JPH10273627A - フィルム状接着剤及び回路板の製造法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 液晶パネル等において、２つの回路基板同士
の電極間に形成し、両電極を接続するのに良好なフィル
ム状接着剤に関するもので、高反応で且つ可使時間の長
いフィルム状接着剤を提供する。 【解決手段】 エポキシ樹脂（Ａ）とエポキシ樹脂硬化
剤を含む第１の接着剤層と、エポキシ樹脂（Ｂ）を含む
第２の接着剤層と、第１の接着剤層と第２の接着剤層と
の間に形成されたエポキシ樹脂硬化剤を含まない第３の
接着剤層の３層より成り、エポキシ樹脂（Ａ）はエポキ
シ樹脂（Ｂ）よりゲルタイムが長いもので、第２の接着
剤層にはエポキシ樹脂硬化剤が混入されていないか第１
の接着剤層より混入量が少ないことを特徴とするフィル
ム状接着剤。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、例えば液晶パネル
等において、２つの回路基板同士の電極間に形成し、両
電極を接続するのに良好なフィルム状接着剤に関するも
のである。

【０００２】

【従来の技術】２つの回路基板同士を接着すると共に、
これらの電極間に電気的導通を得る回路接続部材とし
て、スチレン系やポリエステル系等の熱可塑性物質や、
エポキシ系やシリコーン系等の熱硬化性物質と導電粒子
からなるフィルム状接着剤が一般に知られている。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】このフィルム状接着剤
を用いて接合する時に、接合する電子部品を高温にさら
さないためできるだけ低温で接合する必要がある。ま
た、生産性を向上するため短時間での接合の要求があ
る。このような接合の低温化、短時間化をするために
は、より反応性の高い熱硬化性樹脂、硬化剤を適用しな
くてはならない。しかし、硬化性物質と硬化剤は同一の
系に含まれているため、反応性が高くなるほど硬化性物
質と硬化剤は反応しやすくなり、可使時間が短くなるの
で反応性を高めるには限度がある。このためマイクロカ
プセル等で潜在性を付与した硬化剤を用いることで可使
時間を延ばす等の工夫が必要であるが、マイクロカプセ
ル等で潜在性を付与した硬化剤を用いた場合でもエポキ
シの反応性が非常に高い場合は可使時間が短くなるため
反応性を高めるにはやはり限度がある。本発明は、従来
より高い反応性を持ち、かつ従来と同等の可使時間をも
つフィルム状接着剤を提供するものである。

【０００４】

【課題を解決するための手段】本発明のフィルム状接着
剤は、エポキシ樹脂（Ａ）とエポキシ樹脂硬化剤を含む
第１の接着剤層と、エポキシ樹脂（Ｂ）を含む第２の接
着剤層と、第１の接着剤層と第２の接着剤層との間に形
成されたエポキシ樹脂硬化剤を含まない第３の接着剤層
の３層を備え、エポキシ樹脂（Ａ）はエポキシ樹脂
（Ｂ）よりゲルタイムが長いもので、第２の接着剤層に
はエポキシ樹脂硬化剤が混入されていないか第１の接着
剤層より混入量が少ないことを特徴とするものである。
接着剤層の少なくとも１層に導電性粒子を混入し異方導
電性を示すようにすることができる。導電性粒子として
は、平均粒径が２〜１８μｍのものが使用でき、導電性
粒子の含有量は接着剤樹脂組成物１００部（体積）に対
して、０．１から２０部（体積）が好ましい。本発明の
回路板の製造法は、第一の接続端子を有する第一の回路
部材と、第二の接続端子を有する第二の回路部材とを、
第一の接続端子と第二の接続端子を対向して配置し、前
記対向配置した第一の接続端子と第二の接続端子の間に
本発明のフィルム状接着剤を介在させ、加熱加圧して前
記対向配置した第一の接続端子と第二の接続端子を電気
的に接続させるものである。

【０００５】

【発明の実施の形態】本発明に用いるエポキシ樹脂につ
いて説明する。エポキシ樹脂は、エピクロルヒドリンと
ビスフェノールＡやＦ、ＡＤ等から誘導されるビスフェ
ノール型エポキシ樹脂、エピクロルヒドリンとフェノー
ルノボラックやクレゾールノボラックから誘導されるエ
ポキシノボラック樹脂やナフタレン環を含んだ骨格を有
するナフタレン系エポキシ樹脂、グリシジルアミン、グ
リシジルエーテル、ビフェニル、脂環式等の１分子内に
２個以上のグリシジル基を有する各種のエポキシ化合物
等を単独にあるいは２種以上を混合して用いることが可
能である。これらのエポキシ樹脂は、不純物イオン（Ｎ
ａ＋、Ｃｌ−等）や、加水分解性塩素等を３００ｐｐｍ
以下に低減した高純度品を用いることがエレクトロンマ
イグレーション防止のために好ましい。

【０００６】エポキシ樹脂硬化剤としてはポリアミン
類、ポリメルカプタン、ポリフェノール、酸無水物等の
重付加型硬化剤、また、触媒型硬化剤としてはイミダゾ
ール系、ヒドラジド系、三フッ化ホウ素−アミン錯体、
スルホニウム塩、アミンイミド、ジアミノマレオニトリ
ル、メラミン及びその誘導体、ポリアミンの塩、ジシア
ンジアミド等、及びこれらの変性物があり、これらは単
独あるいは２種以上の混合体として使用できる。触媒型
硬化剤はアニオン又はカチオン重合性のものがあり、速
硬化性を得やすく、また化学等量的な考慮が少なくてよ
いことから好ましい。アニオン重合型の触媒型硬化剤と
しては、第３アミン類やイミダゾール類が主として用い
られる。第３アミン類やイミダゾール類を配合したエポ
キシ樹脂は１６０〜２００℃程度の中温で、数１０秒〜
数時間程度の加熱により硬化するために可使時間が比較
的長い。カチオン重合型の触媒型硬化剤としては、エネ
ルギー線照射により樹脂を硬化させる感光性オニウム
塩、例えば、芳香族ジアゾニウム塩、芳香族スルホニウ
ム塩等が主として用いられる。またエネルギー線照射以
外に、加熱によっても活性化してエポキシ樹脂を硬化さ
せるものとして、脂肪族スルホニウム塩等がある。この
種の硬化剤は速硬化性という特徴を有することから好ま
しい。これらの硬化剤をポリウレタン系、ポリエステル
系等の高分子物質や、Ｎｉ、Ｃｕ等の金属薄膜及びケイ
酸カルシウム等の無機物で被覆してマイクロカプセル化
したものは、可使時間が延長されるために好ましい。

【０００７】ゲルタイムは硬化性樹脂がある硬化条件で
ゲル化するまでの時間であり、硬化性樹脂と硬化剤の反
応性が高ければゲルタイムが短くなるので、硬化性樹脂
と硬化剤の反応性の目安となる。硬化性樹脂と硬化剤の
量、測定温度等でかなり値が変化するが、同一の測定条
件でゲルタイムを測定するかぎりでは、硬化性樹脂と硬
化剤の反応性の比較が可能である。ここではゲルタイム
の測定の一例を示す。エポキシ樹脂１００重量部に対し
て触媒型硬化剤を５重量部配合し、これを１４０℃に温
度調節された熱板に１００ｍｇ滴下してゲル化するまで
の時間をゲルタイムとする。

【０００８】導電性粒子としては、Ａｕ、Ａｇ、Ｎｉ、
Ｃｕ、はんだ等の金属粒子やカーボン等があり、これら
及び非導電性のガラス、セラミック、プラスチック等に
前記した導通層を被覆等により形成したものでも良い。
プラスチックを核とした場合や熱溶融金属粒子の場合、
加熱加圧により変形性を有するので接続時に電極との接
触面積が増加し信頼性が向上するので好ましい。導電性
粒子は、接着剤樹脂成分１００部（体積）に対して０．
１〜３０部（体積）の広範囲で用途により使い分ける。
過剰な導電性粒子による回路の短絡等を防止するために
は０．１〜２０部（体積）がより好ましい。

【０００９】本発明で得た接続材料（フィルム状接着
剤）を用いた電極の接続について説明する。この方法
は、接着剤組成物（フィルム状接着剤）を、基板上の相
対峙する電極間に形成し、加熱加圧により両電極の接触
と基板間の接着を得る電極の接続方法である。電極を形
成する基板としては、半導体、ガラス、セラミック等の
無機質、ポリイミド、ポリカーボネート等の有機物、ガ
ラス／エポキシ等のこれら複合の各組み合わせが適用で
きる。

【００１０】また本発明の接続材料（フィルム状接着
剤）は、例えばフェイスダウン方式により半導体チップ
を基板と接着フィルムで接着固定すると共に両者の電極
どうしを電気的に接続する場合にも使用できる。すなわ
ち、第一の接続端子を有する第一の回路部材と、第二の
接続端子を有する第二の回路部材とを、第一の接続端子
と第二の接続端子を対向して配置し、前記対向配置した
第一の接続端子と第二の接続端子の間に本発明の接続材
料（フィルム状接着剤）を介在させ、加熱加圧して前記
対向配置した第一の接続端子と第二の接続端子を電気的
に接続させ回路板を製造することができる。

【００１１】このような回路部材としては半導体チッ
プ、抵抗体チップ、コンデンサチップ等のチップ部品、
プリント基板等の基板等が用いられる。これらの回路部
材には接続端子が通常は多数（場合によっては単数でも
良い）設けられており、前記回路部材の少なくとも１組
をそれらの回路部材に設けられた接続端子の少なくとも
一部を対向配置し、対向配置した接続端子間に接着剤を
介在させ、加熱加圧して対向配置した接続端子どうしを
電気的に接続して回路板とする。回路部材の少なくとも
１組を加熱加圧することにより、対向配置した接続端子
どうしは、直接接触により又は異方導電性接着剤の導電
粒子を介して電気的に接続することができる。

【００１２】本発明においては、反応性の高いエポキシ
樹脂（Ｂ）を含む接着剤層のエポキシ樹脂硬化剤の量
を、系の反応性を考慮せずに必要な可使時間に応じて適
宜調節できる。また、エポキシ樹脂硬化剤を含まない接
着剤層がエポキシ樹脂（Ｂ）を含む接着剤層とエポキシ
樹脂硬化剤を多量に含むエポキシ樹脂（Ａ）を含む接着
剤層の間に存在するため、エポキシ樹脂（Ｂ）をエポキ
シ樹脂硬化剤と完全に分離することができる。このた
め、反応性の高いエポキシ樹脂を用いているにもかかわ
らず安定した可使時間を得ることができる。このフィル
ム状接着剤を用いて電子部品を接合する際に加熱加圧を
するため、エポキシ樹脂（Ｂ）を含む接着剤層とエポキ
シ樹脂硬化剤を含まない接着剤層、エポキシ樹脂（Ａ）
及びエポキシ樹脂硬化剤を含む接着剤層は溶融し、互い
に混合する。エポキシ樹脂（Ａ）を含む層がエポキシ樹
脂硬化剤を含まない接着剤層、エポキシ樹脂（Ｂ）を含
む層と混合することを考えて、あらかじめエポキシ樹脂
硬化剤の量を増量しておけば、エポキシ樹脂（Ｂ）が反
応するに充分なエポキシ樹脂硬化剤量が供給されるた
め、高い反応性を得ることができる。

【００１３】

【実施例】

実施例１ ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂（油化シェルエポ
キシ株式会社製、商品名エピコート８２８）５０部（重
量部、以下同じ）、ビスフェノールＡ型フェノキシ樹脂
５０部、及びカチオン性熱重合開始剤（三新化学株式会
社製、商品名サンエイドＳＩ６０を用いた）１０部を配
合し、さらに、導電性粒子を３部（体積、接着剤樹脂組
成物１００部（体積）に対して）配合分散させ、厚み８
０μｍのフッ素樹脂フィルムに塗工装置を用いて塗布
し、７５℃、１０分の熱風乾燥により接着剤層の厚みが
８μｍの導電性接着剤層１を得た。エポキシ化ポリブタ
ジエン樹脂（ダイセル化学工業株式会社製、商品名エポ
リードＰＢ４７００−）５０部、ビスフェノールＡ型フ
ェノキシ樹脂５０部を配合し、さらに、導電性粒子を３
部（体積、接着剤樹脂組成物１００部（体積）に対し
て）配合分散させ、厚み８０μｍのフッ素樹脂フィルム
に塗工装置を用いて塗布し、７５℃、１０分の熱風乾燥
により接着剤層の厚みが８μｍの導電性接着剤層２を得
た。ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂（油化シェル
エポキシ株式会社製、商品名エピコート８２８）５０
部、ビスフェノールＡ型フェノキシ樹脂５０部を配合
し、さらに、導電性粒子を３（体積、接着剤樹脂組成物
１００部（体積）に対して）配合分散させ、厚み８０μ
ｍのフッ素樹脂フィルムに塗工装置を用いて塗布し、７
５℃、１０分の熱風乾燥により接着剤層の厚みが２μｍ
の導電性接着剤層３を得た。導電性接着剤層１と導電性
接着剤層３を４０℃に加熱しながらロールラミネーター
でラミネートすることで接着剤層の厚みが１０μｍの導
電性接着剤層接着剤層４を得た。導電性接着剤層４の導
電性接着剤層３の面に導電性接着剤層２を４０℃に加熱
しながらロールラミネーターでラミネートすることで接
着剤層の厚みが１８μｍのフィルム状接着剤を得た。

【００１４】実施例２ 導電性接着剤層１の厚みが１４μｍで導電性接着剤層２
の厚みが２μｍとした他は、実施例１と同様にしてフィ
ルム状接着剤を得た。

【００１５】実施例３ 導電性接着剤層１に配合するカチオン熱重合開始剤の量
を２０部、厚みを２μｍとし、導電性接着剤層２の厚み
が１４μｍとした他は、実施例１と同様にしてフィルム
状接着剤を得た。

【００１６】実施例４ 導電性接着剤層１の厚みが１０μｍで導電性接着剤層２
の厚みが２μｍ、接着剤層３の厚みが６μｍとした他
は、実施例１と同様にしてフィルム状接着剤を得た。

【００１７】実施例５ 導電性接着剤層１に配合するカチオン熱重合開始剤の量
を２０部、厚みを２μｍとし、導電性接着剤層２の厚み
が１０μｍ、接着剤層３の厚みが６μｍとした他は、実
施例１と同様にしてフィルム状接着剤を得た。

【００１８】実施例６ 導電性接着剤層１の厚みが３１μｍで導電性接着剤層２
の厚みが２μｍとした他は、実施例１と同様にしてフィ
ルム状接着剤を得た。

【００１９】実施例７ 導電性接着剤層１に配合するカチオン熱重合開始剤の量
を２０部、厚みを２μｍとし、導電性接着剤層２の厚み
が３１μｍとした他は、実施例１と同様にしてフィルム
状接着剤を得た。

【００２０】実施例８ 導電性接着剤層１の厚みが２２μｍで導電性接着剤層２
の厚みが２μｍ、接着剤層３の厚みが１１μｍとした他
は、実施例１と同様にしてフィルム状接着剤を得た。

【００２１】実施例９ 導電性接着剤層１に配合するカチオン熱重合開始剤の量
を２０部、厚みを２μｍとし、導電性接着剤層２の厚み
が２２μｍ、接着剤層３の厚みが１１μｍとした他は、
実施例１と同様にしてフィルム状接着剤を得た。

【００２２】実施例１０ 導電性接着剤層１の厚みが７μｍで導電性接着剤層２の
厚みが７μｍ、接着剤層３の厚みが４μｍとした他は、
実施例１と同様にしてフィルム状接着剤を得た。

【００２３】実施例１１ 導電性接着剤層３に配合される樹脂をビスフェノールＡ
型フェノキシ樹脂１００部とした他は実施例１と同様に
してフィルム状接着剤を得た。

【００２４】実施例１２ 導電性接着剤層２にカチオン性熱重合開始剤を２．５部
配合した以外は実施例１と同様にしてフィルム状接着剤
を得た。

【００２５】実施例１３ 導電性接着剤層２に含まれるエポキシ化ポリブタジエン
樹脂に代えてナフタレン系エポキシ樹脂（ナフタレンジ
オール系エポキシ樹脂、大日本インキ化学工業株式会社
製、商品名ＨＰ−４０３２）とした他は、実施例１と同
様にしてフィルム状接着剤を得た。以上、実施例１で用
いたエポキシ樹脂とカチオン性熱重合開始剤のゲルタイ
ムを表１に示す。

【００２６】 表１ １４０℃におけるゲルタイム ━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━ エポキシ樹脂 カチオン性 アニオン性 熱重合開始剤 熱重合開始剤 ━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━ エピコ−ト８２８ １２秒 − エポリ−ドＰＢ４７００ ６秒 − ＨＰ４０３２ ６秒 ８秒 ━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━

【００２７】比較例１ エポキシ化ポリブタジエン樹脂（ダイセル化学工業株式
会社製、商品名エポリードＰＢ４７００）２５部、ビス
フェノールＡ型液状エポキシ樹脂（油化シェルエポキシ
株式会社製、商品名エピコート８２８）２５部及び、ビ
スフェノールＡ型フェノキシ樹脂５０部及び、カチオン
性熱重合開始剤（三新化学株式会社製、商品名サンエイ
ドＳＩ６０を用いた）５部を配合しさらに、導電性粒子
を３体積％配合分散させ、厚み８０μｍのフッ素樹脂フ
ィルムに塗工装置を用いて塗布し、７５℃、１０分の熱
風乾燥により接着剤層の厚みが１８μｍのフィルム状接
着剤を得た。

【００２８】比較例２ 導電性接着剤層１に含まれるカチオン性熱重合開始剤を
２．５部とした以外は実施例１と同様にしてフィルム状
接着剤を得た。

【００２９】比較例３ 導電性接着剤層２にカチオン性熱重合開始剤を５部配合
した以外は実施例１と同様にしてフィルム状接着剤を得
た。

【００３０】比較例４ 導電性接着剤層１の厚みが４μｍで導電性接着剤層２の
厚みが４μｍ、接着剤層３の厚みが１０μｍとした他
は、実施例１と同様にしてフィルム状接着剤を得た。

【００３１】回路の接続 上述のフィルム状接着剤を用いて、ライン幅５０μｍ、
ピッチ１００μｍ、厚み１８μｍの銅回路を５００本有
するフレキシブル回路板（ＦＰＣ）同士を１５０℃、３
ＭＰａで２０秒間加熱加圧して、幅２ｍｍにわたり接続
した。この時、予め一方のＦＰＣ上に、フィルム状接着
剤の接着面を貼付けた後、７０℃、０．５ＭＰａで５秒
間加熱加圧して仮接続し、その後、フッ素樹脂フィルム
を剥離してもう一方のＦＰＣと接続した。また、前述の
ＦＰＣと酸化インジウム（ＩＴＯ）の薄層を形成したガ
ラス（表面抵抗２０Ω／口）とを１７０℃、３ＭＰａで
２０秒間加熱加圧して、幅２ｍｍにわたり接続した。こ
の時、上記と同様にＩＴＯガラスに仮接続を行った。

【００３２】接続抵抗の測定 回路の接続後、上記接続部を含むＦＰＣの隣接回路間の
抵抗値を、初期と、８５℃、８５％ＲＨの恒温恒湿槽中
に５００時間保持した後に、マルチメータで測定した。
抵抗値は隣接回路間の抵抗１５０点の平均（ｘ＋３σ）
で示した。

【００３３】接続部の接着力の測定 ＦＰＣに用いられている接着剤と各接着剤組成物との接
着性は１ｃｍ当りの接着力をＪＩＳ−ｚ０２３７に準じ
て９０度剥離法で測定し評価した。使用したＦＰＣは＃
７１００（東レ株式会社性、商品名）を接着剤として用
いて作成した。そしてこのＦＰＣを用いて、それぞれ回
路接続隊を作製して測定を行なった。測定装置は東洋ボ
ールドウィン株式会社製テンシロンＵＴＭ−４（剥離速
度５０ｍｍ／ｍｉｎ、２５℃）を使用した。これらの結
果を表２に示した。

【００３４】ビスフェノール−Ａ型エポキシ樹脂に比べ
てゲルタイムの短いエポキシ樹脂であるナフタレン型エ
ポキシ樹脂、エポキシ化ポリブタジエンがエポキシ樹脂
硬化剤が含まれない層にある実施例１から１１及び、１
３では良好な可使時間を得られた。また、ナフタレン型
エポキシ樹脂、エポキシ化ポリブタジエンが含まれる層
にエポキシ樹脂硬化剤があってもその量が少なければ、
若干可使時間は短くなるが、実用にたえうる可使時間が
得られた。しかし、ナフタレン型エポキシ樹脂、エポキ
シ化ポリブタジエンが含まれる層にエポキシ樹脂硬化剤
が含まれる量が２．５部より多いと比較例１、３のよう
に可使時間が極端に短くなる。

【００３４】 表２ ━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━ 作成時の接続抵抗値（Ω） 接着力（Ｎ／ｍ） 可使時間 ━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━ 実施例１ １．９ ７５０ ３０日 実施例２ ２．１ ７０５ ３０日 実施例３ ３．０ ７３０ ３０日 実施例４ ２．３ ８２０ ３０日 実施例５ １．９ ８００ ３０日 実施例６ ３．０ ７９０ ３０日 実施例７ ２．３ ７５０ ３０日 実施例８ １．９ ８００ ３０日 実施例９ １．９ ７６０ ３０日 実施例１０ ２．１ ８５０ ３０日 実施例１１ ３．０ ７１０ ３０日 実施例１２ ２．３ ７５０ ３０日 実施例１３ １．９ ７００ ３０日 比較例１ ３．３ ６５０ １日 比較例２ ５００以上 ２００ ＊ 比較例３ ４．８ ７００ １日 比較例４ ５００以上 １８０ ＊ 比較例５ ５００以上 ２５０ ＊ ━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━━ ＊：反応不十分

【００３５】

【発明の効果】以上詳述したように本発明によれば、高
反応で且つ可使時間の長いフィルム状接着剤を提供する
ことが可能となった。また本発明により、信頼性に優れ
る回路板の製造が可能になった。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 渡辺 伊津夫 茨城県つくば市和台48 日立化成工業株式 会社筑波開発研究所内

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 エポキシ樹脂（Ａ）とエポキシ樹脂硬化
   剤を含む第１の接着剤層と、エポキシ樹脂（Ｂ）を含む
   第２の接着剤層と、第１の接着剤層と第２の接着剤層と
   の間に形成されたエポキシ樹脂硬化剤を含まない第３の
   接着剤層の３層を備え、エポキシ樹脂（Ａ）はエポキシ
   樹脂（Ｂ）よりゲルタイムが長いもので、第２の接着剤
   層にはエポキシ樹脂硬化剤が混入されていないか第１の
   接着剤層より混入量が少ないことを特徴とするフィルム
   状接着剤。
2. 【請求項２】 接着剤層の少なくとも１層に導電性粒子
   が混入され異方導電性を示す請求項１記載のフィルム状
   接着剤。
3. 【請求項３】 導電性粒子の平均粒径が２〜１８μｍで
   ある請求項２記載のフィルム状接着剤。
4. 【請求項４】 導電性粒子の含有量が接着剤樹脂組成物
   １００部（体積）に対して、０．１から２０部（体積）
   である請求項１〜３各項記載のフィルム状接着剤。
5. 【請求項５】 第一の接続端子を有する第一の回路部材
   と、第二の接続端子を有する第二の回路部材とを、第一
   の接続端子と第二の接続端子を対向して配置し、前記対
   向配置した第一の接続端子と第二の接続端子の間に請求
   項１〜４各項記載のフィルム状接着剤を介在させ、加熱
   加圧して前記対向配置した第一の接続端子と第二の接続
   端子を電気的に接続させる回路板の製造法。