコンオイル、シリコン
ゴムあるいはジブチルヒドロキシトルエン、２．２’−
メチレン−ビス−（６−ｔ−ジチル−４−メチルフェノ
ール）、α−トコ７エコール、２−ｔ−オクチル−５−
クロロハイドロキノン、２，５−ジ−ｔ−オクチルハイ
ドロキノンなどのフェノール性化合物類などを挙げるこ
とができる。

電荷発生層に用いる電荷発生材料としては光を吸収し極
めて高い効率で電荷担体を発生する材料であればいおれ
の材料であっても使用することができ、好ましい材料と
してはセレン、セレン・テルル、セレン・ヒ素硫化カド
ミウム、アモルファスシリコン等の無機物質やピリリウ
ム系染料、チオピリリウム系染料、トリアリールメタン
系染料、チアジン系染料、シアニン系染料、フタロシア
ニン系顔料、ペリレン系顔料、イン−）が系顔料、チオ
イン−）ゴ系顔料、キナクリドン系顔料、スクアリック
酸顔料、アゾ系顔料、多項キノン系顔料等の有機物質が
あげられる。電荷発生層の膜厚は５μ以下、好ましくは
０．０５〜３μが望ましい。

本発明で用いうる電荷発生物質の代表例を下記に示す。

電荷発生物質 （１）　アモルファスシリコン （２）　セレン−テルル （３）セレンーヒ素 （４）硫化力ｒミウム Ｑ 奨 ε　芭 、　’ｅ −ノ　（シ ロ　ｇ ベト ：　６ 労　８ くシ Ｑ　金 ６　６ 言　８ Ｓ　８ （３４）　（ＩＱ！’１ 臣 Ｑ 工 ８　９ （４１１ ＯＨ ｃ＝ｏｏ＝ｃ ｃ＝ｏ　ｏ＝ｃ ！　＋ｎ （６０） （６１） （６２）スクエアリック酸メチル染料 （６３）イ／−）ゴ染料（Ｃ，ｌ、煮７８０００　）（
６４）チオインジゴ染料（Ｃ，！、屋７８８００）（６
５）銅７タロシアニン これらの顔料は、１種または２棟以上組合せて用いるこ
とができる。また、これらの顔料のｕ晶型は、α１β１
Ｍあるいはその他の何れのものであってもよいが慣にβ
型が好ましい。

本発明においては、前述の顔料を用いて電荷発生層を形
成させる際、前述の顔料を真空蒸着、スパッタリング、
グロー放電などによってその顔料の層を形成することが
できる。また、適宜の結着剤に前述の顔料を分散させ、
この分散液を適宜の塗布方法によって塗布して層を形成
することができる。その他、バインダー・フリーにして
前述の顔料の層を形成することもできる。前述の顔料全
分散させる際には、ボールミル、アトライターなどを用
いた公知の方法によυ分散でき、粒子サイズを５ミクロ
ン以下、好ましくは２ミクロン以下、最適には０．５ミ
クロン以下とすることが望ましい。

また、前述の顔料全エチレンジアミン、ジエチレントリ
アミン、テトラエチレンペンタミン、ペンタエチレンへ
キザミン、ジエチルアミノプロビルアミン、Ｎ−アミノ
エチルピペラジン、ベンジルジメチルアミン、α−メチ
ルベンジルジメチルアミン、トリジメチルアミノメチル
フェノールなどのアミン系溶剤に溶かして塗布すること
もできる。

塗布方法としては、グレードコーティング法、マイヤー
パーコーティング法、スプレーコーティング法、浸漬コ
ーティング法、ビードコーティング法、エアーナイフコ
ーティング法、カーテンコーティング法などの通常の方
法を用いることができる。

本発明で用いる電荷発生層の膜Ｊ９は、５ミクロン以下
、好ましくは０．０１ミクロン〜１ミクロンが適当であ
る。

前述の化合物全分散させるための結着剤としては、ポリ
ビニルブチラール、ポリメチルメタクリレート、ポリエ
ステル、ポリ塩化ビニリデン、ポリアミド、塩化ゴム、
ポリビニルトルエン、ポリスチレン、＄’）塩化ビニル
、エチルセルロース、ポリビニルビリノン、スチレン−
無水マレイン酸コポリマーなどを挙げることができる。

この様な結着剤が電荷発生層に占める割合は、電荷発生
層の総重量の８０重重量板下、好ましくは５０１Ｍ係以
下係留下しい。

また、本発明の電子写真感光体では、電荷発生層よシ上
ノ俗の電荷輸送層のキャリア注入を均一にするために、
必要に応じて電荷発生層の表面を研磨し、鏡面仕上げを
することができる。鏡面仕上げ法としては、例えば肪開
昭５５−１５５３５６号公報に開示された方法を用いる
ことができる。

導電層としては、導電性が付与されていれば良く、従来
用いられているいずれのタイプの導電層であってもさし
つかえない。

接着層の拐質としてはカゼイン、ポリビニルアルコール
、ニトロセルロース、ヒドロキシメチルセルローズ、ポ
リアミド等の従来用いられてきた各種バインダーが用い
られる。

接着層の厚さは、０．１〜５μ、好ましくは０．５〜３
μがス尚当である。

本発明に用いられる一般式（１）のヒドラゾン系化合物
は正孔輸送性であシ、導電層、電荷発生層、電荷輸送層
の順に積層した感光体上使用する場合、電荷輸送層表面
を負に帯電する必要があり、帯電、露光すると露光部で
は電荷発生層において生成した正孔が電荷輸送層に注入
されそのあと表面に達して負電荷を中和し表面電位の減
衰が生じ未露光部との間に静電コントラストが生じる。

顕像化するには従来用いられてきた種々の現像法を用い
ることができる。

（４）タイプ以外の感光体に関してはこれまで提案され
た数多くの特許公報や文献に実施の態様が記載されてい
るので、こむでは詳細な説明を省略するが、これらのタ
イプの感光体にも本発明のヒト“ラゾン系化合物は有効
である。

本発明の電子写真感光体は電子写真感光体に利用するの
みならずレーザープリンター、ＣＲＴプリンター、電子
写真式製版システムなどの電子写真応用分野にも広く用
いることができる。

次に本発明の実施例を示す。

実施例１ アルミ板上にカゼインのアンモニア水溶液（カゼイン１
１．２．ｊｉ’、２８％アンモニア水１！ｑ１水２２２
＋＋ｔＡりをマイヤーパーで塗布乾燥し、塗工量１、　
Ｏｉ　／　ｍ　のＷ！着層を形成した。

次に下記構造を有するジスアゾ顔料５１１とブチラール
樹脂（ブチラール化度６３モル％）２ｇをエタノール９
５ｍ１に溶かした液と共に分散した後、接着層上に塗工
し乾燥後の塗工量が０．２ｇ／ｍ２の電荷発生層を形成
した。

次に前記ヒドラゾン化合物ＣＩ■−１）５ｆ／、ｙｌ’
！ＩＪ　−４，４’　−ジオキシジフェニル−２，２−
７’ロア４７カーボネート（粘度平均分子量３００００
　）５　ｇｆｔジクロルメタン１５０ｍ１に溶かした液
を電荷発生層上に塗布乾燥し塗工量が１０ｇ／ｍ　の電
荷輸送層全形成した。

この様にして作成した電子写真感光体を川口電機（株）
製靜電複写紙試験装置Ｍｏｄｅｌ　ＳＰ　−４２８を用
いてスタチック方式で０５ｋＶでコロナ帯電し、暗所で
１０秒間保持した後、照度５　ｌｕｘで露光し帯電特性
を調べた。

初期電位Ｖｏ　ＣＶ）、暗所での１０秒間の電位保持率
をＲｖ（％）、半減衰露光１ｆ１．’　ｋ　Ｅ　ｌ／２
　（Ｌｕｘ−ｓｅｃ　）とし本感光体の帯電特性金示す
。

Ｖｏ　：　−５８０ＣＶ） Ｒｖ　：　９３　（俤） Ｅ１／２　：　８．　Ｏ（１ｕｘ−ｓｅｃ　）表　１ 実施例１５ アルミ板上にセレン−テルル（テルル１０％）を真空蒸
着し厚さ０．８μの電荷発生層を形成した０次に実施例
１で用いた電荷輸送層と同じもの全塗布乾燥し塗工量を
１１ｇ／ｍ２とした。

この様にして作成した電子写真感光板を実施例１と同様
にして帯電特性を調べ、その結果を次に示す。

ｖｏ：０５８０■ Ｒｖ　：　９６　（％〕 Ｅｌ／２　：　８．６１ｕｙｃ−ｓｅｃ実施例１６ 実施例１で用いたヒドラゾン系化合物（Ｈ−１）５ｇと
ポリ−Ｎ−ビニルカルバゾール（分子量３０万）５Ｎを
ジクロルメタン１５０ｍ１にｍ角ｆｒした液にβ型鋼フ
タロシアニンｉ、ｏｇ’ｌ添加し分散後、実施例１で用
いたカゼイン層を設けたアルミ板のカゼイン層の上に塗
布し、乾燥後の塗工量を１０ｇ／ｍ　とした。

この様にして作成した感光体の帯電測定を実施ρ１］１
ど同様にして行い、その結果を次に示す。但し帯電極性
全■とした。

Ｖｏ：■５４０　Ｖ Ｒｖ　：　８６％ Ｅｌ／２　：　９．　Ｏｔｕｘ・ｓｅｃ実施例１７ 表面が清浄にされた０、２謹厚のモリブデン板（基板）
をグロー放電蒸着槽内の所定位置に固定した。次に僧内
金排気し約５　Ｘ　］Ｏ＝　ｔｏｒｒの真空度にした。

その後ヒーターの入力電圧を上昇させモリブデン基板温
度を１５０℃に安定させた。その後水素ガスとシランガ
ス（水素ガスに対し１５容量％）を槽内へ導入しガス流
量と蒸着槽メインバルブ全調整して０．５ｔｏｒｒに安
定させた。次に誘導コイルに５　ＭＨｚの高周波電力を
投入し槽内のコイル内部にグロー放電を発生させ３０Ｗ
の入力電力とした。上記条件で基板上にアモルファスシ
リコン膜を生長させ膜厚が２μと々るまで同条件を保っ
た後グロー放電を中止した。その後加熱ヒーター、高周
波電源をオフ状態とし基板温度が１００℃になるのを待
ってから水素ガス、シランガスの流出バルブを閉じ、一
旦槽内ｆ　１０　’ｔｏｒｒ以下にした後大気圧にもど
し基板を取り出した。次いでこのアモルファスシリコン
層の上に実施列１と同様にして電荷輸送層を形成した。

こうして得られた感光体を帯電、露光実験装置に設置し
０６ｋＶでコロナ帯電し直ちに光像全照射した。光像は
タングステンランゾ光源を用い透過型のテストチャート
を通して照射された。その後直ちに■荷電性の現像剤（
トナーとキャリアーを含む）を感光体表面にカスケード
することによって感光体表面に良好なトナー画像を得た
。

〔発明の効果〕

本発明の電子写真感光体によれば、高感度で残留電位も
低いなど、実用上の帯電特性に非常に優れており、しか
も高耐久性を有するほかに、無機感光体の欠点とされて
いた耐熱性、耐湿性および光褪色性などについても、自
ずと改良がなされているなど、実用の電子写真感光体と
して極めて優れた特性を有している。このような効果は
、電荷発生層及び電荷輸送層とに機能分離された感光層
を有する電子写真感光体において、特に顕著であシ、前
記一般式（１）のヒドラゾン化合物′ｆＩ：電荷輸送層
に用いられる電荷輸送物質として用いることが、本発明
の最も効果的な実施態様ということができる。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 下記一般式（１）で示される化合物の少なくとも１種を
   含有する層を有することを特徴とする電子写真感光体。 一般式（１）： （式中、Ｒ，及びＲ２は、それぞれ、置換もしくは未置
   換のアルキル基、置換もしくは未置換のアラルキル基、
   又は置換もしくは未置換のアリール基を表わす。Ｒ３及
   びＲ４は、それぞれ、水素原子、置換もしくは未置換の
   アルキル基、置換もしくは未置換のアラルキル基、又は
   置換もしくは未置換のアリール基を表わす。Ｒ４及びＲ
   ５は、それぞれ、水素原子又は炭素数１〜４のアルキル
   基を表わす。 ｎはＯ又は１を示す。）