JPH11323097A - エポキシ樹脂組成物及びそれを用いた封止剤 - Google Patents
エポキシ樹脂組成物及びそれを用いた封止剤Info
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- JPH11323097A JPH11323097A JP11086199A JP8619999A JPH11323097A JP H11323097 A JPH11323097 A JP H11323097A JP 11086199 A JP11086199 A JP 11086199A JP 8619999 A JP8619999 A JP 8619999A JP H11323097 A JPH11323097 A JP H11323097A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 成形収縮率が極めて低く、且つ耐クラック
性、耐湿性及び難燃性の優れたエポキシ樹脂組成物を提
供することにある。 【解決手段】 （Ａ）エポキシ樹脂；（Ｂ）フェノール
ノボラック樹脂；（Ｃ）硬化促進剤；及び（Ｄ）最大粒
径が６０μｍ以下、平均粒径が３０μｍ以下の粉砕状シ
リカ及び／又は最大粒径が２００μｍ以下、平均粒径が
５０μｍ以下の球状シリカ；を必須の成分とすることを
特徴とするエポキシ樹脂組成物。
性、耐湿性及び難燃性の優れたエポキシ樹脂組成物を提
供することにある。 【解決手段】 （Ａ）エポキシ樹脂；（Ｂ）フェノール
ノボラック樹脂；（Ｃ）硬化促進剤；及び（Ｄ）最大粒
径が６０μｍ以下、平均粒径が３０μｍ以下の粉砕状シ
リカ及び／又は最大粒径が２００μｍ以下、平均粒径が
５０μｍ以下の球状シリカ；を必須の成分とすることを
特徴とするエポキシ樹脂組成物。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、エポキシ樹脂組成
物に関するものであり、より詳細には、成形収縮率が極
めて低い、精密成形性に優れ、且つ優れた封止剤、特に
半導体の封止剤として用いることができるエポキシ樹脂
組成物に関する。
物に関するものであり、より詳細には、成形収縮率が極
めて低い、精密成形性に優れ、且つ優れた封止剤、特に
半導体の封止剤として用いることができるエポキシ樹脂
組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】エポキシ樹脂は、接着強度、耐化学薬品
性、機械的強度、及び電気絶縁性に優れていることから
接着剤、コーティング剤、注型品及び成形品として広く
利用されており、特に成形品としては、電気絶縁性が優
れているという特性を活かして、電気部品や電子部品へ
の応用が広く行われている。半導体封止用に使用される
エポキシ樹脂組成物もその一例であって、例えば、特開
昭61-268750 号公報には、フェノール硬化性エポキシ樹
脂と平均粒径１〜２５μｍの球状石英粉１〜８０重量％
と粉砕石英粉末２０〜９９重量％との混合石英質充填剤
から成る組成物が記載されており、この組成物は、半導
体成形時の流動性に優れると共に、熱膨張係数が少な
く、耐クラック性が良好なことから半導体封止用として
使用されるものである。また、特開昭61-283615 号公報
には、同様の目的でクレゾールノボラック型エポキシ樹
脂と、フェノールノボラック硬化剤の当量比を、（エポ
キシ樹脂／硬化剤）1.1 〜1.5 の範囲内にし、充填剤と
して、平均粒径が１５μ以下で、最大粒径が100 μ以下
の破砕状もしくは球状のシリカを配合した組成物が記載
されており、この組成物も、耐クラック性や耐湿性に優
れており、更に、エポキシ樹脂と硬化剤の当量比を通常
よりもずらすことにより低応力のものが得られ、半導体
封止用として使用されることが説明されている。このよ
うに、電気部品や電子部品として使用されるエポキシ樹
脂組成物は、その配合中にシリカを配合し、その粒径等
を適宜選択することにより求められる物性に適応する組
成物を得る試みがなされている。
性、機械的強度、及び電気絶縁性に優れていることから
接着剤、コーティング剤、注型品及び成形品として広く
利用されており、特に成形品としては、電気絶縁性が優
れているという特性を活かして、電気部品や電子部品へ
の応用が広く行われている。半導体封止用に使用される
エポキシ樹脂組成物もその一例であって、例えば、特開
昭61-268750 号公報には、フェノール硬化性エポキシ樹
脂と平均粒径１〜２５μｍの球状石英粉１〜８０重量％
と粉砕石英粉末２０〜９９重量％との混合石英質充填剤
から成る組成物が記載されており、この組成物は、半導
体成形時の流動性に優れると共に、熱膨張係数が少な
く、耐クラック性が良好なことから半導体封止用として
使用されるものである。また、特開昭61-283615 号公報
には、同様の目的でクレゾールノボラック型エポキシ樹
脂と、フェノールノボラック硬化剤の当量比を、（エポ
キシ樹脂／硬化剤）1.1 〜1.5 の範囲内にし、充填剤と
して、平均粒径が１５μ以下で、最大粒径が100 μ以下
の破砕状もしくは球状のシリカを配合した組成物が記載
されており、この組成物も、耐クラック性や耐湿性に優
れており、更に、エポキシ樹脂と硬化剤の当量比を通常
よりもずらすことにより低応力のものが得られ、半導体
封止用として使用されることが説明されている。このよ
うに、電気部品や電子部品として使用されるエポキシ樹
脂組成物は、その配合中にシリカを配合し、その粒径等
を適宜選択することにより求められる物性に適応する組
成物を得る試みがなされている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、最近の
電子技術等の進歩にともない、極めて高い寸法精度の成
形品の出現が望まれるようになり、従来のエポキシ樹脂
のようにシリカの種類や粒径等の選択だけではそれらの
要求に対応できなくなっているのが現状である。また、
エポキシ樹脂の特性上、100 ℃近辺での安定性に欠ける
ことから、成形方法としては、プレス成形や、トランス
ファー成形による方法しかしないために、射出成形によ
る精密な成形品が得られず、このため成形品の生産性が
悪く、また、折角、成形収縮率が低い組成物が開発され
ても、それを精密成形品に応用しにくいという問題があ
った。
電子技術等の進歩にともない、極めて高い寸法精度の成
形品の出現が望まれるようになり、従来のエポキシ樹脂
のようにシリカの種類や粒径等の選択だけではそれらの
要求に対応できなくなっているのが現状である。また、
エポキシ樹脂の特性上、100 ℃近辺での安定性に欠ける
ことから、成形方法としては、プレス成形や、トランス
ファー成形による方法しかしないために、射出成形によ
る精密な成形品が得られず、このため成形品の生産性が
悪く、また、折角、成形収縮率が低い組成物が開発され
ても、それを精密成形品に応用しにくいという問題があ
った。
【０００４】本発明の目的は、成形収縮率が極めて低
く、且つ耐クラック性、耐湿性及び難燃性の優れたエポ
キシ樹脂組成物を提供することにある。本発明の目的は
また、精密な射出成形品の製造が可能なエポキシ樹脂組
成物を提供することにある。本発明の目的は更に、耐ク
ラック性、耐湿性、難燃性及び低収縮率の成形物に成る
と共に、精密な射出成形が可能で封止性に優れたエポキ
シ樹脂組成物を提供することにある。
く、且つ耐クラック性、耐湿性及び難燃性の優れたエポ
キシ樹脂組成物を提供することにある。本発明の目的は
また、精密な射出成形品の製造が可能なエポキシ樹脂組
成物を提供することにある。本発明の目的は更に、耐ク
ラック性、耐湿性、難燃性及び低収縮率の成形物に成る
と共に、精密な射出成形が可能で封止性に優れたエポキ
シ樹脂組成物を提供することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明によれば、エポキ
シ樹脂及びフェノールノボラック樹脂、及び硬化促進剤
からなる組成物に、特定の破砕型シリカ及び／又は球状
シリカを配合することにより、成形収縮率の極めて低い
エポキシ樹脂組成物が提供され、このエポキシ樹脂に、
更に、ハロゲン化エポキシ樹脂と酸化アンチモン及び／
又はガラス繊維を配合することにより難燃性を顕著に改
善したエポキシ樹脂組成物が提供されるものである。
シ樹脂及びフェノールノボラック樹脂、及び硬化促進剤
からなる組成物に、特定の破砕型シリカ及び／又は球状
シリカを配合することにより、成形収縮率の極めて低い
エポキシ樹脂組成物が提供され、このエポキシ樹脂に、
更に、ハロゲン化エポキシ樹脂と酸化アンチモン及び／
又はガラス繊維を配合することにより難燃性を顕著に改
善したエポキシ樹脂組成物が提供されるものである。
【０００６】すなわち、本発明によれば、 (A) エポキシ樹脂； (B) フェノールノボラック樹脂； (C) 硬化促進剤；及び (D) 最大粒径が60μｍ以下、平均粒径が30μｍ以下の破
砕状シリカ及び／又は最大粒径が200 μｍ以下、平均粒
径が50μｍ以下の球状シリカ；を必須の成分とすること
を特徴とするエポキシ樹脂組成物が提供される。本発明
によればまた、上記組成物に、更に、 (E) ハロゲン化エポキシ樹脂、ならびに (F) 酸化アンチモン、及び／又は (G) ガラス繊維 を配合したことを特徴とするエポキシ樹脂組成物が提供
される。本発明によれば更に、上記組成物を使用した封
止剤が提供される。
砕状シリカ及び／又は最大粒径が200 μｍ以下、平均粒
径が50μｍ以下の球状シリカ；を必須の成分とすること
を特徴とするエポキシ樹脂組成物が提供される。本発明
によればまた、上記組成物に、更に、 (E) ハロゲン化エポキシ樹脂、ならびに (F) 酸化アンチモン、及び／又は (G) ガラス繊維 を配合したことを特徴とするエポキシ樹脂組成物が提供
される。本発明によれば更に、上記組成物を使用した封
止剤が提供される。
【０００７】本発明においては、エポキシ樹脂として、
エポキシ当量100 乃至300 のノボラック型エポキシ樹
脂、フェノールノボラック樹脂として、水酸基当量が10
0 乃至150 、軟化点が６０乃至110 ℃のノボラック型フ
ェノール樹脂、破砕状シリカとして最大粒径６０μｍ以
下平均粒径８μｍ以下、球状シリカとして最大粒径３０
μｍ以下、平均粒径５μｍ以下のもの、ハロゲン化エポ
キシ樹脂として臭素化ノボラックエポキシ樹脂を使用し
たときに、特に低い成形収縮率を有するエポキシ樹脂組
成物が提供される。本発明によればまた、上記組成物
に、特定のジアルキル系尿素誘導体の硬化促進剤、を配
合することにより、100 ℃近辺での安定性が大幅に向上
する。また、前記のような球状シリカ等を配合している
ことにより極めて低い成形収縮率となるエポキシ樹脂組
成物が提供される。
エポキシ当量100 乃至300 のノボラック型エポキシ樹
脂、フェノールノボラック樹脂として、水酸基当量が10
0 乃至150 、軟化点が６０乃至110 ℃のノボラック型フ
ェノール樹脂、破砕状シリカとして最大粒径６０μｍ以
下平均粒径８μｍ以下、球状シリカとして最大粒径３０
μｍ以下、平均粒径５μｍ以下のもの、ハロゲン化エポ
キシ樹脂として臭素化ノボラックエポキシ樹脂を使用し
たときに、特に低い成形収縮率を有するエポキシ樹脂組
成物が提供される。本発明によればまた、上記組成物
に、特定のジアルキル系尿素誘導体の硬化促進剤、を配
合することにより、100 ℃近辺での安定性が大幅に向上
する。また、前記のような球状シリカ等を配合している
ことにより極めて低い成形収縮率となるエポキシ樹脂組
成物が提供される。
【０００８】
【発明の実施の形態】本発明は、エポキシ樹脂（Ａ）、
フェノールノボラック樹脂（Ｂ）、及び硬化促進剤
（Ｃ）からなる組成物に、特定のシリカ、すなわち最大
粒径60μｍ以下、平均粒径30μｍ以下の破砕型シリカ、
及び／又は最大粒径200 μｍ以下、平均粒径50μｍ以下
の球状シリカ（Ｄ）を配合すると、成形可能な流動性を
保持したままで高充填が可能となり、従来のシリカ配合
のエポキシ樹脂組成物では得られなかった極めて低い成
形収縮率を有するエポキシ樹脂組成物が得られるとい
う、本発明者らの新たな知見に基づくものである。この
エポキシ樹脂組成物に、更に、ハロゲン化エポキシ樹脂
（Ｅ）、酸化アンチモン（Ｆ）及び／又はガラス繊維
（Ｇ）を配合すると、難燃性の顕著な改善がなされ、こ
の組成物は、前記低成形収縮率という物性と相俟って、
封止剤、例えば半導体の封止用組成物として特に有用で
ある。本発明はまた、エポキシ樹脂及びフェノールノボ
ラック樹脂の組成物に、特定の尿素誘導体及び特定の球
状シリカを配合すると、100 ℃近辺での安定性が大幅に
向上し、成形収縮率が極めて低くなると共に、流動性に
優れ射出成形可能になるという、本発明者らの新たな知
見に基づくものであり、従来のトランスファー成形に加
えて射出成形が可能となることにより、複雑な構造を有
する精密成形品への適用も容易に行われ、応用分野が極
めて大きく拡大されるというメリットを有する。
フェノールノボラック樹脂（Ｂ）、及び硬化促進剤
（Ｃ）からなる組成物に、特定のシリカ、すなわち最大
粒径60μｍ以下、平均粒径30μｍ以下の破砕型シリカ、
及び／又は最大粒径200 μｍ以下、平均粒径50μｍ以下
の球状シリカ（Ｄ）を配合すると、成形可能な流動性を
保持したままで高充填が可能となり、従来のシリカ配合
のエポキシ樹脂組成物では得られなかった極めて低い成
形収縮率を有するエポキシ樹脂組成物が得られるとい
う、本発明者らの新たな知見に基づくものである。この
エポキシ樹脂組成物に、更に、ハロゲン化エポキシ樹脂
（Ｅ）、酸化アンチモン（Ｆ）及び／又はガラス繊維
（Ｇ）を配合すると、難燃性の顕著な改善がなされ、こ
の組成物は、前記低成形収縮率という物性と相俟って、
封止剤、例えば半導体の封止用組成物として特に有用で
ある。本発明はまた、エポキシ樹脂及びフェノールノボ
ラック樹脂の組成物に、特定の尿素誘導体及び特定の球
状シリカを配合すると、100 ℃近辺での安定性が大幅に
向上し、成形収縮率が極めて低くなると共に、流動性に
優れ射出成形可能になるという、本発明者らの新たな知
見に基づくものであり、従来のトランスファー成形に加
えて射出成形が可能となることにより、複雑な構造を有
する精密成形品への適用も容易に行われ、応用分野が極
めて大きく拡大されるというメリットを有する。
【０００９】［（Ａ）エポキシ樹脂］本発明におけるエ
ポキシ樹脂としては、１分子中に２個以上のエポキシ基
を有するエポキシ樹脂であって、エピクロルヒドリンと
ビスフェノールＡや各種ノボラック類から合成されるエ
ポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂が例示されるが、なか
でも、エポキシ当量100 乃至300 、軟化点６０乃至110
℃のノボラック型エポキシ樹脂が特に好適に使用され
る。
ポキシ樹脂としては、１分子中に２個以上のエポキシ基
を有するエポキシ樹脂であって、エピクロルヒドリンと
ビスフェノールＡや各種ノボラック類から合成されるエ
ポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂が例示されるが、なか
でも、エポキシ当量100 乃至300 、軟化点６０乃至110
℃のノボラック型エポキシ樹脂が特に好適に使用され
る。
【００１０】［（Ｂ）フェノール・ノボラック樹脂］フ
ェノール・ノボラック樹脂としては、酸触媒を用いて、
フェノール、クレゾール、キシレノールなどのフェノー
ル類とホルムアルデヒドを反応させて得られるノボラッ
ク型フェノール樹脂、及びこの変性樹脂、例えば、エポ
キシ化もしくはブチル化ノボラック型フェノール樹脂が
例示され、これらは、水酸基当量が100 乃至150 、軟化
点が６０乃至110 ℃のものが好ましく用いられる。フェ
ノール・ノボラック樹脂は、エポキシ樹脂100 重量部に
対して、２０乃至120 重量部、好ましくは４０乃至６０
重量部の割合で配合されるがこの配合割合は、エポキシ
樹脂中に含まれるエポキシ基１個当たり、フェノール性
水酸基が0.5 乃至2.0 個、好ましくは約１個となるよう
な割合に相当する。配合割合が上記範囲よりも少なくと
も、あるいは多くとも、いずれの場合も硬化が十分に進
行せず、成形物の物性が低下する。
ェノール・ノボラック樹脂としては、酸触媒を用いて、
フェノール、クレゾール、キシレノールなどのフェノー
ル類とホルムアルデヒドを反応させて得られるノボラッ
ク型フェノール樹脂、及びこの変性樹脂、例えば、エポ
キシ化もしくはブチル化ノボラック型フェノール樹脂が
例示され、これらは、水酸基当量が100 乃至150 、軟化
点が６０乃至110 ℃のものが好ましく用いられる。フェ
ノール・ノボラック樹脂は、エポキシ樹脂100 重量部に
対して、２０乃至120 重量部、好ましくは４０乃至６０
重量部の割合で配合されるがこの配合割合は、エポキシ
樹脂中に含まれるエポキシ基１個当たり、フェノール性
水酸基が0.5 乃至2.0 個、好ましくは約１個となるよう
な割合に相当する。配合割合が上記範囲よりも少なくと
も、あるいは多くとも、いずれの場合も硬化が十分に進
行せず、成形物の物性が低下する。
【００１１】［（Ｃ）硬化促進剤］硬化促進剤として
は、1,8 −ジアザビシクロ(5,4,0)ウンデセン−７（以
下DBUという）フェノール塩、フェノールノボラック
塩、炭酸塩などのDBU誘導体；２−メチルイミダゾー
ル、２−フェニルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミ
ダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−
フェニル−４−メチルイミダゾールなどのイミダゾール
類；エチルホスフィン、プロピンホスフィン、フェニル
ホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリアルキルホ
スフィンなど通常第一ホスフィン、第二ホスフィン、第
三ホスフィンに包含されるオルガノホスフィン化合物；
式 Ar-NH-CO-N （Arは置換または非置換のアリール基）
で表わされる尿素誘導体が挙げられる。特に、硬化促進
剤として、下記式で例示されるアルキル系尿素誘導体を
含有させると、組成物は100 ℃近辺での安定性が大幅に
向上する。
は、1,8 −ジアザビシクロ(5,4,0)ウンデセン−７（以
下DBUという）フェノール塩、フェノールノボラック
塩、炭酸塩などのDBU誘導体；２−メチルイミダゾー
ル、２−フェニルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミ
ダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−
フェニル−４−メチルイミダゾールなどのイミダゾール
類；エチルホスフィン、プロピンホスフィン、フェニル
ホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリアルキルホ
スフィンなど通常第一ホスフィン、第二ホスフィン、第
三ホスフィンに包含されるオルガノホスフィン化合物；
式 Ar-NH-CO-N （Arは置換または非置換のアリール基）
で表わされる尿素誘導体が挙げられる。特に、硬化促進
剤として、下記式で例示されるアルキル系尿素誘導体を
含有させると、組成物は100 ℃近辺での安定性が大幅に
向上する。
【００１２】(a) 式（１）：
【化１】 （式中、Ｘ１、Ｘ２は水素、ハロゲン、低級アルキル
基、低級アルコキシ基またはニトロ基であり、両者は同
一でも異なっていてもよい。Ｒはそれぞれ異なっていて
もよいが、低級アルキル基である。） 上記式（１）に該当する化合物としては、例えば３−フ
ェニル−1,1 −ジメチルウレア、３−（ｐ−クロルフェ
ニル）1,1 −ジメチルウレア、３−（3,4 −ジクロルフ
ェニル）−1,1 −ジメチルウレア、３−（ｏ−メチルフ
ェニル）−1,1−ジメチルウレア、３−（ｐ−メチルフ
ェニル）−1,1 −ジメチルウレア、３−（メトキシフェ
ニル）−1,1 −ジメチルウレア、３−（ニトロフェニ
ル）−1,1−ジメチルウレアなどが挙げられる。
基、低級アルコキシ基またはニトロ基であり、両者は同
一でも異なっていてもよい。Ｒはそれぞれ異なっていて
もよいが、低級アルキル基である。） 上記式（１）に該当する化合物としては、例えば３−フ
ェニル−1,1 −ジメチルウレア、３−（ｐ−クロルフェ
ニル）1,1 −ジメチルウレア、３−（3,4 −ジクロルフ
ェニル）−1,1 −ジメチルウレア、３−（ｏ−メチルフ
ェニル）−1,1−ジメチルウレア、３−（ｐ−メチルフ
ェニル）−1,1 −ジメチルウレア、３−（メトキシフェ
ニル）−1,1 −ジメチルウレア、３−（ニトロフェニ
ル）−1,1−ジメチルウレアなどが挙げられる。
【００１３】(b) 式（２）：
【化２】 （式中、Ｙ、Ｚは水素、ハロゲンまたは低級アルキル基
であり、両者は同一でも異なっていてもよい。Ｒはそれ
ぞれ異なっていてもよいが、低級アルキル基である。） 上記式（２）に該当する化合物としては、1,1'−フェニ
レンビス（3,3 −ジメチルウレア）、1,1'−（４−メチ
ル−ｍ−フェニレン）−ビス（3,3 −ジメチルウレア）
などが挙げられる。
であり、両者は同一でも異なっていてもよい。Ｒはそれ
ぞれ異なっていてもよいが、低級アルキル基である。） 上記式（２）に該当する化合物としては、1,1'−フェニ
レンビス（3,3 −ジメチルウレア）、1,1'−（４−メチ
ル−ｍ−フェニレン）−ビス（3,3 −ジメチルウレア）
などが挙げられる。
【００１４】(c) 式（３）：
【化３】 （式中、Ｒはそれぞれ異なっていてもよいが、低級アル
キル基である。）
キル基である。）
【００１５】(d)式（４）：
【化４】 （式中、Ｐは０乃至５の整数、Ｒはそれぞれ異なってい
てもよいが、低級アルキル基である。）
てもよいが、低級アルキル基である。）
【００１６】(e)式（５）：
【化５】 （Ｒはそれぞれ異なっていてもよいが、低級アルキル基
である。）
である。）
【００１７】促進剤(a) 乃至(e) に於けるＸ1,Ｘ2及び
Ｒの低級アルキル基又は低級アルコキシ基としては、メ
チル基、エチル基、プロピル基及びブチル基、又はそれ
に相当するアルコキシ基が好ましい。
Ｒの低級アルキル基又は低級アルコキシ基としては、メ
チル基、エチル基、プロピル基及びブチル基、又はそれ
に相当するアルコキシ基が好ましい。
【００１８】また、(b) に於いて、トリレンジイソシア
ネート（特に、2,4 −トリレンジイソシアネート）及び
そのジメチルアミン付加物が例示され、中でも下記式
（６）：
ネート（特に、2,4 −トリレンジイソシアネート）及び
そのジメチルアミン付加物が例示され、中でも下記式
（６）：
【化６】 のジメチルアミン付加物を使用した場合に、より、100
℃付近での安定性が大幅に向上し、最も流動性がよく、
従って、射出成形性に優れた組成物となる。
℃付近での安定性が大幅に向上し、最も流動性がよく、
従って、射出成形性に優れた組成物となる。
【００１９】これらの硬化促進剤は、エポキシ樹脂100
重量部に対して、３乃至２０重量部、好ましくは５乃至
１０重量部の割合で配合される。硬化促進剤の量が３重
量部より少ないときは、金型内での硬化時間が長くかか
るため、成形サイクルが長くなり、２０重量部を超える
と100 ℃付近での安定性が損なわれてくるという問題が
生ずる。
重量部に対して、３乃至２０重量部、好ましくは５乃至
１０重量部の割合で配合される。硬化促進剤の量が３重
量部より少ないときは、金型内での硬化時間が長くかか
るため、成形サイクルが長くなり、２０重量部を超える
と100 ℃付近での安定性が損なわれてくるという問題が
生ずる。
【００２０】［（Ｄ）破砕状シリカ及び／又は球状シリ
カ］破砕状シリカとしては、最大粒径が６０μｍ以下で
あり、平均粒径が３０μｍ以下、より好ましくは８μｍ
以下のものが使用される。また、球状シリカとしては、
最大粒径が２００μｍ以下、好ましくは３０μｍ以下で
あり、平均粒径が５０μｍ以下、好ましくは、５μｍ以
下のものが使用される。破砕状シリカ、及び球状シリカ
共に、上記の粒径範囲のものは、エポキシ樹脂組成物に
対して高密度の充填が可能になり、表面粗度が著しく向
上すると共に、０．１乃至０．３％程度の低い成形収縮
率を有する成形品を提供することができるものである。
カ］破砕状シリカとしては、最大粒径が６０μｍ以下で
あり、平均粒径が３０μｍ以下、より好ましくは８μｍ
以下のものが使用される。また、球状シリカとしては、
最大粒径が２００μｍ以下、好ましくは３０μｍ以下で
あり、平均粒径が５０μｍ以下、好ましくは、５μｍ以
下のものが使用される。破砕状シリカ、及び球状シリカ
共に、上記の粒径範囲のものは、エポキシ樹脂組成物に
対して高密度の充填が可能になり、表面粗度が著しく向
上すると共に、０．１乃至０．３％程度の低い成形収縮
率を有する成形品を提供することができるものである。
【００２１】これらのシリカは、それぞれを単独で配合
してもよく、また両方を併用することもできる。破砕状
シリカ又は球状シリカを単独で使用する場合には、エポ
キシ樹脂及びフェノールノボラック樹脂の合計100 重量
部に対して130 乃至700 重量部、好ましくは200 乃至62
0 重量部が配合され、また両者を併用する場合は、破砕
状シリカ／球状シリカの重量割合が50乃至80／ 100乃至
600 の範囲で併用することがよく、好ましくは22乃至10
8／117乃至583 の範囲で併用される。本発明のエポキシ
樹脂組成物は、(A) 乃至(D) 成分からなることにより、
０．１乃至０．３％程度の極めて低い成形収縮率を示
し、金属と同程度の寸法精度を有する成形品を成形する
ことが可能となり、電気・電子部品のような精密成形品
のみならず、ステンレス、アルミダイキャスト、亜鉛ダ
イキャスト、セラミックスなどの分野で代替品として成
形品を提供することが可能となる。
してもよく、また両方を併用することもできる。破砕状
シリカ又は球状シリカを単独で使用する場合には、エポ
キシ樹脂及びフェノールノボラック樹脂の合計100 重量
部に対して130 乃至700 重量部、好ましくは200 乃至62
0 重量部が配合され、また両者を併用する場合は、破砕
状シリカ／球状シリカの重量割合が50乃至80／ 100乃至
600 の範囲で併用することがよく、好ましくは22乃至10
8／117乃至583 の範囲で併用される。本発明のエポキシ
樹脂組成物は、(A) 乃至(D) 成分からなることにより、
０．１乃至０．３％程度の極めて低い成形収縮率を示
し、金属と同程度の寸法精度を有する成形品を成形する
ことが可能となり、電気・電子部品のような精密成形品
のみならず、ステンレス、アルミダイキャスト、亜鉛ダ
イキャスト、セラミックスなどの分野で代替品として成
形品を提供することが可能となる。
【００２２】また、本発明においては、前記(A) 乃至
(D) 成分に、(E) ハロゲン化エポキシ樹脂と(F) 酸化ア
ンチモンを配合することにより、樹脂組成物の難燃性が
飛躍的に向上し、前記成形品のほかに、封止剤（例えば
半導体封止用の樹脂組成物）として好適に供することが
できる。更に本発明において、前記(A) 乃至(D) 成分、
あるいは(A) 乃至(F) 成分からなる組成物に、(G) ガラ
ス繊維を配合することにより、成形収縮率に優れるとと
もに、引張強度や曲げ強度にも優れた樹脂組成物が提供
される。
(D) 成分に、(E) ハロゲン化エポキシ樹脂と(F) 酸化ア
ンチモンを配合することにより、樹脂組成物の難燃性が
飛躍的に向上し、前記成形品のほかに、封止剤（例えば
半導体封止用の樹脂組成物）として好適に供することが
できる。更に本発明において、前記(A) 乃至(D) 成分、
あるいは(A) 乃至(F) 成分からなる組成物に、(G) ガラ
ス繊維を配合することにより、成形収縮率に優れるとと
もに、引張強度や曲げ強度にも優れた樹脂組成物が提供
される。
【００２３】［その他の成分］ハロゲン化エポキシ樹脂
としては、塩素、臭素などのハロゲン原子を導入したエ
ポキシ樹脂が例示されるが、なかでも、エポキシ当量が
100 乃至300 の臭素化ノボラックエポキシ樹脂が好適に
使用される。このハロゲン化エポキシ樹脂は、酸化アン
チモンと併用することにより、優れた難燃性を有する樹
脂組成物が得られることになる。半導体封止用のエポキ
シ樹脂組成物において、各種の難燃化剤を配合すること
はよく知られたことであり、難燃化剤として塩素化パラ
フィン、ブロムトルエン、ヘキサブロムベンゼン、酸化
アンチモン等が用いられることも知られている。ところ
が、本発明によれば、これらの難燃化剤の中から、酸化
アンチモン（より詳細には、三酸化アンチモン）を選択
し、これに前記ハロゲン化エポキシ樹脂を併用すること
により、相乗的に優れた難燃化効果が得られるものであ
る。
としては、塩素、臭素などのハロゲン原子を導入したエ
ポキシ樹脂が例示されるが、なかでも、エポキシ当量が
100 乃至300 の臭素化ノボラックエポキシ樹脂が好適に
使用される。このハロゲン化エポキシ樹脂は、酸化アン
チモンと併用することにより、優れた難燃性を有する樹
脂組成物が得られることになる。半導体封止用のエポキ
シ樹脂組成物において、各種の難燃化剤を配合すること
はよく知られたことであり、難燃化剤として塩素化パラ
フィン、ブロムトルエン、ヘキサブロムベンゼン、酸化
アンチモン等が用いられることも知られている。ところ
が、本発明によれば、これらの難燃化剤の中から、酸化
アンチモン（より詳細には、三酸化アンチモン）を選択
し、これに前記ハロゲン化エポキシ樹脂を併用すること
により、相乗的に優れた難燃化効果が得られるものであ
る。
【００２４】ハロゲン化エポキシ樹脂は、エポキシ樹脂
100 重量部に対して１５乃至３０重量部、好ましくは２
０乃至２７重量部が配合され、また、酸化アンチモン
は、エポキシ樹脂100 重量部に対して３乃至１０重量
部、好ましくは３乃至６重量部が配合される。ハロゲン
化エポキシ樹脂、及び酸化アンチモンの配合量が前記範
囲より少ないときは、エポキシ樹脂組成物の難燃化効果
が十分でなく、また、前記範囲を超えても、難燃化効果
は変わらず、かえって経済的に不利であるばかりでな
く、過剰な配合は成形品の物性を損ねるおそれがある。
100 重量部に対して１５乃至３０重量部、好ましくは２
０乃至２７重量部が配合され、また、酸化アンチモン
は、エポキシ樹脂100 重量部に対して３乃至１０重量
部、好ましくは３乃至６重量部が配合される。ハロゲン
化エポキシ樹脂、及び酸化アンチモンの配合量が前記範
囲より少ないときは、エポキシ樹脂組成物の難燃化効果
が十分でなく、また、前記範囲を超えても、難燃化効果
は変わらず、かえって経済的に不利であるばかりでな
く、過剰な配合は成形品の物性を損ねるおそれがある。
【００２５】また、ガラス繊維は、径が１μｍ乃至２０
μｍ好ましくは、１μｍ乃至１３μｍ程度、長さが 0.
1mm 乃至１０mm、好ましくは0.5mm 乃至６mm程度のチョ
ップドストランド、ロービングミルドガラス繊維、ガラ
スフレークなどが使用され、かかるガラス繊維は、シリ
カ100 重量部に対して１乃至３０重量部、好ましくは１
乃至５重量部が配合される。ガラス繊維は、かくの如
く、シリカの配合量との関連において、その配合量が決
められるもので、配合量が上記範囲より少ないときは補
強効果が十分でなく、上記範囲を超えるときは、エポキ
シ樹脂組成物との十分な混練が行われにくく精密成形品
の成形が困難になる。
μｍ好ましくは、１μｍ乃至１３μｍ程度、長さが 0.
1mm 乃至１０mm、好ましくは0.5mm 乃至６mm程度のチョ
ップドストランド、ロービングミルドガラス繊維、ガラ
スフレークなどが使用され、かかるガラス繊維は、シリ
カ100 重量部に対して１乃至３０重量部、好ましくは１
乃至５重量部が配合される。ガラス繊維は、かくの如
く、シリカの配合量との関連において、その配合量が決
められるもので、配合量が上記範囲より少ないときは補
強効果が十分でなく、上記範囲を超えるときは、エポキ
シ樹脂組成物との十分な混練が行われにくく精密成形品
の成形が困難になる。
【００２６】本発明のエポキシ樹脂組成物には、上記必
須成分以外にも、組成物の物性を損なわない範囲で、そ
れ自体公知の他の添加剤を配合することができる。この
ような添加剤の例としては、例えばカルナバワックスな
どの天然ワックス類、合成ワックス類、ステアリン酸等
の直鎖脂肪酸の金属塩、酸アミド類、エステル類及びパ
ラフィン類などの離型剤、カーボンブラックなどの着色
剤、テトラブロムビスフェノールＡの如きハロゲン多価
フェノール、ブロム化ノボラックエポキシなどの難燃
剤、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシランなど
のカップリング剤、オルガノポリシロキサン、オルガノ
シロキサン変性のフェノール、変性ブタジエンゴムなど
の可撓性付与剤、及び従来のエポキシ樹脂に配合される
無機充填剤、例えば、アルミナ、カーボン繊維、ガラス
ビーズ、マイカ、クレー、タルク、炭酸カルシウムなど
を挙げることができる。
須成分以外にも、組成物の物性を損なわない範囲で、そ
れ自体公知の他の添加剤を配合することができる。この
ような添加剤の例としては、例えばカルナバワックスな
どの天然ワックス類、合成ワックス類、ステアリン酸等
の直鎖脂肪酸の金属塩、酸アミド類、エステル類及びパ
ラフィン類などの離型剤、カーボンブラックなどの着色
剤、テトラブロムビスフェノールＡの如きハロゲン多価
フェノール、ブロム化ノボラックエポキシなどの難燃
剤、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシランなど
のカップリング剤、オルガノポリシロキサン、オルガノ
シロキサン変性のフェノール、変性ブタジエンゴムなど
の可撓性付与剤、及び従来のエポキシ樹脂に配合される
無機充填剤、例えば、アルミナ、カーボン繊維、ガラス
ビーズ、マイカ、クレー、タルク、炭酸カルシウムなど
を挙げることができる。
【００２７】
【実施例】以下実施例に基づいて、本発明を詳細に説明
する。 ［実施例１乃至６、比較例１乃至４］ 配合成分 Ａ：オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポ
キシ当量215 ） Ｂ：フェノールノボラック樹脂（フェノール当量104 ） Ｃ：臭素化ノボラックエポキシ樹脂（エポキシ当量275
） Ｄ：酸化アンチモン Ｅ：カルバナワックス Ｆ：γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン Ｇ：カーボンブラック Ｈ：球状シリカ（最大粒径128 μｍ、平均粒径20.7μ
ｍ） Ｉ：球状シリカ（最大粒径４０μｍ、平均粒径３μｍ） Ｊ：破砕状シリカ（最大粒径１０μｍ、平均粒径1.8 μ
ｍ） Ｋ：ガラス繊維（径１３μｍ、長さ３mm） Ｌ：2,4 −トリレンジイソシアネートのジメチルアミン
付加物（前記式（６）の化合物の2,4 −ジイソシアネー
ト置換体） Ｍ：トリフェニルフォスフィン Ｎ：２−メチルイミダゾール Ｏ：破砕状シリカ（最大粒径130 μｍ、平均粒径１４μ
ｍ） Ｐ：破砕状シリカ（最大粒径180 μｍ、平均粒径21.3μ
ｍ） 組成物の製造 上記各成分を表１に示す割合で配合し、110 ℃に加熱し
た８インチロールで５分間混練りした後、冷却、粉砕し
て均質なエポキシ樹脂組成物を得た。 試験片の成形 上記各組成物を、下記の成形条件のもとにトランスファ
ー成形を行い、成形された試験片を、180 ℃で６時間ポ
ストキュアを行った。 成形条件：温度160 ℃、圧力150Kg/cm２ 、成形時間５
分 得られた試験片を使用して下記の測定を行い、その結果
を表２に示した。 試験項目 ロール混練り性：110 ℃、８インチロールを用いて混練
りし、ロールに巻き付いたものを〇、混練り不可のもの
を×とした。 スパイラルフロー：EMMI １−６６規格に準じた金型を
使用し、成形温度150℃、成形圧力７０Kg/cm２で測定。 成形収縮率：JIS K 6911 法に準じ、前記成形条件にて
成形収縮率円板を成形し、三次元測定機（東京精密社
製、ザイザックスＧＣ 1000D-３４Ｕ１）にて寸法を測
定し、成形収縮率を求めた。 成形品の各寸法測定：下記の成形条件で、外径３mm、長
さ１０mmの円柱を成形し、東京精密社製のロンコム50A-
312 で寸法を測定した。 成形条件（トランスファー成形）：温度170 ℃、圧力19
0Kg/cm２、成形時間５分、ポストキュアなし。 湿熱試験後の外径寸法変化：上記円柱形サンプル（外径
Ａ）を、６０℃ＲＨ（相対湿度）９５％の雰囲気中に10
0 時間保持した後、室温に戻したサンプル（外径Ｂ）の
外径寸法変化（Ａ−Ｂ）をピンゲージ法により測定し
た。 燃焼テスト：JIS K 6911法に基づく垂直燃焼試験を行
い、良好なものを〇、不可のものを×で表示した。
する。 ［実施例１乃至６、比較例１乃至４］ 配合成分 Ａ：オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポ
キシ当量215 ） Ｂ：フェノールノボラック樹脂（フェノール当量104 ） Ｃ：臭素化ノボラックエポキシ樹脂（エポキシ当量275
） Ｄ：酸化アンチモン Ｅ：カルバナワックス Ｆ：γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン Ｇ：カーボンブラック Ｈ：球状シリカ（最大粒径128 μｍ、平均粒径20.7μ
ｍ） Ｉ：球状シリカ（最大粒径４０μｍ、平均粒径３μｍ） Ｊ：破砕状シリカ（最大粒径１０μｍ、平均粒径1.8 μ
ｍ） Ｋ：ガラス繊維（径１３μｍ、長さ３mm） Ｌ：2,4 −トリレンジイソシアネートのジメチルアミン
付加物（前記式（６）の化合物の2,4 −ジイソシアネー
ト置換体） Ｍ：トリフェニルフォスフィン Ｎ：２−メチルイミダゾール Ｏ：破砕状シリカ（最大粒径130 μｍ、平均粒径１４μ
ｍ） Ｐ：破砕状シリカ（最大粒径180 μｍ、平均粒径21.3μ
ｍ） 組成物の製造 上記各成分を表１に示す割合で配合し、110 ℃に加熱し
た８インチロールで５分間混練りした後、冷却、粉砕し
て均質なエポキシ樹脂組成物を得た。 試験片の成形 上記各組成物を、下記の成形条件のもとにトランスファ
ー成形を行い、成形された試験片を、180 ℃で６時間ポ
ストキュアを行った。 成形条件：温度160 ℃、圧力150Kg/cm２ 、成形時間５
分 得られた試験片を使用して下記の測定を行い、その結果
を表２に示した。 試験項目 ロール混練り性：110 ℃、８インチロールを用いて混練
りし、ロールに巻き付いたものを〇、混練り不可のもの
を×とした。 スパイラルフロー：EMMI １−６６規格に準じた金型を
使用し、成形温度150℃、成形圧力７０Kg/cm２で測定。 成形収縮率：JIS K 6911 法に準じ、前記成形条件にて
成形収縮率円板を成形し、三次元測定機（東京精密社
製、ザイザックスＧＣ 1000D-３４Ｕ１）にて寸法を測
定し、成形収縮率を求めた。 成形品の各寸法測定：下記の成形条件で、外径３mm、長
さ１０mmの円柱を成形し、東京精密社製のロンコム50A-
312 で寸法を測定した。 成形条件（トランスファー成形）：温度170 ℃、圧力19
0Kg/cm２、成形時間５分、ポストキュアなし。 湿熱試験後の外径寸法変化：上記円柱形サンプル（外径
Ａ）を、６０℃ＲＨ（相対湿度）９５％の雰囲気中に10
0 時間保持した後、室温に戻したサンプル（外径Ｂ）の
外径寸法変化（Ａ−Ｂ）をピンゲージ法により測定し
た。 燃焼テスト：JIS K 6911法に基づく垂直燃焼試験を行
い、良好なものを〇、不可のものを×で表示した。
【００２８】
【表１】
【００２９】
【表２】
【００３０】次に、球状シリカ及びジアルキル系尿素誘
導体についての実施例を他の例と比較しながら以下に示
す。 ［実施例７−１，７−２，７−３及び７−４］ 配合成分 Ａ：フェノールノボラック型エポキシ樹脂 Ｂ：フェノールノボラック樹脂 Ｃ：カルナバワックス Ｄ：カーボンブラック Ｅ：球状シリカ（最大粒径192 μｍ、平均粒径20.5μ
ｍ） Ｆ：2,4 −トリレンジイソシアネートのジメチルアミン
付加物（前記式（６）の化合物の２，４−ジイソシアネ
ート置換体） Ｇ：トリフェニルホスフィン Ｈ：２−メチルイミダゾール Ｉ：1,8 −ジアザビシクロ(5,4,0) ウンデセン−７のフ
ェノールノボラック塩実施例７の成分配合を表３に示
す。尚、組成物の製造、試験片の成形は実施例１乃至６
と同様である。 試験項目 ゲルタイム：東洋精機（株）製ラボプラストミル20R200
を用いて下記方法によって測定した。パワーミルを用い
て３mmスクリーンにて粉砕した試料４３ｇを、180 ℃に
加熱された、ロータ回転数が３０rpm の上記装置に投入
して混練を行い、チャート記録計によるトルクの測定結
果から、試料投入後トルクが低下する領域（接線）、
最低トルクを保持する領域（接線）、トルクが増加し
てゆく領域（接線）、最高トルクの点（接線）にそ
れぞれの４本の接線を引き、接線との交点から、接
線との交点までの時間をゲルタイムとした。 Ｔｇ：JIS K 6911に準じて測定した。 吸水率：３０mm×３０mm、厚さ４mmの平板を、６時間煮
沸した後の吸水率を測定した。 電気抵抗：100mm ×100mm 、厚さ２mmの平板を試験片と
し、JIS K 6911に準じて測定した。
導体についての実施例を他の例と比較しながら以下に示
す。 ［実施例７−１，７−２，７−３及び７−４］ 配合成分 Ａ：フェノールノボラック型エポキシ樹脂 Ｂ：フェノールノボラック樹脂 Ｃ：カルナバワックス Ｄ：カーボンブラック Ｅ：球状シリカ（最大粒径192 μｍ、平均粒径20.5μ
ｍ） Ｆ：2,4 −トリレンジイソシアネートのジメチルアミン
付加物（前記式（６）の化合物の２，４−ジイソシアネ
ート置換体） Ｇ：トリフェニルホスフィン Ｈ：２−メチルイミダゾール Ｉ：1,8 −ジアザビシクロ(5,4,0) ウンデセン−７のフ
ェノールノボラック塩実施例７の成分配合を表３に示
す。尚、組成物の製造、試験片の成形は実施例１乃至６
と同様である。 試験項目 ゲルタイム：東洋精機（株）製ラボプラストミル20R200
を用いて下記方法によって測定した。パワーミルを用い
て３mmスクリーンにて粉砕した試料４３ｇを、180 ℃に
加熱された、ロータ回転数が３０rpm の上記装置に投入
して混練を行い、チャート記録計によるトルクの測定結
果から、試料投入後トルクが低下する領域（接線）、
最低トルクを保持する領域（接線）、トルクが増加し
てゆく領域（接線）、最高トルクの点（接線）にそ
れぞれの４本の接線を引き、接線との交点から、接
線との交点までの時間をゲルタイムとした。 Ｔｇ：JIS K 6911に準じて測定した。 吸水率：３０mm×３０mm、厚さ４mmの平板を、６時間煮
沸した後の吸水率を測定した。 電気抵抗：100mm ×100mm 、厚さ２mmの平板を試験片と
し、JIS K 6911に準じて測定した。
【００３１】
【表３】
【００３２】
【表４】
【００３３】表４の結果から明らかなように、実施例７
−１の組成物は、100 ℃近辺におけるゲルタイムが極め
て長いため、射出成形における成形サイクルに十分適応
しうるものであった。また、実施例７−２乃至７−４の
エポキシ樹脂組成物では射出成形性が若干、落ちたが、
他に問題なかった。
−１の組成物は、100 ℃近辺におけるゲルタイムが極め
て長いため、射出成形における成形サイクルに十分適応
しうるものであった。また、実施例７−２乃至７−４の
エポキシ樹脂組成物では射出成形性が若干、落ちたが、
他に問題なかった。
【００３４】［実施例８］実施例７−１における球状シ
リカの量を段階的に増量し、スパイラルフロー（EMMI１
−６６、150 ℃、７０Kg/cm２）を測定し、その結果を
表５に示した。
リカの量を段階的に増量し、スパイラルフロー（EMMI１
−６６、150 ℃、７０Kg/cm２）を測定し、その結果を
表５に示した。
【００３５】
【表５】 球状シリカ 全組成物に対する スパイラル の配合量 シリカの配合割合 フロー（重量部） （％） (cm) ４１４ ７０ １２０ ４２６ ７２ ９０ ４３７ ７４ ７７ ４５０ ７６ ７０ ４６１ ７８ ６０４７３ ８０ ５０
【００３６】［実施例９−１乃至９−２，９−３，９−
４，９−５，９−６］ Ａ：フェノールノボラック型エポキシ樹脂 Ｂ：フェノールノボラック樹脂 Ｃ：カルナバワックス Ｄ：カーボンブラック Ｅ：破砕状シリカ（最大粒径128 μｍ、平均粒径１２μ
ｍ） Ｆ：2,4 −トリレンジイソシアネートのジメチルアミン
付加物（前記式（６）の化合物の２，４−ジイソシアネ
ート置換体） Ｇ：トリフェニルホスフィン Ｈ：２−メチルイミダゾール Ｉ：1,8 −ジアザビシクロ(5,4,0) ウンデセン−７のフ
ェノールノボラック塩
４，９−５，９−６］ Ａ：フェノールノボラック型エポキシ樹脂 Ｂ：フェノールノボラック樹脂 Ｃ：カルナバワックス Ｄ：カーボンブラック Ｅ：破砕状シリカ（最大粒径128 μｍ、平均粒径１２μ
ｍ） Ｆ：2,4 −トリレンジイソシアネートのジメチルアミン
付加物（前記式（６）の化合物の２，４−ジイソシアネ
ート置換体） Ｇ：トリフェニルホスフィン Ｈ：２−メチルイミダゾール Ｉ：1,8 −ジアザビシクロ(5,4,0) ウンデセン−７のフ
ェノールノボラック塩
【化７】 組成物の製造 上記各成分を表６に示す割合で配合し、110 ℃に加熱し
た８インチロールで５分間混練りした後、冷却、粉砕し
て均質なエポキシ樹脂組成物を得た。試験片の成形 表６に示した各組成物を、下記の成形条件のもとにトラ
ンスファー成形により試験片を成形し180 ℃で６時間ポ
ストキュアを行った。 成形条件：温度160 ℃、圧力120Kg/cm２、成形時間５分 得られた試験片を使用して下記の測定を行い、その結果
を表７に示した。 試験項目 実施例７と同様である。
た８インチロールで５分間混練りした後、冷却、粉砕し
て均質なエポキシ樹脂組成物を得た。試験片の成形 表６に示した各組成物を、下記の成形条件のもとにトラ
ンスファー成形により試験片を成形し180 ℃で６時間ポ
ストキュアを行った。 成形条件：温度160 ℃、圧力120Kg/cm２、成形時間５分 得られた試験片を使用して下記の測定を行い、その結果
を表７に示した。 試験項目 実施例７と同様である。
【００３７】
【表６】
【００３８】
【表７】 表７の結果から明らかなように、実施例９−１の組成物
は、100 ℃近辺におけるゲルタイムが極めて長いため、
射出成形における成形サイクルに十分適応しうるもので
あった。また、実施例９−２乃至９−６のエポキシ樹脂
組成物では射出成形性が若干落ちたが成形可能であっ
た。
は、100 ℃近辺におけるゲルタイムが極めて長いため、
射出成形における成形サイクルに十分適応しうるもので
あった。また、実施例９−２乃至９−６のエポキシ樹脂
組成物では射出成形性が若干落ちたが成形可能であっ
た。
【００３９】［実施例１０］実施例９−１における破砕
状シリカの量を段階的に増量し、スパイラルフロー（EM
MI 1-66 、 150 ℃、７０Kg/cm２）を測定し、その結
果を表８に示した。
状シリカの量を段階的に増量し、スパイラルフロー（EM
MI 1-66 、 150 ℃、７０Kg/cm２）を測定し、その結
果を表８に示した。
【００４０】
【表８】破砕状シリ 全組成物に対する スパイラル カの配合量 シリカの配合割合 フロー（重量部） （％） (cm) ４１４ ７０ ８５ ４２６ ７２ ７０ ４３７ ７４ ５０４５０ ７６ ４０
【００４１】［実施例１１］実施例１記載の組成物を、
日本製鋼所製射出成形機JT20R20V、型締圧力２０ton ，
射出容量２０cm３ ，可塑化能力１５Kg/hr ，射出圧力1
790Kg /cm２に供給し、下記の条件で射出成形した。 その結果、一定の特性を有した成形体が簡単に量産で
き、その成形体は寸法安定性に優れ成形収縮といった不
都合が生じなかった。このため、組成物を封止部に適用
した半導体は精密パーツとして優れた機能を示した。
日本製鋼所製射出成形機JT20R20V、型締圧力２０ton ，
射出容量２０cm３ ，可塑化能力１５Kg/hr ，射出圧力1
790Kg /cm２に供給し、下記の条件で射出成形した。 その結果、一定の特性を有した成形体が簡単に量産で
き、その成形体は寸法安定性に優れ成形収縮といった不
都合が生じなかった。このため、組成物を封止部に適用
した半導体は精密パーツとして優れた機能を示した。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 ＦＩ Ｈ０１Ｌ 23/31 Ｈ０１Ｌ 23/30 Ｒ // Ｂ２９Ｃ 45/00 Ｂ２９Ｋ 63:00
Claims (10)
- 【請求項１】（Ａ）エポキシ樹脂； （Ｂ）フェノールノボラック樹脂； （Ｃ）硬化促進剤；及び （Ｄ）最大粒径が６０μｍ以下、平均粒径が３０μｍ以
下の粉砕状シリカ及び／又は最大粒径が２００μｍ以
下、平均粒径が５０μｍ以下の球状シリカ；を必須の成
分とすることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。 - 【請求項２】請求項１記載の（Ａ）乃至（Ｄ）成分に、
更に、 （Ｅ）ハロゲン化エポキシ樹脂；を配合したことを特徴
とするエポキシ樹脂組成物。 - 【請求項３】請求項２記載の（Ａ）乃至（Ｅ）成分に、
更に、 （Ｆ）酸化アンチモン；及び／又は （Ｇ）ガラス繊維；を配合したことを特徴とするエポキ
シ樹脂組成物。 - 【請求項４】（Ａ）エポキシ樹脂１００重量部に対し
て；（Ｅ）ハロゲン化エポキシ樹脂が１５乃至３０重量
部；及び（Ｆ）酸化アンチモンが３乃至１０重量部；配
合したものである請求項３記載の組成物。 - 【請求項５】ハロゲン化エポキシ樹脂が、臭素化ノボラ
ックエポキシ樹脂である請求項２記載の組成物。 - 【請求項６】（Ａ）エポキシ樹脂１００重量部に対し
て；（Ｂ）フェノールノボラック樹脂が２０乃至１２０
重量部；（Ｃ）硬化促進剤が３乃至２０重量部であり；
（Ｄ）粉砕状シリカ及び／又は球状シリカが前記（Ａ）
及び（Ｂ）の合計量１００重量部に対して１３０乃至７
００重量部で配合したものである請求項１又は２記載の
組成物。 - 【請求項７】エポキシ樹脂が、エポキシ当量１００乃至
３００のノボラック型エポキシ樹脂である請求項１又は
２記載の組成物。 - 【請求項８】フェノールノボラック樹脂が、水酸基当量
が１００乃至１５０、軟化点が６０乃至１１０℃のノボ
ラック型フェノール樹脂、又はその変性樹脂である請求
項１又は２記載の組成物。 - 【請求項９】硬化促進剤が２−メチルイミダゾールであ
る請求項１又は２記載の組成物。 - 【請求項１０】粉砕状シリカが最大粒径６０μｍ以下、
平均粒径８μｍ以下であり、球状シリカが最大粒径３０
μｍ以下、平均粒径５μｍ以下のものである請求項１又
は２記載の組成物。
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