JPS58129030A - 安定ハロゲン化有機ｃｐｄおよび硼素ｃｐｄからなる着色防止性難燃剤 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ポリフェニレンエーテル樹脂組成物の如キ重合体に混入
したとき、新規な耐燃性非変色ポリフェニレンエーテル
樹脂組成物を生成する新規な難燃剤組成物またＩ／ｉ添
加剤を提供する。難燃剤組成物Ｒ２５０〜３００℃で安
定である硼素含有塩またはエステルおよび安定ハロゲン
化有□　種化合物の組成物からなる。

好ましい難燃剤組成物はハロゲン化有機化合物としての
へキサブロモビフェニルおよヒ硼素含有化合物としての
硼酸亜鉛の組合せを含有する。好ましい耐燃性非変色ポ
リフェニレンエーテル樹脂組成物ｒｉ（２，６−ジアル
キル−１゜４−）二二Ｖン〕エーテル樹脂およびヘキサ
ブロモビフェニル−硼酸亜鉛難燃痢組成物または添加剤
の配合物からなる。

難燃剤組成物の製造法、および耐燃性ポリフェニレンエ
ーテル樹脂組成物、のみならず耐燃性ポリフェニレンエ
ーテル樹脂組成物全成形する方法および得られる成形品
も含む。

成形後の組成物は耐燃性であり、非変色である成形品を
提供する。

木発＃４は重合体、特にポリフェニレンオキサイ）’　
（ＰＰＯ）樹脂としても知られているポリフェニレンエ
ーテＶ樹脂を含有する組成物に、かかる樹脂中に難燃剤
組成物を混入し之とき変色を防止する新規な難燃性組成
物またｒｉ添加剤に関する。末完＃４はまた少量ではあ
るが有効量の上記難燃剤組成物およびポリフェニレンエ
ーテル樹脂を含有する耐燃性組成物にも関する。

広い観点において、Ｉｌ燃剤組組成物２５０〜３００℃
で安定である硼素含有塩またはエステルおよび安定ハロ
ゲン化有機化合物の組合せまたは混合物からなる。かか
る難燃性組成物の好ましい具体例は約１〜約３重量部の
硼素含有塩またはエステルとの混合物の形での約５〜約
３５重量部のハロゲン化有機化合物からなり、好ましい
成分はハロゲン化有機化合物としてヘキサプロ（ビフェ
ニルであり、硼素含有化合物として硼酸亜鉛である。好
ましい耐燃性ポリフェニレンエーテル樹脂組成物は、ポ
リ（２，６−＄’アル午ルー１．４−フェニレン）エー
テル樹脂例えばポリ（２，６−シメチルー１．４−フェ
ニレン）エーテル樹脂を含み組成物中に上記難燃剤組成
物の有効量を混入して作った配合物かラナル、ポリフェ
ニレンエーテル＊脂組成物に加える難燃性組成物または
添加剤を彫物し、−緒にした硼素含有塩またはエステル
訃よびハロゲン化有機化合物の量は、ポリフエニレンエ
ーテＡ／樹脂組代物１００重量部について難燃剤組成物
約１０〜約２５重量部の範１であることができる。

本発明はまた難燃剤組成物を製造する方法、上記組成物
で耐燃性にされたポリフェニレンエーテル樹脂組成物の
製造法、耐燃性ポリフェニレンエーテル樹脂組成物を成
形する方法も含む。

またそれから得られる耐燃性非変色成形品も含む。加工
後の組成物は耐燃性であろばかりでなく、成形時に変色
しない。

ポリフェニレンエーテルは知られており、ヘイの米国特
許第３３０６８７４号および第３３０６８７５号、およ
びスタフ・トフの米国特許第３２５７３５７号および第
３！５７３５８号（これらは引用してここに全て組入れ
る）ｔＰ含む多くの刊行物ｒ記載されている。高分子量
ポリフェニレンエーテルは比較的高い即ち２５０℃以上
の溶融粘度訃よび軟化Ｊ：Ｌを有する高性能エンジニア
リング熱ｑｗｉ性樹脂であり、フィルム、繊維および成
形品の彫物を含む耐高温性を必要とする多くの産業上の
用途に有用である。

チツエクの米国特許第３３８３４３５号（これも引用し
てここに組入几る）　ｆｆＦｉ、ゴム成分が１タジエン
の重合体および共重合体の如き不飽和型のものであるゴ
ム変性スチレン檎脂−ポリフエニＶンエーテル樹脂を含
むポリフェニレン二−デルースチレノ樹脂組代物が記載
されている。スチ７７１＊脂収分はポリフェニレンエ−
チルの成形性を改良する。

クツバー等の米国特許第３９４３１９１号、第３９５９
２１１号、第３９７４２３５号、第４１０１５０３号、
第４１０１５０４号、第４１０１５０５号、第４１０２
８５０号および第４２２６７６１号には、離燃性添加剤
を含む種々なポリフェニレンエーテル樹脂組成物が記載
されている。上記特許は引用してここに組入れる。

ポリフェニレンエーテル組成物が成形時に変色すること
なく耐燃性にすることができることをここｒ見出した。

これは、２５０〜３００℃で安定である硼素含有塩また
はエステルおよび安定なハロゲン化有機化合物の組合せ
または混合物を含む難燃剤組成物または添加剤によって
組成される。この組成物の有効量をポリ７工二レンエー
テル組成物に混入するとき、形成される組成物は耐燃性
にされ、それと同時に成形時に変色しない。

安定なハロゲン化有機化合物の例Ｋｔ−１置換ベンゼン
例、ｔ　ハチトラブロモベンゼン、ヘキサクロロベンゼ
ン、ヘキサプロ毛ベンゼンおよびビフェニル類例えハ２
．２’−ジクロロジフェニル、２　、４’−ジブロモジ
フェニル、２　、４’−ジクロロビフェニル、ヘキサブ
ロモビフェニル、オクタブロモビフェニル、デカプロ毫
ビフェニＶ。

および側光ばデカブロモ１７　フェニルエーテルの類１
１２〜１０個のハロゲン原子を含有するハロゲン化ジフ
ェニルエーテルがある。ｉた臭素化フェノキレアルカン
例えば１．２−ビス−（トリブロモフェノキシ）−エタ
ンを使用できる・硼素含有塩またはエステルの例には硼
酸亜鉛、ｆｉｌ硼酸バリウムおよびトリー（２−フェニ
ルｙｙロヘキシル）−ボレートがある。

難燃剤組成物を作るに当っては、一般に約１〜約３重量
部の硼素含有塩またはエステルおよび約５〜約３５１１
Ｌ量部のハロゲン化有機化合物を一緒に混合する。ポリ
フェニレンエーテル樹脂組成物を耐燃性にするためＫは
、ポリフエニレンエーテｐｖ檎脂組武物１００ｇ置部に
ついて全離燃剤組底物約１０〜約２５重量部′ｔ−混入
する、なお上記ポリフェニレンエーテル樹脂組成物はポ
リブタジェン変性ポリスチレンを含有することもでき、
これはＦＧ−８３４の名で７オスター・グランドから入
手できる。ポリフェニレンエーテルはまたスチレン樹脂
との混合物としても市場で入手しうる。米国特許第３３
８３４３５号および第３６６３６５４号参照、これらの
混合物は約２５〜７５％のポリスチレン単位全含有し、
商標名ノリル（Ｎ０ＲＹＬ　）でゼネラル・エレクトリ
ック・カンバニイから入手でキロ。

ポリフェニレンエーテル樹脂組成物の燃焼が生ずる高温
、４００〜６００℃で、ハロゲン化化合物および硼素含
有塩ま九はエステＡ／は相互反応してチャーを作り、炎
を急速に消す中間体を形成する、かくしてすぐれた加工
色を維持する。少量ではあるが有効量の触媒例えばフェ
ロセンおよびポリフェロセンは、低濃度で消炎性を増強
するために加えることができる◎こ几らの触媒はポリフ
ェニレンエーテルＩｌ＆組成物１００重量部について約
０．３〜約３１１量部の量で加えることができる。

好ましい例において、末完＃４により意図するボリフェ
ニレンエーテＡ／は式 （式中Ｑ、Ｑ’、Ｑ’およびＱ−はそれぞれ独立に水素
、炭化水素基、ハロゲン原子と７二二ル核の聞に少なく
とも２個の炭素原子を有するへロ脚化水素基、炭化水素
オキシ基およびハロゲン原子とフェニル核の闇に少なく
とも２個のＡ１ｉ’Ｊ原子ｔ４をするハロ炭化水素オキ
Ｖ基からなる群から選択し、吏ＫＱ’、Ｑ″およびＣは
ハロゲンであることができる。ｆｉ−だしＱおよびｑ′
は三ｓｒｓ素原子を含有しないのが好ましい、ｎは単量
体残基の合計数１に表わし、少なくとも５０の楽依であ
る〕の繰返し構造単位を有する。上記式に相当スるポリ
フエニＶンエーテ１ｖｒｉｌｆｆ記へイおよびスタツト
７の米国特許明細書に見出すことができる。

ここに使用するときポリフェニレンニーｆＡ／なるＨは
上記式によって表わされる重合体の範囲に含まれるもの
のみならず池の樹脂との混合によって変性さｆ′Ｌ７ｔ
ボリフェニレンエーテＡ／１に含むものとする。米国特
許第３３８３４３５号にはポリスチレンの多くの性質を
向上させ、同時に溶融体を改良するための手段が記載さ
れている。米国特許第３３８３４３５号の発明は、ポリ
フェニレンエーテルおよヒ変性ポリスチレン倉含むポリ
スチレンがあらゆる割合で混合でき、これら両成分の何
れの性質よりも改良された多くの性質を存する混合物を
生ぜしめることを見出したことに基いている。上記特許
に記載されている如く、ポリフェニレンニーテルト混合
しうるポリスチレンは式 （式中Ｒは水素、低級アルキル基またはハロゲンであり
５ｚｒｉビニル基、水素、ハロゲンおよび低級アルキル
基からなる群から選択し九−員であり、ｐはｏ　ｉ几は
１〜５の整数であろ〕を有する単量体から誘導された重
合体単位少なくとも２５直ｍ藩を有する本のである。こ
の特許の好ましい組成物はポリスチレンま九はゴム変性
ポリスチレンと組合せたポリ（２，６−＄７フルキルー
１，４−）二二Ｖン〕エーテルである。

低級アルキル基ｒｉ１〜６個の炭Ａｉ原子ｆｔ含有する
・ 一般に耐燃性ポリフェニレンエーテル組成物を製造する
方法は、ポリフェニレンエーテル組成物と難燃剤組成物
を均質混合し、次いで各成分を配合することを含む、好
ましくはハロゲン化有機化合物と硼素含有塩またはエス
テルの組合せおよびポリフェニレンエーテルを先ず均質
混合して予備混合物ｔ−形彫物、予備混合物を約５００
〜約６００７の高温で配合用押出機に通す、押し出し配
合物をベレットにし、次いで例えばニューベリー射出成
形機で所望の形に成形す机 本発明の難燃剤組成物は、ポリフェニレンエーテルが従
来使用されていたあらゆる目的、例えばフィルム、繊維
、成形品等に有用である。

難燃剤組成物は、ポリフェニレンエーテル自体と、また
はそれと他の添加剤との組合せ、例えばポリスチレンお
よびゴム変性ポリスチレンとの組合せに使用して有利で
あり、特にかかる組成物の加工および応用が、変色を生
ぜしめたり、衝撃強さが低下する高温の使用を必要とす
る加工および用途に使用して有利である。

本発明の穐類の組成物はまた一定の他の化学的および物
理的性質を改良するため従来より普通に使用されている
非樹脂系の補助成分も含有する。非樹脂系補助剤には充
填剤および／または強化剤、例えば鉱物繊維（例えばク
レー、タルク、硫酸カルシウム等）、強化繊維（例えば
ガラス繊維、グラファイトホイスカー等）、酸化防止剤
、染料、顔料゛、可厘剤等を含む−これらは一般に全組
成物重量を基にして、１〜５０優の範囲の少量ではある
が有効量加えろ。

下記実施例は更に本発明を示すものであり、本発明を限
定するものと考えるべきでない。

実施例　１および２ 難燃剤組成物の組成および難燃剤組成物とポリフェニレ
ンエーテルの配合物の組成およヒ１ｉｌｔ燃性ポリフェ
ニレンエーテルの性質を下表ＩＫ示す− 表中、ＰＰＯは３０℃でクロロホル人中で測定して、約
０．ｓａｚ／ｇの固有粘度を有するポリ（２，６−シメ
チルー１．４−フェニレン）オキサイドを九はエーテル
および耐衝撃ポリブタジェンｆ性ポリスチレンを意味す
る。ｕｔ、９４オ！びＳＥ　　ｌおよび８１　１はアン
ダーライターズ・ラボラトリーズ・ブレチン憲４９の耐
燃試験および基準？：表わし、ＳＮは自己消化性の略記
号であり、ローマ数字ｉｊ［ＪＬの格付を示す内ＰＰＯ
およびポリスチレンは予！！混合し１次いでそｆ′Ｌを
へキサブロモビフェニルおよびトリー（２−フェニルシ
クロヘキシｙ）−ボレートの難燃剤組成物と混合した。

配合物ｔ−混合し、４５０）の１１１度で押出機で押し
出した。押し出したベレットを射出成形機で標準試験棒
に５５０″Ｆで成形したー 試料Ａは良く知ら几ている離燃剤のへキサブロモビフェ
ニルのみを使用した比較例である。

表Ｉ 実　　施　　例　　　　　　　　Ａ１２ｐｐｏ　（登録
商標）　　　　　　　　　３５　　３５　　３５耐衝撃
ポリスチレン　　　　　　　６５　　６５　　６５へ＊
ｔ−ｙａｅビｙｘ二ｔｖ　　　　　　　１５２　１５．
２１５．２）９−（２−７エ＝ルｔりｃｙｓＪｙ／１ｖ
）−ボＬＴｈ）　　　　０．９　　　１０　　　３．０
性　　　　質 ＵＬ９４１／１６１ｎ秒　　　　　　落下燃焼　８１１
　　８）Ｅｌ加熱撓ミ温度”Ｆ７２６４ｐｓｉ２”−ｖ
＜ｙ　２１２〜２１５２０６〜３０９２０６−２０６−
　　　オＳりもの滓３麹Ｏもの アイ゛ｈト衝撃強さくｆｌｌｂ／ｉｎノツチ）３２　　
　　　５１　　　　　　４Ｊ１夾施例　３，４および５ 難燃剤組成物の組成および難燃剤組成物とポリフェニレ
ンエーテルの配合物の１Ｌおよび耐燃性ポリフェニレン
エーテル組成物の性質を下表１に示す、方法は）Ｕ−（
２−：ｙエニＶシクロヘキシル）−ボレートの代りに硼
酸亜Ｊ＆よびメタ硼酸バリウムを用いた以外ｌ−を実施
ｆｉｌおよび２と同じである６ 表Ｉ ｐｐｏ（登録商標）　　　　　　　　３５　　３５　　
３５耐衝撃ポリスチレン　　　　　　６５　　６５　　
６５ヘキサブロモビフエニル　　　１５．２　　１５，
２　　１５．２硼酸亜１Ｅ１ａ、ｏ　　　ｉ、ｏ　　　
−メタ硼酸バリウム　　　　　　　　−−３．０性　　
　質 ＵＴ、、９４試験　　　　　　　　　　８Ｅｌ　　　８
Ｅｌ　　　８１１加熱撓み温度″Ｆ／２６４ｐ＠ｉ、　
２−）ＩＪ＜ン　２１８　　　２１４　　　２１７色　
　　　　　　　　　　　本末ρもの本来のもの本来りも
のノツチ付アイゾツト衝撃強さ　　　　　２Ｊ３３ｓ　
　　　　２．ａ引張り降伏強さ　　　　　　　　　９０
００　　９１００　　８８００極限引張り強さ　　　　
　　　　　　７８００　　７８００　　７４０Ｇ伸び率
、優　　　　　　　　　　　　３６　　　３４　　　３
０爽施例　６ 難燃剤組成物の組成および難燃剤組成物とポリフェニレ
ンエーテルの配合物の組成および耐燃性ポリフェニレン
エーテル組成物の性質を表１［示す。方法はへキサブロ
モビフェニルの代りに臭素化合物１．２−ビス−（トリ
ブロモフェノキシ）−二タンを使用し、消炎を増強する
ため共薬剤としてフェロセンを加えた以外ｒｉ実施例１
および２と同じである。

表Ｉ 実　　施　　例　　　　　　　　　　　　　　６ＰＰＯ
（登録商標）２５ 耐衝撃ボリスチＶン　　　　　　　　　　　　　７５１
．２−ビス−（トリブロモフェノキＶ）−エタン　　　
　１５．２トリー（２−フェニルシクロヘキシル）−ホ
レート　　　　　３．０７エロ七ン　　　　　　　　　
　　　　　　　　０，７ｔ）Ｌ９４試験　　　　　　　
　　　　　　　　　ｓｇ　ｌ加熱撓み温度、ｆｆ／２６
４ｐ＠１２−スパン　　　　　１９５色　　　　　　　
　　　　　　　　本来の非膚ハ月るいものノツチ付アイ
ゾツト衝撃強さ　　　　　　　　　２Ｂ引張り降伏強さ
　　　　　　　　　　　　　　　６６００極限引張り強
さ　　　　　　　　　　　　　　　　６１００伸び率、
慢　　　　　　　　　　　　　　　　　５３上記結果か
ら本発明による難燃剤組成物がポリフェニレンエーテル
組成物を耐燃性にするのに非常に有効であること、およ
びそれによって耐燃性にされたポリフェニレンエーテル
組成物が変色しないことが明らかである。同時に耐燃性
組成物の池の性質が離燃剤組成物によって悪影響を受け
ず、ある場合には衝撃強さの如く改良される。

上述した特許および／または特許出願は引用してここに
組入れる。上記教示より見て本発明の他の改変が可能で
あることは明らかである。

例えばポリ（２，６−シメチルー１．４−フェニレンエ
ーテル）の代りにポリ（２，６−ジメチ〃−コー２．３
．６−ドリメチルー１．４−フェニレンエーテル）、の
如き共重合体を使用できる。ｔた組成物は充填剤および
／または強化剤を含有しつる・従って特許請求の範囲に
規定した本発明の目的とする範囲内で本発明の具体例に
おいて改変をなしうろことは理解すべきである。

同　　　　　　安　　　達　　　　　　　　智　ｉＬ’
１ｊｊｌＳ勧憬

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、安定ハロゲン化有機化合物および硼素含有塩または
   エステルの組合せからなる重合体に耐燃性を与え、その
   変色を防止する難燃剤組成物。 ２、約１〜約３重量部の硼素含有塩＼またはエステルお
   よび約５〜約３５重量部のハロケン化有機化合物を含有
   する特許請求の範囲第１項記載の難燃剤組成物。 ３、安定ハロゲン化有機化合物がヘキサブロモビフェニ
   ルである特許請求の範囲第１項記載の難燃剤組成物。 ４、　安定ハロゲン化有機化合物が臭素化フェノキシア
   ルカンである特ｅａ攻の範囲第１項記載の難燃剤組成物
   。 ５、臭素化有機化合物が１．２−ビス−（トリブロモフ
   ェノキシ）−エタンである特許請求の範囲第４項記載の
   難燃剤組成物・ ６、硼素含有塩が硼酸亜鉛である特許請求の範囲第１項
   記載の難燃剤組成物。 ７、硼素含有塩がメタ硼酸バリウムである特許請求の範
   囲第１項記載の難燃剤組成物。 ８、硼素含有工ｙ、Ｔｔｖカ）　ＩＪ　−（２−フェニ
   ルシクロヘキシル）−ボレートであろ特１ｆＩＷ求ノ範
   囲第１項記載の難燃剤組成物・ ９、ハロケン化有機化合物がヘキサブロモビフェニル１
   ｔｄｌ、２−ビス−（トリブロモフェ／キＶ）−、Ｚタ
   ンであり、硼素含有塩ま几はエステルが硼酸亜鉛、メタ
   硼酸バリウムまたはトリー（２−フェニルシクロヘキシ
   ル〕−ボレートである持ｆｆａ求の範囲第１項記載の難
   燃剤組成物ｎ １０、消炎性を増強するの、［［効な量の７エロセンも
   き有する特許請求の範囲第１項記載の＃Ｉ燃燃剤組物物 １１、ポリフェニレンエーテル膚月旨組歇物および七ｆ
   ＬＫ耐燃性を与えるのに＊ＭＪな特ｆＦ請求の屹１第１
   項記載の難燃剤組成物の量を含有する成形時［ｆｔ！ｓ
   しない耐熱性ポリフェニレンエーテル＃脂組成物− １２、ポリフェニレンエーテルが式 （式中、Ｑ　、　Ｑ’　、　Ｑ″およびＱ＃はそれぞれ
   独立に。 水素１次化水素基、ハロゲン原子とフェニル核の闇に少
   なくとも二つの炭素原子含有するハロ膨化水素基、膨化
   水素オキシ基およびハロゲン原子と７二二Ａ／ＪｉＩＩ
   の闇に少なくとも二つの炭素原子ｋＷするハロ次化水素
   オキシ基からなる群から選択し、Ｑ’、Ｑ″およびＱ＃
   は更にハロゲンであることができる、ただしＱおよびＱ
   ″は三級炭素原子を含有しないのが好ましい、ｎｔｉ単
   量体残基の合計数を表わし、少なくとも５０の整数であ
   る）のものである特許請求の範囲第１１項記載の耐燃性
   ポリフェニＶンエーデＡ／樹脂組成物０ １３、ポリフェニレンエーテルｉ　分力ポリ（２゜６−
   ジアルキル−１，４−７二二レン）エーテルである持１
   ｆＦｃＩＩ求の範囲第１１項記載の耐燃性ポリフェニレ
   ンエーテル樹脂組成物。 １４、　　ポリフェニレンエーテル成分がポリ（２゜６
   −シメチルー１．４−フェニレン）エーテルである特許
   請求の範囲第１１項記載の耐燃性ボリフエニレンエーテ
   ／’４１１組Ｕ物。 １５、　　難燃剤組成物が約１〜約３直量部の硼素含有
   塩またはエステルおよび約ｌθ〜約２５＠量部のハロゲ
   ン化有機化合物を含有する特許請求の範囲第１１項記載
   の耐燃性ポリフェニレンエーテル樹脂７１１１成物・ １６、　　＠ｆａｒｍ成物がヘキサブロモビフェニルお
   よヒドリ−（２−フェニルシクロヘキシル）−ボレート
   の組合せを含有する特ｔＦａ氷の範囲第１１ＪＪｊ［載
   の耐燃性ポリフェニレンエーテル樹脂組成物。 １７、　　ＩＩ燃１１１組成物がヘキサブロモビフェニ
   ルおよび硼酸亜鉛の組合せを含有する特許請求の範囲第
   １１項記載の耐燃性ポリフェニレンエーテル樹脂組成物
   。 １８、　１ｆｆｉ剤組区物がヘキサブロモビフェニルお
   よびメタ硼酸バリウムの組合せを含有する特許請求の範
   囲第１１項記載の耐燃性ポリフェニレンエーテル膚Δ旨
   組成物。 １９、難燃剤組成物、物が１．２−ビス−（トリブロモ
   フェノキＶ）−エタンおよヒドリ−（２−フェニルシク
   ロヘキシル）−ホレー）　ノＭ＆セ’に含有する待／ｆ
   請求の範囲嘉１１項記載の耐燃性ポリフエニレンエーテ
   ／Ｉ／樹脂組成物。 ２０、ホリｙエニレンエーテル樹脂がポリスチレンとの
   ブレンドである待ｔｆ請氷の４＠囲第１１項記載の耐燃
   性ボリフェニレンエーテ１ｖ樹脂組成物。 ２１、消炎性を増強するのに有効な量の７エロセンを含
   有する特許請求の範囲第１１項記載の耐燃性ボリフェニ
   レン工〒チル樹脂組成物。 ２２、充填剤および／ま九は強化材を含有する特許請求
   の範囲第１１項記載の耐燃性ポリフエニレンエーテｊｖ
   樹脂組匝物。 ２、特許請求の範囲第１１項記載の組成物を成形するこ
   とによって得られる変色ヶ含まぬ成形された組成物。 ２、特許請求の範囲第１５項記載の組成物を成形するこ
   とによって得られる変色を含まぬ成形さｆ′した組成物
   。 ２５、特Ｊ！ｌ−ａ末の範囲第２０項記載の組成物を成
   形することによって舟らルる変Ｉ！Ｓを含まぬ成形され
   几組成物。 ２６、ポリフェニレンエーテル禰ｎ旨を難燃剤組成物と
   均質に混゛合し、混合物を配合することからなる特ｄ’
   Ｆ請求の範囲第１１項記載の組成物の製造方法。 ２７、配合生成物を所望の形に成形する特許請求の範囲
   ＠２６項記載の方法。 ２８、充填剤および／ま之は強化材も含有する特許請求
   の範囲第２５項記載の方法。 ２９、重合体に耐燃性を与え、その成形時にＩｔ合体の
   変色を防止するのに有効な量で各成分を均賀に混合ず゛
   る特許請求の範囲第１項記載の難燃剤組成物の製造法。