JPH03237345A - 熱伝導率測定方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［Ｍ梁上の利用分野］ 本発明は５ｉｆｉｈ導率測定方法の中でも定常法と呼ば
れる被測定物（以下試料と呼ぶ）に定常的な熱流を与え
て熱伝導率をｉ！接に求めるものの一つで、比較的熱伝
導率の低い高分子材料やセラミック私どの熱伝導率を従
来のものよりも小さい試料と短い測定時間で測定しよう
とするものである。

［従来の技術］ 比較的熱伝導率が低い高分子材料、セラミックなどの熱
伝導率の測定にはこれまで主に平板法及びレーザーフラ
ッシュ法が用いられてきた（例えば、マグリブチ、セザ
ーリャン、ペレッキー編、「熱物性計測法概論、第１巻
、測定技術のレビューハ　１９８４年、プレナムプレス
、ニューヨーク　：　　Ｉｌａｇｌｌｃ、Ｃｅｚａ＋ｒ
ｌｌｙａｎ、Ｐｅ１ｅｔｓｋｙ、ｒｃｏｍｐｅｎｄｉｕ
ｍｏｆ　Ｔｈｅｒ＋ｗｏｐｈｒｓＩｃａＩ　Ｐｒｏｐａ
ｒｔｙ　Ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ　Ｍｅｔｈ−ｏｄｓ、
　Ｖｏｌｕｍｅ　１．５ｕｒｖｅｙ　ｏｒ　ｌｌｅａｓ
ｕｒｅｍａｎｔ　Ｔｓｃｈ−ｎ１ｑｕａｓＪ、　１９８
４．　Ｐｒｓｎｕｍ　Ｐｒｅｔｓ）。

平板法では直径２０〜５０　ｃ　ｍｓ　　厚さ１〜５ｃ
ｍ程度の円盤状試料の片面に電気ヒーターを、もう片面
に水冷されたヒートシンクを取り付けて試料の厚さ方向
に熱を流し、そこに生じる温度勾配とヒーターの発熱量
から熱伝導率を求める（例えば、日本規格協会発行、保
温材のＳ伝導率測定方法（平板直接法）、ＪＩＳ　　Ａ
　　１４１３．１９７７年）。しかしこの方法ではと一
ターが発生する熱を全て試料の厚み方向に流すために試
料の周囲に保護ヒーターを取付け、その温度が試料と等
しくなるように制御する必要がある。また試料が大きい
ために温度が一定になるまでに時間がかかり、１回の測
定を行うのに３０分から数時間程度の長い時間を必要と
する。

レーザーフラッシュ法は、直径１０ｍｍ厚さ２ｍｍ程度
の円盤状試料の表面にパルスレーザ−を照射した時の裏
面の温度上昇の時間変化から試料の熱拡散率を測定し、
　（１）式を用いて熱伝導率を求めるものである。

λ＝αＣρ　　　　　　　　　　　（１）ここでαは熱
拡散率、λは熱伝導率、Ｃは比熱、ρは密度である。こ
の方法では必要とされる試料は小さく測定時間も短いが
、試料の熱拡散率から熱伝導率を間接的に求めているの
で、熱伝導率を測定するには前もって試料の比熱と密度
を求める必要がある。また空隙部分の多い断熱材などの
ように（１）式の関係が正確に成り立たない材料に対し
てこの方法を用いることは困難である。さらにレーザー
フラッシュ法では試料表面に瞬間的に大きな温度上昇を
与えて熱拡散率を測定するので、熱可塑性プラスチック
などのような融解し易い材料や、熱伝導率の温度依存性
が大きい材料の測定には適していない。

［発明の目的］ 本発明の目的は定常法を用いて微小な低熱伝導性試料の
熱伝導率を、短時間かつ比熱などの他の物性値に頼るこ
となく直接に測定することにある。

［発明の構成及び作用コ 試料の熱伝導率を正確に測定するためには、試料のある
方向に一様な熱流密度を与えるとともにその熱流密度の
大きさ及び熱流方向の温度勾配を正確に測定することが
必要である。微小な試料に対して一様な熱流密度を与え
るために、本発明では真空中で加熱または冷却されてい
る試料の表面と周囲との放射熱交換を利用する。熱流密
度は試料表面の半球全放射率及び試料と周囲の温度から
ステファン・ボルツマンの法則を用いて（２）式によっ
て表される。ここでｑは試料表面と周囲の放射熱交換に
よって生じる熱流密度、ｇ□は試料表面の半球全放射率
、σはステファン・ボルツマン定数、Ｔ、は試料の表面
温度、Ｔ、は周囲の温度である。

Ｑ　＝ｊｈｔσ（Ｔ、’−Ｔ、’）　　　　　　（２）
熱流方向の温度勾配を測定するには平板体の試料を銅製
のブロックの表面に埋め込み、銅ブロックの温度が均一
であると仮定して、銅ブロックと試料表面の温度差から
試料の厚み方向の温度勾配を求める。また試料が微小で
あることから温度測定は熱画像装置を用いた非接触測定
とする。これまでに述べた方法を本発明の中では受動法
と呼び、この方法を用いることにより、微小な低熱伝導
性試料の熱伝導率を短時間かつ簡単に測定することが可
能となる。

一方受動法では試料の熱伝導率が比較的高い場合や試料
と周囲の温度差が小さい場合には試料厚み方向の温度差
が小さく、測定が困難である。このような場合には試料
の表面に金！ｓ范を張ってそれを通電加熱、または試料
表面に光を照射するなどして試料表面を一様に加熱し、
試料に強制的に大きな温度勾配を付ける。この方法を本
発明の中では能動法と呼ぶ。能動法では銅ブロックと試
料表面の温度が等しくなるように加熱量を調節し、この
ときの試料表面での単位面積あたりの発熱量から試料表
面の黒色塗料の半球全放射率の同時測定も可能である。

さらに能動法では測定精度は低下するものの大気または
不活性ガス中で熱伝導率を測定することも可能である。

この場合試料表面からの対流による熱損失の見積りが問
題となるが、前述の半球全放射率の測定方法を応用して
、銅ブロックと試料表面の温度が等しいときの単位試料
表面積あたりの発熱量から対流熱伝達係数を測定し、対
流による熱損失を見積もることができる。

［実施例］ 第１図（ａ）及び（ｂ）に受動法における試料及び銅ブ
ロックの構造を示す。まず１０１０Ｘ３５Ｘ６０程度の
大きさの直方体の銅ブロック２を用意し、その表面の中
央部に３Ｘ２５Ｘ２５ｍｍの大きさのくぼみを設ける。

この銅ブロックの裏面にはブロックを一様に加熱するた
めの厚さ０．１ｍｍのステンレス製のヒーター５をエポ
キシ樹脂の絶！！Ｊ！＋４を介して張り付ける。このヒ
ーターの両端にはヒーターへ電流を供給するための一対
の電極７を取り付ける。さらに銅ブロックの中央には温
度測定用の熱電対６をねじ止めする。

次に銅ブロツク表面のくぼみに丁度入る大きさの試料ｌ
を用意し、この部分に埋め込む。試料と銅ブロックの接
合面は熱伝導を良くするため、エポキシ系接着剤などを
用いて隙間や気泡が生じないようになるべく薄い層で接
着する。試料が熱可塑性の樹脂である場合には真空中で
銅ブロックを加熱し、試料を融解、脱泡してくぼみに流
し込んでも良い。試料の厚さはできるだけ均一にすると
ともに試料と銅ブロックの表面は同一平面にむるように
注量する。さらに正確かつ一様な放射熱交換を実現する
とともに熱Ｗｆｆｉｆｆ化よる温度測定を行うため、試
料と飼ブロックの表面には放射率が一定の耐熱性の黒色
塗料３を塗布する。

第２１！Ｉに本熱伝導率測定方法における装置の構成図
を示す、まず試料ｌと銅ブロック２を水冷された真空容
ｆ１１２の中央に試料表面を垂直にして保持し、真空容
器の内部をＩ　Ｘ　１０−’Ｔｏｒｒ以下の真空度まで
排気する０次にこの銅ブロツク裏面のヒーターに直流安
定化電源により一定の電流を流して加熱し、飼ブロック
を５０℃程度の一定温度に保つ、このとき試料表面が周
囲との放射熱交換によって冷却されることによって銅ブ
ロックから試料表面に向かって熱が流れ、銅に比べて試
料の熱伝導率が小さいために試料の表面温度は飼ブロッ
クの表面温度よりも低くなる。

第３図に試料と銅ブロツク表面の温度分布の一つの例を
示す。熱伝導率の測定にあたっては試料１と銅ブロック
２の表面の温度差ΔＴを、第２図に示すように真空容器
の外部から光学窓１３を通して熱画像装ｒ１１１４によ
って測定する。ここで銅の熱伝導率が試料に比較して十
分大きく銅ブロツク全体の温度が均一で、試料裏面と銅
ブロックの境界面の温度が銅ブロツク表面の温度に等し
いと仮定すると、銅ブロツク表面と試料表面の温度差へ
Ｔは試料表面と裏面の温度差すなわち熱流方向の温度差
に等しくなる。そこで試料の幅方向の熱伝導が無視でき
ると仮定すると試料の熱伝導率λは（３）式によって表
される。ここでε、Ｉは黒色塗料の半球全放射率、ｄは
試料の厚さ、ΔＴは試料表面と裏面の湿度差である。

λ＝ε、σｄ　（Ｔ、’−Ｔ、’）　／ΔＴ　　　　（
３）実際にこの方法で測定を行う場合には試料幅方向の
熱伝導や、銅ブロックの温度が均一でないことによる熱
伝導率の測定誤差が生ずる。そこで有ｌｌ！要素法を用
いた試料周辺のＳ伝導の数値解析を行った結果〜　現在
の測定条件では試料の幅方向のＳ伝導による測定誤差は
１％以内であり、また鯛ブロックの湿度の非一様性も最
大で数ｍＫ程度でほとんど問題にならないことが確認さ
れた。

以上に述べた方法が受動法と呼ばれるものである。しか
しこの方法では試料と周囲の温度差が小さい場合や試料
のＭ伝導率が大きい場合にはΔＴが小さくなって測定が
１１１１ζこなる。また黒色ａｎの半球全放射率を別の
方法で測定する必要がある。

そこでこのような場合には以下に述べる能動法を用いる
。この方法では受動法とは反対に試料表面の温度は銅ブ
ロックよりも高くなり、熱は試料表面から銅ブロックに
向かって流れる。

第４図（ａ）及び（ｂ）に能動法における試料、銅ブロ
ック、試料表面のステンレス茫及びステンレス箔への通
電加熱電極の構造を示す、これらの図に示すように試料
１の表面に厚さ１０〜３０μｍのステンレス箔８を接着
する。このステンレス拵が銅ブロック２と接触する部分
には絶縁材１１を取り付ける。そしてこのステンレス箔
に一対の１ＩＩ１１の通電加熱電極９を両側がら押しつ
けて試料幅方向に一様ｔｌ　ＩＩ流電流を流す、受動法
の場合と同様に飼ブロック裏面にもヒーター５を取り付
けるが、このヒーターは銅ブロックの温度を一定に保つ
ために浦肋的に使用する。

能動法による測定では熱伝導率は（４）式で表される。

ここでＨは通電加熱による単位試料表面積あたりの発ｓ
！！で、通ｌ！電流夏とステンレス洒表面での電圧降下
Ｖとステンレス舒の表面積Ａから（５）式によって求め
られる。これらのうち通電ｗｉ流は回路に直列に挿入さ
れた標準抵抗に生ずる電位差により、電圧降下は通電加
熱電極とともにステンレス府に押しつけられている一対
の電圧プローブ１０によって測定される。

λ＝ｄ　（Ｈ−ε７．σ（Ｔ、’−Ｔ、’）　）　／Δ
Ｔ　（４）Ｈ＝Ｖ　Ｉ／Ａ　　　　　　　　　　　　　
　（５）能動法において通電加熱量をｔａａして試料表
面と銅ブロックの温度が等しくなるように保つ時、試料
厚み方向の熱伝導は０となる。従ってこの時通電加熱に
よって試料表面で発生する熱量は全て周囲との放射熱交
換によって失われることになるので、この時の通電加熱
量をＨ′とすると（６）式を用いて試料表面の黒色塗料
の半球全放射率をその場で測定することができる。

εｈ、＝　Ｈ’　／σ（Ｔ、’−Ｔ、’）　　　　　　
　　（６）このように能動法を用いることにより室温で
の測定や比較的熱伝導率の大きい試料の測定が可能とな
るばかりでなく、黒色塗料の半球全放射率をその場で測
定できるので、黒色塗料による半球全放射率のばらつき
によって生ずる誤差を小さくできる。また（４）式から
解るように、半球全放射率の測定値に誤差が生じてもそ
れが１００％熱伝導率の測定値に影響しないという利点
もある。

能動法を用いて大気または不活性ガス中で熱伝導率を測
定するときの試料の熱伝導率は（７）式で表される。こ
こでｈは対流熱伝達係数である。

λ＝ｄ（Ｈ−εゎ、σ（Ｔ、’　−Ｔ、”）−ｈ　（Ｔ
、−Ｔ、）　）　／ΔＴ　　　　　　（７）対流Ｓ伝達
係数は、前述の半球全放射率測定方法と同様に、大気中
で試料表面と銅プロ、りの温度が等しくなるように保つ
時の単位試料表面積あたりの通電加熱量Ｈ１から（８）
式を用いてその場で測定することができる。

ｈ＝Ｈ”／　（Ｔ、−Ｔ、）　　　　　　　　　　　（
８）対流熱伝達係数が求まれば受動法を用いた大気中で
の熱伝導率測定も可能で、この場合の試料の熱伝導率は
（９）式で表される。

λ＝ｄ（ε７．σ（Ｔ、’−Ｔ、’） ＋　ｈ　（Ｔ、−Ｔ、）　）　／ΔＴ　　　　　　（９
）室温において能動法を用いて熱伝導率を測定する場合
には、表面のステンレス范ヒーターによって発生する熱
によって銅ブロックの温度が上昇し、銅ブロックの湿度
を室温に保つことが困難になるという問題が生ずる。こ
のような場合には銅ブロックまたはそれを支持する支持
部分を水冷することによって銅ブロックの温度を室温に
保つ。

本熱伝導率測定方法を用いて低温において測定を行うた
めには銅ブロックを電子冷却または液体窒素冷却する。

この場合能動法では試料表面で発生する熱量に比較して
周囲との放射熱交換量が小さくなるので測定精度が向上
する。また受動法では周囲からの室温の熱放射によって
試料表面を加熱して熱流を発生させ、熱伝導率を測定す
る。

本熱伝導率測定方法における測定温度範囲は原理的には
極低温から試料の融点までである。しかし実際には低温
では銅ブロックと試料の間の接着剤がもろくなるため、
測定温度の下限は液体窒素温度程度である。高温におい
ても上限温度は主に接着剤の耐熱性によって制限され、
高分子系の接着剤では１５０℃程度、セラミック系の接
着剤や銀ペース）　１１どでは７００℃程度である。ま
た８００℃を越える温度で測定を行おうとする場合には
銅ブロックの代わりにモリブデンなどの高融点金属でブ
ロックを製作する必要がある。

第５図に能動法によって測定された試料表面の黒色塗料
の半球全放射率を示す。この結果から半球全放射率の測
定値のばらつきは２〜３％である。

熱伝導率を測定するにあたってはこの半球全放射率の温
度依存性を図中の曲線によって近似した値を用いた。

第６図には能動法及び受動法によってシリコンゴム標準
試料の熱伝導率を測定した例を示す１図中の実線はシリ
コンゴム標準試料の熱伝導率の標準値で、測定値と標準
値の差は最大で±８％程度である。図中のエラーパーは
熱画像装置の温度分解能（０，１’Ｃ）に相当する熱伝
導率のばらつきで、測定値と標準値の差はほぼこの範囲
に入っている。

また測定時間も短く、今回の測定条件では１点の測定に
要する時間は５分程度であった。

［発明の効果］ 以上にも述べたように本熱伝導率測定方法を使用するこ
とによって、高分子材料などの比較的熱伝導率が低い材
料の綱伝導率を３Ｘ２５Ｘ２５ｍｍ程度の従来よりもか
なり小さい試料を用いて、比熱などの他の物性値に依存
することなく短時間に測定することが可能となる。また
試料表面の通電加熱を併用する能動法を用いれば室温で
の測定、試料厚み方向の温度差の増加や半球全放射率の
同時測定による測定精度の向上、そして対流熱伝達係数
の同時測定による大気中での熱伝導率測定も可能である
。大気中での測定が可能となれば真空Ｗ！置が不要とな
るばかりでなく、多孔質の断熱材や小さＵ容器に封入し
た液体の熱伝導率を測定することも可能となるなど、本
熱伝導率測定方法の適用範囲が飛躍的に拡大する。さら
に測定温度も液体窒素による銅ブロックの冷却や接着剤
の耐熱性を向上させることによって、液体窒素温度から
７００℃程度の温度領域に適用することができる。

【図面の簡単な説明】

第１図（ａ）は本発明のうち受動法を用いた実施例にお
ける測定装置の構造を説明する図である。 第１図（ｂ）は第１図（ａ）の中心線Ａ−Ａ’における
断面図である。 第２図は本発明の実施例における装置の構成図である。 第３図は本発明のうち受動法における試料表面の温度分
布の例を示す図である。 第４ｒＩ！Ｊ（ａ）は本発明のうち能動法を用いた実施
例における測定装置の構造を説明する図である。 第４図（ｂ）は第４図（ａ）の中心１１Ｂ−Ｂ’におけ
る断面図である。 第５図は本発明を用いて測定された半球全放射率の例を
示すグラフである。 第６図は本発明を用いて測定された熱伝導率の例を示す
グラフである。 １、試料 ２、銅ブロック ３、黒色塗料 ４、絶縁層 ５、ヒーター ６、熱電対 ７、電極 ８、ステンレス箔 ９、通電加熱電極 １０．１圧プローブ １１、絶縁材 １２、　　真空容器 １ ３゜ 光学窓 ４゜ 熱画像装置 １２真空容器 第２図 （ａ） ５ヒーター 断面Ａ−Ａ’ （ｂ） 第１図 第３図 ９通電加熱を槙 （ａ） 断面　Ｂ−Ｂ’ （ｂ） 第４図 熱伝導率（ＷｍＫ） Ｏ○

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. （１）真空中において周囲との間に温度差を与えられた
   被測定物表面と周囲との放射による熱交換を用いて被測
   定物の厚み方向に一様な熱流密度を与え、その熱流密度
   及び熱流方向の温度勾配を測定することを特徴とする熱
   伝導率測定方法。
2. （２）被測定物表面において単位面積あたり一定の熱量
   を発生させることによって被測定物の厚み方向に一様な
   熱流密度を発生させ、この熱流密度及び熱流方向の温度
   勾配を測定することを特徴とする熱伝導率測定方法。
3. （３）大気または不活性ガス中において周囲との間に温
   度差を与えられた被測定物表面と周囲との対流による熱
   交換を利用して被測定物の厚み方向に一様な熱流密度を
   与え、その熱流密度及び熱流方向の温度勾配を測定する
   ことを特徴とする熱伝導率測定方法。
4. （４）被測定物表面を黒化、または被測定物表面に放射
   率が既知の膜を塗布することにより、放射による正確な
   熱交換と非接触温度測定を行うことを特徴とする特許請
   求の範囲第１項、第２項または第３項記載の熱伝導率測
   定方法。
5. （５）被測定物表面に導電層を形成してそこに一様な電
   流を流して通電加熱することにより、被測定物の単位表
   面積あたり一定の熱量を発生させるとともに、その単位
   表面積あたりの発熱量を測定することを特徴とする特許
   請求の範囲第２項記載の熱伝導率測定方法。（６）被測
   定物を加熱または冷却して一定の温度に保つことにより
   、任意の温度において熱伝導率を測定することを特徴と
   する特許請求の範囲第１項、第２項または第３項記載の
   熱伝導率測定方法。