JPS597679B2 - シンチレ−タ用結晶及びその製造方法 - Google Patents

シンチレ−タ用結晶及びその製造方法

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JPS597679B2 JP54035463A JP3546379A JPS597679B2 JP S597679 B2 JPS597679 B2 JP S597679B2 JP 54035463 A JP54035463 A JP 54035463A JP 3546379 A JP3546379 A JP 3546379A JP S597679 B2 JPS597679 B2 JP S597679B2
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明はＸ線またはγ線等の放射線を光に変換するため
のシンチレータ用結晶に関するもので、特に前記放射線
を用いた断層像撮像装置に有用なＺｎＷ０４よりなるシ
ンチレータ用結晶およびその製造方法に係るものである
。
近年、細く絞ったＸ線ビームを種々の方向より被写体に
照射、走査し、各走査線における被写体透過Ｘ線を検出
し、これをコンピュータに送り仮想マトリックス各点の
Ｘ線吸収率を求め、前記仮想マ｝ ＩＪツクス各点に求
めたＸ線吸収率に応じた明暗を与え断層像として表示す
るＸ線断層像撮像装置が盛んに開発されている。
前記撮像装置に使用されるシンチレータ結晶としては原
子番号（Ｚ）の大きい元素を高密度で含む物質が適して
おり、今までにＮａＩ（Ｔｌ）、ＣｓＩ，Ｂｉ４Ｇｅ３
０１２、ＣａＷＯ４およびＣ ｄＷＯ，等が知られてい
た。
しかしながらこれらのものはＸ線断層像撮像装置用のシ
ンチレータ結晶としては満足すべきものではなかった。
すなわち、前記Ｘ線撮像装置に用いられるシンチレータ
用結晶としては、この装置に於けるＸ線ビームの走査、
そしてＸ線を検出するシンチレータ結晶からの受光装置
を従来のフォトマルチプラ？ヤー（光電子増倍管）方式
からフォトダイオード方式への切換えを指向している等
の点から、Ｘ線検出感度が高いことは勿論のこと、残光
時間が短かいこと、発光波長がフォトダイオードの最適
ピーク値に近い５ ０ ０ ｎｍ以上の赤外領域にある
ことが望ましい。
これに対して、前述した従来のシンチレータ用結晶の（
１） Ｂ ｉ ４ Ｇｅ ３ ０２では下表１に示す如
くＸ線検出感度が、標準となるＮａＩ（Ｔｌ）の１２％
；と小さい。
（２）ＣａＷｏ４では元元波長が４３０ｎｍと短かくフ
ォトダイオード使用の際に不利である。
（３） Ｃ ｄＷ０４では公害元素のＣｄを含むため、
その対策に製造コストの上昇をきたし好ましくない等の
欠点を有するものであった。
なお、本願発明におけるＸ線検出感度とは、すべて従来
のシンチレー夕用結晶のうちで最高感度を有するＮａＩ
（ＴＩ）を１００％としたものを基準にして示すことと
する。
本発明は上記の欠点を解消し、Ｘ線検出感度、発光波長
、残光特性の点でＸ線断層像撮像装置のシンチレータ用
結晶として最も適したものを提供しようとするものであ
る。
本発明者らはＭＷＯ，（Ｍ： ２価イオン）の一般式で
表わされるタングステートの中からＺ ｎＷＯ４（タン
グステン酸亜鉛）を選び、この特性について種々検々を
加え、このなかからシンチレータ用結晶として特に有用
なものを見出したものである。
すなわち、ＺｎＷｏ４は粉体ではかなり強い発光強度を
有し、発光波長のピーク値も５２０ｎｍと長いことが知
られていた。
しかし、従来から知られた方法でこの物質の単結晶を作
成し、その物性を調べてみると、結晶が暗赤褐色を呈し
、可視光領域での吸収係数が太き《、そのため透過光を
利用するシンチレータ結晶としては、Ｘ線の検出感度が
高々５％程度と低く、ま２た《使い．ものにならなかっ
た。
また、前記可視光の吸収係数が大きいことはＺ ｎＭ／
０ ４固有の性質と考えられていた。
本発明者らはＺｎＷＯ，について、通常得られるＺ ｎ
ＷＯ ，結晶から更に純度を上げていった結晶を？々育
成し、その吸収係数（波長５２０ｎｍに於ける）を測定
したところ、純度を上げてゆくにつれ、吸収係数を小さ
《できることを見出し、この結晶の吸収係数を特定値以
下とすることによりシンチレータ用結晶として実用化し
うるものであることを見出したものである。
第１図に波長５ ２ ０ｎｍに於ける吸収係数と、該吸
収係数のＺｎＷ０４結晶をＸ線検出用シンチレータ結晶
として用いた場合のＸ線検出感度を示した。
この実験で用いたＸ線はＩＯＯＫＶ，シンチレータ結晶
の厚さは２ｍｍである。
本実験の結果吸収係数３ｃｒｒＬ−１以上の結晶ではＸ
線検出感度は数パーセントと低い。
後述する表２にみられるように、不純物濃度を５ ０
ｐｐｍとすると吸収係数は１．８の−１であり、この結
晶を用いた場合にはＸ線検出感度は１２％となり、従来
シンチレータ用結晶として用いられていたＢ １ ４
Ｇ ｅ ３０ ｔとほぼ同じＸ線検出感度が得られた。
また、更に不純物濃度を２ ０ ｐｐｍとして吸収係数
を１．２ｃｒｒＬ−１ とした場合にはＸ線検出感度は
２２％、吸収係数０．５ｃｒｒＬ−１では３２％、吸収
係数０．２１ｃｍ’ では４０％であった。
また吸収係数を更に小さくした場合にもＸｉ検出感度は
ほぼ４０％で止まった。
実施例 １ 次に、本発明ＺｎｗＯ４結晶の製造方法について述べる
と、９ ９． ９ ９％の高純度■０３とＺｎＯ酸化物
を等モルの割合で白金ルツボに入れ（原料重量４００ｇ
ｒ）、酸素雰囲気中にて高周波加熱により原料を約１
１ ０ ０ ’Ｃに加熱し、チョクラルスキー法にて、
結晶引上速度４ｍｍｌ時間、回転数５０ｒｐｍの条件で
２５ｍｍφのＺｎＷＯ４結晶を育成することができた。
これによって得られた本発明の結晶はわずかに茶褐色を
呈しているが、波長５２０ｎｍに於ける吸収係数は１．
８ｃｆｒＬ’ 、不純物含有量は５ ０ ｐｐｍであっ
た。
（本発明■）この時の不純物はＳｉ，Ｃａ が主なもの
であった。
実施例 ２ 次に、実施例１で製造された不純物量５０ｐｐｍのＺｒ
ＬＷＯ４結晶を原料とし、再度結晶成長（成長条件は実
施例１と同じ）したところ得られた結晶は透明となりこ
の吸収係数は０．２１Ｃｒ／Ｌ−１、不純物含有量は１
０ｐｐｍのＺｎＷｏ４結晶を得ることができた。
（本発明■）比較例 一方、純度９９．９％のＷＯ３とＺｎＯ酸化物を等モル
づつ白金ルツボに混入し、実施例１と同様の条件でチョ
クラルスキー法による結晶成長を行なったところ、得ら
れたＺ ｎＷｏ ，結晶には強い着色があり吸収係数は
４．ＯＣｒ／′Ｌ−１ となった（在来品）。
この場合の不純物含有量は１２０ｐｐｍであり、不純物
としてはＳｉ，Ｃａ，Ｆｅが存在していた。
このＺ ｎＷＯ ４結晶はＸ線検出用シンチレータとし
ては使いものにならなかった。
実施例 ３ 前記比較例で作製したＺｎＷＯ４結晶を原料とじ≧て再
度チョクラルスキー法により結晶成長（成長条件は実施
例１と同じ）を行なったところ、吸収係数を１．２ｃＩ
ｒＬ’ と小さくし、Ｘ線検出感度についても２２％
と大きく向上させることができた（本発明■）。
実施例 ４ 実施例１と同じ原料ならびに結晶成長条件でチョクラル
スキー法によりＺｎＷ０４結晶を成長させる際、結晶側
が負、融液側が正となるように電界を印加し、結晶の単
位断面積当り０． ５ ｍ ＡｉｃｒＡの電流を流して
結晶成長を行ったところ得られた結晶は直径が２５ｒ／
Ｌ１ｒＬで、その吸収係数については１．３ｃｍ−１
と、実施例１の場合より更に低くすることができた。
このＺｎＷｏ４結晶をシンチレータ用結晶として用いた
場合のＸ線検出感度は１９％と良好であった。
また、ちなみにこの結晶の不純物含有量は３ ４ ｐｐ
ｍであった（本発明■）。
実施例 ５ 純度９９．９９％の■０３とＺｎＯ酸化物を等モルづつ
混合し、この原料４ ０ ０ ｇｒを白金ボート（ ２
０ｍｍ×２ ０ｍｍＸ ２ ０ ０ ｍｍ）に入れ、
該ボートの周囲からリング状のＳｉＣ よりなる抵抗
加熱体を用い、かつ、該加熱体を４ ｍｍｌ時間の移動
速度でボート長手方向に移動しながら、ボート内の原料
を２５７ｎ７ＩＬＯ幅で順次帯状に溶融（溶融温度１２
００℃）するゾーンメルト法により結晶成長させたとこ
ろ吸収係数が１．７ｃｒｒＬ−１のＺｎＷ０４結晶が得
られた。
この結晶をＸ線検出用シンチレータとしたところ、Ｘ線
検出感度は１３％であった（本発明■）。
今までに説明したＺｎＷＯ４結晶をシンチレータとして
用いた場合の代表例を、従来のシンチレータ用結晶の特
性と比較すると下表２に示す如くである。
表からも明らかなように本発明のＺｎＷＯ，よりなるシ
ンチレータ用結晶は波長５２０ｎｍに於ける吸収係数を
１．８ｃｒｒＬ−１以下とすることにより、Ｘ線検出感
度を極めて大きなものとすることができ、従って本来の
発光波長残光特性の点と併せて、Ｘ線検出感度、発光波
長、残光特性の三点において、Ｘ線断層像撮像装置用の
シンチレータ結晶として最も適しているものといえる。
また吸収係数については１．２ｃｒＩＬ’以下とするこ
とにより更に好ましいＸ線検出感度が得られ、より有用
なシンチレータ用結晶が得られるものである。
吸収係数を低下させる方法としては、結晶成長をくり返
し行なう方法あるいはチョクラルスキー法による結晶成
長の際に電界を印加する等の方法を述べたが、これらを
組合せて使用することも可能であり、また、その成長条
件等についても例示した他に、通常の結晶成長にて使用
される条件が使用しうるものであることはいうまでもな
い。
なお、以上の説明では主にＸ線断層像撮像装置のシンチ
レータ結晶として使用した場合について説明したがγ線
にも使用しうるものであるのでその旨記しておく。
【図面の簡単な説明】
第１図はＺ ｎＷＯ ４結晶の波長５２０ｎ７Ａに於げ
る吸収係数とＸ線検出感度との関係を示す図である。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ 不純物含有量が５ ０ ｐｐｍｌ下であるＺ ｎＷ
    Ｏ４よりなることを特徴とするシンチレータ用結晶。 ２ 不純物含有量が２０ｐｐｍｌ下である特許請求の範
    囲第１項記載のシンチレータ用結晶。 ３ 上記不純物が主としてＳｉ，Ｃａ である特許請
    求の範囲第１項または第２項記載のシンチレータ用結晶
    。 ４ 不純物濃度が５０ｐｐｍ以下であるＺｎＷ０４結晶
    を溶融して結晶成長を行なうことを特徴とするシンチレ
    ータ用結晶の製造方法。 ５ 前記結晶成長がチョクラルスキー法により行なわれ
    ることを特徴とする特許請求の範囲第４項記載のシンチ
    レータ用結晶の製造方法。 ６ 前記結晶成長がゾーンメルト法により行なわれるこ
    とを特徴とする特許請求の範囲第４項記載のシンチレー
    タ用結晶の製造方法。 ７ 不純物濃度が５０ｐｐｍ以下であるＺｎＷ０４の原
    料を溶融してチョクラルスキー法により、結晶を成長さ
    せる際に．、成長させる結晶側と融液側との間に電界を
    印加することを特徴とするシンチレータ用結晶の製造方
    法。 ８ 前記電界を印加する場合、結晶側を負、融液側を正
    となるように電界を印加することを特徴とする特許請求
    の範囲第７項記載のシンチレータ用結晶の製造方法。
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