JPH1025296A - 繊維状化合物及びその製造方法 - Google Patents
繊維状化合物及びその製造方法Info
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- JPH1025296A JPH1025296A JP19961396A JP19961396A JPH1025296A JP H1025296 A JPH1025296 A JP H1025296A JP 19961396 A JP19961396 A JP 19961396A JP 19961396 A JP19961396 A JP 19961396A JP H1025296 A JPH1025296 A JP H1025296A
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C30—CRYSTAL GROWTH
- C30B—SINGLE-CRYSTAL GROWTH; UNIDIRECTIONAL SOLIDIFICATION OF EUTECTIC MATERIAL OR UNIDIRECTIONAL DEMIXING OF EUTECTOID MATERIAL; REFINING BY ZONE-MELTING OF MATERIAL; PRODUCTION OF A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; SINGLE CRYSTALS OR HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; AFTER-TREATMENT OF SINGLE CRYSTALS OR A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; APPARATUS THEREFOR
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 ｈ−ＢＮ、更には窒化ホウ素の微細結晶粒子
の中間体として有用な新規な組成を有する化学式Ｃ3Ｎ6
Ｈ12Ｂ2Ｏ6で表される繊維状化合物を提供する。 【解決手段】 化学式Ｃ3Ｎ6Ｈ12Ｂ2Ｏ6の組成を有する
繊維状化合物は、メラミン系化合物とホウ酸又は酸化ホ
ウ素を適当な溶媒中で加温反応し、冷却時に結晶を成長
させ、析出した繊維状化合物を濾別し、急速乾燥するこ
とにより得られる。
の中間体として有用な新規な組成を有する化学式Ｃ3Ｎ6
Ｈ12Ｂ2Ｏ6で表される繊維状化合物を提供する。 【解決手段】 化学式Ｃ3Ｎ6Ｈ12Ｂ2Ｏ6の組成を有する
繊維状化合物は、メラミン系化合物とホウ酸又は酸化ホ
ウ素を適当な溶媒中で加温反応し、冷却時に結晶を成長
させ、析出した繊維状化合物を濾別し、急速乾燥するこ
とにより得られる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、窒化ホウ素の原料
として有用な、新規な化学式Ｃ3Ｎ6Ｈ12Ｂ2Ｏ6の組成を
有する繊維状化合物及びその製造方法に関する。本発明
の繊維状化合物は、六方晶窒化ホウ素（ｈ−ＢＮと記
す）、更には窒化ホウ素の微細結晶粒子の中間体として
有用である。窒化ホウ素は絶縁材料、離型剤、研磨材、
熱伝導性付与剤等として有用である。
として有用な、新規な化学式Ｃ3Ｎ6Ｈ12Ｂ2Ｏ6の組成を
有する繊維状化合物及びその製造方法に関する。本発明
の繊維状化合物は、六方晶窒化ホウ素（ｈ−ＢＮと記
す）、更には窒化ホウ素の微細結晶粒子の中間体として
有用である。窒化ホウ素は絶縁材料、離型剤、研磨材、
熱伝導性付与剤等として有用である。
【０００２】
【従来の技術】窒化ホウ素は、熱伝導性、電気絶縁性、
耐熱性、耐食性、化学安定性、潤滑性などの特性に優れ
た化合物として知られ用途開発が積極的に進められてい
る。また、近年では、電気・電子部材分野でその耐熱性
と熱放散性が注目され更なる応用展開が期待されてい
る。
耐熱性、耐食性、化学安定性、潤滑性などの特性に優れ
た化合物として知られ用途開発が積極的に進められてい
る。また、近年では、電気・電子部材分野でその耐熱性
と熱放散性が注目され更なる応用展開が期待されてい
る。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】従来、窒化ホウ素の工
業的製法としては、１）酸化ホウ素を還元窒化する方法
２）単体ホウ素を窒化する方法 ３）ハロゲン化ホウ素
を還元窒化する方法等が知られている。これらの製法に
より得られるｈ−ＢＮは、その製法に由来する鱗片状の
形状を有するため、焼結体の製造や他のセラミックスと
の複合化、若しくはその他複合材料として用いる場合そ
の形状からの制約を受けている。一方、特開昭６０−１
５１２０２号には窒化ホウ素の製造方法が開示されてい
る。同公報は、ホウ酸及びホウ酸の金属塩から選ばれた
一種またはそれ以上のホウ素化合物と、当該ホウ素化合
物と化合しうる一種以上の含窒素化合物とから、予めホ
ウ素原子と窒素原子とが共存する化合物を形成せしめ
（この化合物は非晶質のＣ−Ｈ−Ｎ−Ｂ−Ｏ系化合物及
び窒素源若しくはホウ素源化合物の混合物であると考え
られる）、次いで当該化合物を不活性ガスまたは還元性
ガスの雰囲気中で６００℃以上に加熱することで鱗片
状、柱状、針状の形状の窒化ホウ素を得ている。しか
し、この方法により得られる繊維状窒化ホウ素の繊維長
は高々２０μmに留まっており、熱伝導性向上材として
用いる場合には未だ十分満足できる大きさではなかっ
た。また、この方法では、水系溶媒中で繊維状窒化ホウ
素前駆体を得ることはできなかった。本発明の課題は、
ｈ−ＢＮ、更には窒化ホウ素の微細結晶粒子の中間体と
して有用な新規な組成を有する化学式Ｃ3Ｎ6Ｈ12Ｂ2Ｏ6
で表される繊維状化合物を提供することにある。
業的製法としては、１）酸化ホウ素を還元窒化する方法
２）単体ホウ素を窒化する方法 ３）ハロゲン化ホウ素
を還元窒化する方法等が知られている。これらの製法に
より得られるｈ−ＢＮは、その製法に由来する鱗片状の
形状を有するため、焼結体の製造や他のセラミックスと
の複合化、若しくはその他複合材料として用いる場合そ
の形状からの制約を受けている。一方、特開昭６０−１
５１２０２号には窒化ホウ素の製造方法が開示されてい
る。同公報は、ホウ酸及びホウ酸の金属塩から選ばれた
一種またはそれ以上のホウ素化合物と、当該ホウ素化合
物と化合しうる一種以上の含窒素化合物とから、予めホ
ウ素原子と窒素原子とが共存する化合物を形成せしめ
（この化合物は非晶質のＣ−Ｈ−Ｎ−Ｂ−Ｏ系化合物及
び窒素源若しくはホウ素源化合物の混合物であると考え
られる）、次いで当該化合物を不活性ガスまたは還元性
ガスの雰囲気中で６００℃以上に加熱することで鱗片
状、柱状、針状の形状の窒化ホウ素を得ている。しか
し、この方法により得られる繊維状窒化ホウ素の繊維長
は高々２０μmに留まっており、熱伝導性向上材として
用いる場合には未だ十分満足できる大きさではなかっ
た。また、この方法では、水系溶媒中で繊維状窒化ホウ
素前駆体を得ることはできなかった。本発明の課題は、
ｈ−ＢＮ、更には窒化ホウ素の微細結晶粒子の中間体と
して有用な新規な組成を有する化学式Ｃ3Ｎ6Ｈ12Ｂ2Ｏ6
で表される繊維状化合物を提供することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明は実質的に格子定
数ａ＝３.６００Å、ｂ＝２０.１４３Å、ｃ＝１４.１
２１Å、β＝９２.１１°で示され、単斜晶系に属し、
単結晶である化学式Ｃ3Ｎ6Ｈ12Ｂ2Ｏ6の組成を有する繊
維状化合物に係る。また、本発明は、メラミン系化合物
とホウ酸又は酸化ホウ素を適当な溶媒中で加温反応し、
冷却時に結晶を成長させ、析出した繊維状化合物を濾別
し、急速乾燥することを特徴とする化学式Ｃ3Ｎ6Ｈ12Ｂ
2Ｏ6の組成を有する繊維状化合物の製造方法に係る。
数ａ＝３.６００Å、ｂ＝２０.１４３Å、ｃ＝１４.１
２１Å、β＝９２.１１°で示され、単斜晶系に属し、
単結晶である化学式Ｃ3Ｎ6Ｈ12Ｂ2Ｏ6の組成を有する繊
維状化合物に係る。また、本発明は、メラミン系化合物
とホウ酸又は酸化ホウ素を適当な溶媒中で加温反応し、
冷却時に結晶を成長させ、析出した繊維状化合物を濾別
し、急速乾燥することを特徴とする化学式Ｃ3Ｎ6Ｈ12Ｂ
2Ｏ6の組成を有する繊維状化合物の製造方法に係る。
【０００５】
【発明の実施の形態】本発明の化学式Ｃ3Ｎ6Ｈ12Ｂ2Ｏ6
の組成を有する繊維状化合物は、実質的に格子定数ａ＝
３.６００Å、ｂ＝２０.１４３Å、ｃ＝１４.１２１
Å、β＝９２.１１°で示され、単斜晶系に属する単結
晶構造を有する文献未記載の新規化合物である。単結晶
自動Ｘ線構造解析によれば、本発明の化合物の結晶構造
は以下のようである。
の組成を有する繊維状化合物は、実質的に格子定数ａ＝
３.６００Å、ｂ＝２０.１４３Å、ｃ＝１４.１２１
Å、β＝９２.１１°で示され、単斜晶系に属する単結
晶構造を有する文献未記載の新規化合物である。単結晶
自動Ｘ線構造解析によれば、本発明の化合物の結晶構造
は以下のようである。
【０００６】
【化１】
【０００７】このものは窒化ホウ素及び各種の窒化ホウ
素系化合物の中間体として有用な化合物である。上記結
晶構造以外の化合物を少量含んでいても良い。本発明の
化学式Ｃ3Ｎ6Ｈ12Ｂ2Ｏ6の組成を有する繊維状化合物の
形状は、反応条件により平均繊維長３０μmから５mm程
度のものを得ることができる。このものの平均アスペク
ト比は１０〜５０程度である。本発明の化学式Ｃ3Ｎ6Ｈ
12Ｂ2Ｏ6の組成を有する繊維状化合物は、メラミン系化
合物とホウ酸又は酸化ホウ素を適当な溶媒中で加温反応
し、冷却時に結晶を成長させ、析出した繊維状化合物を
濾別し、急速乾燥することにより得ることができる。
素系化合物の中間体として有用な化合物である。上記結
晶構造以外の化合物を少量含んでいても良い。本発明の
化学式Ｃ3Ｎ6Ｈ12Ｂ2Ｏ6の組成を有する繊維状化合物の
形状は、反応条件により平均繊維長３０μmから５mm程
度のものを得ることができる。このものの平均アスペク
ト比は１０〜５０程度である。本発明の化学式Ｃ3Ｎ6Ｈ
12Ｂ2Ｏ6の組成を有する繊維状化合物は、メラミン系化
合物とホウ酸又は酸化ホウ素を適当な溶媒中で加温反応
し、冷却時に結晶を成長させ、析出した繊維状化合物を
濾別し、急速乾燥することにより得ることができる。
【０００８】メラミン系化合物としてはＮＨ2基を有す
るメラミン、アンメリン、アンメリド、メラム、メロン
等の化合物が使用できる。ホウ酸としては、オルトホウ
酸、メタホウ酸、四ホウ酸等、酸化ホウ素としては、三
酸化二ホウ素、二酸化二ホウ素、三酸化四ホウ素、五酸
化四ホウ素等が使用できる。ホウ酸又は酸化ホウ素及び
メラミン系化合物を単独に又は同時に溶媒中で加温し、
ホウ酸又は酸化ホウ素、メラミン系化合物を完全に溶解
させた後に、冷却過程で結晶析出に伴って、メラミン系
化合物１モルに対しホウ酸２モルが水素結合により分子
性結晶を形成し、その化合物の結晶成長により、本発明
の化合物を得ることが出来る。ホウ酸及びメラミン系化
合物を単独に溶解させた場合には、本発明の化合物を得
るために、ホウ酸溶液及びメラミン系化合物溶液を混合
する必要があるが、その混合比率は、ホウ酸／メラミン
系化合物のモル比が２／１になるように所定量混合する
のが好ましい。ホウ酸過剰、又はメラミン系化合物過剰
の場合にも本発明の化合物を得ることは可能であるが、
冷却時温度での溶解度以上のホウ酸、メラミン系化合物
が溶解していた場合には、各々の結晶として再析出し
（粒子状）、濾別・急速乾燥後に得られる本発明品は繊
維状化合物と粒子状物の混在した物となる。メラミン系
化合物はｈ−ＢＮ化する時の熱処理時に分解し、消失す
るが、ホウ酸は粒子状ｈ−ＢＮ又は酸窒化物と考えられ
る本発明の化合物にとっては、不純物として残存してし
まう。また、原料の有効利用の点からも計算された所定
量の溶解を実施することが本発明の態様としては好まし
い。
るメラミン、アンメリン、アンメリド、メラム、メロン
等の化合物が使用できる。ホウ酸としては、オルトホウ
酸、メタホウ酸、四ホウ酸等、酸化ホウ素としては、三
酸化二ホウ素、二酸化二ホウ素、三酸化四ホウ素、五酸
化四ホウ素等が使用できる。ホウ酸又は酸化ホウ素及び
メラミン系化合物を単独に又は同時に溶媒中で加温し、
ホウ酸又は酸化ホウ素、メラミン系化合物を完全に溶解
させた後に、冷却過程で結晶析出に伴って、メラミン系
化合物１モルに対しホウ酸２モルが水素結合により分子
性結晶を形成し、その化合物の結晶成長により、本発明
の化合物を得ることが出来る。ホウ酸及びメラミン系化
合物を単独に溶解させた場合には、本発明の化合物を得
るために、ホウ酸溶液及びメラミン系化合物溶液を混合
する必要があるが、その混合比率は、ホウ酸／メラミン
系化合物のモル比が２／１になるように所定量混合する
のが好ましい。ホウ酸過剰、又はメラミン系化合物過剰
の場合にも本発明の化合物を得ることは可能であるが、
冷却時温度での溶解度以上のホウ酸、メラミン系化合物
が溶解していた場合には、各々の結晶として再析出し
（粒子状）、濾別・急速乾燥後に得られる本発明品は繊
維状化合物と粒子状物の混在した物となる。メラミン系
化合物はｈ−ＢＮ化する時の熱処理時に分解し、消失す
るが、ホウ酸は粒子状ｈ−ＢＮ又は酸窒化物と考えられ
る本発明の化合物にとっては、不純物として残存してし
まう。また、原料の有効利用の点からも計算された所定
量の溶解を実施することが本発明の態様としては好まし
い。
【０００９】本発明においては、反応機構は明確ではな
いが加温によるホウ酸とメラミンの付加反応は必須の要
件である。そして、その反応温度からの冷却時に結晶成
長が起こり本発明の化合物を得ることができる。また、
本発明の特徴として反応温度の設定によって、得られる
化合物の繊維長をコントロールすることができる。μm
オーダーの繊維長を有する本発明化合物を得るために
は、溶媒の沸点以下の反応温度、mmオーダーの繊維長を
有する本発明化合物を得るためには、溶媒の沸点以上〜
２００℃の反応温度で合成することが好ましい。加温温
度が６０℃未満の場合には得られる化合物の繊維長が短
くなり又、生産効率が低下するため好ましくない。水熱
合成における２００℃以上の温度では、設備コストの増
大と得られる結晶化合物の粗大化（異常成長）が生じ易
くなり、安定生産上から考えて２００℃以下が好まし
い。設定した温度での反応時間は特に限定されるもので
は無いが、原料が完溶することは本発明を実施する上で
好ましい要件である。冷却速度は急激すぎると繊維成長
及び繊維の結晶性に悪影響をおよぼし、遅すぎると生産
性が悪くなることから、本化合物を原料とした用途での
支障をきたさない範囲での設定を適宜選択することが好
ましい。得られた結晶は通常の濾別処理により、溶媒よ
り分離される。更に、先行技術に対比して、本発明の製
造方法によれば溶媒が完全水系においても針状化合物を
得ることが可能である。
いが加温によるホウ酸とメラミンの付加反応は必須の要
件である。そして、その反応温度からの冷却時に結晶成
長が起こり本発明の化合物を得ることができる。また、
本発明の特徴として反応温度の設定によって、得られる
化合物の繊維長をコントロールすることができる。μm
オーダーの繊維長を有する本発明化合物を得るために
は、溶媒の沸点以下の反応温度、mmオーダーの繊維長を
有する本発明化合物を得るためには、溶媒の沸点以上〜
２００℃の反応温度で合成することが好ましい。加温温
度が６０℃未満の場合には得られる化合物の繊維長が短
くなり又、生産効率が低下するため好ましくない。水熱
合成における２００℃以上の温度では、設備コストの増
大と得られる結晶化合物の粗大化（異常成長）が生じ易
くなり、安定生産上から考えて２００℃以下が好まし
い。設定した温度での反応時間は特に限定されるもので
は無いが、原料が完溶することは本発明を実施する上で
好ましい要件である。冷却速度は急激すぎると繊維成長
及び繊維の結晶性に悪影響をおよぼし、遅すぎると生産
性が悪くなることから、本化合物を原料とした用途での
支障をきたさない範囲での設定を適宜選択することが好
ましい。得られた結晶は通常の濾別処理により、溶媒よ
り分離される。更に、先行技術に対比して、本発明の製
造方法によれば溶媒が完全水系においても針状化合物を
得ることが可能である。
【００１０】次に、本発明の実施態様で重要なこととし
て、得られた繊維状本化合物の形状をできうる限りその
ままの状態で乾燥品として得るためには、真空乾燥、減
圧乾燥等の急速乾燥を行うことが挙げられる。溶媒の乾
燥速度の限界値がどのレベル迄対応可能であるかの設定
は、乾燥温度、乾燥機の能力等により特定はできない
が、急速な乾燥がとれる程形状の保持性は良好である。
乾燥速度が遅すぎ且つ、加温されている場合には、得ら
れた針状結晶の再溶解と考えられる現象により、形状の
崩れた非晶質のＣ−Ｈ−Ｎ−Ｂ−Ｏ系化合物が得られ好
ましくない。即ち、本発明は、ホウ酸又は酸化ホウ素、
メラミン系化合物を加温下に溶解させ、付加反応をさ
せ、冷却析出時にａ軸方向に結晶成長した繊維状とし、
乾燥を急速乾燥することにより単結晶化合物として得ら
れることを見いだし完成されたものである。また、本発
明化合物に近似の化合物として、急速乾燥時に化学式Ｃ
3Ｎ6Ｈ12Ｂ2０6の組成からｘＨ2Ｏ（０＜ｘ＜６）とし
て脱水されたＣ3Ｎ6Ｈ12−2xＢ2Ｏ6-x化合物が得られる
場合も有るが、この化合物もその繊維形状を保持する範
囲において本発明に含まれる。前駆体化合物の結晶性が
良好であることは、例えばセラミックス焼結体等の用途
に使用する場合に焼結温度の低下等に有効に作用するこ
とが知られており、本発明の化合物は、産業上有用な化
合物である。
て、得られた繊維状本化合物の形状をできうる限りその
ままの状態で乾燥品として得るためには、真空乾燥、減
圧乾燥等の急速乾燥を行うことが挙げられる。溶媒の乾
燥速度の限界値がどのレベル迄対応可能であるかの設定
は、乾燥温度、乾燥機の能力等により特定はできない
が、急速な乾燥がとれる程形状の保持性は良好である。
乾燥速度が遅すぎ且つ、加温されている場合には、得ら
れた針状結晶の再溶解と考えられる現象により、形状の
崩れた非晶質のＣ−Ｈ−Ｎ−Ｂ−Ｏ系化合物が得られ好
ましくない。即ち、本発明は、ホウ酸又は酸化ホウ素、
メラミン系化合物を加温下に溶解させ、付加反応をさ
せ、冷却析出時にａ軸方向に結晶成長した繊維状とし、
乾燥を急速乾燥することにより単結晶化合物として得ら
れることを見いだし完成されたものである。また、本発
明化合物に近似の化合物として、急速乾燥時に化学式Ｃ
3Ｎ6Ｈ12Ｂ2０6の組成からｘＨ2Ｏ（０＜ｘ＜６）とし
て脱水されたＣ3Ｎ6Ｈ12−2xＢ2Ｏ6-x化合物が得られる
場合も有るが、この化合物もその繊維形状を保持する範
囲において本発明に含まれる。前駆体化合物の結晶性が
良好であることは、例えばセラミックス焼結体等の用途
に使用する場合に焼結温度の低下等に有効に作用するこ
とが知られており、本発明の化合物は、産業上有用な化
合物である。
【００１１】
【実施例】以下、実施例によって本発明の繊維状化合物
について詳細に説明する。 実施例１ 脱イオン水４００gを５００ml容のガラス製ビーカーに
入れ、それにメラミン１２gを加え、撹拌しながら８０
℃まで加温し、完全に溶解させ、それにオルトホウ酸１
５gを加え、均一に溶解し、反応させた後、徐々に室温
まで冷却して繊維状化合物を生成せしめ、濾別した後、
５０℃で真空乾燥した。得られた繊維状化合物は２４g
であり、平均繊維長は６０μmであり、ＣＨＮ分析、高
周波誘導結合プラズマ発光分析（ＩＣＰ）によるＢ分析
及び単結晶自動Ｘ線構造解析装置（ＡＦＣ／ＲＡＳＡ−
７Ｒ、理学電機株式会社製）によりこの化合物は単斜晶
系に属し、メラミン１モルに対しホウ酸２モルが付加し
たＣ3Ｎ6Ｈ12Ｂ2Ｏ6の組成であることが確認された。ま
た、ＴＥＭ電子線回折結果より単結晶であった。図１に
得られた繊維状化合物の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写
真、図２にその透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）写真、図３
にＴＥＭ電子線回折写真、図４にＸ線回折（ＸＲＤ）チ
ャート、図５に単結晶自動Ｘ線構造解析による結晶構造
を示す模式図を示す。
について詳細に説明する。 実施例１ 脱イオン水４００gを５００ml容のガラス製ビーカーに
入れ、それにメラミン１２gを加え、撹拌しながら８０
℃まで加温し、完全に溶解させ、それにオルトホウ酸１
５gを加え、均一に溶解し、反応させた後、徐々に室温
まで冷却して繊維状化合物を生成せしめ、濾別した後、
５０℃で真空乾燥した。得られた繊維状化合物は２４g
であり、平均繊維長は６０μmであり、ＣＨＮ分析、高
周波誘導結合プラズマ発光分析（ＩＣＰ）によるＢ分析
及び単結晶自動Ｘ線構造解析装置（ＡＦＣ／ＲＡＳＡ−
７Ｒ、理学電機株式会社製）によりこの化合物は単斜晶
系に属し、メラミン１モルに対しホウ酸２モルが付加し
たＣ3Ｎ6Ｈ12Ｂ2Ｏ6の組成であることが確認された。ま
た、ＴＥＭ電子線回折結果より単結晶であった。図１に
得られた繊維状化合物の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写
真、図２にその透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）写真、図３
にＴＥＭ電子線回折写真、図４にＸ線回折（ＸＲＤ）チ
ャート、図５に単結晶自動Ｘ線構造解析による結晶構造
を示す模式図を示す。
【００１２】実施例２ 脱イオン水４００ml、メラミン６g、オルトホウ酸７.５
gを用いて実施例１と同様に行った。得られた繊維状化
合物は１１gで平均繊維長さは８０μmであった。同様に
分析の結果、実施例１と同じ化合物が得られた。 実施例３ 実施例１と同様にメラミン３０gを用いて合成を行い、
真空乾燥後に得られた化合物は３８gで、繊維状と粒子
状の混合物であった。ＸＲＤ分析、ＳＥＭ観察の結果か
ら繊維状の本発明化合物の他に、粒子状のメラミンの再
析出結晶の混在物が得られた。 実施例４ メラミン１２g、オルトホウ酸３０gを用いて実施例１と
同様の合成を行った。真空乾燥後に得られた生成物は３
０gであり、繊維状と粒子状の混合物であった。この混
合物はＸＲＤ分析、ＳＥＭ観察の結果から繊維状の本発
明化合物の他に粒子状の再析出結晶のホウ酸が混在した
ものであった。
gを用いて実施例１と同様に行った。得られた繊維状化
合物は１１gで平均繊維長さは８０μmであった。同様に
分析の結果、実施例１と同じ化合物が得られた。 実施例３ 実施例１と同様にメラミン３０gを用いて合成を行い、
真空乾燥後に得られた化合物は３８gで、繊維状と粒子
状の混合物であった。ＸＲＤ分析、ＳＥＭ観察の結果か
ら繊維状の本発明化合物の他に、粒子状のメラミンの再
析出結晶の混在物が得られた。 実施例４ メラミン１２g、オルトホウ酸３０gを用いて実施例１と
同様の合成を行った。真空乾燥後に得られた生成物は３
０gであり、繊維状と粒子状の混合物であった。この混
合物はＸＲＤ分析、ＳＥＭ観察の結果から繊維状の本発
明化合物の他に粒子状の再析出結晶のホウ酸が混在した
ものであった。
【００１３】実施例５ 実施例１と同一の原料仕込みで、反応温度６０℃で合成
を行った結果、得られたものは繊維状でＣ3Ｎ6Ｈ12Ｂ2
Ｏ6の組成を有する単結晶化合物で、平均繊維長は３０
μmであった。 実施例６ ホウ素源として、オルトホウ酸に代えて酸化ホウ素９g
を用いた以外は実施例１と同様の反応を行った結果、２
３gの平均繊維長６０μmの化合物を得た。この化合物は
分析の結果、実施例１と同一化合物であった。 実施例７ 脱イオン水２５０ml、メラミン１２g、オルトホウ酸１
５gをオートクレーブ中にて１２０℃で溶解、反応さ
せ、徐々に室温まで冷却し、析出した繊維状化合物を濾
別し、５０℃で真空乾燥した。ＳＥＭ観察から平均繊維
長１〜２mmの繊維状化合物として２４gを得た。実施例
１と同様の分析を行った結果、実施例１と同一化合物で
あった。図６に得られた繊維状化合物のＳＥＭ写真、図
７にそのＸＲＤ回折チャートを示す。 実施例８ 実施例７と同様の反応で、反応温度１８０℃で実施した
結果、得られた繊維状化合物の平均繊維長さはＳＥＭ観
察から２〜４mmであった。
を行った結果、得られたものは繊維状でＣ3Ｎ6Ｈ12Ｂ2
Ｏ6の組成を有する単結晶化合物で、平均繊維長は３０
μmであった。 実施例６ ホウ素源として、オルトホウ酸に代えて酸化ホウ素９g
を用いた以外は実施例１と同様の反応を行った結果、２
３gの平均繊維長６０μmの化合物を得た。この化合物は
分析の結果、実施例１と同一化合物であった。 実施例７ 脱イオン水２５０ml、メラミン１２g、オルトホウ酸１
５gをオートクレーブ中にて１２０℃で溶解、反応さ
せ、徐々に室温まで冷却し、析出した繊維状化合物を濾
別し、５０℃で真空乾燥した。ＳＥＭ観察から平均繊維
長１〜２mmの繊維状化合物として２４gを得た。実施例
１と同様の分析を行った結果、実施例１と同一化合物で
あった。図６に得られた繊維状化合物のＳＥＭ写真、図
７にそのＸＲＤ回折チャートを示す。 実施例８ 実施例７と同様の反応で、反応温度１８０℃で実施した
結果、得られた繊維状化合物の平均繊維長さはＳＥＭ観
察から２〜４mmであった。
【００１４】実施例９ メラミン４g、オルトホウ酸５gとメタノール２００mlを
冷却器付きセパラブルフラスコに仕込み、８０℃のオイ
ルバス中で環流下に完全溶解、反応後に徐々に室温まで
冷却し析出化合物を濾別した後、５０℃で真空乾燥し
た。得られた化合物はＳＥＭ観察から平均繊維長４０μ
mであり、実施例１と同様の分析を実施した結果、実施
例１と同一の化合物であった。 実施例１０ 溶媒としてメタノールに代えてアセトンを用いる以外は
実施例９と同一の反応を行った結果、得られた化合物は
平均繊維長３５μmで実施例１と同一の化合物であっ
た。
冷却器付きセパラブルフラスコに仕込み、８０℃のオイ
ルバス中で環流下に完全溶解、反応後に徐々に室温まで
冷却し析出化合物を濾別した後、５０℃で真空乾燥し
た。得られた化合物はＳＥＭ観察から平均繊維長４０μ
mであり、実施例１と同様の分析を実施した結果、実施
例１と同一の化合物であった。 実施例１０ 溶媒としてメタノールに代えてアセトンを用いる以外は
実施例９と同一の反応を行った結果、得られた化合物は
平均繊維長３５μmで実施例１と同一の化合物であっ
た。
【００１５】比較例１ メラミン１２gとオルトホウ酸１５gを４００mlの脱イオ
ン水とともに５００mlのビーカー中に仕込み、室温で１
時間撹拌反応を行った後に、濾別し１０５℃で乾燥し
た。得られた化合物は平均繊維長５μmの鱗片状であ
り、ＸＲＤ分析では非晶質であった。図８に得られた繊
維状化合物のＳＥＭ写真を示す。 参考例１ 実施例１で得られた繊維状前駆体化合物を窒素雰囲気
下、１４００℃で１時間加熱処理を行った。得られた化
合物はＸＲＤ分析からｈ−ＢＮ単一化合物であり、ＳＥ
Ｍ観察から平均長さ６０μmと前駆体の形状が保持され
た繊維状物であることを確認した。図９に得られた繊維
状化合物のＳＥＭ写真を示す。
ン水とともに５００mlのビーカー中に仕込み、室温で１
時間撹拌反応を行った後に、濾別し１０５℃で乾燥し
た。得られた化合物は平均繊維長５μmの鱗片状であ
り、ＸＲＤ分析では非晶質であった。図８に得られた繊
維状化合物のＳＥＭ写真を示す。 参考例１ 実施例１で得られた繊維状前駆体化合物を窒素雰囲気
下、１４００℃で１時間加熱処理を行った。得られた化
合物はＸＲＤ分析からｈ−ＢＮ単一化合物であり、ＳＥ
Ｍ観察から平均長さ６０μmと前駆体の形状が保持され
た繊維状物であることを確認した。図９に得られた繊維
状化合物のＳＥＭ写真を示す。
【００１６】
【発明の効果】本発明によれば、ｈ−ＢＮ、更には窒化
ホウ素の微細結晶粒子の中間体として有用な新規な組成
を有する化学式Ｃ3Ｎ6Ｈ12Ｂ2Ｏ6で表される繊維状化合
物を得ることができる。
ホウ素の微細結晶粒子の中間体として有用な新規な組成
を有する化学式Ｃ3Ｎ6Ｈ12Ｂ2Ｏ6で表される繊維状化合
物を得ることができる。
【図１】実施例１で得られた繊維状化合物の形状を示す
ＳＥＭ写真である。
ＳＥＭ写真である。
【図２】実施例１で得られた繊維状化合物の形状を示す
ＴＥＭ写真である。
ＴＥＭ写真である。
【図３】実施例１で得られた繊維状化合物のＴＥＭ電子
線回析写真である。
線回析写真である。
【図４】実施例１で得られた繊維状化合物のＸＲＤ回析
チャートである。
チャートである。
【図５】実施例１で得られた繊維状化合物の単結晶自動
Ｘ線構造解析による結晶構造を示す模式図である。
Ｘ線構造解析による結晶構造を示す模式図である。
【図６】実施例７で得られた繊維状化合物の形状を示す
ＳＥＭ写真である。
ＳＥＭ写真である。
【図７】実施例７で得られた繊維状化合物のＸＲＤ回析
チャートである。
チャートである。
【図８】比較例１で得られた繊維状化合物の形状を示す
ＳＥＭ写真である。
ＳＥＭ写真である。
【図９】参考例１で得られた繊維状化合物の形状を示す
ＳＥＭ写真である。
ＳＥＭ写真である。
Claims (8)
- 【請求項１】 実質的に格子定数ａ＝３.６００Å、ｂ
＝２０.１４３Å、ｃ＝１４.１２１Å、β＝９２.１１
°で示され、単斜晶系に属し、単結晶である化学式Ｃ3
Ｎ6Ｈ12Ｂ2Ｏ6の組成を有する繊維状化合物。 - 【請求項２】 平均長さが３０μm以上、５mm以下であ
る化学式Ｃ3Ｎ6Ｈ12Ｂ2Ｏ6の組成を有する繊維状化合
物。 - 【請求項３】 メラミン系化合物とホウ酸又は酸化ホウ
素を適当な溶媒中で加温反応し、冷却時に結晶を成長さ
せ、析出した繊維状化合物を濾別し、急速乾燥すること
を特徴とする化学式Ｃ3Ｎ6Ｈ12Ｂ2Ｏ6の組成を有する繊
維状化合物の製造方法。 - 【請求項４】 原料を溶媒中で完全溶解させる請求項３
記載の製造方法。 - 【請求項５】 溶媒が水系である請求項３記載の製造方
法。 - 【請求項６】 反応温度が６０℃〜溶媒の沸点以下であ
る請求項３記載の製造方法。 - 【請求項７】 反応が密閉容器内で行われ、反応温度が
溶媒の沸点以上〜２００℃以下である、請求項３記載の
製造方法。 - 【請求項８】 真空乾燥若しくは減圧乾燥により、急速
乾燥される、請求項３記載の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19961396A JPH1025296A (ja) | 1996-07-09 | 1996-07-09 | 繊維状化合物及びその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19961396A JPH1025296A (ja) | 1996-07-09 | 1996-07-09 | 繊維状化合物及びその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1025296A true JPH1025296A (ja) | 1998-01-27 |
Family
ID=16410776
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP19961396A Pending JPH1025296A (ja) | 1996-07-09 | 1996-07-09 | 繊維状化合物及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH1025296A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2003523964A (ja) * | 2000-01-21 | 2003-08-12 | ユー．エス．ボラックス インコーポレイテッド | ノナボレート組成物およびその製法 |
| JP2010100448A (ja) * | 2008-10-21 | 2010-05-06 | Denki Kagaku Kogyo Kk | 六方晶窒化ホウ素の製造方法 |
| CN110629323A (zh) * | 2019-10-14 | 2019-12-31 | 河北工业大学 | 一种有机溶剂辅助合成具有高长径比多孔氮化硼纤维的方法 |
| JPWO2022163646A1 (ja) * | 2021-01-26 | 2022-08-04 |
-
1996
- 1996-07-09 JP JP19961396A patent/JPH1025296A/ja active Pending
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2003523964A (ja) * | 2000-01-21 | 2003-08-12 | ユー．エス．ボラックス インコーポレイテッド | ノナボレート組成物およびその製法 |
| JP4785315B2 (ja) * | 2000-01-21 | 2011-10-05 | ユー．エス．ボラックス インコーポレイテッド | ノナボレート組成物およびその製法 |
| JP2010100448A (ja) * | 2008-10-21 | 2010-05-06 | Denki Kagaku Kogyo Kk | 六方晶窒化ホウ素の製造方法 |
| CN110629323A (zh) * | 2019-10-14 | 2019-12-31 | 河北工业大学 | 一种有机溶剂辅助合成具有高长径比多孔氮化硼纤维的方法 |
| CN110629323B (zh) * | 2019-10-14 | 2021-11-16 | 河北工业大学 | 一种有机溶剂辅助合成具有高长径比多孔氮化硼纤维的方法 |
| JPWO2022163646A1 (ja) * | 2021-01-26 | 2022-08-04 | ||
| WO2022163646A1 (ja) * | 2021-01-26 | 2022-08-04 | デンカ株式会社 | 窒化ホウ素焼結体シートの製造方法、及び焼結体シート |
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