JPS5884185A - セラミツクスの接合方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、同種または異種のセラミックス成形体を互い
に強固に接合させる方法、特に結合剤を使用し、熱間静
水圧プレス（以下、Ｈ工Ｐと略記する）を施して強固な
セラミックス接合体を作る方法に関する。

セラミックス材料はその高い硬度と化学的安定性に加え
て、優れた高温強度、耐熱衝撃のため、航空機産業、宇
宙産業を初め、各種機械工業、電ｆ工業等の分野で急速
にその利用範囲が拡がりつつある。

その反面、セラミックス材料に固有の超硬度。

低靭性等に由来する成形性並びに加工性の低さは需要拡
大を阻害する要因となっておシ、セラミックス焼結体の
接合による各種形状の成形品を製造する技術の開発はそ
の重要な打開の途上され、既に近時種々の研究が展開さ
れて幾つかの提案が行なわれている。

これらの従来提案された方法、例えば、接合剤を用いて
加熱接合したり、焼結助剤を用いてホットプレスを行な
う方法等の成るものは略々満足すべき接合強度を与える
が、接合されるセラミックス基体の性質や種類に応じて
接合剤を選択しなければならず、又、かなり複雑な工程
を必要とし、史には、境界層の強度、特に高温破壊強度
において必ずしも満足すべきものとは云えないものが多
い０ 本発明者等は、このような技術の現状に鑑み、鋭意研究
の結末本発明を完成したものであって、本発明の目的は
、幅広い種類のセラミックスに対し普遍的に適用し得て
、且つ比較的簡単な工程によって優れた接合強度を与え
るセラミックスの接合方法を提供せんとするにある。

即ち、本発明方法の特徴とするところは、接合すべきセ
ラミックスの界面に、炭化珪素粉末を５０〜９０重量％
含有してなる結合剤を介在せしめ、少なくともｌ　ＯＯ
ｋｉ？Ａｒ’Ｊ素分圧と１６００〜２２００℃の温度で
Ｈ工Ｐ処理を施すことにある。

本発明方法を適用するセラミックスは、例えばＳｉＯ、
Ｓｉ３Ｎ４　、　坊ｏ８．　Ｚｒ　ｏ２　またはそれら
を主成分とし７若ｆの焼結助剤を添加して成形焼結した
材料であり、機械部品等の成形素材である。

かかる素材は目的に応じて同種のもの同士を、あるいは
異種のものを組み合せ接合一体化し望みとする機械部品
等が製作される。

本発明方法においては、先ず一方のセラミックス素材の
接合すべき面に５０〜９０重量％のＳｉＯ粉末を含有し
てなる結合剤を塗布した後、他方の素材を重ね合わせる
ことにより、両セラミックスの界面に結合剤を介在させ
る。４ かかる結合剤は、上述の緻の８１０粉末に金属酸化物又
は窒化物粉末等の焼結助剤とフェノール。

アルコール、アセトン等の有機溶媒の１種又は２橿以り
よりなる有機バインダーとを添加混合したものであり、
特に’Ｉａ”ｓ　１　Ａ−／−Ｎ　＋　Ｓｉ３Ｎ４　＋
　Ｓｉ　＋　’ＺｒＯ２。

ＭｇＱ　＋　Ｙ２Ｏ３＋及びＢよりなる群から選ばれた
少なくとも１棟の粉末状焼結助剤４５重量％以下と、フ
ェノール１０〜５重置％とをＳｉＯ粉末に加えて均一に
混合しペースト状にしたものが好適に使用される。

粉末状焼結助剤を全く添加しない場合は、１０重蹴％程
度のフェノール等を加えることによりフェノール等の残
留炭素が焼結助剤としての役割を演するが、前記粉末状
焼結助剤の少なくとも１種を少なくとも５重量％加える
方がより好ましい結果を与える。

フェノール等の有機溶媒は結合剤総量の５重量％未満で
あればペースト状結合剤のハンドリングが悪くなりセラ
ミックスの界面に均一な結合剤の層を介在さげることが
困難となり、又、１０重量％を超えると、次のＨ工Ｐ工
程で残留カーボンが多くなり擦合部分の強度を低下させ
る原因となる。

又、結合剤中のＳｉＯ粉末及び焼結助剤粉末の程度は３
２５メツシユ以下であることが好ましく、それより咀い
とこれ又、接合部の充分な強度が得られ１４くなる。

かくして結合剤を界面に介在させて準備されたセラミッ
クスは次いで一般に慣用されているＨＩＰ炉中に装入さ
れ、炉内雰囲気を窒素ガスに置換し、少なくとも１ｏｏ
％、好ましくは少なくとも５０　ｏｋ！Ａの窒素分圧と
、１６００〜２２００℃の温度で約１時間若しくはそれ
以上の時間Ｈ工Ｐ処理を施される。Ｈ工Ｐ処理の間に温
度の上昇に伴なって結合剤中のＳｉＯはＡ−／＋２０３
　＋　Ａ７Ｎ　、　Ｓｉ　、　ＺｒＯ２゜ＭｇＯ、Ｙ２
Ｏ３、Ｂ並びにフェノール等の有機溶媒からの残留炭素
等の焼結助剤と反応し、急速に焼結が進むと同時に、８
１０の一部が高窒素分圧下ではＳｉ３Ｎ、に分解し、こ
のＳｉ３Ｎ、と鳩０３　＋　Ｍｇ０ＨＹ２Ｏ３等の焼結
助剤とが更に反応して緻密化し気孔率は減少し、更にセ
ラミックス中に界面より拡散して強固に結合するものと
思われる。

このようにＨ工Ｐ処理においては結合剤の層の反応焼結
が進行するにつれて窒素圧による等方田剣により緻密化
が行なわれ、又、層内の窒素ガスはＳｉ３Ｎ、の生成に
よって組織内に吸収されるため、緻密化は一層促進され
る。この際、接合・材料を通常のＨ工Ｐ処理で必要とさ
れるカプセル等に封入することは却って圧力媒体である
窒素ガスとの反応を阻止することとなり好ましくない。

上述のＨＩＰ処理において、湿度が１６００ｃに達しな
い場合は焼結が充分に進まず、満足すべき接合強度が得
られ難く、又、２２００℃を超えるとＳｉＯの粒子が成
長し、粗大化して接合強度の低下を来たすので不可であ
る。又、前述の如く窒素は本発明方法において重要な役
、割を演するものであり、その分圧を少なくとも１００
−としてＨＩＰ処理を行なった時に始めて所期の接合強
度を４え、その後、圧力の上昇に伴なって接合強度も増
大し、特に約５００類以上では優れた高温破壊特性を備
えた接合体となシ、極めて満足すべき結果が得られる。

上述の如く本発明方法は、広範囲の種類に亘るセラミッ
クスの任慧の組み合せに対して普遍的に適用することが
でき、又、接合すべきセ・ラミックスの界面に介在され
た結合剤層を、窒素ガスが関り・した反応焼結により完
全に焼結すると共に、ＨＩＰ処理によって緻密化と、拡
散接合とを行ない、著シく強固なセラミックスの接合体
、特に優れたＳ６’ｔＭｒ破壊強度を備えたセラミック
ス接合体を比較的簡単な工程で製造することができる。

以下に本発明の態様を実施例について述べるがそれによ
って本発明を限定するものでないことは云う迄もない。

実施例１ 接合すべき母材セラミックスとして３１０　、　Ｓｉ３
Ｎ４　＋゛鳩０３．及びＺｒＯ２の各焼結板から２枚を
選び種々の組合せを作った。夫々３２５メツシユ以下の
粒度のＳｉＯ粉末と焼結助剤粉末とフェノールとを所定
の割合に混合した結合剤を一方の母材セラミックスの表
面に塗布し、他方の母材セラミックスを重ね合わせ”た
ものをＨＩＰ炉中に装入し、窒素分圧５０１！、１ｆｆ
１度１７００℃に１時間保持してＨ工Ｐ処理を行なった
。接合したセラミックスの３点曲げ試験法による曲げ強
度を第１表に示す。

第１表よシ明らかな通り、本発明方法に適用される結合
剤に添加すべき粉末状焼結助剤とじて、Ｓｉ３Ｎ４　＋
　Ａ７４ｏ、＋　ＺｒＯ，、ＡＩＪＩ　、　Ｓｉ等の粉
末は満足な効果を奏し、且つ本発明方法は幅広い種類の
母材セラミックスに対して一様に適用し得りことが立証
された。

実施例２ 市販のＳｉＯ焼結板の表面に、夫々３２５メツシユ以下
の粒度を有するＳｉＯ粉末＋　鳩ｏ３粉末、　ＭｇＯ粉
末、ポロン粉末とフェノールとを所定の割合で混合した
ペースト状の結合剤を塗布し、相手材（ＳｉＯ焼結板）
を重ねた。このものをＨＩＦ炉中に装入し、窒素分圧１
ｏｏｏＹＪ、湿度１９００　℃（７）条件に１時間保持
し、ＨＩＰ処理を行なった。

接合体の接合部の強度を室温下３点曲げ試験法により測
定した結果を第２表に示す。

（以下　余白） 第　　　　　２　　　　　表 第２表より接合強度は結合剤中のＳｉＯ量が５０〜９０
重量％の範囲で良好であることが判る。

又、Ｍｇ０ｒボロンも有効な焼結助剤として本発明方法
に適用することができ、更に、フェノール自身、その残
留カーボンが焼結助剤としての役割を果すことが推定さ
れた。

実施例３ 実施例２の試験番号６の試料を用い、夫々異なった窒素
分圧並びに温度条件でＨ工Ｐ処理に付し、各接合体につ
いて接合部の強度を測定するため゛、３点曲は試験法に
よる曲げ強度を測定した。その測定結果を各Ｈ工Ｐ処理
温度毎に窒素分圧に、対してプロットして添付図面に示
す如き線図を得た。

同図ＦｉＨ工Ｐ処理温度が１５００℃の場合は結合剤の
焼結が進まず、接合強度が著しく低く、１６００℃以上
で強固な接合が達成されることを示している。又、Ｈ工
Ｐ処理温度を２３００℃とすると８１０の粒子が粗大化
して強度低下が甚だしいことが判る。更に、窒素分圧が
ｌｏｏ獅以上の領域で曲げ強度が著しく向上することも
判明した。

窒素分圧が１００−以上で曲げ強度が向上する理由は詳
かではないが、接合部のＳｉＯがＡｌｑＯ５＋ボロン、
フェノールからの残留炭素などの焼結助剤と反応する以
外、Ｓ１０が高窒素分圧下でＴｒｉｓｔ、Ｎ、に分解し
、このＳｉ３Ｎ、と鳩ｏ３と反応し強固に捨金するもの
と考えられる。

【図面の簡単な説明】

図は重ね合わせた２枚のセラミックス焼結板の界面に結
合剤を介在せしめ、種々の圧力、温度条件でＨＩＰ処理
を行なった後の接合体の曲げ強度を示す線図である。 特許出願人　株式会社　神戸製鋼所

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、　　接合−ｆべきセラミックスの界面に、炭化珪素
   粉末を５０〜９０重量％含有してなる結合剤を介在せし
   め、少なくとも１００製の窒素分圧と１６００〜２２０
   ０℃の温度で熱間静水圧てレス処理を施すことを特徴と
   するセラミックスの接合方法。 ２、　接合すべきセラミックスがＳｉＯ、Ｓｉ、Ｎ、　
   、鳩０３およびｚｒｏ２のいずれかである特許請求の範
   囲第１項記載のセラミックスの接合方法。 ８、　窒素分圧が少なく゛とも５００Ｉ！Ａである特許
   請求の範囲第１項又は第２項記載のセラミックスの接合
   方法。 ４、結合剤が鳩ｏ３１　辺Ｉ　Ｓｉ３Ｎ＋　＋　Ｓｉ　
   、　Ｚｒ　０２　＋　Ｍｇ０Ｙ２０３及びＢよりなる群
   から選ばれた少なくとも１種の粉末状焼結助剤４５重ｔ
   ％以下と、有機バインダーとして有機溶媒１０〜５重量
   ％とを含有する前記特許請求の範囲各項の何れかに記載
   のセラミックスの接合方法。 ５、　有機溶媒がフェノールである特許請求の範囲第４
   項記載のセラミックスの接合方法。 ６、　炭化珪素粉末及び粉末状焼結助剤の粒度が３２５
   メツシユ以下である前記特許請求の範囲各項の何れかに
   記載のセラミックスの接合方法。