JPH11254621A - フィルム複合体 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】カール防止対策のための特別の管理をする必要
がなく、ＩＣカードやＦＰＣなどの用途に用いる際の、
管理コストの低減、生産性の向上をもたらし得るフィル
ム複合体を提供すること。 【解決手段】熱機械特性試験機による昇温、降温時の伸
縮量から求めた、フィルム機械方向の真の収縮量の微分
曲線において、ガラス転移温度以上２００℃以下の範囲
で収縮量微分値ｄＬ／ｄＴが、常に０．０１％／℃以下
である二軸配向ポリエステルフィルムを２枚以上貼り合
わせたフィルム複合体である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、二軸延伸されたポ
リエステルフィルムを２枚以上貼り合わせてなるフィル
ム複合体に関するものである。

【０００２】更に詳しくは、貼り合わせる際に与える熱
により斜め方向にカールする、いわゆるツイストカール
が発生しないフィルム複合体に関するもので、従来の磁
気記録式のプリペイドカードに代わり、大きな需要の伸
びが期待されるＩＣカードや、変形可能なプリント基板
として小型電子機器において需要の高い、フレキシブル
プリント基板（ＦＰＣ）などに利用することにより高い
利点を有するものである。

【０００３】

【従来の技術】ポリエステルフィルムは、その物理的、
熱的特性に応じて、さまざまな分野で利用されている。
特に、縦方向、横方向の二軸方向に延伸を施したポリエ
ステルフィルムは、機械的特性などに優れるため、より
好ましく用いられている。特に、ポリエステルの中で
も、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴとも称する）
やポリエチレン−２，６−ナフタレート（ＰＥＮとも称
する）は、その機械的、熱的特性が優れ、また、特にＰ
ＥＴは低価格であることなどから、広い分野で用いられ
ている。

【０００４】特に、１００〜２００μｍ程度の比較的厚
いＰＥＴフィルムは、テレホンカードを中心としたプリ
ペイドカードとして広く普及しているが、偽造による被
害が多く、より大きな情報を保存可能で、偽造の困難な
ＩＣカードがこれから普及しようとしている。

【０００５】また、各種の電子部品を配線するプリント
基板は、従来ベークライト等の平板部材が用いられてき
たが、ＰＥＴフィルムを基材としたプリント基板は、Ｆ
ＰＣ（フレキシブルプリント基盤）と呼ばれ、柔軟性に
富むため、特に可動部に配線する必要のある電子機器に
て広く用いられている。

【０００６】ここで、ＩＣカードは、カード内に薄型の
ＩＣを埋め込む必要があるため、２枚のＰＥＴフィルム
でＩＣを挟んで貼り合わせた構成を取っており、一方の
ＦＰＣにおいても、配線を保護するための保護フィルム
と基材フィルムを貼り合わせた構成となっている。ここ
で、これらの２枚以上を貼り合わせたフィルム複合体を
作成する際には、フィルム間に接着剤層を設けて、１０
０〜２００℃程度の温度をかけて接着する、ラミネート
処理が施される。この際の熱により、フィルムが収縮
し、ツイストカールと呼ばれるカール現象が発生するこ
とがある。このツイストカールは、貼り合わせる２枚以
上のフィルム間で、熱収縮特性に違いがあった場合、収
縮量が異なるため、より多く収縮したフィルム側へカー
ルするという現象である。

【０００７】一般に、二軸配向フィルムを製造する場
合、５〜８ｍ程度の幅のフィルムを製造した後、ユーザ
ーの要求する１ｍ程度の幅に切るスリットを行うが、一
般に言われるボーイング現象などにより、同時に製造さ
れたフィルムでもスリットされた位置により熱収縮特性
が異なる現象が発生する。すなわち、同じ製品同士をラ
ミネートする場合でも、異なるスリット位置のフィルム
を重ねた場合、ツイストカールが発生しやすい。

【０００８】そこで、これらのラミネート処理を行う場
合、同じスリット位置同士を重ねることによりツイスト
カールを抑えることが一般に行われているが、在庫管理
が非常に煩雑となるため、管理コストの上昇、生産性の
低下は免れない。

【０００９】また、一方では、製造面での改良として、
ボーイング現象を抑えるために、横延伸を段階的に昇温
しながら行う方法や、横延伸後にいったん冷却工程を設
けた後、熱処理を行う方法などが提案されているが、ツ
イストカールを抑えるにはまだ不十分な状況にある。

【００１０】さらに、ボーイング現象が発生したとして
も、フィルムの熱収縮率を十分に小さくすれば、ツイス
トカールが生じないとの考えから、熱収縮を抑える検討
も行われている。そこで、例えば、テンタのレール幅を
先細りになるようにして（トウイン、リラックスなどと
呼ばれる）、幅方向に若干収縮させるようにして、延伸
による残留歪を完全に除去する方法が採用されている。
しかし、この方法では、幅方向の熱収縮は除去可能であ
るが、機械方向の熱収縮を除去することはできない。こ
のため、機械方向の熱収縮を除去するため、例えば、特
公平４−２８２１８号公報に示されるように、テンタの
クリップ間隔が徐々に狭くなるようにすることで、機械
方向にリラックス処理を行う方法が提案されている。こ
の方法では、機械的な問題で、リラックスの量に上限が
あり、また、リラックスの量を大きくすると、リラック
ス処理前のクリップの間隔が広くなり、クリップ把持部
と、非把持部の物性のむらが大きくなるという問題があ
り、熱収縮の低減効果が十分でないといった問題があっ
た。また、いったんフィルムを巻取った後に、ゆっくり
と巻き出しながらオーブンで加熱処理し、その際に機械
方向に速度差をつけてリラックス処理を行う方法が行わ
れている。しかしながら、この方法では、このリラック
ス加工を行うためにコストが高くなる問題がある。ま
た、特公昭６０−２２６１６０号公報に示されるよう
に、フィルムの製造工程中に、オーブンによる機械方向
のリラックス処理装置を設ける方法が提案されている
が、フィルムの製造速度との兼ね合いで、処理温度を高
めるとフィルムの平面性が悪化するため、温度をあまり
高められず、結果として、特に１５０℃や２００℃とい
った高温にさらされた際の熱収縮が十分に除去されない
といった問題があった。

【００１１】

【発明が解決しようとする課題】このように、ツイスト
カールを抑えるために、各種の方法が提案されている
が、まだ十分ではなく、管理コストのかかるスリット位
置合わせによるラミネートで対処しているのが現状であ
る。本発明においては、このような特別な管理方法を不
必要とし、どの位置のフィルムを重ねてもツイストカー
ルの発生しにくいフィルム複合体を提供せんとするもの
である。

【００１２】また、該フィルム複合体を用いた、ツイス
トカールという問題が実質的にないＩＣカード、フレキ
シブルプリント基板を提供せんとすることにある。

【００１３】

【課題を解決するための手段】すなわち、本発明のフィ
ルム複合体は、熱機械特性試験機（以下、ＴＭＡと言
う）による昇温、降温時の伸縮量から求めた、フィルム
機械方向の真の収縮量の微分曲線において、ガラス転移
温度以上２００℃以下の範囲で収縮量微分値ｄＬ／ｄＴ
が、０．０１％／℃以下である二軸配向ポリエステルフ
ィルムを２枚以上貼り合わせたフィルム複合体である。

【００１４】また、本発明のＩＣカード、またはフレキ
シブルプリント基板は、該フィルム複合体をからなるＩ
Ｃカード、またはフレキシブルプリント基板である。

【００１５】

【発明の実施の形態】以下、本発明のフィルム複合体に
ついて、詳細に説明する。

【００１６】本発明のフィルム複合体は、ＴＭＡによる
昇温、降温時の伸縮量から求めた、フィルム機械方向の
真の収縮量の微分曲線において、ガラス転移温度以上２
００℃以下の範囲で、収縮量微分値ｄＬ／ｄＴが、０．
０１％／℃以下である二軸配向ポリエステルフィルムを
２枚以上貼り合わせたフィルム複合体である。

【００１７】本発明において、「ガラス転移温度以上２
００℃以下の範囲で、収縮量微分値ｄＬ／ｄＴが、０．
０１％／℃以下である」とは、該温度範囲内において、
実質的に常に収縮量微分値ｄＬ／ｄＴが０．０１％／℃
以下であるとの意味である。

【００１８】本発明においては、貼り合わせる前の各フ
ィルムが、熱機械特性試験機（Thermo Mechanical Anal
yzerを略して、ＴＭＡと言う）による昇温、降温時の伸
縮量から求めた、フィルム機械方向の真の収縮量の微分
曲線において、該ポリエステルのガラス転移温度以上２
００℃以下の範囲で、収縮量微分値ｄＬ／ｄＴが、０．
０１％／℃以下のものを使用するものである。

【００１９】ＴＭＡとは、電気炉の中にセットしたフィ
ルムに無荷重あるいは一定の荷重をかけておいて、長さ
の変化を、炉の温度を一定速度で昇温、あるいは降温し
ながら測定する装置で、温度変化に伴うフィルムの伸縮
量が測定できるものである。ここで、一般に、二軸配向
フィルムの機械方向についてＴＭＡにより伸縮量測定し
た場合の挙動を説明する。一定速度で昇温していくと、
ポリマの熱膨張により、フィルムが伸長する。この熱膨
張は可逆的な挙動であり、温度が下がれば元の長さに戻
っていく。昇温を続けると、ポリマのガラス転移温度近
傍から、熱膨張に加えて、延伸による歪が解放されるた
め、フィルムが収縮を始める。この収縮は、いったん収
縮すると元に戻らない不可逆変化である。ここで、実際
に測定されているのは、この熱収縮と熱膨張の差値であ
る。次に、ある温度まで昇温してから、一定温度で降温
すると、可逆的な熱膨張分が元の長さに戻るための収縮
が起きる。これら一連の挙動を図１に示した。ここで、
本発明者らは、二軸配向ポリエステルフィルムの低熱収
縮化を図るにあたって、上述の可逆的な伸縮挙動と不可
逆的な収縮挙動を分離する必要があるとの知見を得て、
以下のような処理を行った。

【００２０】すなわち、上述の昇温時の測定曲線は、可
逆伸縮と不可逆収縮が合わせられたものであり、降温時
の測定曲線は可逆伸縮のみが表現されている。そこで、
ＴＭＡにて測定されたデータを、数値データとしてパー
ソナルコンピュータに取込み、昇温曲線と、降温曲線の
室温における長さを、それぞれ０として、表現し直して
から、昇温曲線から降温曲線の値を差引く処理を行っ
た。この処理により、可逆的な伸縮分が消去され、不可
逆収縮のみを表した曲線（Ｌとする）を得ることができ
る。この曲線を、真の収縮量の曲線と呼ぶことにする。
次に、この曲線を、ダグラス・アバキアン法により温度
Ｔで数値微分して、真の収縮量の微分曲線（ｄＬ／ｄ
Ｔ）を得た。この微分曲線により、どの温度でどれだけ
の収縮が生じているかを調べることができる。すなわ
ち、横軸（温度軸）と微分曲線で囲まれた部分の面積が
不可逆的な伸縮量になっている。これらの処理を図２に
示す。なお、これらの処理の詳細な方法は、後述する。
本発明者らは、フィルムをＴＭＡにて測定し、上述の処
理を行うことにより、フィルムの不可逆的な収縮挙動を
解析し、二軸配向フィルムを２枚以上貼り合わせたフィ
ルム複合体を作成するに当たり、ツイストカールを防止
するためには、各フィルムはフィルム機械方向につい
て、上述の真の収縮量の微分曲線において、該ポリエス
テルのガラス転移温度以上２００℃以下の範囲で収縮量
微分値ｄＬ／ｄＴが、実質的に常に０．０１％／℃以下
であることが必要であることを見いだした。すなわち、
通常の方法で製造されたフィルムは、図３に示すよう
に、ガラス転移点から１５０℃の間に一つのｄＬ／ｄＴ
のピークを有し、また、１５０℃以上の領域に二つ目の
ピークを有している。これらは共に０．０１％／℃を越
えるような大きなピークであり、熱収縮を増大させてい
る。本発明者らは、鋭意検討してガラス転移温度から２
００℃までの範囲でｄＬ／ｄＴを０．０１％／℃以下に
する方法を見いだし、このような条件を満たすフィルム
を用いて２枚以上貼り合わせたフィルム複合体は、ツイ
ストカールを起こしにくいことを見いだした。

【００２１】さらに、本発明においては、フィルム機械
方向の１５０℃で３０分の熱収縮率が０．３％以下、１
９０℃で２０分の熱収縮率が１．０％以下であることが
好ましい。さらに好ましくは、１５０℃で３０分の熱収
縮率が−０．１％以上０．１％以下、１９０℃で２０分
の熱収縮率が−０．２％以上０．５％以下である。これ
らの値を超えると、貼り合わせ時のツイストカールが悪
化する傾向にある。一方、負の値（伸びを表す）として
１５０℃３０分で−０．１％以下、１９０℃２０分で−
０．２％以下というような値でも、平面性が悪化し、好
ましくない。

【００２２】本発明でいうポリエステルとは、ジオール
とジカルボン酸とから縮重合により得られるポリマーで
あり、ジカルボン酸としては、テレフタル酸、イソフタ
ル酸、フタル酸、ナフタレンジカルボン酸、アジピン
酸、セバチン酸、などで代表されるものであり、また、
ジオールとは、エチレングリコール、トリメチレングリ
コール、テトラメチレングリコール、シクロヘキサンジ
メタノールなどで代表されるものである。具体的には、
例えばポリメチレンテレフタレート、ポリエチレンテレ
フタレート、ポリテトラメチレンテレフタレート、ポリ
エチレン−ｐ−オキシベンゾエート、ポリ−１，４−シ
クロヘキサンジメチレンテレフタレート、ポリエチレン
−２，６−ナフタレートなどを用いることができる。も
ちろん、これらのポリエステルは、ホモポリマーであっ
てもコポリマーであっても良く、共重合成分としては、
例えば、ジエチレングリコール、ネオペンチルグリコー
ル、ポリアルキレングリコールなどのジオール成分、ア
ジピン酸、セバチン酸、フタル酸、イソフタル酸、２，
６−ナフタレンジカルボン酸などのジカルボン酸成分を
用いることができる。本発明の場合、特に、ポリエチレ
ンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレー
トが機械的強度、耐熱性、耐薬品性、耐久性などの観点
から好ましい。中でも、ポリエチレンテレフタレート
は、その価格が安いことからも好ましい。

【００２３】また、このポリエステルの中には、各種の
添加剤、例えば、酸化防止剤、帯電防止剤、結晶核剤、
無機粒子、有機粒子などが添加されていてもよい。特
に、無機粒子や有機粒子は、フィルム表面に易滑性を与
え、フィルムの取扱い性を高めるために有効である。

【００２４】また、該フィルムは積層構造をとっている
ことも好ましい。積層構造としては、共押出による積
層、塗布による積層などが挙げられる。塗布による積層
として、フィルムを横延伸する前に塗材をフィルムに塗
布して、テンタ内で溶媒の乾燥、横延伸、熱処理を行う
方法が、好ましく行われる。これらの積層構造は、主
に、その用途に応じた表面特性を付与するために行われ
る。特に本発明の場合、ラミネートに使用する接着剤の
易接着性、また、ＩＣカードとした際の表面への印刷イ
ンクの易接着性、静電気を抑える帯電防止性など多用な
特性の付与が可能である。

【００２５】本発明における二軸配向フィルムとは、フ
ィルムの機械方向と、機械方向と直角な方向（幅方向）
に、延伸を行ったフィルムを言う。具体的には、溶融押
出し、実質的に無配向なフィルムを、機械方向に延伸
後、幅方向に延伸するもの、幅方向に延伸後、機械方向
に延伸するもの、あるいは、機械方向、幅方向に同時に
延伸するもの、また、機械方向の延伸、幅方向の延伸を
複数回組み合わせて行ってもよい。

【００２６】前述したように、本発明においては、ポリ
エステルとして、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥ
Ｔ）を用いることが、その特性、価格の点から好まし
い。

【００２７】ここで、ＰＥＴを用いた場合、該フィルム
の密度が１４００ｋｇ／ｍ³ 以上であることが好まし
い。さらに好ましくは、１４０５ｋｇ／ｍ³ 以上であ
る。ポリエチレンテレフタレートは、その結晶化度に応
じて密度が増大する。一般に完全非晶状態のＰＥＴの密
度は１３３５ｋｇ／ｍ³ と言われており、完全結晶の密
度は文献により異なるが、１４５５ｋｇ／ｍ³ あるい
は、１５０１ｋｇ／ｍ³ などと言われている。ここで、
熱収縮を抑えるためには、できるだけ結晶化度を高める
ことが好ましく、つまり、該フィルムの密度が高い方が
好ましいものである。一般に、ＰＥＴを通常の方法で製
造すると、フィルムの密度は１３８０から１４００程度
になるが、これでは、ツイストカールを防止するほどの
熱収縮の低減が十分にできない。

【００２８】また、本発明においては、ＰＥＴを用いた
場合、該フィルムの厚み方向の屈折率が１．５００以上
であることが好ましい。さらに好ましくは１．５０５以
上である。屈折率は、フィルムの配向状態を示し、熱収
縮を抑えるためには、フィルム面の配向を低く抑えるこ
とが好ましく、厚み方向の屈折率を高くすることが好ま
しい。通常の方法で製造すると、フィルムの厚み方向の
屈折率は１．４８０から１．５００程度になるが、これ
では、ツイストカールを防止するほど熱収縮の低減が十
分にできない。なお、一般に、厚み方向の屈折率を高め
るため、すなわち、フィルム面の配向を落すために、延
伸条件を弱めることが行われるが、そのような条件をと
ると、フィルムの強度を落すことになる。本発明におい
ては、フィルムの強度の代表値として、例えば、２％伸
び時の強度（Ｆ２値）は、機械方向、幅方向とも８０Ｍ
Ｐａ以上あることが好ましい。さらに好ましくは８５Ｍ
Ｐａ以上である。

【００２９】さらに、本発明においては、上述のような
熱特性を有するポリエステルフィルムを２枚以上貼り合
わせ、フィルム複合体として使用する。貼り合わせる方
法は任意で構わないが、例を挙げると、接着剤を用い
て、貼り合わせた後、加熱による密着性の向上処理を行
う。加熱は、加熱ロールで加圧する方法、オーブン等の
加熱雰囲気中に保持する方法などを用いることができ
る。接着剤としても、特に限定されないが、ポリエステ
ルフィルムの接着のためポリエステル系のホットメルト
接着剤が得られる密着力の点から好ましい。

【００３０】また、本発明においてＩＣカードを製造す
る場合は、１枚のポリエステルフィルム上にＩＣおよび
アンテナとなる配線を設けた後、ホットメルト接着剤を
塗布した、もう１枚のポリエステルフィルムを重ねて、
加熱処理、接着し、必要な大きさに裁断する。なお、Ｉ
Ｃカードとして使用する場合は、埋め込むＩＣを外から
視認できないよう、酸化チタンや炭酸カルシウム、また
は非相溶性のポリマーなどを添加して、白色化されたポ
リエステルフィルムを用いるのが好ましい。

【００３１】一方、本発明においてＦＰＣを製造する場
合は、１枚のポリエステルフィルム上に接着剤で銅箔を
ラミネートし、その上に、保護シートとして、剥離可能
な接着剤を用いて、もう１枚のポリエステルフィルムを
ラミネートして作成する。

【００３２】次に本発明の製造法について説明するが、
かかる例に限定されるものではない。

【００３３】ポリエステルとしてポリエチレンテレフタ
レートを用いた例を示す。

【００３４】ポリエチレンテレフタレートのペレット
を、１８０℃で５時間真空乾燥した後、２７０〜３００
℃の温度に加熱された押出機に供給し、Ｔダイよりシー
ト状に押出す。この溶融されたシートを、ドラム表面温
度２５℃に冷却されたドラム上に静電気力により密着固
化し、実質的に非晶状態の成形フィルムを得る。このフ
ィルムを、８０〜１２０℃の加熱ロール群で加熱し縦方
向に３〜６倍にて一段もしくは多段階で縦延伸し、２０
〜５０℃のロール群で冷却する。続いて、テンタへ導い
て、該フィルムの両端をクリップで把持しながら、８０
〜１４０℃に加熱された熱風雰囲気中で予熱し、横方向
に３〜６倍に横延伸する。

【００３５】ここで、本発明のフィルム複合体に用いら
れるフィルムを得るためには、フィルムの機械方向につ
いて、まず、１５０℃以上におけるｄＬ／ｄＴのピーク
を抑える必要があり、そのための一つの方法として、熱
処理の温度をポリエステルの融点近くまで高める方法が
ある。すなわち、こうして二軸延伸されたフイルムを平
面性、寸法安定性を付与するために熱処理を行なうが、
その温度をＤＳＣにおける融解の吸熱ピークの開始温度
からピークの頂点の温度までの間に設定するものであ
る。ポリエチレンテレフタレートの場合には、２４０〜
２５５℃に設定することで、上述のような特性を得るこ
とができる。また、このような熱処理温度にすること
で、フィルムの密度が上がり、結晶化度を高め、より好
ましい状態のフィルムを得ることができる。しかしなが
ら、このような熱処理温度を取るだけでは、ガラス転移
点から１５０℃の範囲におけるｄＬ／ｄＴを下げること
が不可能である。すなわち、このような高温から冷却す
ることにより、高温時の熱膨張分が冷却するにつれ、可
逆的に収縮するため、歪が蓄積され、ガラス転移点から
１５０℃といった範囲にｄＬ／ｄＴのピークが発現して
くるものである。そこで、このピークを抑えるために、
テンタの熱処理から冷却する工程において、この冷却に
伴う可逆収縮分を吸収するような機械方向のリラックス
をかけることが好ましい。このリラックス処理として
は、各種の方法が考えられるが、特に平面性を維持する
ためには、フィルムをテンタのクリップで把持しながら
クリップの間隔を縮めていく方法、または、幅方向に把
持しながら、長手方向にはフィルムが移動可能な形状の
クリップを用いる方法などが好ましい。また、必要に応
じてテンタのレール幅を狭める、幅方向のリラックス処
理を行い、室温まで徐冷して巻き取ることで、本発明の
フィルムフィルム構造体に用いることのできるフイルム
をを得ることができる。このようにリラックス処理を行
うことで、フィルムの配向状態を制御することができ、
厚み方向の屈折率を１．５００以上に制御することが可
能となるのである。

【００３６】

【物性値の評価法】１．ガラス転移温度および融点 サンプルをアルミのパンに約５ｍｇ採取し、ホットプレ
ート上で３００℃に加熱し、５分保持してから、液体窒
素に浸して急冷した後、サンプルを秤量し、セイコー電
子工業株式会社製ロボットＤＳＣ ＲＤＣ２２０に、デ
ータ解析部 ＳＳＣ５２００Ｈを用いて、昇温速度２０
℃／分でガラス転移温度および融点を測定した。

【００３７】２．ＴＭＡによる真の収縮量の微分曲線 サンプルを幅２ｍｍにサンプリングし、試長１５ｍｍに
なるように、真空理工株式会社製ＴＭＡ ＴＭ−９００
０にセットした。ここで、荷重を１ｇかけ、室温から昇
温速度１０℃／分でＴＭＡを昇温し、２００℃まで昇温
したら、１０℃／分で室温まで降温した。この際の昇、
降温時の伸縮量を、１℃ごとに数値データとしてパーソ
ナルコンピュータに取込み、表計算ソフト上で、昇温時
のデータ、および、降温時のデータそれぞれを、３０℃
における伸縮量の値を０％として、各温度における値
を、３０℃からの伸びあるいは縮み量（試長１５ｍｍで
割って１００を掛けて、％表示とする）に変換する。こ
のときの昇温時の伸縮量をＬu （％）、降温時の伸縮量
をＬd （％）として、Ｌ＝Ｌu −Ｌd （％）を各温度で
計算して、Ｌを真の収縮量とした。次に、このＬを温度
Ｔによって、表計算ソフト上で数値微分した。数値微分
の方法は、ダグラス・アバキアン法により（例えば、平
田、須田、竹本 著、「パソコンによる数値計算」 株
式会社朝倉書店３４頁に記載）行った。

【００３８】なお、Ｌにおいて、ノイズなどによる細か
な変動が大きい場合には、５℃づつの移動平均を取り、
スムージングしてから微分処理を行った。移動平均と
は、例えば、Ｔ1 におけるＬの値を、（Ｔ1 −２）〜
（Ｔ1 ＋２）℃までの５点のＬの平均値で表す方法であ
る。

【００３９】３．１５０℃で３０分、１９０℃で２０分
の熱収縮率 サンプルを幅１０ｍｍ、長さ約２５０ｍｍにサンプリン
グし、約２００ｍｍの間隔で点を打ち、間隔を定規によ
り正確に測定し、Ｌ0 （ｍｍ）とする。このサンプル
を、１５０℃または１９０℃に加熱されたオーブン中で
３０分間または２０分間処理し、室温で放冷してから、
再び、点の間隔を定規で正確に測定して、Ｌ（ｍｍ）と
する。ここで、熱収縮率＝（Ｌ0 −Ｌ）／Ｌ0 ×１００
（％）とし、５サンプルの平均値を採用した。

【００４０】４．フィルムの密度 臭化ナトリウム水溶液により、２５℃の恒温槽中で密度
勾配管を作成し、５ｍｍ角程度の大きさにサンプリング
したサンプルを投入後、２４時間してから、勾配管中の
位置を読みとり、密度を求めた。

【００４１】５．厚み方向の屈折率 株式会社アタゴ製のアッベ屈折計４型を用い、接眼レン
ズ部に偏光板を挿入して、屈折計のプリズムに、よう化
メチレンを中間液として１滴垂らして、サンプルを乗
せ、その上に、さらによう化メチレンを１滴垂らして、
屈折率１．７０の測定用プリズムを乗せて、サンプル
の、機械方向、および幅方向から測定を行い、また、サ
ンプルの表裏面両面から測定を行い、それぞれの方向、
面から測定された厚み方向の屈折率の平均値を採用し
た。

【００４２】６．２％伸び強度（Ｆ２値） 株式会社オリエンテック製フィルム強伸度自動測定装置
テンシロンＡＭＦ／ＲＴＡ−１００を用いて、幅１０
ｍｍ、試長１００ｍｍ、引張速度３００ｍｍ／分にて測
定し、試料が２％すなわち、２ｍｍ伸長した際の強度
を、幅、および厚みで割り、Ｆ２値（ＭＰａ）とした。

【００４３】７．ツイストカール量 ２枚のフィルム間に熱接着剤を塗布し、重ねてから、１
２０℃の加熱ロール間でラミネートした後、５０ｍｍ四
方に切り出して、平板状に置き、各４角の平板からの高
さを測定した。このうち最も大きな数値を、ツイストカ
ール量とした。

【００４４】

【実施例】以下、本発明を実施例に基づいて説明する。

【００４５】実施例１ 極限粘度０．６５のポリエチレンテレフタレート（ガラ
ス転移点温度６９℃）のペレットを１８０℃で５時間の
真空乾燥に供した後に、２８０℃に加熱された押出機に
供給し、Ｔダイよりシート状に成形した。さらにこのフ
イルムを表面温度２５℃の冷却ドラム上に静電気力で密
着固化した未延伸フイルム得た。

【００４６】該未延伸フィルムを、８０〜１００℃の加
熱ロール群で加熱し、縦方向に３．３倍にて一段階で縦
延伸し、２０〜５０℃のロール群で冷却した。続いて、
テンタへ導き、該フィルムの両端をクリップで把持しな
がら、９０℃に加熱された熱風雰囲気中で予熱し、９５
℃の熱風雰囲気中で横方向に３．５倍に横延伸した。

【００４７】こうして二軸延伸されたフイルムをそのま
ま、テンタ中で引続き、２５０℃の熱処理を行ない、熱
処理後徐冷しながら、テンタのレール幅を縮めて幅方向
に５％、また、テンタのクリップの間隔を縮めて機械方
向に２％リラックス処理を施し、テンタから取出し、フ
ィルムの両端部のエッジ部分をトリミングして巻きと
り、厚み７５μｍの二軸延伸フィルムを得た。

【００４８】得られたフイルムの機械方向の真の収縮量
の微分曲線は、図４に示すとおりであり、物性は表１の
通りである。ガラス転移点から、２００℃までの範囲
で、収縮のピークが見られず、熱収縮率も小さなフィル
ムが得られた。

【００４９】このフィルムの端部と中央部を重ねて、ポ
リエステル系ホットメルト接着剤を用いて、１２０℃１
分間の熱処理を行い、ラミネートした。得られた積層体
を５０ｍｍ角に切り出し、ツイストカールを評価したと
ころ、非常に小さなものが得られた。

【００５０】実施例２ 実施例１と同様にして縦延伸、横延伸を施したフィルム
を、テンタ中で引続き、２４０℃の熱処理を行ない、熱
処理後、徐冷しながら、テンタのレール幅を縮めて幅方
向に５％、また、テンタのクリップの間隔を縮めて機械
方向に１％リラックス処理を施し、テンタから取出し、
フィルムの両端部のエッジ部分をトリミングして巻きと
り、厚み７５μｍの二軸延伸フィルムを得た。

【００５１】得られたフイルムの機械方向の真の収縮量
の微分曲線は、図４に示すとおりであり、物性は表１の
通りである。ガラス転移点から、２００℃までの範囲
で、実施例１に比較すると、１３０℃付近と２００℃近
傍にピークが見られるが、まだ、十分に小さなピークで
あった。また、熱収縮率も小さなフィルムが得られた。

【００５２】このフィルムの端部と中央部を重ねて、ポ
リエステル系ホットメルト接着剤を用いて、１２０℃１
分間の熱処理を行いラミネートした。得られた積層体を
５０ｍｍ角に切り出し、ツイストカールを評価したとこ
ろ、非常に小さなものが得られた。

【００５３】比較例１ 実施例１と同様にして縦延伸、横延伸を施したフィルム
を、テンタ中で引続き、２３０℃の熱処理を行ない、熱
処理後徐冷しながら、特にリラックス処理を施すことな
く、テンタから取出し、フィルムの両端部のエッジ部分
をトリミングして巻きとり、厚み７５μｍの二軸延伸フ
ィルムを得た。

【００５４】得られたフイルムの機械方向の真の収縮量
の微分曲線は、第４図に示すとおりであり、物性は表１
の通りである。ガラス転移点から、２００℃までの範囲
で、１００〜１４０℃付近と、１７０℃以上に大きなピ
ークが見られる。また、熱収縮率も大きい。

【００５５】このフィルムの端部と中央部を重ねて、ポ
リエステル系ホットメルト接着剤を用いて、１２０℃１
分間の熱処理を行い、ラミネートした。得られた積層体
を５０ｍｍ角に切り出し、ツイストカールを評価したと
ころ、カール量が大きく、実用には耐えないものとなっ
た。

【００５６】比較例２ 比較例１と同様にして、テンタの熱処理温度を２５０℃
に変更して、厚み７５μｍの二軸延伸フィルムを得た。

【００５７】得られたフイルムの機械方向の真の収縮量
の微分曲線は、第５図に示すとおりであり、物性は表１
の通りである。ガラス転移点から、２００℃までの範囲
で、１６０℃以上には、特にピークは認められないが、
１００〜１４０℃付近に大きなピークが見られる。ま
た、熱収縮率もまだ大きい。

【００５８】このフィルムの端部と中央部を重ねて、ポ
リエステル系ホットメルト接着剤を用いて、１２０℃１
分間の熱処理を行い、ラミネートした。得られた積層体
を５０ｍｍ角に切り出し、ツイストカールを評価したと
ころ、カール量が大きく、実用には耐えないものとなっ
た。

【００５９】比較例３ 比較例１と同様にして、テンタの熱処理後、徐冷しなが
らテンタのレール幅を縮めて幅方向に５％、またテンタ
のクリップの間隔を縮めて機械方向に２％リラックス処
理を施し、テンタから取出し、厚み７５μｍの二軸延伸
フィルムを得た。

【００６０】得られたフイルムの機械方向の真の収縮量
の微分曲線は、第５図に示すとおりであり、物性は表１
の通りである。ガラス転移点から、２００℃までの範囲
で、１００〜１４０℃には、特にピークは認められない
が、１７０℃以上に大きなピークが見られる。また、熱
収縮率もまだ大きい。

【００６１】このフィルムの端部と中央部を重ねて、ポ
リエステル系ホットメルト接着剤を用いて、１２０℃１
分間の熱処理を行い、ラミネートした。得られた積層体
を５０ｍｍ角に切り出し、ツイストカールを評価したと
ころ、カール量が大きく実用に耐えないものとなった。

【００６２】実施例３ 実施例１と同様にして、テンタの熱処理後、リラックス
処理をせずに徐冷してテンタより取出した。その後、フ
ィルムの端部のエッジをトリミングした後に、１５０℃
に加熱されたロール群に通し、機械方向に１．５％のリ
ラックス処理を施し、徐冷しながら巻取った。この際、
幅方向にも自由に収縮し、幅方向のリラックス処理も施
されていると考えられる。このようにして、厚み７５μ
ｍの二軸延伸フィルムを得た。

【００６３】得られたフイルムの機械方向の真の収縮量
の微分曲線は、第５図に示すとおりであり、物性は表１
の通りである。ガラス転移点から、２００℃までの範囲
で、特にピークは認められない。また、熱収縮率も小さ
なフィルムが得られた。

【００６４】このフィルムの端部と中央部を重ねて、ポ
リエステル系ホットメルト接着剤を用いて、１２０℃１
分間の熱処理を行い、ラミネートした。得られた積層体
を５０ｍｍ角に切り出し、ツイストカールを評価したと
ころ、非常に小さなものが得られた。

【００６５】

【表１】

【００６６】

【発明の効果】本発明のフィルム複合体は、ラミネート
時のツイストカールが発生することなく、スリット位置
を同じに合わせるなど、カール防止対策のための管理を
する必要がなく、ＩＣカードやＦＰＣなどの用途に用い
る際の、管理コストの低減、生産性の向上を図ることが
可能となる。

【図面の簡単な説明】

【図１】ＴＭＡにおける、熱膨張、熱収縮の挙動を示し
た図である。

【図２】ＴＭＡの測定曲線から、真の収縮量の微分曲線
を求める処理を示した図である。

【図３】通常の方法にて製造された二軸延伸フィルムを
ＴＭＡにて測定し、真の収縮量の微分曲線に変換した図
である。

【図４】実施例１〜２、比較例１のフィルムの機械方向
のＴＭＡによる真の収縮量の微分曲線を表した図であ
る。

【図５】実施例３、比較例２〜３のフィルムの機械方向
のＴＭＡによる真の収縮量の微分曲線を表した図であ
る。

【符号の説明】

１１： 実施例１の機械方向のＴＭＡによる真の収縮量
の微分曲線 １２： 実施例２の機械方向のＴＭＡによる真の収縮量
の微分曲線 １３： 比較例１の機械方向のＴＭＡによる真の収縮量
の微分曲線 １４： 比較例２の機械方向のＴＭＡによる真の収縮量
の微分曲線 １５： 比較例３の機械方向のＴＭＡによる真の収縮量
の微分曲線 １６： 実施例３の機械方向のＴＭＡによる真の収縮量
の微分曲線

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】熱機械特性試験機（以下、ＴＭＡと言う）
   による昇温、降温時の伸縮量から求めた、フィルム機械
   方向の真の収縮量の微分曲線において、ガラス転移温度
   以上２００℃以下の範囲で収縮量微分値ｄＬ／ｄＴが、
   ０．０１％／℃以下である二軸配向ポリエステルフィル
   ムを２枚以上貼り合わせてなるフィルム複合体。
2. 【請求項２】該二軸配向ポリエステルフィルムが、フィ
   ルム機械方向の１５０℃で３０分の熱収縮率が０．３％
   以下であり、かつ、１９０℃で２０分の熱収縮率が１．
   ０％以下である二軸配向ポリエステルフィルムである請
   求項１に記載のフィルム複合体。
3. 【請求項３】該二軸配向ポリエステルフィルムが、ポリ
   エステルとしてポリエチレンテレフタレートが用いら
   れ、かつ、密度が１４００ｋｇ／ｍ³ 以上、厚み方向の
   屈折率が１．５００以上である二軸配向ポリエチレンテ
   レフタレートフィルムである請求項１または２に記載の
   フィルム複合体。
4. 【請求項４】請求項１、２または３に記載のフィルム複
   合体からなるＩＣカード。
5. 【請求項５】請求項１、２または３に記載のフィルム複
   合体からなるフレキシブルプリント基板。