JPH1059705A - 炭酸ガスの分離・回収方法 - Google Patents

炭酸ガスの分離・回収方法

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JPH1059705A
JPH1059705A JP8232495A JP23249596A JPH1059705A JP H1059705 A JPH1059705 A JP H1059705A JP 8232495 A JP8232495 A JP 8232495A JP 23249596 A JP23249596 A JP 23249596A JP H1059705 A JPH1059705 A JP H1059705A
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 混合ガスからそれに含まれる炭酸ガスを膜分
離工程と深冷分離工程を含む方法により分離回収する方
法において、エネルギ−の消費量を少なくする方法を提
供する。 【解決手段】 混合ガスからそれに含まれる炭酸ガスを
液化炭酸ガスとして分離・回収する方法において、
(i)該混合ガスを濃縮炭酸ガスを含むガスと残余ガス
とに分離する第1膜分離工程、(ii)該濃縮炭酸ガスを
含むガスを昇圧する昇圧工程、(iii)該昇圧されたガス
を除湿する除湿工程、(iv)該除湿されたガスを冷却し
て該ガス中に含まれる炭酸ガスを液化する冷却工程、
(v)該液化炭酸ガスを含むガスを炭酸ガスを含むオフ
ガスと液化炭酸ガスとに分離する深冷分離工程、(vi)
該深冷分離工程で得られたオフガスを濃縮された炭酸ガ
スを含むガスと残余ガスとに分離する第2膜分離工程、
(vii)該第2膜分離工程で得られた濃縮された炭酸ガス
を含むガスを前記昇圧工程、除湿工程及び冷却工程の中
から選ばれる任意の工程に循環させる循環工程、を含む
ことを特徴とする混合ガスからの炭酸ガスの分離・回収
方法。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、混合ガス中からそ
れに含まれる炭酸ガスを分離・回収する方法に関する。
【0002】
【従来の技術】地球環境問題の解決のために、炭酸ガス
の回収の必要性がクロ−ズ・アップされている。燃焼排
ガス等の混合ガス中から炭酸ガスを分離回収する方法と
して、ナトリウムイオンを含む溶液中に供給し、炭酸ナ
トリウムとして回収する方法等もあるが、現状において
は、炭酸ガスをそのまま分離回収することが要望されて
おり、そのために膜分離法、吸着分離法及び深冷分離法
が検討されている。しかしながら、これらの方法を単独
で用いて処理するには、混合ガス中の炭酸ガス濃度が十
分でないことが多く、良好な分離結果を得ることができ
ない。例えば、深冷分離法は、処理対象ガス中の炭酸ガ
ス濃度が高くない混合ガスの処理では、効率が悪く、良
好な結果は得られない。一般的には、吸着分離法、膜分
離法及び深冷分離法のいずれの方法も、単独の場合に
は、混合ガス中の炭酸ガスを効率良く回収することは困
難であるとされている。そこで、膜分離法と深冷分離法
の組み合わせを用いて混合ガスを処理する方法が提案さ
れた。この組み合わせによる方法において、膜分離法に
よる分離処理を行う時には、炭酸ガス濃度10%程度の
混合ガスから30〜90%に濃縮することができるの
で、後段の深冷分離法を効率的に実施することが可能と
なる。一般に、膜分離法においては、その効率を考え
て、非透過ガスをリサイクルガスとして用い、これを膜
分離装置の入口ガスに添加することが行われている。こ
の理由から、前記組合せによる方法においても、後段階
の深冷分離工程からのオフガスを前段階の膜分離装置の
入口ガスに全量をリサイクルする方法が採用されてい
る。その結果、膜分離装置の処理ガス量が多くなり、結
果的に炭酸ガスの分離に要するエネルギ−が多くなると
いう問題点があった。また、深冷分離工程に供給する原
料は、それに含まれる水分を除去する必要があり、吸着
剤による除湿が行われるが、従来法の場合には、吸着剤
に吸着された水分を脱着して再生するための再生ガスと
して、外部からの再生ガスを系内に導入して用いること
から、多量のエネルギ−を必要とする問題点があった。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、混合ガスか
らそれに含まれる炭酸ガスを膜分離工程と深冷分離工程
を含む方法により分離回収する方法において、エネルギ
−の消費量を少なくする方法を提供することをその課題
とする。
【0004】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、前記課題
を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、本発明を完成する
に至った。即ち、本発明によれば、混合ガスからそれに
含まれる炭酸ガスを液化炭酸ガスとして分離・回収する
方法において、(i)該混合ガスを濃縮炭酸ガスを含む
ガスと残余ガスとに分離する第1膜分離工程、(ii)該
濃縮炭酸ガスを含むガスを昇圧する昇圧工程、(iii)該
昇圧されたガスを除湿する除湿工程、(iv)該除湿され
たガスを冷却して該ガス中に含まれる炭酸ガスを液化す
る冷却工程、(v)該液化炭酸ガスを含むガスを炭酸ガ
スを含むオフガスと液化炭酸ガスとに分離する深冷分離
工程、(vi)該深冷分離工程で得られたオフガスを濃縮
された炭酸ガスを含むガスと残余ガスとに分離する第2
膜分離工程、(vii)該第2膜分離工程で得られた濃縮さ
れた炭酸ガスを含むガスを前記昇圧工程、除湿工程及び
冷却工程の中から選ばれる任意の工程に循環させる循環
工程、を含むことを特徴とする混合ガスからの炭酸ガス
の分離・回収方法が提供される。また、本発明によれ
ば、混合ガスからそれに含まれる炭酸ガスを液化炭酸ガ
スとして分離・回収する方法において、(i)該混合ガ
スを濃縮炭酸ガスを含むガスと残余ガスとに分離する第
1膜分離工程、(ii)該濃縮炭酸ガスを含むガスを昇圧
する昇圧工程、(iii)該昇圧されたガスを吸着剤を用い
て除湿する除湿工程、(iv)該水分を吸着した吸着剤を
再生用ガスと接触させて再生する吸着剤再生工程、
(v)該除湿されたガスを冷却して該ガス中に含まれる
炭酸ガスを液化する冷却工程、(vi)該液化炭酸ガスを
含むガスを炭酸ガスを含むオフガスと液化炭酸ガスとに
分離する深冷分離工程、(vii)該深冷分離工程で得られ
たオフガスを濃縮された炭酸ガスを含むガスと残余ガス
とに分離する第2膜分離工程、(viii)該第2膜分離工
程で得られた濃縮された炭酸ガスを含むガスの少なくと
も一部を吸着剤再生用ガスとして前記吸着剤再生工程へ
循環する循環工程、(ix)該吸着剤再生工程で吸着剤と
接触した後のガスを前記昇圧工程、除湿工程及び冷却工
程の中から選ばれる任意の工程に循環する循環工程、を
含むことを特徴とする混合ガスからの炭酸ガスの分離・
回収方法が提供される。
【0005】
【発明の実施の形態】本発明において処理しようとする
混合ガスは、炭酸ガスを含む混合ガスであり、このよう
な混合ガスには、火力発電所や各種工場などのボイラ−
や、製鉄所の高炉などの諸設備から発生する排ガスや、
炭酸ガスを含んで産出する天然ガス等が包含される。こ
れらの混合ガスには、一般に5〜95容量%程度の炭酸
ガスが含まれる。
【0006】炭酸ガスを含む混合ガスを膜分離工程と深
冷分離工程からなる2段階で処理する従来の方法のフロ
ーシートを示すと、図1に示す通りである。この従来法
においては、炭酸ガスを含む混合ガスは、ライン11を
通って膜分離工程1に供給され、ここで炭酸ガスが濃縮
される。この濃縮炭酸ガスを含むガスは昇圧工程2に導
入され、昇圧された後、ライン13を通って吸着剤によ
る除湿工程3に導入され、ここでガス中の水分が除去さ
れる。水分の除去されたガスはライン14を通って冷却
工程4に入り、ここで炭酸ガスが液化する温度にまで冷
却された後、ライン15を通って深冷分離工程5に供給
され、ここで深冷分離塔により深冷分離される。深冷分
離塔の塔底からは液化炭酸ガスがライン17を通って抜
出され、一方、深冷分離塔の塔頂からは高圧の炭酸ガス
を含むオフガスが分離される。このオフガスはライン1
6を通って動力回収工程6に導入され、ここで高圧ガス
の保有するエネルギーが動力として回収される。この動
力回収工程6から排出されたガスはライン18を通って
膜分離工程1に循環される。
【0007】次に、本発明による炭酸ガスを含む混合ガ
スの処理方法のフローシートを図2に示す。本発明の方
法においては、炭酸ガスを含む混合ガスは、ライン11
を通って第1膜分離工程1に供給され、ここで炭酸ガス
が濃縮される。この濃縮炭酸ガスを含むガスは昇圧工程
2に導入され、昇圧された後、ライン13を通って吸着
剤による除湿工程3に導入され、ここでガス中の水分が
除去される。水分の除去されたガスはライン14を通っ
て冷却工程4に入り、ここで炭酸ガスが液化する温度に
まで冷却された後、ライン15を通って深冷分離工程5
に供給され、ここで深冷分離塔により深冷分離される。
深冷分離塔の塔底からは液化炭酸ガスがライン17を通
って抜出され、一方、深冷分離塔の塔頂からは高圧の炭
酸ガスを含むオフガスが分離される。このオフガスはラ
イン16を通って第2膜分離工程7に導入され、ここで
高圧条件で膜分離処理され、オフガス中の炭酸ガスが濃
縮される。この炭酸ガスの濃縮されたオフガスはライン
19を通って吸着剤再生工程8に循環され、ここで水分
を吸着した吸着剤の再生用ガスとして用いられ、吸着剤
と接触される。吸着剤再生工程8において吸着剤を再生
した後の水分と炭酸ガスを含むオフガスは、ライン20
に添加され、昇圧工程2、除湿工程3及び冷却工程4を
介して、深冷分離工程5へ循環される。第2膜分離工程
7で得られる残余ガス(膜を透過しなかった高圧のオフ
ガス)は、ライン18を通って動力回収工程6を経由し
た後、ライン21を通って大気へ放出される。前記のよ
うにして混合ガスを処理する場合、第2膜分離工程7で
得られた濃縮炭酸ガスを含むガスは、必ずしも吸着剤再
生工程8へ循環する必要はなく、その全量をライン12
に添加することができ、また、その一部を吸着剤再生工
程8に循環し、残りをライン12に添加することもでき
る。
【0008】本発明で用いる第1膜分離工程1は、膜分
離装置を用いて実施される。膜分離装置としては、従来
公知の各種のものが用いられる。また、この場合に用い
られる膜(気体分離膜)としては、ポリイミド系、ポリ
スルホン系、セルローストリアセテート系、シリコーン
系等の従来公知の各種の膜が用いられる。この膜分離装
置においては、その膜の供給側のガス入口から炭酸ガス
を含む混合ガスが導入され、その出口方向へ流通し、ガ
ス供給側の出口から残余ガス(膜非透過ガス)が排出さ
れる。一方、膜のガス透過側には、炭酸ガス濃度が高め
られたガスが膜透過成分として得られる。この膜分離工
程におけるガス供給側の操作圧力は、0〜150kg/
cm2Gであり、ガス供給側の圧力に対するガス透過側
の圧力比は、0.001〜0.5、好ましくは0.01
〜0.2である。操作温度は、10〜80℃程度であ
る。
【0009】この第1分離工程1においては、5〜95
容量%の炭酸ガスを含む原料ガスは、30〜98容量%
の濃縮炭酸ガスを含むガス(膜透過ガス)と残余ガス
(膜非透過ガス)とに分離される。この膜分離工程で得
られる濃縮炭酸ガスを含むガスは、次の昇圧工程2に送
られる。一方、残余ガスは、必要に応じて、さらに炭酸
ガス除去処理を施した後、大気中に放出される。
【0010】本発明で用いる昇圧工程2は、コンプレッ
サーとKO(ノックアウト)ドラムの組合せを用いて実
施される。この昇圧工程においては、膜分離工程1から
得られる濃縮炭酸ガスを含むガスは、10〜50kg/
cm2G、好ましくは10〜30kg/cm2Gにまで昇
圧される。
【0011】本発明で用いる除湿工程3は、吸着剤を含
む除湿塔を用いて実施される。吸着剤としては、従来公
知のもの、例えば、シリカゲル、アルミナ、ゼオライ
ト、活性炭等が用いられる。この除湿工程においては、
少なくとも2つの除湿塔が用いられる。それらの除湿塔
の一部は除湿操作に用いられ、残りの水分を吸着した除
湿塔はその吸着剤の再生に付される。
【0012】本発明で用いる吸着剤再生工程8は、水分
を吸着した吸着剤に、再生用ガスを接触させ、その吸着
水分を脱離させることによって実施される。再生用ガス
としては、従来公知の各種のガスを用いることもできる
が、本発明の場合、第2膜分離工程7で得られた濃縮炭
酸ガスを含むガス(オフガス)を用いるのが好ましい。
これにより、外部から特別の再生用ガスを導入すること
なく、クローズドシステム的に吸着剤の再生を効率よく
かつ低められたエネルギー使用量で行うことができる。
このような方法においては、例えば、原料ガスの大気中
へのパージが不要であり、吸着塔切り替え時の炭酸ガス
濃度の低下も防ぐことができる。更に外部からの加熱、
冷却も不要である。
【0013】本発明で用いる冷却工程4は、冷媒を用い
る冷却器を用いて実施される。この冷却工程において
は、除湿工程からのガスは、炭酸ガスが液化する温度、
通常、−10〜−50℃、好ましくは−20〜−50℃
の温度に冷却される。
【0014】本発明で用いる深冷分離工程5は、深冷分
離塔(精留塔)を用いて実施される。深冷分離塔として
は、従来公知のものが用いられる。この冷却分離塔にお
いては、その塔頂からガス状のオフガスが抜出され、塔
底から液化炭酸ガスが抜出される。この場合、その塔頂
温度は−20〜−50℃程度であり、その塔底温度は0
〜−30℃程度である。前記のように、この深冷分離工
程においては、液化炭酸ガスを含むガスは、ガス状のオ
フガスと液化炭酸ガスとに分離されるが、そのオフガス
は、通常、20〜98容量%の炭酸ガスを含む。本発明
では、このオフガスは第2膜分離工程に送られる。一
方、液化炭酸ガスは、その貯蔵タンクに送られ、タンク
貯蔵される。
【0015】本発明で用いる第2膜分離工程7は、第1
膜分離工程で用いるのと同様の膜分離装置を用いて実施
される。この膜分離工程における操作圧力(ガス供給側
の圧力)は5〜100kg/cm2Gであり、ガス供給側
の圧力に対するガス透過側の圧力比は、0.001〜
0.5、好ましくは0.01〜0.2である。操作温度
は0〜60℃、好ましくは10〜50℃である。この膜
分離工程で得られる濃縮炭酸ガスを含むガスの少なくと
も一部は、前記昇圧工程2、除湿工程3及び冷却工程4
の中から選ばれる任意の工程に循環され、最終的には、
深冷分離工程5に循環される。濃縮炭酸ガスを含むガス
を除湿工程3又は冷却工程4へ循環する場合には、それ
らの工程の圧力と同圧になるように圧力調節して循環す
る。また、本発明においては、前記濃縮炭酸ガスを含む
ガスは、その全部又は一部を前記吸着剤再生工程8に送
ることができる。第2膜分離工程7で得られる残余ガス
は、次の動力回収工程6へ送られる。
【0016】本発明で用いる動力回収工程6は、高圧ガ
スから、その保有するエネルギーを回収するための慣用
の装置、例えばエキスパンダーを用いて実施することが
できる。この動力回収工程からの排出ガスは、必要に応
じ、さらに炭酸ガス除去処理を施した後、大気へ放出さ
れる。
【0017】図3に、本発明による第2膜分離工程と深
冷分離工程を含む方法のフロー詳細図を示す。図3にお
いて、31はコンプレッサー、32は水冷による冷却
器、33はKOドラム、34、35は除湿塔、36は深
冷分離塔、37はフラッシュドラム、38は液化炭酸ガ
ス貯蔵タンク、41は冷媒による冷却器、42はポン
プ、43は熱交換器、44はエキスパンダー、Mは第2
膜分離装置を示す。
【0018】図3に示したフローシートに従って、本発
明による第2膜分離工程と深冷分離工程を含む方法を実
施するには、第1膜分離工程(図示されず)で得られた
濃縮炭酸ガスを含むガスは、ライン51を通って、第1
コンプレッサー31に送られ、ここで昇圧された後、ラ
イン52及び冷却器32を通って第1KOドラム33に
導入される。第1KOドラム33で得られたガス成分は
ライン53を通って第2コンプレッサー31に送られ、
ここで昇圧された後、ライン54及び冷却器32を通っ
て第2KOドラム33に導入される。第2KOドラム3
3で得られたガス成分は、ライン55を通って第3コン
プレッサー31に送られ、ここで昇圧された後、ライン
56及び冷却器32を通って第3KOドラム33に導入
される。第3KOドラム33で得られたガス成分はライ
ン57を通って第4コンプレッサー31に送られ、ここ
で昇圧された後、ライン58及び冷却器32を通って第
4KOドラム33に導入される。第4KOドラム33で
得られたガス成分はライン59を通って除湿塔34に送
られ、ここでガス中に含まれる水分が除去される。
【0019】除湿されたガスは、ライン60、熱交換器
43、ライン61、冷却器41、ライン62、熱交換器
43、ライン63、冷却器41からなる冷却工程を通っ
て、液化炭酸ガスとガスとの混合物の形で深冷分離塔3
6に導入される。
【0020】深冷分離塔36においては、導入された液
化炭酸ガスとガスとの混合物の蒸留が行われ、その塔底
から液化炭酸ガスがライン66を通って抜出され、フラ
ッシュドラム37に導入される。フラッシュドラム37
で得られた液体成分を形成する液化炭酸ガスは、ライン
69を通って液化炭酸ガス貯蔵タンク38に導入され、
貯蔵される。このタンクに貯蔵された液化炭酸ガスは、
必要に応じ、ライン70及びポンプ42を通って抜出さ
れる。一方、前記フラッシュドラム37で得られたガス
成分は、ライン68を通ってコンプレッサー31に送ら
れ、ここで昇圧された後、ライン45を通って冷却工程
におけるライン62に循環される。
【0021】深冷分離塔36の塔頂から得られた炭酸ガ
スを含むオフガスは、ライン64及び冷却器41を通っ
てフラッシュドラム37に導入される。このフラッシュ
ドラムで得られた液体成分はライン65を通って深冷分
離塔36の塔頂部に戻される。一方、フラッシュドラム
37で得られたガス成分はライン71、熱交換器43、
ライン72、熱交換器43を通って、第2膜分離装置M
に導入され、ここで膜分離される。
【0022】第2膜分離装置Mで膜透過成分として得ら
れた濃縮炭酸ガスを含むガスは、吸着剤再生用ガスとし
て用いられ、ライン75を通って、除湿処理の終了した
除湿塔35に導入され、ここで吸着剤と接触してその吸
着剤に吸着されている水分を脱離させて吸着剤を再生さ
せる。除湿塔35を通過した炭酸ガスと水分を含むガス
はライン61を通って昇圧工程を形成するコンプレッサ
ー31に循環される。第2膜分離装置Mから膜非透過成
分として得られる高圧の残余ガスは、ライン74を通っ
てエキスパンダー44導入され、ここでその高圧ガスの
持つエネルギーの一部が回収される。このエキスパンダ
ー44からのガスは冷熱回収器41を通ってエキスパン
ダー44に入り、ここでさらにそのガスの持つエネルギ
ーが回収される。エキスパンダー44からの排出ガスは
ライン77及び冷熱回収器41及びライン78を通って
大気へ放出される。
【0023】
【実施例】次に、本発明を実施例によりさらに詳細に説
明する。
【0024】実施例1 炭酸ガス13.2vol%、水分12.0vol%、窒
素71.3vol%、酸素3.5vol%からなる混合
ガスを、第1膜分離処理した後、図3に示す第2膜分離
工程と深冷分離工程を含む方法のフロー図に従って処理
した。この場合の処理における主操作条件を以下に示
す。 (1)第1膜分離工程 (i)分離膜:ポリイミド系分離膜 (ii)操作温度:50℃ (iii)ガス供給側圧力:0.05kg/cm2G (iv)ガス透過側圧力:0.925kg/cm2G (v)膜透過ガスの成分組成 炭酸ガス:37.5vol% 水分:44.7vol% 窒素:14.7vol% 酸素:3.1vol% (vi)膜非透過ガスの成分組成 炭酸ガス:6.7vol% 水分:2.0vol% 窒素:87.5vol% 酸素:3.8vol%
【0025】(2)深冷分離工程 (i)供給原料温度:−30℃ (ii)塔底温度:−20℃ (iii)塔頂温度:−40℃ (iv)操作圧力:19kg/cm2G (v)オフガスの成分組成 炭酸ガス:30.0vol% 水分:0vol% 窒素:57.8vol% 酸素:12.2vol% (vi)液化炭酸ガス純度:99.9wt% (3)第2膜分離工程 (i)分離膜:ポリイミド系分離膜 (ii)操作温度:40℃ (iii)ガス供給側圧力:18kg/cm2G (iv)ガス透過側圧力:0.5kg/cm2G (v)膜透過ガスの成分組成 炭酸ガス:67.5vol% 水分:0vol% 窒素:18.5vol% 酸素:14.0vol% (vi)膜非透過ガスの成分組成 炭酸ガス:3.5vol% 水分:0vol% 窒素:85.6vol% 酸素:10.9vol% (4)除湿工程 (i)吸着剤:活性炭 (ii)吸着圧力:20kg/cm2A (iii)再生圧力:大気圧 (iv)操作温度:常温 (v)乾燥ガス露点温度:−40℃
【0026】前記条件で原料混合ガスを処理する場合、
原料混合ガス中の炭酸ガスを60%の回収率で得ること
ができた。また、本発明の方法を、図1に示すような従
来の方法と比較した場合、混合ガス中の炭酸ガスを液化
炭酸ガスとして分離回収するのに必要なエネルギー量
は、本発明の方法の方が少なくてすみ、本実施例の場合
は、従来法に要するエネルギーの約94%程度ですむ。
【0027】
【発明の効果】本発明においては、深冷分離工程からの
炭酸ガスを含むオフガスを第2膜分離工程において膜分
離処理し、得られた濃縮炭酸ガスを含むガスの少なくと
も一部を昇圧工程、除湿工程及び冷却工程を経由して深
冷分離工程へ循環させたことから、混合ガスからの炭酸
ガスの分離回収率が向上し、液化炭酸ガス1kg当りの
所要エネルギー量が少なくてすむ。また、本発明におい
ては、第2膜分離工程で得られた炭酸ガスの濃縮された
オフガスの少なくとも一部を、除湿処理後の水分を吸着
した吸着剤の再生用ガスとして用いることにより、外部
からの特別の再生用ガスを導入することなく、吸着剤の
再生をクローズドシステムとして効率的かつ経済的に行
うことができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】従来法によるフローシートを示す。
【図2】本発明法によるフローシートの1例を示す。
【図3】本発明による第2膜分離工程と深冷分離工程を
含む方法のフロー詳細図を示す。
【符号の説明】
1 第1膜分離工程 2 昇圧工程 3 除湿工程 4 冷却工程 5 深冷分離工程 6 動力回収工程 7 第2膜分離工程 8 吸着剤再生工程 31 コンプレッサー 33 KOドラム 37 フラッシュドラム 34、35 除湿塔 38 液化炭酸ガス貯蔵タンク 44 エキスパンダー M 膜分離装置
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 FI 技術表示箇所 F25J 1/00 F25J 1/00 D (72)発明者 井上 紀夫 東京都港区西新橋2−8−11 第7東洋海 事ビル8階 財団法人地球環境産業技術研 究機構 CO2固定化等プロジェクト室内 (72)発明者 高木 建次 東京都港区西新橋2−8−11 第7東洋海 事ビル8階 財団法人地球環境産業技術研 究機構 CO2固定化等プロジェクト室内 (72)発明者 真野 弘 東京都港区西新橋2−8−11 第7東洋海 事ビル8階 財団法人地球環境産業技術研 究機構 CO2固定化等プロジェクト室内 (72)発明者 原谷 賢治 茨城県つくば市東1丁目1番 工業技術院 物質工学工業技術研究所内

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 混合ガスからそれに含まれる炭酸ガスを
    液化炭酸ガスとして分離・回収する方法において、 (i)該混合ガスを濃縮炭酸ガスを含むガスと残余ガス
    とに分離する第1膜分離工程、 (ii)該濃縮炭酸ガスを含むガスを昇圧する昇圧工程、 (iii)該昇圧されたガスを除湿する除湿工程、 (iv)該除湿されたガスを冷却して該ガス中に含まれる
    炭酸ガスを液化する冷却工程、 (v)該液化炭酸ガスを含むガスを炭酸ガスを含むオフ
    ガスと液化炭酸ガスとに分離する深冷分離工程、 (vi)該深冷分離工程で得られたオフガスを濃縮された
    炭酸ガスを含むガスと残余ガスとに分離する第2膜分離
    工程、 (vii)該第2膜分離工程で得られた濃縮された炭酸ガス
    を含むガスを前記昇圧工程、除湿工程及び冷却工程の中
    から選ばれる任意の工程に循環させる循環工程、を含む
    ことを特徴とする混合ガスからの炭酸ガスの分離・回収
    方法。
  2. 【請求項2】 混合ガスからそれに含まれる炭酸ガスを
    液化炭酸ガスとして分離・回収する方法において、 (i)該混合ガスを濃縮炭酸ガスを含むガスと残余ガス
    とに分離する第1膜分離工程、 (ii)該濃縮炭酸ガスを含むガスを昇圧する昇圧工程、 (iii)該昇圧されたガスを吸着剤を用いて除湿する除湿
    工程、 (iv)該水分を吸着した吸着剤を再生用ガスと接触させ
    て再生する吸着剤再生工程、 (v)該除湿されたガスを冷却して該ガス中に含まれる
    炭酸ガスを液化する冷却工程、 (vi)該液化炭酸ガスを含むガスを炭酸ガスを含むオフ
    ガスと液化炭酸ガスとに分離する深冷分離工程、 (vii)該深冷分離工程で得られたオフガスを濃縮された
    炭酸ガスを含むガスと残余ガスとに分離する第2膜分離
    工程、 (viii)該第2膜分離工程で得られた濃縮された炭酸ガ
    スを含むガスの少なくとも一部を吸着剤再生用ガスとし
    て前記吸着剤再生工程へ循環する循環工程、 (ix)該吸着剤再生工程で吸着剤と接触した後のガスを
    前記昇圧工程、除湿工程及び冷却工程の中から選ばれる
    任意の工程に循環する循環工程、を含むことを特徴とす
    る混合ガスからの炭酸ガスの分離・回収方法。
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