JPS59136344A - 改良された耐衝撃性を有する熱可塑性成形用組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、熱可塑性の成形用組成物に関するもので、特
に成形用の熱可塑性ポリエステル、コポリエステル豫、
″ｒ−ケポリーブレンｒ組成物中に、線状低密度ポリエ
チレンおよびガラス繊維を混合することによって、改良
された衝撃強さを持つ組成物を提供するものである。さ
らに詳しくは、本発明は、（ａ）３０〜９２重量％の、
ポリ（エチレンテレフタレート）、ポリ（１，４−ブチ
レンテレフタレート）、コポリエステル、芳香族ポリカ
ーゼネート、またはこれらの組合せからなるもので、各
々のポリエステルが、０〜１００％の上記ポリエステル
成分からなるものからなる群から選択されたポリエステ
ル、（ｂ）３〜２０重量％の線状低密度ポリエチレンお
よび（ｃ）５〜５０重量％のガラス繊維を含む組成物に
関する。

本発明の組成物は、さらに、強力化および／または変形
を少くするために有効な量のマイカ充填剤を含んでいる
ものであってもよい。

〔発明の背景〕

グリコール類とテレフタール酸またはイソフタール酸か
らなる高分子量線状ポリエステル及びコポリエステルは
、近年製造ができるようになった。ポリエステルの製造
法については、本発明において参考文献として引用した
Ｗｈｉｎｆｉｅｌｄ等による米国特許第２．４６５．３
１９号およびＰｅｎｇｉ　ｌ　Ｉｙ　　による米国特許
第３．０４７．５３９号中に記載されでいる。これらの
特許には、前記ポリエステルがフィルムまたはファイ・
々−製造用として特にすぐれていることが記載されてい
る。

分子量の調堅の発達、核剤および２段階成形サイクルの
利用に伴い、ポリ（エチレンテレフタレート）は、射出
成形用組成物の重要な成分になってきている。さらに、
ポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）は溶融体の状
態から非常に急速に結晶化するので射出成形用組成物中
の一成分として、特に有用である。このような、ｄ　リ
エステルから成形された加工物は、他の熱可塑性樹脂と
比較して、表面硬度、耐摩耗性がすぐれており、光沢も
あり、表面摩擦も低い。

さらに、ポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）は特
に、射出成形用として使用する場合、ポリ（エチレンテ
レフタレート）よりずっと容易に成形することができる
。例えば、ポリ（１゜４−ブチレンテレフタレート）は
、約３０〜約６０℃の低い成形温度で、短期のサイクル
時間内に高い結晶性の、寸法安定性のすぐれた成形品に
射出成形することができる。低い成形温度でも、結晶化
速度が速いので、型から成形品を取出す際に何ら困難を
生じない。その上、ポリ（１，４−ブチレンテレフタレ
ート）射出成形品の寸法安定性は、ポリ（１，４−ブチ
レンテレフタレート）のガラス転移温度付近またはこれ
よりずっと上の温度においても常に優れている。

ポリエステル樹脂の射出成形の発達と同時にガラス繊維
強化組成物も提供されるようになった。例えば、本発明
で参考文献として引用したふくかわ等による米国特許第
３．３６８．９９５号およびＺ　ｉｒｒｍｅ　ｒｍａｎ
による米国特許第３，８１４，７２５号を参照するとよ
い。これらの射出成形組成物は、無充填のポリエステル
の利点のすべてを備剛さ、降伏強度、モジュラスおよび
衝撃強さはさらに高くなる。

また、ポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）および
ポリ（エチレンテレフタレート）の安定なポリブレンド
は、有用な非強化および強化製品に成形することができ
る。本発明で参考文献として引用した、Ｆ’ｏｘおよび
Ｗａｍｂ　ａ　ｃ　ｈによる米国特許第３．９５３．３
９４号を参照するとよい。さらに、主にポリ（１，４−
ブチレンテレフタレート）および芳香族／脂肪族または
脂肪族ポリエステルから誘導された単位を含有している
コポリエステルおよびブロックコポリエステルも公知で
ある。本発明で参考文献として引用した１９７６年１２
月２０日付で出願され現在すでに放棄されている米国特
許出願第７５２，３２５号を参照するとよい。これらの
コポリエステルおよびブロックコポリエステルは、成形
用樹脂として有用であり、さらにポリ（１，４−ブチレ
ンテレフタレート）および／またはポリ（エチレンテレ
フタレート）と均密に混合したものも有用である。これ
らの組成物は、衝撃強さが増大するといわれている。

また、熱可塑性樹脂を品質改良するかまたは特定の物性
を有するようにするために、ポリオレフィン、特に高圧
法低密度ポリエチレンおよび高圧法高密度ポリエチレン
を添加することも公知である。例えば、Ｒｅ１ｎ　等に
よる米国特許第３．４０５．１９８号には、ポリ（エチ
レンテレフタール）中に耐衝撃性改良剤としてポリエチ
レンを使用することが記載されている。また）（ｏｌｕ
ｂ等による米国特許第４．１２２．０６１号には、ポリ
（１，４−ブチレンテレフタレート）樹脂と、ポリ（゛
エチレンテレフタレート）樹脂と、ガラス繊維強化剤（
単独であっても鉱物充填剤との組合せであってもよい。

）と、ポリオレフィンペースの、またはポリエチレンと
プロピレン−エチレンコポリマーとを含有スルオレフイ
ンペースの耐衝撃性改良剤としてのコポリマー樹脂とを
含有するポリエステル組成物が記載されている。Ｃｏｈ
ｅｎ等による米国特許第４、１８５．０４７号には、熱
可塑性ポリエステル特酸物、特にポリ（エチレンテレフ
タレート）およびポリ（１，４−ブチレンテレフタレー
ト）中に高圧法低密度ポリエチレンを型からの離型性を
改良するために利用することが記載されている。上記の
特許はすべて、本発明において参考文献として引用する
。

さらに、最近、線状低密度ポリエチレンを、芳香族ポリ
カーゼネートに添加すると、通常のポリカーゼネートま
たは市販のポリエチレンとのポリカーゼネートブレンド
の対照サンプルと比較した場合、部分的に厚さが増大さ
れた部分に於いてのすぐれた衝撃強さを保ちつつ、ウェ
ルドライン強さおよび熱安定性が改良された成形組成物
が得られることが発見されている。例えば、１９８１年
８月発行のＲｅ５ｅａｒｃｈ　Ｄｅｉｓｃｌｏｓｕｒｅ
＠２０８１９の３０９頁を参照するとよい。さらに伽巷
奉母低密度ポリエチレンと、熱可塑性ポリエステルまた
はポリエステルブレンドおよび耐衝撃性改良ポリエステ
ル−ポリカーゼネートブレンドからなる組成物が知られ
ており、それぞれ混和性、ウェルドライン強さ、流れ特
性、および型からの離型性が改良され、しかもプレート
アウトも低下する。上記の参考文献も、本発明において
引用する。

本発明に於いて、少量の、即ち約３〜約２０重量％、好
ましくは約５〜約１５重量％の線状低密度ポリエチレン
と、約５〜約５０重量％のガラス繊維を、熱可塑性ポリ
エステル中に混入することにより、熱可塑性ポリエステ
ル組成物の衝撃強さが顕著に改良されることｆ見い出さ
れた。本発明の組成物の衝撃強さは、高圧法低密度ポリ
エチレンまたはガラスまたはこの両方等含んだ熱可塑性
ポリエステル組成物よりも、ずっと改良される。このよ
うに顕著に衝撃強さが改良される正確な機構は明らかで
ないが、本発明の技術分野の技術者等には、このような
改良が達成されるのは、使用された量の線状低密度ポリ
エチレンとガラス繊維の相乗効果であることが認められ
るであろう。

本発明は、成形または押出用、例えば、射出成形、射出
吹込成形、圧縮成形、トランスファー成形、押出成形、
シート押出、電線被覆、押出吹込成形等に有用な耐衝撃
性の改良された熱可塑性組成物を提供するものである。

本発明の組成物゛は、 （ａ）　　基本的にポリ（エチレンテレフタレート）、
ポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）、コポリエス
テルおよび芳香族ポリカー昶ネートからなる群より選択
された１種の高分子量ポリエステルまたはこれらのポリ
エステルの２種以上を組合わせたポリエステルの３０〜
９２重量％、 （ｂ）　　ガラス繊維、単独または有効量の強化充填剤
と組合わせたガラス繊維の５〜５０重量％および （Ｃ）　　線状低密度ポリエチレンの３〜２０重量％を
含むものである。

さらに詳しくは、本発明の組成物は （ａ）３０〜９２重量％の １）ポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）、１１）
基本的に、テレフタール酸、インフタール酸、ナフタレ
ンジカルボン酸、式 （式中、Ｘは１〜４の炭素原子のアルキレン若しくはア
ルキリデン、カルゼニル、スルホニル、酸素または２つ
のベンゼン環カ直接結合していることを表す） で示される化合物、および鎖中に６〜１２の炭素原子を
持つ脂肪族ジカルボン酸からなる群から選択された１種
または２種以上のジカルボン酸と、鎖中に２〜１０の炭
素原子を持ち直鎖状または分枝状の二価の脂肪族または
脂環族グリコールの１種または２種以上とから誘導され
た脂肪族／芳香族コポリエステル、 １ｆｔ）　　（１）の末端反応性ブロックと、コポリエ
ステル（１１）の末端反応性ブロックとから誘導された
ブロックコポリエステルであって、この場合、コポリエ
ステル（１１）が、少なくとも１０％のジカルボン酸が
ら誘導された脂肪族の単位または直鎖脂肪族または脂環
族グリコールの末端−反応性脂肪族、ｆ　＋）エステ゛
　ルを有し、上記ブロックが末端間結合により連結して
いるもの。

１■）　　ポリ（エチレンテレフタレート）■）　好ま
しくはビスフェノール−Ａの芳香族ポリカーブネートま
たは ｖｌ）　　これらの組合せ （ｂ）５〜５０重量％のガラス繊維、および（Ｃ）　　
約３〜約２０重量％の、好ましくは５〜１５重量％、最
も好ましくは５〜１０重量％の、線状低密度ポリエチレ
ン を含む組成物である。

本発明の組成物はさらに、変形を少くするのに充分な量
のマイカまたはクレー、および／または電気的特性を向
上させるためのタルクを含有していてもよい。さらに、
本発明の組成物には、これらに限られるものではないが
、コアーシェルタイブのアクリル系エラストマー、エチ
レン−酢酸ビニル共重合体およびエチレン−エチルアク
リレートコポリマーといった耐衝撃性改良剤１３ｏ含有
させてもよい。

さらに、本発明の組成物中には、下記のような添加剤の
１種または２種以上を含有させてもよい。即ち、離型剤
、難燃剤、着色剤、核剤、安定化剤、充填剤、流れ促進
剤等である。

〔発明の詳細についての記載〕

本発明の実施に際して使用される高分子量ポリエステル
は、テレフタール酸およびイソフタール酸の多価グリコ
ールエステルである。これらは、広範囲で市販されてお
り入手可能である。

例えば、Ｇｅｎｅｒａｌ　Ｅｌｅｃｔｒｉｃ　Ｃｏｍｐ
ａｎｙ（マサチュセツツ州ピックフィールドにある）の
、商標名ＶＡＬＯＸ■として市販されているポリ（１，
、ｉ−ブチレンテレフタレート）およびＧｏｏｄｙｅａ
ｒ　Ｔｉｒｅａｎｄ　Ｒｕｂｂｅｒ　Ｃｏｍｐａｎｙ　
　から商標名ＶＩ’ＴＵＦとして市販されているポリ（
エチレンテレフタレート）がある。

またこれら高分子量ポリエステルは、公知技術によって
容易に製造することもでき、例えばテレフタール酸およ
び／またはイソフタール酸のエステルをグリコールとエ
ステル交換し、次に重合を行う、あるいはグリコールを
遊離酸またはそのハライド誘導体と加熱するといった方
法等で製造できる。これらの製造法につ（・ては米国特
許第２．４６５．３１９号および同第３、０４７．５３
９号、その他にも記載されている。

ポリエステルのグリコール部分には、２〜１゜の炭素原
子が含まれているが、線状メチレン鎖のかたちで２〜４
の炭素原子を含んでいるものが好ましい。

好ましいものとして、一般式 （式中ｎは２〜４である） のくり返し単位を持つ高分子量ポリマー状グリコールテ
レフタレートまたはイソフタレート、このようなエステ
ルの混合物、及び３０モル％以下のイソフタール系単位
のテレフタール酸とイソフタール酸のコポリエステル等
のポリエステルがある。

特に好ましいポリエステルは、ポリ（エチレンテレフタ
レート）およびポリ（１，４−ブチレンテレフタレート
）である。具体例では、主にポリ（１，４−ブチレンテ
レフタレート）について示すが、射出成形にポリ（１，
４−ブチレンテレフタレート）を利用した場合、ポリ（
エチレンテレフタレート）の場合には時としては必要と
されている核剤または長いサイクル過程を要せずに速い
速度で結晶化するためである。

さらに説明すると、ポリ（１，４−ブチレンテレフタレ
ート）のような、高分子量ポリエステルは、３０℃で６
０：４０のフェノール−テトラクロロエタン混合物中で
測定した場合、０．７ｄｌ１１７以上の好ましくはｏ、
　ｓ　ｄｉ　／　ｆ１以上の固有粘度を有する。固有粘
度が、ｔ　ｏ　ｄｉ　／　７以上の場合、本発明の組成
物の強靭性がさらに向上する。

本発明の組成物に有用なコポリエステルは、好ましくは
テレフタール酸、イソフタール酸またはこれらの反応性
誘導体あるいはこれらのいずれかの組合せと、直鎖状ま
たは分枝状の脂肪族および／または脂環族グリコールか
ら製造することができる。具体的には、グリコールは、
エチレングリコール、１．４−ブタンジオール、１．５
−ベンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１．
９−ノナンジオール、１，１〇−デカンジオール、ネオ
ペンチルグリコール、１．４−シクロヘキサンジオール
、１．４−シクロヘキサンジメタツールまたは上記のい
ずれかの混合物等である。さらにコポリエステルの酸成
分用として有用な他のジカルゼン酸には、これらに限定
されるものではないが、ナフタレンジカルゼン酸のよう
な芳香族ジカルゼン酸、下記式 （式中、Ｘは１〜４の炭素原子のアルキレン基若しくは
アルキリデン基、カルゼニル基、スルホニル基、酸素等
または２つのベンゼン環の直接結合を表わす。） で示される化合物、およびスペリン酸、七ノ々シン酸、
アゼライン酸、アジピン酸等を含む６〜１２の炭素原子
を持つ脂肪族ジカルゼン酸が含まれる。

上記のコポリエステルは、通常の方法によるエステル交
換によって製造することができる。

これらのコポリエステルは好ましくは、５０％以上のポ
リ（１，４−ブチレンテレフタレート）単位から誘導さ
れるものである。

本発明の組成物用として有用なブロックコポリニス−チ
ルは、Ｉ）末端−反応性ポリ（ｔ　、　、ｉ　−ブチレ
ンテレフタレート）であって好ましくは低分子量のもの
と、１１）前記したような末端−反応性コポリエステル
若しくは１１１）末端−反応性脂肪族ポリエステルまた
はこれらのいずれかの組合せからなるブロックから導び
かれるものである。末端基は、ヒドロキシル基、カルゼ
キシル基、カル昶アルコキシ基であり、これらの反応性
誘導体をも含んでいる。

通常、これらのブロックコポリエステ／１４、酢酸亜鉛
、酢酸マンガン、チタンエステル等のようなエステル交
換用の触媒の存在下に上記の末端反応性単位を反応させ
ることにより製造することができる。また混合した後、
重合を標準条件下に、例えば２２０〜２８０　℃、０．
１〜２朋水銀柱といった高真空下に重合することにより
、連鎖セグメントの分布が最小限にランダム化している
ブロックコポリマーをつくる。これらのブロックコポリ
エステルについては、本発明において参考文献として引
用した１９７６年１２月２０日に出願された、現在放棄
されている米国特許出願筒７５２．３２５号中に記載さ
れている。

コポリエステル単位（１１）は好ましくは脂肪族グリコ
ールと、芳香族酸と脂肪族酸とのモル比濃度が１：９〜
９：１の特に好ましくは３ニア〜７：３の芳香族および
脂肪族二塩基酸の混合物とから導びかれる。

さらに、末端−反応性脂肪族ポリエステル単位Ｑｉｉ）
としては、ヒドロキシ−含有末端基を有スるものが好ま
しいが、実質的に化学量論量の脂肪族ジオールと脂肪族
ジカルゼン酸を含有していればよい。

芳香族／脂肪族コポリエステル師および脂肪族ポリエス
テル（ｉｉｉ）の両方は、公知方法により容易に製造す
ることができるが、市販されており入手可能である。こ
れらの物質は、例えば、ニューヨーク州、Ｈｉｃｋｓｖ
ｉｌｌｅ　　にあるｔｈｅ　Ｒｕｃ。

ＤｉＶｉｓｉｏｎ　／　Ｈｏｏｋｅｒ　Ｃｈｅｍｉｃａ
ｌ　Ｃｏｍｐａｎｙがら［Ｒｕｃｏｆｌｅｘ　ｊという
商標名で販売されている。

本発明において有用な、ブロックコポリエステルは好ま
しくは、９５〜５０重量％のポリ（１，４−ブチレンテ
レフタレート）のセグメントからなるものである。ブロ
ックコポリエステル中に取り込まれる以前のこれらポリ
（１，４−ブチレンテレフタレート）ブロックは、３゜
℃で６０：４０のフェノール−テトラクロロエタン中で
測定された場合、好ましくは０．１　ｄｉ　７９以上の
、さらに好ましくは０．１〜ｏ、　ｓ　ｄｌ　／　９の
固有粘度を持つものが望ましい。残り、即ち５〜５０重
量％のブロックコポリエステルは、上記のコポリエステ
ル（：１）および脂肪族ポリエステル（ｉｉｉ）からな
るものである。

本発明の技術分野の技術者等には明白であるが、ポリ（
１，４−ブチレンテレフタレート）ブロックは、直鎖状
または分枝状のものがあり、例えば、３以上のエステル
−形成基を含有している分枝状成分を使用すれば枝分れ
鎖のものが得られる。これらの分枝状成分は、例えば、
ペンタエリトリトール、トリメチロールプロパン等のポ
リオール、トリメチルトリメシテード等のポリ塩基酸化
合物が含まれる。枝分れポリ（１，４−ブチレンテレフ
タレート）樹脂およびその製造法については本発明で参
考文献として引用した、Ｂ　Ｏｒｍａ　ｎ　　による米
国特許第３，９５３，４０４号中に記載されている。

本発明では、また、高分子量芳香族ポリカーゼネートお
よび、ポリカーボネートとポリ（エチレンテレフタレー
ト）および／または上記のポリ（１，４−ブチレンテレ
フタレート）樹脂のブレンＰも有用である。本発明にお
いて有用な芳香族ポリカーボネート樹脂は、公知のもの
であればいずれであってもよい。一般的には、上記ポリ
カーボネートは、二価のフェノールをホスゲン、ハロゲ
ン化ギ酸エステルまたは炭酸エステルのようなカーブネ
ート前駆物質と反応させることにより製造することがで
きる。これらのポリカーゼネートポリマーは式 ％式％ （式中、Ａはポリマー製造反応で使用された二価のフェ
ノールの二価の芳香族基である。）の（り返し単位を持
つもので代表させることができる。「高分子量」芳香族
ポリカーボネートポリマーとは、約０．３０以上の固有
粘度（２５℃で、メチレンクロライド中で測定した場合
のｃｉｌ／　ｇ　）を持つポリカーボネートである。

芳香族カーどネートポリマーの製造に使用することので
きる二価のフェノールは、官能基として、２つのヒドロ
キシル基を含んでおり、各々のヒドロキシル基が、芳香
族核の炭素原子に直接結合している単核または多核の芳
香族化合物である。代表的な二価のフェノールには、２
゜２−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）フロノぐン、
２．２−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）ペンタン、
２，２−ビス−（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル
）−フロノｅン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシ−３
，５−ジクロロフェニル）フロノξン、２．２−ビス−
（４−ヒドロキシ−３，５−、）−ｊロモフェニル）フ
ロノξン、１．１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）
エタン、および４．４−ジヒドロキシ−３，３−ジクロ
ロジフェニルエーテルが含まれている。

前記の芳香族カーゼネートポリマーを製造するために使
用することのできるその他の二価のフェノールは、本発
明で参考文献として引用した本発明の出願人によって出
願されたＧｏｌｄｂｅｒｇによる米国特許第２．９９３
．８３５号中に記載されている。最も好ましく使用され
る二価のフェノールは、２．２−ビス−（４−ヒドロキ
シフェニル）プロバンチアル。

ホモポリマーより、むしろポリカーゼネートポリマーの
方が好ましい場合には、当然のことながら、２種以上の
二価のフェノールまたは１種の二価のフェノールと、グ
リコール、ヒドロキシ若しくは酸末端化ポリエステルま
たは二塩基酸との組合せで使用することもできる。この
ように、本発明に於いてはポリカーゼネート樹脂という
用語には、この範囲のポリカーぜネートコポリマーも含
まれるものであると解される。

本発明では、また、ポリ（エチレンテレフタレート）、
ポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）、上記のコポ
リエステルおよび／またはブロックコポリエステルおよ
び／またはこれらの誘導体、芳香族ポリカーボネート、
あるいはこれらの組合せのブレンドをも使用することが
できる。

本発明に於いて、上記のポリマーのいずれかの１種また
はこれらの組合せのや耐衝撃性を顕著に改良するために
は、この中に、ガラス繊維と、３〜２０重量％、好まし
くは５〜１５重量％の線状低密度ポリエチレンを含有さ
せる必要があることが見い出された。

本発明において有用な線状低密度ポリエチレンは周知物
質であり、例えばＥｘｘｏｎ社のＥｓｃｏｒｅｎｅ（商
品名）、または、ユニオンカー・々イト社からのＧ樹脂
の商品名で市販されており入手することができる。また
、これらは、本発明において参考文献として引用した例
えば米国特許第４、３５４．００９号および同第４．０
７６．６９８号、ヨーロツノξ特許出願４６４５（１９
７９年１０月１７日公開）および米国特許第４，１２８
，６０７号中に記載されたような重合法によって容易に
製造することもできる。

これらの線状低密度ポリマーは、約０．８９〜約０．９
　ｆ／　／ｃｃの、好ましくは約０．９１５〜約０、９
４５　、！ｉｔ　／　ｃｃの密度を持つものがよい。こ
れらの線状低密度ポリエチレンポリマーとしては、実際
には、エチレンと、少量の、即ち２０モル％以下、好ま
しくは１５モル％以下の３〜１５の炭素原子のα−オレ
フィンとのコポリマーがある。なおα−オレフィンとし
ては、好ましくは３〜１０の炭素原子を含むものが、最
も好ましくは４〜８の炭素原子を持つものがよい。これ
らの線状低密度ポリエチレンは、Ｗ？Ｊ＆触媒系から製
造された、高圧法による低密度ポリエチレンおよび高密
度ポリエチレンとは区別することができる。高圧法によ
るポリエチレンは、実質的に側鎖枝分れがなく、ランダ
ムな枝分れに対する単純な側鎖枝分れを制限された濃度
で含有している。

好ましい線状低密度ポリエチレンコポリマーハ、エチレ
ント、プロピレン、ブテン−１、ペンチン−１，４−メ
チルペンテン−１、ヘキセン−１およびオクテン−１か
らなり、最も好ましくはブテン−１およびオクテン−１
からなる群から選択された、１種または２種以上のα−
オレフィンとから製造される。目的とする密度のポリマ
ーは、α−オレフィンの共重合の割合および共重合の間
のポリマーの生成特性を調整することにより得ることが
できる。このコポリマーに対して多量のコモノマーを添
加すると、コポリマーの密度を低めることができる。

通常、線状低密度ポリエチレンの共重合は、ガス相流動
床反応器または液相溶液プロセス反応器中のどちらかで
行われるが、好ましくは後者で、常圧から５０００　ｐ
ｓｉの範囲の圧力下、好ましくは１０００　ｐｓｉ以下
で、２０〜３１０℃、好ましくは３０〜１１５℃で、適
当な高活性触媒の存在下に行う。代表的な触媒系は、遷
移金属錯体触媒であって、好ましくは周期律表ＩＶａ　
、ＶａおよびＶｌａの遷移元素に結合したハロゲンまた
は炭化水素基を持つこれら金属の化合物の１種以上と、
金属ハロゲン化物または炭素に直接に結合した金属を有
する化合物、例えば金属アルキルのような還元成分とか
らなる遷移金属錯体触媒からなるものである。特に好ま
しい触媒系は、チタンのハライドを持つもので、かつ有
効な有機金属成分が金属としてアルミニウムを持つ金属
アルキル化合物、特にＬｉＡｌ　（炭化水素）４である
ものである。このような触媒系には、例えば、ＴｉＣｌ
４−　ＬｉＡｌ　（アルキル）４、ＶＯＣｌ３−　Ｌｉ
（アルキル）　、ＭｏＣ＋３−　ＡＩ　（アルキル）３
、ＴｉＣ１４−アルキルＭｇＢｒ　等が含まれる。

これらと同様に有用な触媒系は米国特許第４、３５４．
００９号、米国特許第４．０７６．６９８号、ヨーロツ
・ξ出願第４６４５号および上記の米国特許第４．１２
８．６０７号中に記載されている。このような触媒系は
、エチレンと触媒とのモル比が３５，０００〜４０，０
，０００　：　１の範囲で使用される。

このようにして製造された、好ましい線状低密度ポリエ
チレンコポリマーは、１以下の、好ましくは約０．１〜
約０．３　Ｃ＝Ｃ／１　ｏ　ｏ　ｏ炭素原子の不飽和含
有率と、約３重量％以下、好ましくは２重量％以下のｎ
−ヘキサン抽出可能成分含有率（５０℃での）を持つも
のである。好ましい線状低密度ポリエチレンコポリマー
の製造法は、本発明において参考文献として引用した、
Ｃｈｅｍ、Ｅｎｇ、、１９７９年１２月３日発行、８０
〜８５頁中に記載されているユニポール（Ｕｎ　ｉ　ｐ
ｏ　Ｉ　）法によって製造することができる。

本発明の組成物はガラス繊維をも含んでいなければなら
ない。繊維状（フィラメント状）ガラスは処理を行わな
くてもよいが、好ましくはシランまたはチタン酸塩カッ
プリング剤等によって処理してもよい。フィラメント状
ガラスは本発明の技術分野では周知のものであり、種々
の製造業者から入手することができる。

本発明の組成物を最終的に電気用途に使用する場合には
繊維状ガラスフィラメントとしては、ソーダを含まない
石灰−アルミニウムホウケイ酸塩ガラスを使用するのが
好ましい。これは、通常Ｅ−クラスとして知られている
。電気的特性が特に重要でない場合には、Ｃクラスとし
て知られているような低級ソーダガラスも使用すること
かできる。最も好ましいのは、ＥクラスのＧフィラメン
トであり、直径かにフィラメントより小さいのが好まし
い。フィラメントは、慣用法、例えば流体または空気吹
込、火炎吹込、および機械的引張により製造することが
できる。

プラスチック強化のために好ましいフィラメントは機械
的引張により製造されたものである。

ガスフィラメントの長さおよびフィラメントがファイノ
々状に結束しているかどうか、そのファイバーがヤーン
、ロープ、ロービング状に結束しているかどうか、また
はマットに編まれているかどうかは、本発明にとっては
、重要ではない。しかしながら、成形用組成物の製造に
おいては、チョップトストランドの形態で、１／８〜２
インチの長さの、フィラメント状ガラスを使用するのが
便利である。しかし、本発明の組成物から成形された製
品中においては、より短かい長さのガラス繊維が存在す
るが、これは配合の間にかなりの破砕が起るためである
。しかしながら、フィラメントの長さが０．０００５〜
０１２５インチの間にある熱可塑性射出成形製品が最も
すぐれた物性を示す。

本発明の組成物は、さらに、ポリカー昶ネートを含むポ
リエステルおよびポリエステルブレンド用として有用な
公知の耐衝撃性改良剤のいずれかの有効量を、所望に応
じて含有していてもよい。

好ましい耐衝撃性改良剤は、通常、共役ジエンのアクリ
ル系またはメタクリル系グラフト化ポリマー、またはア
クリル酸エステルエラストマー（単独または芳香族ビニ
ル化合物とコポリマー化したもの）からなるものである
。特に好ましいグラフト化ポリマーは、Ｒｏｈｍ　＆　
Ｈａａｓ社製のＡｃｒｙｌｏｉｄ　　ＫＭ　６５３　（
商品名）、ＡｃｒｙｌｏｉｄＫＭ３３０（商品名）およ
びＡｃｒｙｌｏｉｄ　ＫＭ　６１１（商品名）として入
手することのできるタイプの、コアーシェル（Ｃｏｒｅ
−８ｈｅｌｌ）　４リマーである。通常、これらの耐衝
撃性改良剤には、ブタジェンまたはイソプレンの、単独
またはビニル芳香族化合物との組合せから、あるいはイ
ソプレンの単独またはビニル芳香族化合物との組合せか
ら導ひかれた単位を含むものである。上記の耐衝撃性改
良剤は本発明で参考文献として引用するＦｒｏｍｕｔｈ
等による米国特許第４，１８０，４９４号、Ｏｗｅｎｓ
による米国特許第３．８０８．１８０号、Ｆａｒｎｈａ
ｍ等による米国特許第４．０９６．２０２号およびＣｏ
ｈｅｎ等による米国特許第４．２６０．６３９号中に記
載されている。最も好ましい耐衝撃性改良剤は、ブタジ
ェン若しくはアクリル酸−ｎ−プチルのいずれかのベー
スのう・々−状コアと、メチルメタクリレートの単独ま
たはこれとスチレンとの組合せから重合された第２ステ
ージを持つ２ステージポリマーからなるものである。

第１ステージ中には、橋かけモノマーおよびグラフト結
合モノマーも存在する。橋かけモノマーの例としては、
１，３−ブチレンジアクリレート、ジビニルベンゼンお
よびブチレンジメタクリレートがある。グラフト結合モ
ノマーの例としてはアリルアクリレート、アリルメタク
リレートおよびジアリルマレートがある。

好ましい耐衝撃性改良剤としては、さらに本発明におい
て参考文献として挙げた米国特許第４、２９２．２３３
号中にも記載されている。これらの耐衝撃性改良剤は、
グラフトされたアクリロニトリルおよびスチレンを有す
る橋かけブタジェンポリマーグラフト化ベースをかなり
の高含有率で含んでいるものからなるものである。

他の好ましい耐衝撃性改良剤としては、これに限られる
ものではないが、エチレン−酢酸ビニルコポリマー、エ
チレン−エチルアクリレートコポリマー等がある。

本発明の組成物には、慣用の難燃剤を有効量使用するこ
とにより難燃性を持たせることかできる。周知のように
、難燃剤は赤リン、リン化合物、ハロゲンおよび窒素化
合物を単独、また＼ はこれらとアンチモン化合物のような相乗剤との組合せ
をベースとするものである。特に有用なのは、本発明に
おいて参考文献として引用するＷａｍｂ　ａ　ｃ　ｈに
よる米国特許第３，８３３，６８５号に挙げられている
テトラブロモビスフェノール−Ａカー昶ネート単位から
なるポリマーおよびオリザマー難燃剤である。

本発明の組成物は、さらに充填剤を含んでいてもよく、
これらに限られるものではないが、強化および変形防止
剤としてのマイカまたはクレーおよび電気的特性を改良
するためのタルク等を有効量で含有していてもよい。

最後に、本発明の組成物はまた有効量の１種または２種
以上の下記の添加剤と含有していてもよい。即ち、流れ
促進剤、核剤、着色剤、安定剤、カップリング剤等であ
る。

本発明の組成物の成分の割合は、成分の数、使用された
特定成分、必要とされる特性および組成物を用いて製造
されたプラスチックの最終用途に応じて広範囲に変化さ
せることができる。

通常、本発明の組成分は、最終組成物の重量％基準で、
３０〜９２％の１種の熱可塑性ポリエステル樹脂または
２種以上の熱可塑性ポリエステル樹脂の混合物と、３〜
２０％の線状低密度ポリエチレンと、５〜５０％のガラ
ス繊維とを含むものである。好ましくは本発明の組成物
は３０〜８０％の前記ポリエステルと、５〜１５％の線
状低密度ポリエチレンと、１５〜３５％のガラス繊維と
を含むものである。さらに前記熱可塑性ポリエステル樹
脂は、０〜１００％のポリ（エチレンテレフタレート）
、ｏ〜１ｏ。

％のポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）および０
〜１００％の芳香族ポリカーゼネートまたはこれらを総
計が１００％になるように組合せたものからなる。所望
に応じて強化および変形防止のために、０〜４０重量％
のマイカまたはクレー、または電気的特性を改良するた
めに、０〜４０重量％のタルクを含有させることもでき
る。さらに本発明の組成物は、２５％以下、好ましくは
５〜２５％の耐衝撃性改良剤を含んでいてもよい。

本発明の組成物は、慣用法により製造することができる
。例えば、一つの方法としては、成形用ペレットを製造
するために、線状低密度ポリエチレンとガラス繊維とを
、熱可塑性ポリエステル樹脂と一緒に押出コンパウンダ
−の中に入れる。このようにして線状低密度ポリエチレ
ンおよびガラス繊維を、熱可塑性ポリエステルのマトリ
ックス中に分岐させる。他の方法としては、線状低密度
ポリエチレンと、ガラス繊維とを、乾燥−ブレンディン
グによって熱可塑性ポリエステルと混合し、次にミル上
で溶融させるか細かく砕くかまたは押出しチョップ化す
る。

これ以外としては、上記成分を粉末化または粒状熱可塑
性樹脂と混合してから、例えば射出またはトランスファ
ー成形技術により成形する。

通常、これらの成分は、可能な限り水分を含まないよう
にしておくことが重要である。しかし最近では、ポリエ
ステル成形組成物は、少々の湿気含有率を持たせて製造
してもよいことが明らかにされている。本発明で参考文
献として引用した、Ｌｕ等による米国特許第４，３５１
，７５８号を参照するとよい。さらに組成物の調合は、
機械中における残留時間が短かくなるように、温度を注
意深く調整することができるように、摩擦熱が利用され
るように、あるいは添加剤と熱可塑性樹脂との均密なブ
レンドが達成されるようにして実施する必要がある。

必須条件ではないが、成分を予備調合しておき、ペレッ
ト化してから成形した場合に、最良の結果が得られる。

予備調合は、慣用の装置を使用して行うことができる。

例えば、熱可塑性ポリエステルを、例えば１２５℃で４
時間、注意深く予備乾燥させてから線状低密度ポリエチ
レンおよびガラス繊維そして添加剤を使用していれば、
それらのすべてを、−軸スクリユー押出機に供給する。

この場合に使用される一軸スクリユー押出機は、溶融を
完全に行うことができるような長い転移部と計量部を備
えたものである０また、例えば、２８顛のＷａｒｎｅｒ
　Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ機のような二軸スクリュー押出
機に、樹脂、線状低密度ポリエチレンおよびガラス繊維
を供給部から供給してもよい。どちらの場合においても
、機械温度は通常４５０〜５７０’Ｆが適当である。

予備調合された組成物は、押出し常法技術により慣用の
粒子、ペレット等のような成形用コンパウンドにするこ
とができる。

本発明の組成物は、熱可塑性組成物用としての慣用装置
のいずれを使用しても成形することができる。例えば、
ポリ（ｌ、４−ブチレンテレフタレート）べ一女の組成
物については、例下の慣用の成形温度ににおいても、射
出成形機によってすぐれた成形を行うことができる。他
方、ポリ（エチレンテレフタレート）ペースの組成物に
ついては、厚手の成形品の内側と外側の結晶化が均一で
ないため、周知技術ではあるがいく公憤用的でない技術
が利用される。例えばＬｉＯＨ、ステアリン酸ナトリウ
ム、グラファイト、ＺｎＯまたはＭｇＯといった金属酸
化物のような核剤を含有させておき、１８０°Ｃ以上の
慣用の成形温度で成形することができる。

本発明をどのように実施するかをさらによく理解できる
ようにするために、下記の実施例を説明手段として示す
が、これらは何ら制限的意味を持たないものである。

実施例１〜７および比較例１〜４ ポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）樹脂、ガラス
および線状低密度ポリエチレンを調合し、５００〜５ｓ
　ｏ’Ｆで一段スクリユ一式押出機から押出した。比較
のために、ポリ（１゜４−ブチレンテレフタレート）と
線状低密度ポリエチレン、これとは別にポリ（１，４−
ブチレンテレフタレート）とガラスを調合したものも同
様に押出した。押出物をペレット化し、４９０ＴのＶａ
ｎＤｏｒｎ成形機で、成形温度１５０下で射出成形した
。組成および物性を表１に示す。

特開昭５９−１３６３４４（１３） 表１に示した結果から明らかなように、ポリ（１，４−
ブチレンテレフタレート）に線状低密度ポリエチレンの
みを添加した場合には、得られる物性にほとんど影響が
ない。（比較例１〜３）。さらに、ポリ（１，４−ブチ
レンテレフタレート）に対してガラス繊維を添加した場
合には、この技術分野で周知のように、ノツチ付きアイ
ゾツト衝撃強さが改良される。（比較例４）しかしなが
らポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）にガラス繊
維と線状低密度ポリエチレンの両方を添加した場合には
、ノツチ付きアイゾツト衝撃強さが予想以上に顕著に改
良される。（実施例１〜７） 本発明に相当する実施例２〜４における、ノツチなしの
衝撃強さは、比較例４のガラス強化ポリ（１，４−ブチ
レンテレフタレート）と比較した場合、明らかに改良さ
れている。

最後に、表１の実施例１〜７から明らかなように、耐衝
撃性を改良する効果は、線状低密度ポリエチレンの１種
類のみに限られず、また線状低密度ポリエチレンが５重
量％および７重量％の低い含有量でも変りがない。

さらに、これらの実施例に示されているように、同一の
種類内において、線状低密度ポリエチレンのメルトイン
デックスを広範囲に変化させても、達成される衝撃強さ
の改良効果にはほとんど変化がない。

実施例　８〜１４（比較例５〜６をも含む）実施例１〜
７に記載された方法によって、ポリ（１，４−ブチレン
テレフタレート）、ガラス、線状低密度ポリエチレンお
よびポリカーボネートまたはポリ（エチレンテレフタレ
ート）またはこれら両方のトライブレンドを製造した。

特定組成およびそれらの物性を表２に示す。

特開昭５９−１３６３４４（１５） 塾Ｑ す０ ここでもまた、比較例５および実施例８から明らかなよ
うに、線状低密度ポリエチレンを含有させると、強化ポ
リ（１，４−ブチレンテレフタレート）の耐衝撃性が大
巾に改良される。

さらに比較例６と実施例９〜１４から明らかなように、
ポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）とポリカーゼ
ネートのガラス強化ポリエステルブレンド、またはポリ
（１，４−ブチレンテレフタレート）とポリカーゼネー
トとポリ（エチレンテレフタレート）との両方を含むガ
ラス強化ポリエステルブレンドは、線状低密度ポリエチ
レンを１％以上含有していれば、高含有率あるいは低含
有率のどちらで添加しても耐衝撃性が非常に増大する。

実施例１５〜２２ 実施例１〜７と同様にして、充填剤入りおよび充填剤な
しのポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）トポリ（
エチレンテレフタレート）若しくは芳香族ポリカーゼネ
ートとのガラス強化ポリブレンドであって、その中に線
状低密度ポリエチレンを単独でまたはこれとエチレン−
酢酸ビニルコポリマー、エチレン−エチルアクリレート
コポリマーまたはコアーシェルタイブのアクリル系ニジ
ストマーのいずれかとからなる追加耐衝撃性改良剤を特
定量とともに含有しているドライプレンｒを製造した。

組成物およびそれらの物性を表３中に示した。

特開昭５９−１３６３４４（１７） へ　　　　　体、 二　　　　六 づ　　　　　へ ここでもまた、ポリブレンド組成物の耐衝撃性が、組成
物の中に線状低密度ポリエチレンを含めることによって
改良された。このことは変形防止のためにマイカを添加
した、充填剤入り組成物についてもあてはまる。組成物
にマイカを添加すると、衝撃強さが低下はするが（実施
例１５と１８を比較するとよい。）それでもすぐれた衝
撃強さが達成されている。（実施例１５〜１７）。

さらに、実施例１６と１９、実施例１７と２０実施例２
１と２２中に示したように、組成物についてエチレン−
エチルアクリレートコポリマー、エチレン−酢酸ビニル
コポリマー、およびコアーシェルアクリレートエラスト
マー（ＫＭ３３０）をそれぞれ添加するか、線状低密度
ポリエチレンの一部または一定量の代りに使用しても、
線状低密度ポリエチレンにより達成された改良衝撃強さ
を保つことができる。

実施例　２３〜２８ 実施例１〜７と同様にして、さらに電気的特性を改良す
るためのタルクまたは難燃剤を含有している添加マイカ
充填剤入り組成物を製造した。組成物および物性を表４
に示す。

特開昭５９−１３６３４４（１９） 実施例２３〜２８は、その中に線状低密度ポリエチレン
の中程度の量を含有し、ポリ（エチレンテレフタレート
）の高含有のマイカ充填、ガラス強化ポリブレンドにつ
いて、電気特性を改良するためにタルクを表４に示した
変化量で添加した場合でも、すぐれた衝撃強さが保たれ
ることを示している。

さらに、実施例２７および２８は、難燃性を付与した本
発明の組成物も同様にすぐれた衝撃強さを保つことがで
きることを示している。

自明のことであるが、本発明についてのこの他の変更お
よび変法を行うことは、上記技術範囲において可能であ
る。上記したような特定の具体例中において行うことの
できるこのような自明の変更は、添付の特許請求の範囲
において限定されたような本発明め全範囲内に含まれる
ものである。

特許出願人　　ゼネラル　エレクトリック　カンパニイ
代理人生沼徳二 復代理人若　林　　忠 （Ｃ０８Ｌ　　６７１０２ ２３１０６　）　　　　　　　　　　　６６０９−４Ｊ
（Ｃ０８Ｌ　　６９１００

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、　（ａ）　　少なくともポリ（エチレンテレフタレ
   ート）、ポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）、コ
   ポリエステルおよび芳香族ポリカーゼネート樹脂よりな
   る群より選択された高分子量ポリエステルの１種また１
   １これらの高分子量ポリエステルの２種以上の配合物の
   約３０〜約９０重量％、ここでどのプリマーも前記ポリ
   エステル成分の〇−１００％を含む、 （ｂ）　　約０．８９〜０．９６　ｇ　／　ｃｃの密度
   を有する線状低密度ポリエチレンの約３〜約２０重量％
   及び （Ｃ）　　ガラス繊維の約５〜５０重量％を含む改良さ
   れた衝撃強さを有する熱可塑性成形用組成物。 ２、　前記ポリエステル成分（ａ）がポリ（エチレンテ
   レフタレート）である特許請求の範囲第１項記載の組成
   物。 ３、＃］記ポリエステル成分（ａ）がポリ（１，４−ブ
   チレンテレフタレート）である特許請求の範囲第１項記
   載の組成物。 ４、　ポリエステル成分（ａ）が１種以上の脂肪族およ
   び／または芳香族ジカルゼン酸と１種以上の脂肪族若し
   くは脂環族グリコールとから導びかれたコポリエステル
   である特許請求の範囲第１項記載の組成物。 ５、　前記コポリエステルが、ランダムコポリエステル
   である特許請求の範囲第４項記載の組成物。 ６、前記コポリエステルがブロックコポリエステルであ
   る特許請求の範囲第４項記載の組成物０ ７、　前記ポリニスデル成分（ａ）が芳香族ポリカーボ
   ネート樹脂である特許請求の範囲第１項記載の組成物。 ８　前記ポリカーゼネートが２．２−ビス（４−ヒドロ
   キシフェニル）プロバンチアル特許請求の範囲第７項記
   載の組成物。 ９　前記ポリエステル成分（ａ）が、ポリ（エチレンテ
   レフタレート）とポリ（１，４−ブチレンテレフタレー
   ト）の混合物からなるものである特許請求の範囲第１項
   記載の組成物。 １０　　ポリエステル成分（ａ）がポリ（１，４−ブチ
   レンテレフタレート）と芳香族ポリカーボネートの混合
   物からなるものである特許請求の範囲第１項記載の組成
   物。 １１　　ポリエステル成分（ａ）がぼり（エチレンテレ
   フタレート）とポリ（１，４−ブチレンテレフタレート
   ）と芳香族ポリカーゼネートとの混合物からなるもので
   ある特許請求の範囲第１項記載の組成物。 １２　　前記線状低密度ポリエチレンが約０．９１５〜
   約０．９４５ｇ／ｃｃの密度を持つものである特許請求
   の範囲第１項記載の組成物。 １３　　前記線状低密度ポリエチレンがエチレンと少量
   の３〜１０の炭素原子を持つα−オレフィンから導びか
   れたコポリマーである特許請求の範囲第１項記載の組成
   物。 １４、前記線状低密度ポリエチレンがエチレンと少量の
   ４〜８の炭素原子を持つα−オレフィンから導びかれた
   コポリマーである特許請求の範囲第１項記載の組成物。 １５、前記線状低密度ポリエチレンコポリマーがエチレ
   ンとブテン−１から導びかれたものである特許請求の範
   囲第１４項記載の組成物。 １６　　前記線状低密度ポリエチレンコポリマーがエチ
   レンとオクテン−１から導びかれたものである特許請求
   の範囲第１４項記載の組成物。 １７、前記線状低密度ポリエチレンが前記組成物中に約
   ５〜約１５重量％含まれる特許請求の範囲第１項記載の
   組成物。 １８　　前記組成物がさらにコアーシェルタイブのアク
   リル系エラストマー、アクリル系コポリマーおよびビニ
   ル系コポリマーからなる群から選択された耐衝撃性改良
   剤の５〜２５重量％を含むものである特許請求の範囲第
   １項記載の組成物。 １９　　前記耐衝撃性改良剤がコアーシェルタイブのア
   クリル系エラストマーである特許請求の範囲第１８項記
   載の組成物。 ２０　　前記耐衝撃性改良剤がブタジェンペースのラッ
   ク−状コア及び第２ステージに於いてスチレンとメチル
   メタクリレートから重合されたポリマーを有するもので
   ある特許請求の範囲第１９項記載の組成物。 ２１、前記耐衝撃性改良剤がポリスチレンーブタジエン
   ラノ々−コアおよび第２ステージに於いてスチレンとメ
   チルメタクリレートから重合されたポリマーを有するも
   のである特許請求の範囲第１９項記載の組成物。 ２２、前記耐衝撃性改良剤がグラフト結合モノマーをも
   含有している橋かけされたアクリルからなる第１ステー
   ジとメチルメタクリレートから重合された第２ステージ
   とを有するものである特許請求の範囲第１９項記載の組
   成物。 ２３、前記耐衝撃性改良剤がアクリロニトリルおよびス
   チレンによりその上をグラフト化された橋かけブタジェ
   ンポリマーグラフトベースを比較的高含有量で持つＡＢ
   Ｓクラフトコポリマーである特許請求の範囲第１９項記
   載の組成物。 ２４　　前記耐衝撃性改良剤がアクリル系コｙｆ　＋）
   マーである特許請求の範囲第１８項記載の組成物。 ２５　　前記アクリル系コポリマーがエチレン−エチル
   アクリレートコポリマーである特許請求の範囲第２４項
   記載の組成物。 ２６前記アクリル系コポリマーがメタクリレート−ブタ
   ジェン−スチレンのコポリマーである特許請求の範囲第
   ２４項記載の組成物。 ２７、前記耐衝撃性改良剤がビニル系コポリマーである
   特許請求の範囲第１８項記載の組成物。 ２８、前記ビニル系コポリマーがエチレン−酢酸ビニル
   コポリマーである特許請求の範囲第２７項記載の組成物
   。 ２９前記ヒニル系コポリマーがスチレン−ブタジェン−
   スチレンコポリマーである特許請求の範囲第２７項記載
   の組成物。 ３０　　前記組成物がさらに変形防止用の有効な量のマ
   イカまたはクレーを含有している特許請求の範囲第１項
   記載の組成物。 ３１、前記マイカまたはクレーが前記組成物に４０重量
   ％以下で含まれているものである特許請求の範囲第３０
   項記載の組成物。 ３２　　前記組成物がさらに変形防止用の有効な量のマ
   イカまたはクレーを含有している特許請求の範囲第２０
   項記載の組成物。 ３３　　前記組成物がさらに難燃性を付与するに充分な
   量の難燃剤を含むものである特許請求の範囲第１項記載
   の組成物。 ３４、前記難燃剤が難燃剤相乗剤と組合せｒフ難燃性化
   合物からなるものである特許請求の範囲第３３項記載の
   組成物。 ３５、前記組成物がさらに難燃性を付与するに充分な量
   の難燃剤を含むものである特許請求の範囲第３０項記載
   の組成物。 ３６　　前記組成物がさらに電気的特性を改良するのに
   有効な量のタルクを含むものである特許請求の範囲第１
   項記載の組成物。 ３７、前記タルクが前記組成物中に４０重量％以下で含
   まれている特許請求の範囲第３６項記載の組成物。 ３８、前記組成物がさらに電気的特性改良するのに有効
   な量のタルクを含むものである特許請求の範囲第３０項
   記載の組成物。 ３９、前記組成物がさらに流れ促進剤、他の充填剤およ
   び強化充填剤、着色剤、ドリップ遅延剤、核剤、カップ
   リング剤および安定剤から選択された１種以上の添加剤
   の有効量を含むものである特許請求の範囲第１項記載の
   組成物。