JPS59208448A - 材料の熱伝導係数と熱容量の測定方法及びその装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、材料の熱伝導係数と熱容量の測定方法及びそ
の装置に関する。

〔従来技術〕

熱伝導係数は、理論的及び実際的な観点から見て材料の
最も重要なパラメータのうちの１つである。熱の輸送は
熱的反応或いは遷移が生起される行程（こおける物理的
、物理化学的及び化学的な全ての過程を制御する。

熱伝導係数は下式で定義される。

但しＱは中位時間当りに表面Ｓを横切る熱流束、■は温
度である。

熱流束の空間的な変化は下式により表わされる。

但しＣは試験の条件における材料の熱容量である。

（１１式及び（２）式は材料の状態、すなわち材料内の
温度分布と熱流束を完全に表わしている。＋１１式と（
２）式の組合せから次の熱伝導方程式が４見られる。

上式【こは材料の２個のパラメータ、すなわち、熱容量
Ｃ及び熱伝導係数λが含まれている。熱伝導係数の測定
は原理的には、定常状態にある、換言すれば時間とは無
関係な（１１式に基づいて決定される。

定常状態に基づいた熱伝導係数の測定装置のいくつかの
構成が知られている。米国特許３７３３８８７号明細書
には、温度安定化装置に接続され、試験されるべき材料
の２個の試料の間に配置された加熱要素を含む装置が開
示されている。その場合、試料は熱シンク（放熱体）と
熱的な接触状態にある。

従来公知のあらゆるこの種装置は制御された温度差にお
いて、材料の試料を横切って流れる熱流を ν１定し、或いは既知の熱流束に起因する温度差を測定
することによって熱伝導係数を測定するという原理に基
づいている。

ところが、そのような測定は、いくつかの測定誤差を含
んでいる。

すなわち、試料には通常横方向の温度勾配があり、熱の
対流及び輻射によって試験装置の外部への熱の散逸が発
生する。

そのような誤差を排除するため、試料は従来のサイズと
比較して薄いプレート状に形成され、横方向の温度勾配
を消去するための加熱ガードリングが採用されると共に
、熱の対流を防止するための真空が設定されている。又
、２個の熱シンクと、ある熱流束を生起する薄いヒータ
の両側面に配置されるプレート状の２個の材料の試料か
らなる対称的な系が使用される。熱伝導係数は、試料の
両表面の温度差内で測定される。通常温度差が数度ある
ことを考慮すると、熱伝導係数λを決定する際の温度は
正確に与えられない。

一定の熱流束のもとての温度差の測定又は一定の温度差
のもとての熱流束の測定は公知の構成において数分或い
は数時間のうちｆこ達成される定常熱流のもとでなされ
る。

又、熱容量に対する熱伝導係数の比と等しい熱拡散率の
測定によって熱伝導係数を決定することも可能である。

その方法は、材料の層を横切る熱パルスの移動時間の測
定に依存する。熱拡散率を測定する２つの公知の方法、
すなわち、「ホットＪ、］’ｈｙｓｉｃｓＥ、Ｓｃｉ、
△１０．　４７４／１９７７・・・スタンバーク、アン
ダーソン、ペックストレーム；ジャーナル・オブ・フィ
ジクスＥ、サイエンティフィック・インストルメント１
０，４７４／１９７７）と「フラッシュ」法（Ｃｈｅｎ
、　Ｐｏｏｎ、　Ｃｈｏｙ；Ｐｏｌｙｍｅｒ　１８　＋
　１２９／１９７７　；Ｃｈａｎｇ。

Ｂｅ５ｔｕｌ　；Ｊ、　Ｃｈｅｍ、Ｐｈｙｓ、５５．５
０３／１９７２ｉＰａｒｋｅｒ、　Ｊｅｎｋｉｎｓ、　
　Ｂｕｔｌｅｒ、　　Ａｂｂｏｔｃ；Ｊ、Ａｐｐｌ、Ｐ
ｈｙｓ、　　３２，１６７９／１９６１・・・チェン、
プーン、チオイ；ポリマー１８　、　ｌ　２９／１９７
７ｉチヤン、ベラスル；ジャーナル・オブ・ケミカル・
フイジクス、５５．５０３／１９７２ｉパーカー、ジエ
ンキンス、パトラ−、アボット；ジャーナル・オブ・ア
プライド・フイジクス３２．１６７９／１９６１）があ
る。

全ての場合、熱伝導係数λは、試験が行われた範囲の温
度に依存する。

２個の試料の間に配置されたより低温の金属プ　　・レ
ートへの熱の伝導に起因する両試料の表面温度差の和の
測定に基づいて熱伝導係数を測定する準定常法（ＥｉＦ
ａｎｎ、　Ｔｌｅｌｌｗｅｇｅ、　Ｋｎａｐｐｅ；Ｋｏ
ｌｌｏｉｄＺ、１７４．１３４／１９６１・・・アイエ
ルマン、ヘルウエッジ、クナツベ；コロイドＺ、１７４
．１３４／１９６１）も又知られている。その場合、試
料内での温度勾配Ｏこついて、ある線型性を仮定すれば
、試料の平均温度の近傍における熱伝導係数λは下記の
公式により与えられる。

但しｍは両試料間の金属プレートの質量、Ｃ□はの温度
の変化率である。その構成においては、横方向の勾配は
熱せられたガードリングの使用によって消去され、対流
と測定ユニットの外部への熱の散逸は測定ユニットを真
空状態（こ配置すること及び対称な系において２個の試
料を用いることにより有効に制限される。しかしながら
、この方法の限界は試料内での温度勾配の線型性と勾配
の安定性を仮定することにある。それらは上記方法では
問題とされていない。

〔発明の目的〕

本発明は、材料の熱伝導係数と熱容量の測定の精度を向
上させることを目的としている。

〔発明の構成〕

本発明による方法は、好ましくは時間に関して線型に制
御された試料の一方の表面の連続的な温度変化の間に、
熱流速の方向と直交する試料の両表面間の瞬間的な温度
差が測定されると共に、熱流束を生起するために供給さ
れた熱が測定されることに依存する。そして熱伝導係数
は下記の関係式に基づいて決定される。

但しλは熱伝導係数、Ｑは単位時間内に試料を横切って
流れる熱流束、△Ｔは試料の両表面間の温度差、Ｃは材
料の熱容量、ｌは試料の厚さ、ｂは試料の一方の表面の
線型な温度変化の割合である、又、公式（５）に基づい
て熱容量を決定することも可能である。測定は温度変化
の種々の割合のもとに行われることができ、試料の一方
の表面の温度の調整は龜料表面に対し高温に熱せられた
伝導物体を介して或いは直接【こ行われうる。

本発明によれば、熱伝導係数の測定装置は試験されるべ
き２個の試料間に配置された、好ましくは厚さが１　ｍ
ｔｎ以下の薄層状のヒータを含んでいる。

該ヒータには薄層状の温度センサが備え付けられている
。

好ましくは厚さが１Ｑｆｆｆｆ以下の両試料はヒータ及
び温度を線型に変化させるプログラマ（制御器）に接続
される熱シンク（放熱体）と熱的な接触状態にある。一
方の試料は基準参考試料とすることができる。又、熱的
な接触は、潤滑油に浸漬された薄い金属薄板を介在させ
ることによって確実化される。上記熱シンクはエヤーの
流れであって良い。本発明による構成は熱伝導係数とそ
の関連要素、すなわち温度の関数としての熱容量或いは
熱拡散率を連続的な方法で測定することを可能にする。

測定は一方の試料の両表面間の瞬間的な温度差及び測定
ユニット内で試料を横切って流れる熱流束の測定に依存
する。

熱シンクの温度は制御されており、好ましくは時間とと
もに線型に変化する。横方向の温度勾配は厚さと比較し
て大きい面積を有する試料及び熱せられたガードリング
を使用することによって消去される。対流と熱の散逸は
ヒータの両表面から２個の試料を使用することにより防
止される。

〔発明の効果〕

本発明の測定方法によると、試料の一方の表面の種々の
温度変化の割合に関して試料の両表面間の温度差の測定
及び供給された熱の測定を行うことができるので、熱伝
導係数及び熱容量を正確に測定することができる。

一方、本発明の測定装置によると、試料を薄くすること
ができるので、試料の横漸方向の温度勾配を排除するこ
とができる。又２個の試料をヒータの両側に対称番こ配
置したので、対流及び測定装（１１） 置の外部への熱の散逸を低減することができる。

〔実施例〕

本発明は、第１図に図式的（こ表わされた実施例と、温
度変化の遅れを表わす関数Ｆが座標Ｘと時間【とによる
典型的な２値関数として描かれた第２図とに基づいてよ
り詳細に説明される。

熱伝導係数、熱容量及び熱拡散率を連続的に測定する方
法は、各試＊４の両表面間の温度差の連続的な測定に基
づくものである。その測定は、２枚の銅板間に、温度セ
ンサが備え付けられた加熱要素によって分離された２個
の試料が介在する対称的な系において行われる。

銅板の温度は時間とともに線型に減少或いは増加する。

試料内の温度は時間【と座標Ｘの関数１“−Ｔ（Ｘ、ｔ
）であり、下記の部分的な微分方程式に従う。

但しλは材１の熱伝導係数、Ｃはその熱容量である。

（１２） 関数Ａ−Ａ（Ｘｌはヒータにおける熱の発生を表わし、
下式に等しい。

ＡｆＸ＋−ｍ−δ（Ｘ−１）但し０≦Ｘ≦１Ｓ Ａ（Ｘｌ＝−δ（Ｘ−＃）但しｌ≦Ｘ≦２１　　　Ｆ７
１Ｓ ここでδはディラック関数、Ｐは供給されたパワー、ｊ
ｓはヒータの表面積である。

初期温度Ｔ。−０°　の鳴合、式（６）は初期及び境界
条件により下式のように特徴づけられる。

”（Ｘ　、Ｏ）’＝ａＸ　　　　但し０≦Ｘ≦４Ｔ（ｘ
、ｏ　）−ａ　（２ｎ−Ｘ）但しｌ≦Ｘ≦２１Ｔ（Ｑ、
ｔ）、、＝ｂｔ Ｔ（２（１，ｔ）＝ｂｔ Ｔ（０，０１＝０　　　　　　　　　　　　（８１！ ここでａ−、ｂは温度変化率である。

２λ５ （６）式は分離することによって解かれうる。すなわち
、 Ｔ　（Ｘ　、　ｔ　）　＝Ｕ（Ｘ、　ｔ　）−１−ω（
Ｘ、　ｔ　）関数Ｕ（Ｘ、ｔ）は下式に従う。

初期及び境界条件を有しているので、 Ｕ（Ｘ、Ｑ）＝ａＸ　　　但し　Ｏ≦Ｘ≦４Ｕ（Ｘ、Ｏ
）　−ａ（２４−Ｘ）但しｌ≦Ｘ≦２４Ｕ（０、ｔ　）
＝Ｏ Ｕ（２＃、ｔ）−〇 更に又、関数Ｕ（Ｘ、ｔ）は２つの部分に分割されうる
。

Ｕ（ｘ、ｔ）＝Ｕ　　（Ｘ）十Ｕ２（Ｘ、ｔ）　　　（
１０）■ 関数Ｕ□（Ｘ）は下式に従う。

境界条件を代入すると、 ■Ｊ　（０）＝Ｕ□（１？）−〇 Ｕ□（１）−ａＩ！ （１１）式は下記のように解かれる。

Ｕ　ｌ−ａ　Ｘ　　　但しＯ≦Ｘ≦４ Ｕ、＝ａ（２４？−Ｘ）但しｅ≦Ｘ≦２１関数Ｕ２（Ｘ
、ｔ）は次式に従う。

境界条件を代入すると、 Ｕ２（０，ｔ）−〇 Ｕ２（２７？、ｔ）＝０ そしてＸと【のすべての値に対し０と等しくなる。

関数ω（Ｘ、ｔ）は次式により解かれる。

境界条件を代入すると、 ω（Ｘ　、　Ｑ　）　＝　Ｑｊ ω（０，ｔ）＝ｂｔ ω（２（！　＋　’　）　＝ｂ　ｔ （１３）式は下記のように解かれる。

ω（Ｘ、ｔ）＝ｂｔ−ｂＦ（Ｘ、ｔ）　　但し０≦Ｘ≦
４　同様に　ｌ≦Ｘ≦２１！（１４）関数下（Ｘ、ｔ）
は関数Ｕ□、　Ｕ　２　及びωの重ね合せである。すな
わち、 Ｔ’（Ｘ、ｔ）＝ａＸ−４−ｂｔ−ｂＦ（Ｘ、ｔ）　　
但しＯ≦Ｘ≦４（１５） ’−ｒ’（Ｘ、　Ｌ　）　＝ａ　（２ｌ−Ｘ）−４−ｂ
　Ｌ−１）Ｆ（Ｘ　、　ｔ　）但しｌ≦Ｘ≦２１１　　
　　　　　　　　　　　　　　　（１５）ここで （ａＸ＋ｔｂ）は試料の一方の表面で比率すで温度が線
型に変化する際の試料内での温度変化の線型の勾配を表
している。

関数Ｆ（Ｘ、ｔ）は一様な温度上昇に対する温度変化の
遅れを表わす。温度変化の遅れは試料の熱容附に起因す
る。関数Ｆ（Ｘ、ｔ）は下記の特性を有する。

（１６） 関数Ｆ（Ｘ、ｔ　）は種々の時間に対応する距＠Ｘに対
比して典型的な２値関数として第２図に描写とし、かつ
試料の厚さを０．５間に設定した場合が示されている。

第２図に示されるように、遅れは数秒後には平衡に達し
、一定であるものとして扱うことができる。この遅れは
、材料の熱容楕に依存して熱伝導係数を訂算する際の修
正を導く。温度変化率が４／ｍｉｎより小さい場合、修
正は１０％以下である。

厚さがｌであり、単位時間当りにそれを横切って流れる
熱がＰである２個の試料の形態にある材料の熱伝導係数
は下式で表わされる。

ここでＱ−一は単位時間内に一方の試料を横切Ｓ って流れる熱流束、△Ｔはその試料の２つの表面間の温
度差である。

（１７）式の相関関係は、測定装置を種々の比率すで作
動させることによる熱容１ｉｃの測定及びもし両試料間
に配置されたヒータにパワーが供給されないならば熱拡
散率の測定にも供される。

この方法を適用するためには、試料２．５の厚さと比較
してその厚さが無視しうるほど小さい特別の加熱要素ｌ
を使用することを必要とする。加熱要素が薄くなれば゛
なるほど、試料も薄くなる。この方法は、構造上の欠陥
なしに厚い試料が得られない場合船ことりわけ有利であ
る。

科学的及び実際的な観点から見て、物理的な特性におい
て異方性を有するｌ」＼さい試料２，５を試験すること
は重要である。主要な技術的課題のうちの１つは、２個
の試＄１２．５とヒータｌと熱シンク３．６との間に良
好な熱的接触を保証することである。そのことは薄い試
料を使用する場合は、とりわけ重要である。熱的接触は
通常は例えば豊富なオイルのような液体物質を適用する
ことによって達成される。低温時には、液体が凝固する
ことにより、熱的接触の効果は低下する。ヘルウエッジ
、及びクナッペ（Ｋｏｌ　Ｉｏｉｄ　７．、　ｌ　７４
　、　ｌ　３４／１９６１・・・コロイドＺ、１７４．
１３４／１９６１）は熱的接触を向上させるために気体
ヘリウムの使用を提案した。本発明では、潤滑油に浸漬
された金属粉或いは金属薄板４を介在させることが開示
される。金属粉或いは金属薄板の介在は、潤滑油が粘性
を有する温度における金属と潤滑油の母体を介して及び
潤滑油が凝固した後の金属粉又は金属薄板を介して試料
２，５の数多くの位置における熱的接触を保証する。温
度を線型に変化させることは温度制御器によって制御さ
れるヒータの補助を受けるエヤーの流れを伴う系で達成
される。

液体窒素の蒸気から一１９６°Ｃのエヤーが得られる。

そのような系では、液体窒素の温度に近い範囲内で上限
が＋１７０°Ｃまで線型に変化するエヤーの温度を容易
に調整することができる。

試験されるべき材料の試料２，５は銅（又は銀）のブロ
ックにより形成された熱シンク３，６と熱的な接触状態
にある。ブロックの内部には、白金とアルミニウムの抵
抗温度計が試料２，５の一方の表面の温度測定用のセン
サ及び温度プログラマのためのセンサとして配置供給さ
れている。薄層（１９） 技術によって形成された加熱要素１は、ヒータと、加熱
ガードリングと、ガードリングへのパワー供給の制御用
及び試料２，５の他方の表面の温度測定用のセンサとし
て供給された抵抗温度ｉｔとを含んでいる。回路全体は
２００　ｔｌｍより薄いプレートを形成するためにポリ
エステル樹脂で相互に接着される。ヒータは直径１２門
の円板であり、加熱ガードリングの内径と外径は夫々１
２．５及び１６朋である。

各試料２．５の両表面間の温度差は、電気的なブリッジ
の応答により測定され、熱シンク３，６の温度はＸ−Ｙ
レコーダに記録されることができ。

又データを処理するためにミニコンピユータに送られる
ことができる。

ヒータを薄くシ、その直径を小さくすると、薄板状で計
つストリップ状の薄い試料の熱伝導率、熱容量及び熱拡
散率を測定することが可能になる。

上記の装置では各試料の両表面間の温度差が１°Ｃより
小さい状態で特有の高精度が得られる。又、シリコンの
真空潤滑油に浸漬されたアルミニウム（２０） 薄板又は銀薄板を介在させることにより、良好な熱的接
触が達成される。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明を適用した測定装置の断面略図、第２図
は温度変化の遅れを表わすグラフである。 ｌ・・・ヒータ、　　２．訃・・試料、　３，６・・・
熱シンク、　４・・・金属薄板。 特許出願人　ポμスカ・アカデミア・ナウク・ツエント
ルムバダニｅモレクラμニフ・イ・マクロモレクラルニ
〕代　理　人　弁理士前　山　　葆　ほか２名ＦＩＧ、
　１

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １．１＋試料を横切る熱流束を測定し、上記試料の対向
   する表面間の温度差を測定することにより熱伝導係数を
   測定する方法において、 熱流束の方向と直角な試料の両表面間の瞬間的な温度差
   が、試料の一方の表面の好ましくは線型である連続的な
   温度変化の間に測定されると共に、供給された熱が測定
   され、熱伝導係数と熱容量と基ついて決定されることを
   特徴とする材料の熱伝導係数、熱容量及び熱拡散率の測
   定方法。 但し　　λ・・・・・・熱伝導係数 Ｑ・・・・・・単位時間内に試料の表面領域Ｓを横切っ
   て流れる熱 Ｃ・・・・・・試料の熱容量 ４・・・・・・試料の厚さ １）・・・・・・試料の一方の表面の温度変化の割合 （２１測定が試料の一方の表面の種々の温度変化の割合
   に関して実施されることを特徴とする特許請求の範囲第
   １項記載の測定方法。 （３）　　試料の一方の表面の連続的な温度変化が、上
   記試料表面を温度が時間とともに連続的（こ変化する気
   体又は液体と熱的（こ接触させることにより実施される
   ことを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の測定方法
   。 （４）試料の一方の表面の連続的な温度変化が、上記試
   料表面を熱伝導係数の高い物体に熱的に接触させること
   により実施されることを特徴とする特許請求の範囲第３
   項記載の測定方法。 （５）　　熱シンクと、測定される材料の２個の試料の
   間に配置されるヒータとを有する熱伝導係数の測定装置
   において。 薄膜状の温度センサが備えられた、好ましくはｌ　ＭＭ
   以下の厚さのヒータ（１）を有し、該ヒータ（１１は好
   ましくはｌｒ）ｍｍより大きくない厚さの材料の試料（
   ２）と材料の試料（５）との間に配置され、これら試料
   （２，５）が時間とともに温度が線型に変化する系に接
   続された熱シンク（３，６）と熱的に接触されたことを
   特徴とする材料の試料の熱伝導率と熱容量の測定装置。 （６）試料（２，５）の一方がヒータ（月と・阪久的に
   接触された基準試料であることを特徴とする特許請求の
   範囲第５項記載の測定装置。 （７）試料（２，５）が熱シンク（３，６）及びヒータ
   （１１に、熱的な接触を与える金属薄板を介して接続さ
   れたことを特徴とする特許請求の範囲第５項記載の測定
   装置。 （８）熱シンク（３，６）が気体又は液体の流れである
   ことを特徴とする特許請求の範囲第５項記載の測定装置
   。