JPH1032353A - 熱電材料 - Google Patents
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- JPH1032353A JPH1032353A JP8185865A JP18586596A JPH1032353A JP H1032353 A JPH1032353 A JP H1032353A JP 8185865 A JP8185865 A JP 8185865A JP 18586596 A JP18586596 A JP 18586596A JP H1032353 A JPH1032353 A JP H1032353A
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- H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
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- H10N10/00—Thermoelectric devices comprising a junction of dissimilar materials, i.e. devices exhibiting Seebeck or Peltier effects
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
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- Cooling Or The Like Of Semiconductors Or Solid State Devices (AREA)
- Measuring Temperature Or Quantity Of Heat (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 高温下においても高い熱電性能を発揮し得る
熱電材料を提供する。 【解決手段】 熱電材料１は第１の半導体ｓ1 のみから
なる複数の伝導層３と、第１の半導体ｓ1 とは異なる材
質を備えた第２の半導体ｓ2 のみからなる複数のバリヤ
層４とを交互に、且つ層をなすように配設すると共に相
隣る伝導層３およびバリヤ層４間に、拡散防止層５を介
在させたものである。これにより、高温下における伝導
層３およびバリヤ層４間の拡散を防止し得る。
熱電材料を提供する。 【解決手段】 熱電材料１は第１の半導体ｓ1 のみから
なる複数の伝導層３と、第１の半導体ｓ1 とは異なる材
質を備えた第２の半導体ｓ2 のみからなる複数のバリヤ
層４とを交互に、且つ層をなすように配設すると共に相
隣る伝導層３およびバリヤ層４間に、拡散防止層５を介
在させたものである。これにより、高温下における伝導
層３およびバリヤ層４間の拡散を防止し得る。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は熱電材料、即ち、第
１の半導体のみからなる複数の伝導層と、前記第１の半
導体とは異なる材質を備えた第２の半導体のみからなる
複数のバリヤ層とを交互に、且つ層をなすように配設し
た熱電材料の改良に関する。
１の半導体のみからなる複数の伝導層と、前記第１の半
導体とは異なる材質を備えた第２の半導体のみからなる
複数のバリヤ層とを交互に、且つ層をなすように配設し
た熱電材料の改良に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、この種の熱電材料としては、相隣
る伝導層とバリヤ層とを直接接合したものが公知である
（米国特許明細書第５４３６４６７号参照）。
る伝導層とバリヤ層とを直接接合したものが公知である
（米国特許明細書第５４３６４６７号参照）。
【０００３】この熱電材料においては、伝導層のエネル
ギギャップよりもバリヤ層のエネルギギャップを十分に
広く維持することによって両エネルギギャップの差を大
にし、この大きなエネルギギャップ差に基づいて各伝導
層内に量子井戸を形成し、これにより熱電材料の電気伝
導度を高めて熱電性能を向上させるものである。
ギギャップよりもバリヤ層のエネルギギャップを十分に
広く維持することによって両エネルギギャップの差を大
にし、この大きなエネルギギャップ差に基づいて各伝導
層内に量子井戸を形成し、これにより熱電材料の電気伝
導度を高めて熱電性能を向上させるものである。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来例
のように相隣る伝導層とバリヤ層とを直接接合すると、
高温下において伝導層およびバリヤ層間に拡散、主とし
て相互拡散が発生するため、伝導層のエネルギギャップ
が広くなると共にバリヤ層のエネルギギャップが狭くな
り、その結果、両エネルギギャップの差が小となって、
伝導層内に量子井戸を形成することができなくなる。つ
まり、従来の熱電材料は、耐熱性が低いため高温下にお
いて熱電性能を維持することができない、という問題が
ある。
のように相隣る伝導層とバリヤ層とを直接接合すると、
高温下において伝導層およびバリヤ層間に拡散、主とし
て相互拡散が発生するため、伝導層のエネルギギャップ
が広くなると共にバリヤ層のエネルギギャップが狭くな
り、その結果、両エネルギギャップの差が小となって、
伝導層内に量子井戸を形成することができなくなる。つ
まり、従来の熱電材料は、耐熱性が低いため高温下にお
いて熱電性能を維持することができない、という問題が
ある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明は、相隣る伝導層
およびバリヤ層間の拡散を防止し得るようにして、耐熱
性を向上させた前記熱電材料を提供することを目的とす
る。
およびバリヤ層間の拡散を防止し得るようにして、耐熱
性を向上させた前記熱電材料を提供することを目的とす
る。
【０００６】前記目的を達成するため本発明によれば、
第１の半導体のみからなる複数の伝導層と、前記第１の
半導体とは異なる材質を備えた第２の半導体のみからな
る複数のバリヤ層とを交互に、且つ層をなすように配設
すると共に相隣る前記伝導層および前記バリヤ層間に、
それら両層間の拡散を防止する拡散防止層を介在させた
熱電材料が提供される。
第１の半導体のみからなる複数の伝導層と、前記第１の
半導体とは異なる材質を備えた第２の半導体のみからな
る複数のバリヤ層とを交互に、且つ層をなすように配設
すると共に相隣る前記伝導層および前記バリヤ層間に、
それら両層間の拡散を防止する拡散防止層を介在させた
熱電材料が提供される。
【０００７】前記のように構成すると、高温下において
伝導層およびバリヤ層間の拡散を拡散防止層により回避
することができるので、熱電材料に優れた耐熱性を付与
して、高温下においても良好な熱電性能を発揮させるこ
とができる。
伝導層およびバリヤ層間の拡散を拡散防止層により回避
することができるので、熱電材料に優れた耐熱性を付与
して、高温下においても良好な熱電性能を発揮させるこ
とができる。
【０００８】
【発明の実施の形態】図１において、熱電材料１は基板
２上に形成され、第１の半導体ｓ1 のみからなる複数の
超薄膜状伝導層３と、第１の半導体ｓ1 とは異なる材質
を備えた第２の半導体ｓ2 のみからなる複数の超薄膜状
バリヤ層４とを交互に、且つ層をなすように配設すると
共に相隣る伝導層３およびバリヤ層４間に、それら両層
３，４間の拡散を防止する超薄膜状拡散防止層５を介在
させたものである。この場合、基板１側および最外側に
はそれぞれバリヤ層４が位置する。
２上に形成され、第１の半導体ｓ1 のみからなる複数の
超薄膜状伝導層３と、第１の半導体ｓ1 とは異なる材質
を備えた第２の半導体ｓ2 のみからなる複数の超薄膜状
バリヤ層４とを交互に、且つ層をなすように配設すると
共に相隣る伝導層３およびバリヤ層４間に、それら両層
３，４間の拡散を防止する超薄膜状拡散防止層５を介在
させたものである。この場合、基板１側および最外側に
はそれぞれバリヤ層４が位置する。
【０００９】前記のように構成すると、高温下において
伝導層３およびバリヤ層４間の相互拡散を拡散防止層５
により回避することができるので、熱電材料１に優れた
耐熱性を付与して、高温下においても良好な熱電性能を
発揮させることができる。
伝導層３およびバリヤ層４間の相互拡散を拡散防止層５
により回避することができるので、熱電材料１に優れた
耐熱性を付与して、高温下においても良好な熱電性能を
発揮させることができる。
【００１０】拡散防止層５の構成材料ｍとしては、ギブ
スの自由エネルギが大きな材料、即ち、高温下で安定で
あり、且つ分解し難く、拡散も起し難い材料であって、
半導体特性を示すもの、または拡散の活性化エネルギが
大きな材料、即ち、拡散係数が小さく、拡散し難い材料
であって半導体特性を示すものが用いられる。
スの自由エネルギが大きな材料、即ち、高温下で安定で
あり、且つ分解し難く、拡散も起し難い材料であって、
半導体特性を示すもの、または拡散の活性化エネルギが
大きな材料、即ち、拡散係数が小さく、拡散し難い材料
であって半導体特性を示すものが用いられる。
【００１１】このような構成材料ｍには、ＳｉＯ、Ｓｉ
Ｏ2 、ＴｉＯ2 、ＦｅＯ、Ｆｅ2 Ｏ 3 、ＳｎＯ2 、Ｉｎ
2 Ｏ3 、ＣａＭｎＯ3 等の金属酸化物、ＳｉＣ等のケイ
化物およびＳｉＢ、Ｂ4 Ｃ等のホウ化物が該当する。こ
れらは単独で、または混合物として用いられる。また拡
散防止層５は、組成を異にする複数の構成層より形成さ
れていてもよい。
Ｏ2 、ＴｉＯ2 、ＦｅＯ、Ｆｅ2 Ｏ 3 、ＳｎＯ2 、Ｉｎ
2 Ｏ3 、ＣａＭｎＯ3 等の金属酸化物、ＳｉＣ等のケイ
化物およびＳｉＢ、Ｂ4 Ｃ等のホウ化物が該当する。こ
れらは単独で、または混合物として用いられる。また拡
散防止層５は、組成を異にする複数の構成層より形成さ
れていてもよい。
【００１２】伝導層３を構成する第１の半導体ｓ1 に
は、Ｆｅ0.9 Ｍｎ0.1 Ｓｉ2 ［ＦｅＳｉ2 系半導体］、
（Ｓｉ0.8 Ｇｅ0.2 ）Ｂ0.003 ［ＳｉＧｅ系半導体］、
（ＰｂＴｅ0.95Ｓｅ0.05）Ｎａ0.01［ＰｂＴｅ系半導
体］、（ＧｅＴｅ）0.85（ＡｇＳｂＴｅ2 ）0.15［Ｐｂ
Ｔｅ系代替え半導体］等のｐ型半導体、Ｆｅ0.9 Ｃｏ
0.1Ｓｉ2 ［ＦｅＳｉ2 系半導体］、（Ｓｉ0.8 Ｇｅ
0.2 ）Ｐ0.002 ［ＳｉＧｅ系半導体］、（Ｐｂ0.95Ｇｅ
0.05Ｔｅ）（ＰｂＩ2 ）0.001 ［ＰｂＴｅ系半導体］等
のｎ型半導体ならびにｐ型およびｎ型のＢｉＴｅ系半導
体が該当する。
は、Ｆｅ0.9 Ｍｎ0.1 Ｓｉ2 ［ＦｅＳｉ2 系半導体］、
（Ｓｉ0.8 Ｇｅ0.2 ）Ｂ0.003 ［ＳｉＧｅ系半導体］、
（ＰｂＴｅ0.95Ｓｅ0.05）Ｎａ0.01［ＰｂＴｅ系半導
体］、（ＧｅＴｅ）0.85（ＡｇＳｂＴｅ2 ）0.15［Ｐｂ
Ｔｅ系代替え半導体］等のｐ型半導体、Ｆｅ0.9 Ｃｏ
0.1Ｓｉ2 ［ＦｅＳｉ2 系半導体］、（Ｓｉ0.8 Ｇｅ
0.2 ）Ｐ0.002 ［ＳｉＧｅ系半導体］、（Ｐｂ0.95Ｇｅ
0.05Ｔｅ）（ＰｂＩ2 ）0.001 ［ＰｂＴｅ系半導体］等
のｎ型半導体ならびにｐ型およびｎ型のＢｉＴｅ系半導
体が該当する。
【００１３】バリヤ層４を構成する第２の半導体ｓ2 に
は、Ｓｉ、ＦｅＳｉ2 ［ＦｅＳｉ2系半導体］、Ｓｉ
0.8 Ｇｅ0.2 ［ＳｉＧｅ系半導体］、（Ｐｂ0.9 Ｅｕ
0.07）Ｔｅ［ＰｂＴｅ系半導体］等が該当する。
は、Ｓｉ、ＦｅＳｉ2 ［ＦｅＳｉ2系半導体］、Ｓｉ
0.8 Ｇｅ0.2 ［ＳｉＧｅ系半導体］、（Ｐｂ0.9 Ｅｕ
0.07）Ｔｅ［ＰｂＴｅ系半導体］等が該当する。
【００１４】熱電材料１の製造には、汎用的な薄膜形成
法であるスパッタリングが採用される。この場合、基板
としては、半導体基板用ガラス、シリコンウエハ、セラ
ミックウエハ、高分子フィルム等が用いられる。またチ
ャンバ内は真空排気により約１０-3Ｔｏｒｒに保持さ
れ、またアルゴンガスフロー置換が行われる。アルゴン
ガス流量調整後、放電を開始し、その放電中において、
アルゴンガス流量は５〜２５ＳＣＣＭ（ＳＣＣＭ：質量
流量）に、またスパッタ電力は５０〜５００Ｗに、スパ
ッタリング速度は１０〜３００Å／sec にそれぞれ設定
される。
法であるスパッタリングが採用される。この場合、基板
としては、半導体基板用ガラス、シリコンウエハ、セラ
ミックウエハ、高分子フィルム等が用いられる。またチ
ャンバ内は真空排気により約１０-3Ｔｏｒｒに保持さ
れ、またアルゴンガスフロー置換が行われる。アルゴン
ガス流量調整後、放電を開始し、その放電中において、
アルゴンガス流量は５〜２５ＳＣＣＭ（ＳＣＣＭ：質量
流量）に、またスパッタ電力は５０〜５００Ｗに、スパ
ッタリング速度は１０〜３００Å／sec にそれぞれ設定
される。
【００１５】層形成に当っては、基板２上にバリヤ層
４、拡散防止層５、伝導層３および拡散防止層５を順次
形成し、これを１サイクルとして必要サイクル数繰返
し、最終的に最外層となるバリヤ層４の形成を行う、と
いう方法が採用される。
４、拡散防止層５、伝導層３および拡散防止層５を順次
形成し、これを１サイクルとして必要サイクル数繰返
し、最終的に最外層となるバリヤ層４の形成を行う、と
いう方法が採用される。
【００１６】以下、具体例について説明する。
【００１７】表１は熱電材料１の製造条件を示し、この
製造条件にて複数の実施例を製造した。
製造条件にて複数の実施例を製造した。
【００１８】
【表１】
【００１９】比較のため、拡散防止層５の形成を行わず
に、バリヤ層４の形成およびそれに次ぐ伝導層３の形成
を１サイクルとした、いうこと以外は表１の製造条件と
同一条件にて複数の比較例を製造した。
に、バリヤ層４の形成およびそれに次ぐ伝導層３の形成
を１サイクルとした、いうこと以外は表１の製造条件と
同一条件にて複数の比較例を製造した。
【００２０】製造後、無加熱状態の実施例および比較例
について、次のような方法で熱電出力の測定と電気伝導
度の測定を行った。
について、次のような方法で熱電出力の測定と電気伝導
度の測定を行った。
【００２１】熱電出力の測定に当っては、実施例および
比較例の両積層面ａ（図には一方のみ示す）にそれぞれ
電極を付設し、一方の電極側を赤外線ヒータにより３０
０℃に加熱すると共に他方の電極側を室温に保持して温
度勾配を現出させ、両電極間に発生する熱電出力を測定
する、という方法を採用した。その際、両電極側の温度
管理をそれぞれ熱電対を用いて行った。電気伝導度の測
定は公知の四端子法を採用して行った。
比較例の両積層面ａ（図には一方のみ示す）にそれぞれ
電極を付設し、一方の電極側を赤外線ヒータにより３０
０℃に加熱すると共に他方の電極側を室温に保持して温
度勾配を現出させ、両電極間に発生する熱電出力を測定
する、という方法を採用した。その際、両電極側の温度
管理をそれぞれ熱電対を用いて行った。電気伝導度の測
定は公知の四端子法を採用して行った。
【００２２】次に、実施例および比較例について、加熱
温度を１００〜８００℃の範囲で変化させ、且つ各温度
下における保持時間を２０時間（一定）に設定した耐熱
試験を行い、その後、前記と同様の方法で熱電出力の測
定と電気伝導度の測定を行った。
温度を１００〜８００℃の範囲で変化させ、且つ各温度
下における保持時間を２０時間（一定）に設定した耐熱
試験を行い、その後、前記と同様の方法で熱電出力の測
定と電気伝導度の測定を行った。
【００２３】表２は前記測定結果を示す。表２には前記
無加熱状態における測定値も掲載されている。
無加熱状態における測定値も掲載されている。
【００２４】
【表２】
【００２５】表２において、実施例の場合、耐熱試験後
の熱電出力および電気伝導度の値が加熱温度の変化に伴
い若干変動しているが、これは無加熱状態の場合の基準
値からのばらつきの範囲内に収まるもので、したがって
実施例は温度変化に拘らず優れた耐熱性を有すると言え
る。これは、加熱下において拡散防止層５によりバリヤ
層４および伝導層３間の相互拡散が回避されたことに起
因する。
の熱電出力および電気伝導度の値が加熱温度の変化に伴
い若干変動しているが、これは無加熱状態の場合の基準
値からのばらつきの範囲内に収まるもので、したがって
実施例は温度変化に拘らず優れた耐熱性を有すると言え
る。これは、加熱下において拡散防止層５によりバリヤ
層４および伝導層３間の相互拡散が回避されたことに起
因する。
【００２６】比較例の場合は、無加熱状態では実施例と
同等の熱電性能を示すが、加熱温度の上昇に伴い熱電出
力および電気伝導度が共に低下する。これは、加熱下に
おいてバリヤ層および伝導層間に相互拡散が生じたこと
に起因する。
同等の熱電性能を示すが、加熱温度の上昇に伴い熱電出
力および電気伝導度が共に低下する。これは、加熱下に
おいてバリヤ層および伝導層間に相互拡散が生じたこと
に起因する。
【００２７】次に、実施例および比較例について、加熱
温度を５００℃（一定）に設定し、且つその温度下にお
ける保持時間を変化させた耐熱試験を行い、その後、前
記と同様の方法で熱電出力の測定と電気伝導度の測定を
行った。
温度を５００℃（一定）に設定し、且つその温度下にお
ける保持時間を変化させた耐熱試験を行い、その後、前
記と同様の方法で熱電出力の測定と電気伝導度の測定を
行った。
【００２８】表３は前記測定結果を示す。表３には前記
無加熱状態における測定値も掲載されている。
無加熱状態における測定値も掲載されている。
【００２９】
【表３】
【００３０】表３において、実施例の場合、耐熱試験後
の熱電出力および電気伝導度の値が保持時間の変化に伴
い若干変動しているが、これは無加熱状態の場合の基準
値からのばらつきの範囲内に収まるもので、したがって
実施例は保持時間の変化に拘らず優れた耐熱性を有する
と言える。これは、前記同様に、加熱下において、拡散
防止層５によりバリヤ層４および伝導層３間の相互拡散
が回避されたことに起因する。
の熱電出力および電気伝導度の値が保持時間の変化に伴
い若干変動しているが、これは無加熱状態の場合の基準
値からのばらつきの範囲内に収まるもので、したがって
実施例は保持時間の変化に拘らず優れた耐熱性を有する
と言える。これは、前記同様に、加熱下において、拡散
防止層５によりバリヤ層４および伝導層３間の相互拡散
が回避されたことに起因する。
【００３１】比較例の場合は、保持時間の増加に伴い熱
電出力および電気伝導度が共に低下する。これは、前記
同様に、加熱下において、バリヤ層および伝導層間に相
互拡散が生じたことに起因する。
電出力および電気伝導度が共に低下する。これは、前記
同様に、加熱下において、バリヤ層および伝導層間に相
互拡散が生じたことに起因する。
【００３２】
【発明の効果】本発明によれば、前記のように構成する
ことによって、優れた耐熱性を有し、高温下においても
良好な熱電性能を発揮し得る熱電材料を提供することが
できる。
ことによって、優れた耐熱性を有し、高温下においても
良好な熱電性能を発揮し得る熱電材料を提供することが
できる。
【図１】熱電材料の説明図である。
１ 熱電材料 ３ 伝導層 ４ バリヤ層 ５ 拡散防止層 ｓ1 第１の半導体 ｓ2 第２の半導体 ｍ 構成材料
Claims (2)
- 【請求項１】 第１の半導体（ｓ1 ）のみからなる複数
の伝導層（３）と、前記第１の半導体（ｓ1 ）とは異な
る材質を備えた第２の半導体（ｓ2 ）のみからなる複数
のバリヤ層（４）とを交互に、且つ層をなすように配設
すると共に相隣る前記伝導層（３）および前記バリヤ層
（４）間に、それら両層（３，４）間の拡散を防止する
拡散防止層（５）を介在させたことを特徴とする熱電材
料。 - 【請求項２】 前記第１の半導体（ｓ1 ）は、ＦｅＳｉ
2 系半導体、ＳｉＧｅ系半導体、ＰｂＴｅ系半導体およ
びＢｉＴｅ系半導体から選択される一種であり、第２の
半導体（ｓ2 ）は、Ｓｉ、ＦｅＳｉ2 系半導体、ＳｉＧ
ｅ系半導体およびＰｂＴｅ系半導体から選択される一種
であり、前記拡散防止層（５）の構成材料（ｍ）は、Ｓ
ｉＯ、ＳｉＯ2 、ＴｉＯ2 、ＦｅＯ、Ｆｅ2 Ｏ3 、Ｓｎ
Ｏ2 、Ｉｎ2 Ｏ3 、ＣａＭｎＯ3 、ＳｉＣ、ＳｉＢおよ
びＢ4 Ｃから選択される少なくとも一種である、請求項
１記載の熱電材料。
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