JPS6013540A - 複合材料およびその製造方法 - Google Patents

複合材料およびその製造方法

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JPS6013540A
JPS6013540A JP59109772A JP10977284A JPS6013540A JP S6013540 A JPS6013540 A JP S6013540A JP 59109772 A JP59109772 A JP 59109772A JP 10977284 A JP10977284 A JP 10977284A JP S6013540 A JPS6013540 A JP S6013540A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 化熱可塑性ポリマーから成る均一構造を有する新規な一
体的(unitary )”’複合材料に関する。本発
明はまたその製造方法に関する。
低密度の気泡製品である発泡熱可塑性プラスチ−ツク(
expanded thermoplastic )と
は異なル、1軽量化(lightθned )熱可塑性
プラスチック1という用語は、本明細壱ではその機械的
性質が対応する圧縮製品(compact produ
ct )の機械的性質に非常に近い気泡製品(cell
ular product )を意味するものである。
本発明の軽量化熱可塑性プラスチックの密度は0./S
秋儒3以上である。
熱硬化性ボ゛リマーで強化した発泡材料から成る複合材
料は公知であるが、かかる材料を製造することが技術的
に可能であるいずれの場合においてもこれらの材料は不
均一な構造を有し得るにすぎない。これらの材料はコ棟
の方法で得られている:その1つの方法では発泡した材
料上で熱硬化性樹脂を直接架橋させておフ、また他の方
法では、粘着剤すなわち2種の主構成材料間での中間材
料を使用している。
発泡ポリスチレン製部材上に保睦層を直接形成するのに
、ポリエステル樹脂を使用することは公知である。フラ
ンス特許第八グg o、t、 a 8号明細書に更に詳
しく記載されているように、上記の直接架橋方法は、発
泡材料が慣用のポリエステル樹脂によって侵されるとい
う大きな欠点を鳴している。事実、熱硬化性樹脂中に含
有されている遊離モノマーは溶剤として作用し、且つ発
泡材料のセルを攻撃し、この攻撃が進行するとこの発泡
材料が破壊されることにな9、従ってこのことが工業的
に許容できる複合材料の製造を妨げている。この欠点を
克服するために、フランス特許第1.0g S、S l
、 7号明細書においては、熱硬化性樹脂を適用する前
にフオームにまず最初に発泡利料を攻撃せず、第一に熱
硬化性樹脂によって攻撃されない材料の層を適用するこ
とが提案されている。
この方法はどちらかと言えば実際的でなく且つ長時間を
要するという事実を別にしても、得られる製品は上記の
中間の異物質が存在するために一体性に欠けている。こ
れと同じような一体性の欠如は、これも中間材料である
粘着剤を使用して、発泡させたすなわち軽量化した熱可
塑性材料を熱硬化性材料と結合させる場合にも見い出さ
れている。
このように一体性に欠けていると、その界面が剥離を生
起し得るあらゆる現象に対して敏感となる。
中間材料を使用する方法を用いた場合には、一体性のあ
る複合物ではなく、その最終的構造が不均一なプラスチ
ック材料の単なる廉列体(juxtapo−sitio
n )が得られるにすぎない。
フランス特許第1.弘g O,b a 8号明細書に記
載のnil記技術の欠点の少なくとも一部を克服するこ
とが試みられている。上記特許明細書ではポリエステル
中に含まれている、ポリスチレンに対する溶剤であるモ
ノマーの大部分を、ポリスチレンの非溶剤であるN−メ
チロールウレアアリルエーテルで置換した後にポリエス
テル樹脂を発泡ポリスチレン材料上で直接重合式せてい
る。しかしながら再言するが、一体性に欠ける従って不
均一な複合物が得られるのみで1.2独の材料を機械的
に結合させることが可能であるに過ぎない。事実、上記
の場合のポリエステル樹脂は最早ポリスチレンそれ自体
に直接作用する手段を有していないため、ポリエステル
樹脂は発泡材料の孔中に侵入しそこで架橋するのみであ
シ、従って緊密に結合することなしに付着するのみであ
って、その結果、限定された機械的性質を有する製品が
生じるにすぎない。
本発明は上記の公知の方法とは異なシ、真に一体的であ
シ、各材料が互に緊密に結合している均質な構造を有す
る新規な複合制料に関する。熱硬化性ポリマーから成る
少なくとも1個の外部表面と軽量化熱可塑性ポリマーか
ら成る少なくとも1個の層とを有するこの新規な複合相
別は、これら、1.ljのポリマーが互にその界面の全
体にわたって熱硬化性樹脂のための稀釈剤であって且つ
軽量化密度′と同様な密度を有するものであること;お
よび上記モノマーは熱硬化性樹脂の架橋時に重合して、
結合されるべき2aiのポリマーの全界面にわたって緊
密なアロイ(alloy)を生じることを特徴としてい
る。熱硬化性ポリマーと熱可塑性軽量化ポリマーとの界
面は、例えば相溶性の材料を溶融状態で混合した後にみ
られる如きアロイの状態である。両拐料が上記の状態で
結合しているので、複合材料を一体的な(unitar
y )且つ均質な構造にすることが可能であシ、これに
対して例えば粘着によシ得られる不均質構造のいわゆる
複合材料においては、その界面が転移(融合)領域を有
さす、そしてこの界面は極めて顕著に認められかつ攻撃
を受け易い。
発泡すなわち軽量化ベース材料か溶剤であるモノマーに
よシ破壊されるために従来は得ることが遺体を利用する
ことによシ製造することができるの 本発明によれば、発泡材料tザを力、結合はせるべき表
面を構成する材料は、上記の軽量化材料の製造に使用す
るベース組成物の密度と同様な密度を有していなけれは
ならない。このことは、極端な場合は、結合されるべき
外部表面が実質的に軽量化されておらず、軽量化材料の
芯部(コア)か@量化されていることを意味している。
この柱の材料は公知であシ、シ、げしは平渦な表面また
はスキンを有するものと称されている;すなわち、かか
る材料は、表面@度が芯部(core )の腎肝と実質
的に同一である軽量化材料と比較して、” 5tand
ar4 Definition日 of Terms 
Relating t。
Plastics ” ASTMDgg 3に規定され
ている1スキン°の定義に従って、″比較的稠密な(d
enIl]e) ”層をその表面に有する。これらの材
料は辿當は、稠密に保つことが必要な表面を発泡時に急
激に冷却し2て平滑な外観を与えることによシ得られる
;このような材料を得るための技術は広く知られておシ
、特に英国特許第91コ、g g g号明細魯および米
国特許第、7.q−6/、4’ ? A号、同第3.り
49.672号および同第31g7デ、505号明糾畳
に記載されている。また上記の材料は、米国特r1第3
.−コワ。
OOS号明細壱に記載の如く、表向層として使用する稠
密な熱可塑性プラスチックと、これと同じ軽量化熱可塑
プラスチックとを同時押出しすることによっても得られ
る。このような材料の外部表面の密度は、一般的にはこ
の外部表面の製造に使用するベース組成物の密度のgθ
〜100饅である。「ベース組成物の密度」という表現
は、熱可塑性ポリマーを複合物の脳量化拐料を製造する
ための原料として、純粋な状態で使用したときの非軽量
化状態の熱可搬性ポリマーの留置を治味するだけではな
く、慣用の充填剤を含有するかつ複合物のシ量化材料の
製造の原料として使用する熱可塑性ポリマーから得られ
る非軽量化状態の密度をも意味するものと理解すべきで
ある。
本発明による複合材料を得るための本質的な条件は、2
釉の手段、すなわち軽量化熱可塑性ポリマーに対して溶
剤であるモノマーの使用と該@党、化ポリマーの結合さ
れるべき表面の稠密化とを組合せて行うことである。稠
密化された表面の厚さは二次的な役割を果すに過ぎない
。この稠密化表面は最大量の気泡制別を保持できる様に
且つ軽量化材料の中軸からできるだけ遠くに保持できる
ようにできるだけ薄くすることが好ましい。実際上は、
この厚きは軽量化ポリマーの表面において、最も軽量な
部分に溶剤が達してイ411胞状孔の破壊が生じること
なしに、溶剤モノマーの拡散を許容するのに十分な浮式
でなければならない。上記表面層の最も適西な厚さを、
偶に牡針化熱可塑性ポリマー、溶剤モノマーおよびその
重合速度との閃係において決定することは当業者にとっ
て容易に行い得ることである。
本発明で使用するのに適した熱可塑性ポリマーは、公知
の手段および技術によって・41 Ml化できるもので
ある。例えば、熱可塑性プラスチックはポリスチレン、
ポリ塩化ビニル、ポリ酢酸ビニル、アクリロニトリル/
ブタジェン/スチレンコポリマー、ポリカーボネート、
スチルシン/アクリロニトリルまたはアクリロニトリル
/ブタジェン/α−メチルスチレンコポリマー、ポリメ
チルメタクリレート、ポリフエンレンオキシド、セル四
−スアセテート、アセトブチレートおよびプロピオネー
トおよびそれらの混合物から成る群から選択することか
できる。
すべての公知の不飽和ポリエステル樹脂が本発明の複合
材料を製造するための熱硬化性ポリマーとして適西であ
る。一般的には、これらのポリエステルは不飽和:)酸
または無水物、例えばマレイン酸あるいはマレイン酸無
水物、フマル酸、ヘキサクロロエンドメチレンテトラヒ
ドロフタル酸等とジオールとの反応によシ調製された、
そしてより一般的には不飽和ジ酸または無水物および飽
和ジ酸またはその無水物、例えばフタル酸またはその無
水物、イソフタル酸、テレフタル酸、アジピン酸、テト
ラブロモフタル酸等と、ジオールまたはジオールの混合
物とを同時に反応させて調製された重縮合物である。こ
れらの重縮金物中の飽和ジ酸に対する不飽和ジ酸のそル
比は當にθよシ大である。上記の重縮金物の調製に使用
するジオールとしては、例えば、ポリプロピレングリコ
ール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、フ
チレンクリコール、ベンタンジオール、ヘプタンジオー
ル等および更にデカクロロジフェニルから誘導されたジ
オールの如きノ・ロゲン化ジオールカニあげられ4が、
上記例示の酸iよびジオールに限定されるものではない
反応は公知の方法により触媒の存在下あるいは不存在下
で所望の程度の縮合が達成されるまで行われる。エポキ
シ樹脂と不飽和モノカルボン酸の縮合生成物、例えばビ
スフェノールAグリシジルエーテルとアクリルまたはメ
タクリル酸との反応によって得られる生成物であるビニ
ルエステル樹脂も熱硬化性ポリマーとして使用すること
かできる。次に得られた重縮合物を不飽和ポリエステル
樹脂の製造に使用することができるエチレン性不飽和モ
ノマー中に溶解する。この不飽和モノマーは架橋時にボ
1戸エステル鎖分子鎖を別のポリエステル分子鎖に架橋
するのに使用されている。またこのモノマーは軽量化し
た熱可塑性ポリマーに対する溶剤でもなiればならない
。この性質の故に上記モノマーは軽量化材料の稠密な表
面中に拡散することができ、且つポリエステル樹脂の架
橋時に、部分的に溶解した軽量化材料内で重合し、熱硬
化性樹脂と熱可塑性材料との間の結合部でアロイを形成
することができる。熱硬化性樹脂の稀釈剤としておよび
熱可塑性樹脂に対する溶剤として使用できる七ツマ−は
公知であり、通常はスチレン、メチルスチレン、クロロ
スチレン、tert−ブチルスチレンおよびビニルトル
エンの如キスチレン化合物;メチルメタクリレートおよ
びブタン−/、3−ジオールジメタクリレートの如きア
クリルおよびメタクリル酸モノエステルまたはジエステ
ル;ジアリルフタレートの如きアリルエステルおヨヒビ
ニルアセテート、ビニルプ四ビオネートの類キビニルエ
ステルから成る群から選択される。
勿論、モノマーは熱可塑性ポリマーに対する溶剤として
のその性質との関係において選択される。
例えば、軽量化材料がスチレンポリマーである場合は、
選択する七ツマ−は好ましくはスチレンそれ自身あるい
は混合物のごときスチレン化合物である。また、ポリ塩
化ビニルの場合は、メチルメタクリレートそれ自身ある
いはその混合物を選択するのが好ましい。
通常の添加剤、例えは繊維材料の如き稀釈および/また
は補強充填剤、モノマー中に溶解した熱可塑性樹脂の如
き収縮防止剤あるいは防燃剤もポリエステル樹脂に加え
るこ七ができる。
本発明の複合材料は、任意の種類の複合材料を製造し得
る公知の任意の方法によって製造し得る。
例えば、熱硬化性樹脂(勿論溶剤上ツマ−で稀釈したも
の)を@量化熱可塑性物の稠密な表面へ適用して架橋さ
せることができる。また熱可塑性態。
斜上でプレプリグを熱圧着しても製造できる;シートモ
ールデイングコンノぐウンドプレプリグ1ま公知の如く
繊維充填剤を有する且つアルカリ土類全屈酸化物の如き
増粘剤で処理されたポリエステル樹脂である。
本発明の複合材料を形成するのに特に有利な方法では、
連続的に複合材料を得ることができる。
この分野の技術の状況では、軽量化熱可塑性ポリマーと
熱硬化性ポリマーとから成る複合材料の連続生産は知ら
れていないものと考えられる。上信己の連続的方法は、
その外部表面が比較的稠密な層(前記で説明した意味に
おいて)からなる軽量化熱可塑性形相をIOθ℃〜−0
0℃の温度に加熱したダイ中に通し、上記の比較的稠密
な層をダイの入口で、上記熱可塑性物に対する溶剤であ
るエチレン性不飽和モノマーで稀釈された熱硬化性樹脂
を予め含浸妊せた、連続的な繊維と全面的にあるいは部
分的に接触させることから成っている。
熱硬化性樹脂をダイ中で最終的に成形し且つ架橋させた
後、ダイの出口で複合材料を回収する。
公知の如く、ダイは管状の装置であシ、その形状は製造
しようとしている複合材料の形状に実質的に対応してい
る。加熱装置は、幾つかの領域にわたって温度を変える
ことができる様にダイ上に配置されている。lθ0℃〜
−00℃の間で選択されるこれらの温度領域は各種の他
のパラメーター、例えば熱硬化性樹脂の架橋速度、ダイ
の長さおよび複合材料の引出し速度等との関係で調節さ
れる。
本発明を限定するものではないが、0.5m〜/、50
mの長さのダイを用いることにょシ約0. !; m〜
3m/min、の工業的に適当な引出し速度を得ること
ができる。
本発明の方法で使用する繊維は連続的形状のもの、すな
わちダイの入口と出口との間で當に連続性を有している
ものである。例えは、これらの繊維は糸または四−ピン
グ、不織カット繊維のウェブから成る布またはマットの
形状であシ得る。本発明で使用するのに好ましい適当な
繊維は、ガラス、カーボンあるいはアラミド繊維である
。ダイ入口における熱硬化性樹脂による繊維の含浸は任
意の公知の方法で実施できる。例えは繊維がタイに入る
前に繊維を浸漬あるいはディッピングするか、あるいは
またダイの加熱領域の前の冷領域に設置された注入室の
如き熱硬化性樹脂用のフロー装置を用いて実施すること
ができる。
含浸時、熱硬化性樹脂は、充填剤、顔料、収縮防止剤お
よび特に架橋を生じさせる触媒系、更にはもし適当であ
れば離型剤等の如き通常の添加剤の全てを含有する。
上記の方法では、予め調製しておいた@量化熱可塑性形
材から長い複合物を調製できるのみならず、軽量化熱可
塑性形材用の押出しラインの出口にダイおよび繊維含浸
装置を配置することによ一シ全体的に連続的方法で複合
材を製造することができる。この場合には、日常試験に
よシ各独のパラメーターを修正して、2釉の技術を連動
できるようにすることのみが必要である。複合I料を本
発明の方法で得るという事は全く驚くべき事であると考
えられる。その理由は、ダイの温度が転量化熱可塑性材
料の軟化点以上であシかつgθ℃程度の温度であるにも
拘わらず、ダイの出口でコアの変形が認められないから
である。
次に実施例によシ本発明を許可する。
実施例1 0、23 ?、会3の垢度を有する転量化ポリスチレン
板であってその密度のよシ大きい一表面が0.7b会1
3程度の密度を有し、そして10trrmの厚さと3ワ
ざ×−9g閣の長さ×巾を崩する軽量化ポリスチレン板
を複合材料のコアとして採用した。
次の組成の成形用プレプリグも調製した。
重量部 炭酸カルシウム io。
煉焼カオリン 50 第3級プチルパーオクテート1.5 ステアリン叡亜鉛 7 マグネシア 7.5 切断ガラス繊維(t−コS關)/10 コ5θ×150r;m の太き芒と約2.5門の厚さの
プレプリグの層をポリスチレン板の、密度のよp大き瞥
呈♀施着した。これをi i s ℃に加熱した300
×4t00runの型に入れた。この型を閉じ、圧力を
ioパールに高め、次いで直ちに解放した。
3分後、型を開き、熱硬化性樹脂がセル構造中に何ら浸
透していない完全に均一な複合物を回収した。
最終複合物の全体厚さは、強化ポリエステルの両表面層
および各々/閣の界面のアロイも含めて//、3−であ
つfc5ポリスチレンコアの見かけの減少はわずか0.
7藺でめった。
複合物について測定した機械的性質は次の通シであった
密肚 0. SS’/z 3 曲は弾性率 (工SO標準R/79 ) JSOOMP
a剛性 g、y乙3,30bNX關2 〔アレン(A11en )の「アナリシス・アンド−デ
ザイン・オフ・ストラクチュラル−サンドインチ・パネ
ルス」、ハルガモン(pθrgalllon ) 、オ
ックスフォード、lワ67.の/Sm+巾テストピース
用に従って計q−シた。〕 実施例コ(比較例) 約0.9 ?/ctn”の密度の部分を切シ取った後、
実施例1の板を再度使用した。このプレートの厚さはわ
ずかろ、3runであった。
実施例/の条件で処理した後、ポリエステルで不完全に
被覆した材料を最終的に得た。被覆した部分は/〜コ、
Smnの不均一な厚さの被覆を有していた。セル構造中
へのポリエステルの浸入75玉認められ、コアの厚きは
各所で60.5−〜3間に変イヒ[。
ていた。この材料は、使用不能である。
実施例3 断面が−gxio、branのかつ外部スキンを有する
軽量化熱可塑性形材を、フランス特許14 / *’l
 9 g +6Jo号明細省に記載の技術に従って−F
iC成分を含む混合物を押出すことにより製造した。
白色鉱油 0.O5 重炭酸ナトリウム S ステアリン酸 0.l 上記の発泡性プラスチックB1成物を直径fOramz
長さ800maであり1.2.5:/の圧縮比を有する
スクリューを備えた押出機中に導入し、ついで製造すべ
き形材の断面積と実質的に同一である断面積を有してい
るダイ中を強制的に通過させた;上記ダイ中には押出さ
れる物質中に内部空間を生せしめることができる、かつ
、上記ダイの出口に接近してお)かつグイと実質的に同
軸のマンドレルロッドがあシ、成形器(ehaper 
)は両側が開放されている/配の長でのチャンネルから
成シ、且つダイの断面積と同一の入口断面積と製造すべ
き形材の断面積(コg X / 0.41iI)と同一
の出口断面積を有する。
押出条件は次の通シである。
押出根温肥 1110−/ bO−1700Gグイ温度
 ibs′c 成形器温度 ll−0℃ 形材の吐出線速度 約/m/分 形材全体の密度 約0.4t7 f/an 3スキンの
密度 約0.93iΔが 形材の押出ラインのうしろに30.2 X /、2.A
 rrrrnの直径で一個の加熱領域を有するグイ(添
附図面に図示)を散いた。
A:長さttoo關、ノ00°C B:長さ600酬、130℃ 上記ダイの目1」にはグイと接触し同一形状のポリエス
テル供給装置Cを置いた。この装置はgo如の長さを有
し30℃に保持した。
押出機の出口において、形材をセンターリング板りによ
シダイ中に案内し、同時に、ロービングとも呼ばれる連
続ガラス繊維(RO?? P2O3,ベトロテツクス社
製)で被覆した。ロービングの数は3g本である。
形材とロービングの集成体がC中に入る時に下記の組成
のポリエステル組成物を繊維上に注入した。
〜 いオyiv、−) 樹1旨” s。
第3級ブチルA−オクテート /、3 休マレオフタレート樹脂は下記の混合物から成っている
重量部 プロピレングリコールマレオフタレ−) ++収縮防止
剤(ポリビニルアセテート) lコスチレン ダグ 最終複合拐料はカタピラ引出方式にょシダイの出ロ↓シ
引出した。
均一な複合材料が得られ、その軽量化コアは破壊されて
いなかった。ポリエステルとポリスチレントノ結合は完
全に行われておシ、セル状コアへノポリエステルの浸入
は無かった。ポリエステル表面の厚きは/vmであシ、
ポリエステルに対するガラスの重L(比はA、2チであ
った。
得られた材料の機緘的性質は次の通シであった。
密度 0.6一グb3 曲は弾性率 g030 MPa 剛性 1−9.19g 、JSbNXtrtm”比較の
目的で外部表面がコアと同一の密度を有している形材を
前記条件下でグイ中を通したところ、得られた複合材料
の断面はフオームがツブしておシ且つポリエステル樹脂
がセル状コア中に浸入していた。このタイプの材料は完
全に使用不能であった。
実施例グ 操作は実施例3におけると向−であるが、次の樹脂状組
成物を繊維上へ注入した。
油量部 離型剤(オルソリニウム16コ) 0.s第3級プチル
パーオクテート /、S 均一な複合材料が連続的に得られ、そのコアは破壊され
ておらず、且つ実施例3における如くポリスチレンとポ
リエステルの結合は完全であった。
しかしながら、この場合には熱硬化性樹脂の外部表面の
外観が実施例3におけるよりも平滑でなく且つ美的では
なかった。
実施例S 断面が−gxio、ts’rrrmでかつ外部スキン層
を有する軽量化熱可塑性形材を実施例3におけると同様
な方法で連続的に製造した。この実施例で用いた押出組
成物は次の通シである。
重量部 ワ − ト (Kwe’rt) 5jPVC! / θ
00チ子量SANコポリマー g ステアリン酸カルシウム 10.2 ポリエチレンワツクス θ、5 ラウリン酸バリウム/カルシウム コ 有イ艦亜すン散塩 0.5 重炭酸ナトリウム コ 押出機温度 /60〜igo°C ダイ温度 /gO℃ 成形器IM度 30°C 形材の吐出縁速度(近似値) 0.8 m /min。
全体の密度(近似値ン O,S スキンの霞度(近似値)7.3 次に実か」例JKおける如くして操作し、繊維上へ注入
した樹脂組成物は次の通シである。
チルグクコールマレオインフタレートのAQチ溶液 /
θ0 離型剤(オルンリュウム/6.2 ) 0. ’1第3
級プチルパーオクテート1.コ ダイ温度は、A(弘θOtrrmの長さ)で100℃、
B(6θθ印の長さンで110℃であった。ロービング
数は3g本であった。
材料は/m/In1n、の速度でカタピラ引出方式によ
多連続的に引出した。
Bij記の場合の如く、ポリ塩化ビニルとポリエステル
七の間の結合は完全に行われた。
ポリエステル表面の厚さは/7+1111であり、ポリ
エステルに対するガラスの重量比はるコアであった。
【図面の簡単な説明】
同 而は、本発明の方法で使用し7た連続成形機の図解
図である。 図中、Aは長さグ00鍋で700°Cの加熱領域であシ
、Bは長さ/、00rranで130℃の加熱領域であ
シ、Cはポリエステル供給装置であり長さがgθ■、温
度30℃である。Dはセンターリング板である。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 l 熱硬化性ポリマーからなる少なくとも7個の外部表
    面と動量化熱可塑性ポリマーからなる少なくとも1個の
    層とを有する複合材料において、上記二独のポリマーが
    、上記熱硬化性樹脂に対する稀釈剤であると同時に上記
    軽量化ポリマーに対組成物の密度と同様な密度を有して
    いること;および上記モノマーは熱硬化性樹脂の架橋時
    に重合して、結合されるべき、2釉のポリマーの界面全
    体にわたって緊密なアロイを形成することを特徴とする
    複合材料。 2、軽量化熱可塑性ポリマーの結合されるべき外部表面
    の密度が、該軽量゛化ポリマーの形成に使用するベース
    組成物の密度のgθ〜100チである、特許請求の範囲
    第1項に記載の材料。 3、 熱硬化性ポリマーが繊維状材料からなる充填剤を
    含有している、特許請求の範囲第1項または第2項に記
    載の材料。 ク 外部表面が比較的稠密な層からなる軽量化熱可塑性
    プラスチック形材を、i’oo−一〇θ℃の温度に加熱
    したダイ中を通過させること、および上記比較的稠密な
    層を、軽量化熱可塑性物に対する溶剤であるエチレン性
    不飽和モノマーにょシ稀釈された熱可塑性樹脂を予め含
    浸させた連続繊維と、ダイの入口において全体的にある
    いは部分的に接触させる、特許請求の範囲第一項に記載
    の複合材料を製造する方法。 ぷ 比較的稠密な層の密度が、軽量化ポリマーの製造に
    使用するベース組成物の密度のgo〜100チである、
    特許請求の範囲第9項に記載の方法。
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