JPH03215305A - 窒化アルミニウム粉末及びその製造法 - Google Patents
窒化アルミニウム粉末及びその製造法Info
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- JPH03215305A JPH03215305A JP1075090A JP1075090A JPH03215305A JP H03215305 A JPH03215305 A JP H03215305A JP 1075090 A JP1075090 A JP 1075090A JP 1075090 A JP1075090 A JP 1075090A JP H03215305 A JPH03215305 A JP H03215305A
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B21/00—Nitrogen; Compounds thereof
- C01B21/06—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron
- C01B21/072—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron with aluminium
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
[産業上の利用分野]
本発明は高純度の窒化アルミニウム粉末及びその製造法
に関するものである。
に関するものである。
[従来の技術]
窒化アルミニウム焼結体はその高伝熱性、高絶縁性、高
機械的強度から、半導体用基板材料として注目されてい
る。この焼結体の原料となる窒化アルミニウム粉末の合
成法として以下の方法が知られている。
機械的強度から、半導体用基板材料として注目されてい
る。この焼結体の原料となる窒化アルミニウム粉末の合
成法として以下の方法が知られている。
■》アルミニウムを窒素中で加熱する直接窒化法。
2)アルミナとカーボンの混合物を窒素雰囲気下で窒化
する還元窒化法。
する還元窒化法。
3》アルミニウム化合物(気体)を窒素あるいはアンモ
ニアと気相で反応させる気相合成法。
ニアと気相で反応させる気相合成法。
窒化アルミニウム焼結体が上記の高伝熱性等、優れた特
性を発揮するためには、原料の窒化アルミニウム粉末は
高純度で微細な粒径であることが要求される。
性を発揮するためには、原料の窒化アルミニウム粉末は
高純度で微細な粒径であることが要求される。
上記1》の方法は安価ではあるが、反応が表面から進行
するため、中心部が未反応で残り易く、生成した窒化ア
ルミニウムも塊状となり、粉砕の必要がある。純度の高
いものは粒径が大きく、微細な粒径を得ようとすれば、
粉砕時の酸化により、純度が低下する。
するため、中心部が未反応で残り易く、生成した窒化ア
ルミニウムも塊状となり、粉砕の必要がある。純度の高
いものは粒径が大きく、微細な粒径を得ようとすれば、
粉砕時の酸化により、純度が低下する。
3)の方法は非常に微細な粉末は得られるのであるが、
表面積が大きいため、表面酸化を受け易く、酸素の吸着
量も多い。又工業的生産性が悪い。
表面積が大きいため、表面酸化を受け易く、酸素の吸着
量も多い。又工業的生産性が悪い。
2)の方法は比較的微細な粒径の窒化アルミニウム粉末
が得られるが、まだ満足な純度のものは得られていない
。
が得られるが、まだ満足な純度のものは得られていない
。
この理由の一つに、アルミナの酸素がカーボンにより還
元され、一酸化炭素として脱離していく反応機構上、ア
ルミナとカーボンの混合を良くすることが重要であるが
、これがなかなか難しいことが挙げられる。これを解決
するため、特開昭81− 6104に、カーボンを分散
させたアルミニウムアルコキシドのアルコール溶液を加
水分解する方法が開示されている。これでアルミナとカ
ーボンの混合状態はかなり改善されたが、まだ十分とは
いえない。即ち、この場合の酸素含有量はまだ1%前後
になっている。
元され、一酸化炭素として脱離していく反応機構上、ア
ルミナとカーボンの混合を良くすることが重要であるが
、これがなかなか難しいことが挙げられる。これを解決
するため、特開昭81− 6104に、カーボンを分散
させたアルミニウムアルコキシドのアルコール溶液を加
水分解する方法が開示されている。これでアルミナとカ
ーボンの混合状態はかなり改善されたが、まだ十分とは
いえない。即ち、この場合の酸素含有量はまだ1%前後
になっている。
又、アルミニウムアルコキシドの代わりにアンモニウム
アルミニウム明ばんを使用する方法が特開昭83− 2
70302に、塩基性塩化アルミニウムを使用する方法
が特開昭83− 210002に、力一ボンの代わりに
ユリア樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリウ
レタン樹脂、メラミン樹脂を使用する方法が特開昭61
− 178409に提案されているが、いずれの方法で
も高純度の窒化アルミニウム粉末は得られていない。勿
論、純度を高くするだけならば、1700℃の高温で窒
化を行えば、酸素含有量は減らせるが、窒化時に窒化ア
ルミニウムの粒成長が起こり、結果として得られた粒子
の粒径が大きくなる欠点がある。
アルミニウム明ばんを使用する方法が特開昭83− 2
70302に、塩基性塩化アルミニウムを使用する方法
が特開昭83− 210002に、力一ボンの代わりに
ユリア樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリウ
レタン樹脂、メラミン樹脂を使用する方法が特開昭61
− 178409に提案されているが、いずれの方法で
も高純度の窒化アルミニウム粉末は得られていない。勿
論、純度を高くするだけならば、1700℃の高温で窒
化を行えば、酸素含有量は減らせるが、窒化時に窒化ア
ルミニウムの粒成長が起こり、結果として得られた粒子
の粒径が大きくなる欠点がある。
即ち未だカーボン及び酸素含有量が低く、かつ微細な粒
径の窒化アルミニウム粉末は得られていないのが現状で
ある。
径の窒化アルミニウム粉末は得られていないのが現状で
ある。
窒化アルミニウム焼結体の特性上の問題点はいかに焼結
温度を下げ、かつ、熱伝導度を上げるかであり、経済上
の問題点はコストをいかに下げるかである。この目的の
ためには、使用する窒化アルミニウム粉末の高純度化と
微細化、そして低コスト化が必要となる。
温度を下げ、かつ、熱伝導度を上げるかであり、経済上
の問題点はコストをいかに下げるかである。この目的の
ためには、使用する窒化アルミニウム粉末の高純度化と
微細化、そして低コスト化が必要となる。
[発明が解決しようとする課題]
本発明は窒化アルミニウム粉末の純度と粒度の両問題を
解決し、更に安価なアルミニウム源を使うことにより、
コストの問題をも解決しようとするものである。
解決し、更に安価なアルミニウム源を使うことにより、
コストの問題をも解決しようとするものである。
[課題を解決するための手段]
本発明者らは、これらの課題を解決するために鋭意研究
を行った結果、粒子径と酸素含有量がある関係にある、
窒化アルミニウム粉末を見出し発明に至った。即ち、上
記目的を達成した本発明とは、走査型電子顕微鏡観察に
よる平均粒子径をX(μ)、酸素含有量をY(%)とし
た時、次の関係式を満足する窒化アルミニウム粉末であ
る。
を行った結果、粒子径と酸素含有量がある関係にある、
窒化アルミニウム粉末を見出し発明に至った。即ち、上
記目的を達成した本発明とは、走査型電子顕微鏡観察に
よる平均粒子径をX(μ)、酸素含有量をY(%)とし
た時、次の関係式を満足する窒化アルミニウム粉末であ
る。
(Y+0.4)*X≦0.4
又、本発明の窒化アルミニウム粉末の製造法は水溶性ア
ルミニウム化合物の水溶液にポリアクリロニトリルの粉
末を分散させ、これを中和して得られる水酸化アルミニ
ウムとポリアクリロニトリルの混合物を場合によっては
ベレット化した後、窒素雰囲気下で焼成し、次いで水素
と窒素を同時に含む雰囲気下で焼成することからなり、
水溶性アルミニウム化合物とポリアクリロニトリルの混
合比はアルミナ換算でアルミナ対ポリアクリロニトリル
の重量比で1:1〜3の範囲が好ましく、水素と窒素を
同時に含む雰囲気はアンミニアの加熱からなる雰囲気が
好ましい。窒素雰囲気下での焼成温度は1400〜17
00℃が好ましい。水素と窒素を同時に含む雰囲気下で
の焼成温度は1000〜1700℃が好ましい。
ルミニウム化合物の水溶液にポリアクリロニトリルの粉
末を分散させ、これを中和して得られる水酸化アルミニ
ウムとポリアクリロニトリルの混合物を場合によっては
ベレット化した後、窒素雰囲気下で焼成し、次いで水素
と窒素を同時に含む雰囲気下で焼成することからなり、
水溶性アルミニウム化合物とポリアクリロニトリルの混
合比はアルミナ換算でアルミナ対ポリアクリロニトリル
の重量比で1:1〜3の範囲が好ましく、水素と窒素を
同時に含む雰囲気はアンミニアの加熱からなる雰囲気が
好ましい。窒素雰囲気下での焼成温度は1400〜17
00℃が好ましい。水素と窒素を同時に含む雰囲気下で
の焼成温度は1000〜1700℃が好ましい。
更に詳しく本発明を説明すると、本発明でいう窒化アル
ミニウム粉末とは走査型電子顕微鏡観察による平均粒子
径をX(μ)、酸素含有量をY(%)とした時、次の関
係式を満足する窒化アルミニウム粉末を意味し、 (Y +0.4)k X≦0.4 この条件を満足する粉末は焼結性、熱伝導性が共によい
。
ミニウム粉末とは走査型電子顕微鏡観察による平均粒子
径をX(μ)、酸素含有量をY(%)とした時、次の関
係式を満足する窒化アルミニウム粉末を意味し、 (Y +0.4)k X≦0.4 この条件を満足する粉末は焼結性、熱伝導性が共によい
。
酸素含有量が低い方が、熱伝導性は良好となる。粒子径
は焼結性と関連しており、小さい方が焼結性は良いが、
粒子の耐酸化性、/\ンドリング性等からある適当な範
囲があり、小さければ小さい方が良いとは限らない。こ
の範囲は0.1−1.0μである。この範囲で酸素含有
量と粒子径の具体的な例を示すと次のようになる。
は焼結性と関連しており、小さい方が焼結性は良いが、
粒子の耐酸化性、/\ンドリング性等からある適当な範
囲があり、小さければ小さい方が良いとは限らない。こ
の範囲は0.1−1.0μである。この範囲で酸素含有
量と粒子径の具体的な例を示すと次のようになる。
X(粒子径) Y(酸素含有量)
0.25μ 0.8%
0.3μ 0.8%
0・4μ 0.4%
0.6μ 0.1%
なお、本発明でいう粒子径とは走査型電子顕微鏡観察に
よる平均的な一時粒子径であり、遠心沈降法とで測定さ
れる凝集粒子を含めた二次粒子径とは異なる。
よる平均的な一時粒子径であり、遠心沈降法とで測定さ
れる凝集粒子を含めた二次粒子径とは異なる。
又、炭素含有量も焼結性に関しており、炭素含有量が0
.1重量%以下であれば更に好ましい。
.1重量%以下であれば更に好ましい。
次に本発明の窒化アルミニウム粉末の製造方について説
明する。
明する。
原料の水溶性アルミニウム化合物として例えば、塩化ア
ルミニウム、ポリ塩化アルミニウム、硫酸アルミニウム
、硝酸アルミニウム等が挙げられる。これら水溶性アル
ミニウム化合物は水溶液の形で使用されるため、水溶液
中の陰イオンとして塩素イオン、硫酸イオン、硝酸イオ
ン等が存在すればよく、例えば水酸化アルミニウムを塩
酸、硫酸、硝酸等に溶解させたものでもよい。水溶液の
濃度は後の中和工程を考えるとアルミナ換算で1〜20
%が好適である。
ルミニウム、ポリ塩化アルミニウム、硫酸アルミニウム
、硝酸アルミニウム等が挙げられる。これら水溶性アル
ミニウム化合物は水溶液の形で使用されるため、水溶液
中の陰イオンとして塩素イオン、硫酸イオン、硝酸イオ
ン等が存在すればよく、例えば水酸化アルミニウムを塩
酸、硫酸、硝酸等に溶解させたものでもよい。水溶液の
濃度は後の中和工程を考えるとアルミナ換算で1〜20
%が好適である。
この水溶液に分散させるポリアクリロニトリルは粒径は
1〜50μが好ましい。更に好ましくは1〜20μであ
る。後の中和工程でこのポリアクリロニトリル粒子の表
面に水酸化アルミニウムの微細な沈澱が析出するので特
にポリアクリロニトリル粒子自体それほど微粉である必
要はない。
1〜50μが好ましい。更に好ましくは1〜20μであ
る。後の中和工程でこのポリアクリロニトリル粒子の表
面に水酸化アルミニウムの微細な沈澱が析出するので特
にポリアクリロニトリル粒子自体それほど微粉である必
要はない。
水溶性アルミニウム化合物とポリアクリロニトルの混合
比はアルミナ換算でアルミナ対ポリアクリロニトリルの
重量比で1=1〜3であることが望ましい。この比が1
未満だと反応が完結せず、酸素含有量が増す。逆に3を
超えるとカーボンが残留し、好ましくない。本発明のア
ルミナ対ポリアクリロニトリルの重量比の好ましい範囲
は従来技術のカーボン範囲に比べると炭素源の比率が高
い領域になっている。従来技術では空気中で脱カーボン
処理を行うため、あまり温度が上げられずカーボンの添
加量はあまり多くできない。本発明では後述するように
、焼成を2段階で行い、特に2段目を水素と窒素を同時
に含む雰囲気下で行うため、従来より炭素源の添加量を
増しても十分脱カーボンが可能となっている。更にポリ
アクリロニトリルは炭素源だけでなく、窒素源をも有す
ることが相まって、窒化が有効に進むと考えられる。こ
のポリアクリロニトリルはホモポリマーだけでなく、実
質的にポリアクリロニトリルであれば、多少のコポリマ
ーが入っていてもかまわない。
比はアルミナ換算でアルミナ対ポリアクリロニトリルの
重量比で1=1〜3であることが望ましい。この比が1
未満だと反応が完結せず、酸素含有量が増す。逆に3を
超えるとカーボンが残留し、好ましくない。本発明のア
ルミナ対ポリアクリロニトリルの重量比の好ましい範囲
は従来技術のカーボン範囲に比べると炭素源の比率が高
い領域になっている。従来技術では空気中で脱カーボン
処理を行うため、あまり温度が上げられずカーボンの添
加量はあまり多くできない。本発明では後述するように
、焼成を2段階で行い、特に2段目を水素と窒素を同時
に含む雰囲気下で行うため、従来より炭素源の添加量を
増しても十分脱カーボンが可能となっている。更にポリ
アクリロニトリルは炭素源だけでなく、窒素源をも有す
ることが相まって、窒化が有効に進むと考えられる。こ
のポリアクリロニトリルはホモポリマーだけでなく、実
質的にポリアクリロニトリルであれば、多少のコポリマ
ーが入っていてもかまわない。
ポリアクリロニトリルの水溶液への分散に際して、場合
によっては界面活性剤及び、又は水溶性の有機溶媒を使
用してもよい。界面活性剤はドデシルベンゼンスルホン
酸ソーダのようなアニオン系でもノニルフェノールエチ
レンオキサイド付加物のようなノニオン系でもよい。界
面活性剤の添加量はアルミナに対し0.5〜10重量%
が好ましい。0.5重量%未満だと分散効果がないし、
10重量%を超えると残留した界面活性剤が窒化に悪影
響を及ぼす。
によっては界面活性剤及び、又は水溶性の有機溶媒を使
用してもよい。界面活性剤はドデシルベンゼンスルホン
酸ソーダのようなアニオン系でもノニルフェノールエチ
レンオキサイド付加物のようなノニオン系でもよい。界
面活性剤の添加量はアルミナに対し0.5〜10重量%
が好ましい。0.5重量%未満だと分散効果がないし、
10重量%を超えると残留した界面活性剤が窒化に悪影
響を及ぼす。
水溶性の有機溶媒として、メタノール、エタノール、イ
ソブロパノール、プロパノール等のアルコールが挙げら
れるが、特にこれらに限定されるわけではない。この有
機溶媒を水溶液で使用する場合の濃度は5〜95重量%
まで適当に選べる。
ソブロパノール、プロパノール等のアルコールが挙げら
れるが、特にこれらに限定されるわけではない。この有
機溶媒を水溶液で使用する場合の濃度は5〜95重量%
まで適当に選べる。
次にポリアクリロニトリルを分散させた水溶性アルミニ
ウム化合物の水溶液を塩基で中和するわけであるが、こ
の中和剤としてアンモニア、ヒドラジン、及びメチルア
ミン、エチルアミン等アミン類の水溶液が使用できる。
ウム化合物の水溶液を塩基で中和するわけであるが、こ
の中和剤としてアンモニア、ヒドラジン、及びメチルア
ミン、エチルアミン等アミン類の水溶液が使用できる。
工業的にはアンモニア水が安価で好適である。中和は室
温か若干冷却しながらするのがよい。撹拌しながら、徐
々に中和するとなお好ましい。中和終了後のpHは6.
0〜8.0とする。このようにすると水溶性アルミニウ
ム化合物の中和生成物である水酸化アルミニウムの粒径
は0.2μ位になる。
温か若干冷却しながらするのがよい。撹拌しながら、徐
々に中和するとなお好ましい。中和終了後のpHは6.
0〜8.0とする。このようにすると水溶性アルミニウ
ム化合物の中和生成物である水酸化アルミニウムの粒径
は0.2μ位になる。
該水酸化アルミニウムとポリアクリロニトリルの混合物
を通常の方法で必要ならば濾別し乾燥又は加熱脱水に処
した後、一段目の焼成に入る。
を通常の方法で必要ならば濾別し乾燥又は加熱脱水に処
した後、一段目の焼成に入る。
この一段目の焼成は、通常、粉体状で行うのであるが、
焼成時のハンドリング性を改善する目的で、該混合物を
ベレット化しても差しつかえない。ペレット化したもの
を焼成する場合、本発明で使用するポリアクリロニトリ
ルはカーボンブラック等に比較して嵩高いため、分解後
、ペレットが多孔質化し、窒化の進行を促す働きがある
。
焼成時のハンドリング性を改善する目的で、該混合物を
ベレット化しても差しつかえない。ペレット化したもの
を焼成する場合、本発明で使用するポリアクリロニトリ
ルはカーボンブラック等に比較して嵩高いため、分解後
、ペレットが多孔質化し、窒化の進行を促す働きがある
。
上記水酸化アルミニウムとポリアクリロニトリルの混合
物を湿潤した状態からベレット化し、後乾燥する場合、
硫酸イオンを含有する水溶性アルミニウム化合物の水溶
液を使用すると好適である。硫酸イオンを含有する水溶
性アルミニウム化合物の水溶液として、硫酸アルミニウ
ムの水溶液、水酸化アルミニウムを硫酸に溶解させた溶
液、更にはポリ塩化アルミニウムの水溶液に硫酸アンモ
ニウムを溶解させた溶液等が挙げられる。該混合物の粉
体、又はベレットの一段目の焼成は窒素雰囲気下で14
00〜1700℃の温度で行うのが好ましい。1400
℃未満では反応がなかなか進まない。焼成温度が高くな
るにつれ粒子の成長が起こる。特に1700℃を超える
と窒化アルミニウムの粒成長が急激に起り、粒子径が1
.0μを超えるようになる。粒子径が1.0μを超える
と焼結性が悪くなる。焼成時間は温度にもよるが0.5
〜10時間の範囲が好ましい。・引き続き二段目の焼成
を水素と窒素を同時に含む雰囲気下、1000〜170
0℃の温度で行うのが好ましい。水素と窒素を同時に含
む雰囲気とは窒素ガスに水素ガスを混入してもよいし、
より好ましくはアンモニアガスをそのまま使用するのが
よい。アンモニアは1000℃以上で水素と窒素に分解
する。水素ガスと窒素ガスを混合する場合は、その量比
はモル比で水素ガス/窒素ガス−0.05〜5,0の範
囲が好ましい。二段目の焼成では窒化と脱カーボンが同
時に進行する。
物を湿潤した状態からベレット化し、後乾燥する場合、
硫酸イオンを含有する水溶性アルミニウム化合物の水溶
液を使用すると好適である。硫酸イオンを含有する水溶
性アルミニウム化合物の水溶液として、硫酸アルミニウ
ムの水溶液、水酸化アルミニウムを硫酸に溶解させた溶
液、更にはポリ塩化アルミニウムの水溶液に硫酸アンモ
ニウムを溶解させた溶液等が挙げられる。該混合物の粉
体、又はベレットの一段目の焼成は窒素雰囲気下で14
00〜1700℃の温度で行うのが好ましい。1400
℃未満では反応がなかなか進まない。焼成温度が高くな
るにつれ粒子の成長が起こる。特に1700℃を超える
と窒化アルミニウムの粒成長が急激に起り、粒子径が1
.0μを超えるようになる。粒子径が1.0μを超える
と焼結性が悪くなる。焼成時間は温度にもよるが0.5
〜10時間の範囲が好ましい。・引き続き二段目の焼成
を水素と窒素を同時に含む雰囲気下、1000〜170
0℃の温度で行うのが好ましい。水素と窒素を同時に含
む雰囲気とは窒素ガスに水素ガスを混入してもよいし、
より好ましくはアンモニアガスをそのまま使用するのが
よい。アンモニアは1000℃以上で水素と窒素に分解
する。水素ガスと窒素ガスを混合する場合は、その量比
はモル比で水素ガス/窒素ガス−0.05〜5,0の範
囲が好ましい。二段目の焼成では窒化と脱カーボンが同
時に進行する。
1000℃未満では脱カーボンの進行が遅< 、170
0℃を超えると一段目と同様、粒成長が起り好ましくな
い。焼成時間は温度によって異なるが0.5〜lO時間
の範囲が好ましい。一段目と二段目の焼成は雰囲気のガ
ス種類を替えるだけで、連続的に行っても、別々に行っ
てもよい。ただ順序は窒素雰囲気下の焼成が先行する。
0℃を超えると一段目と同様、粒成長が起り好ましくな
い。焼成時間は温度によって異なるが0.5〜lO時間
の範囲が好ましい。一段目と二段目の焼成は雰囲気のガ
ス種類を替えるだけで、連続的に行っても、別々に行っ
てもよい。ただ順序は窒素雰囲気下の焼成が先行する。
最初からアンモニア雰囲気下で焼成するとカーボンが飛
んでしまい、窒化が十分進行しない。
んでしまい、窒化が十分進行しない。
[実施例コ
以下に実施例により本発明を具体的に説明する。
本発明の粉末を焼結した窒化アルミニウム焼結体の嵩密
度はケロシンを用いるアルキメデス法で測定した。
度はケロシンを用いるアルキメデス法で測定した。
熱伝導度は理学電機のレーザーフラッシュ法熱定数測定
装置( F/TCM−FA8510B)で測定した。
装置( F/TCM−FA8510B)で測定した。
酸素含有量は堀場製作所製の酸素分析装置( EMGA
2200型)で測定した。
2200型)で測定した。
平均粒子径は走査型電子顕微鏡で1万倍の写真を撮り、
母集団数を300〜800個とし、大きさを測定、単純
算術平均で求めた。
母集団数を300〜800個とし、大きさを測定、単純
算術平均で求めた。
なお、実施例に記載した各成分の量はすべて重量基準で
ある。
ある。
実施例1
硫酸アルミニウム水溶液(濃度:アルミナとして8%)
450部に純水750部を添加する。これに界面活性剤
としてノニルフェノールエチレンオキサイド17モル付
加物2部、粒径1〜20μのポリアクリロニトリル粉末
74部を添加、ボールミルで12時間混合した。
450部に純水750部を添加する。これに界面活性剤
としてノニルフェノールエチレンオキサイド17モル付
加物2部、粒径1〜20μのポリアクリロニトリル粉末
74部を添加、ボールミルで12時間混合した。
次いで濃度5%のアンモニア水で中和を行った。中和は
室温で溶液を撹拌しながら実施、最終pHは7.5とし
た。中和後ボールミルで6時間混合、ボールミル終了後
、濾過し100℃で3時間空気中で乾燥した◎ この粉体状固形物を黒鉛製平皿に乗せ、管状電気炉で窒
素ガスを1交/分流しながら、1500℃で4時間加熱
保持した。電気炉が室温まで冷却後、黒鉛製平皿を取り
出し内容物をアルミナ製ボートに移し、再度管状電気炉
でアンモニアガスを1交/分流しながら、1500℃で
2時間加熱保持し、白色の粉末を得た。
室温で溶液を撹拌しながら実施、最終pHは7.5とし
た。中和後ボールミルで6時間混合、ボールミル終了後
、濾過し100℃で3時間空気中で乾燥した◎ この粉体状固形物を黒鉛製平皿に乗せ、管状電気炉で窒
素ガスを1交/分流しながら、1500℃で4時間加熱
保持した。電気炉が室温まで冷却後、黒鉛製平皿を取り
出し内容物をアルミナ製ボートに移し、再度管状電気炉
でアンモニアガスを1交/分流しながら、1500℃で
2時間加熱保持し、白色の粉末を得た。
この粉末の酸素含有量は0.4%、炭素含有量は0.0
5%、電顕観察による平均粒子径は0.3μであった。
5%、電顕観察による平均粒子径は0.3μであった。
(Y+0.4)*Xを計算すると、0.24であり、0
.4以下である。
.4以下である。
実施例2
ポリ塩化アルミニウム水溶液(濃度:アルミナとしてl
O%)180部に純水750部を添加する。
O%)180部に純水750部を添加する。
これに界面活性剤としてノニルフェノールエチレンオキ
サイド17モル付加物1部、粒径1〜20μのポリアク
リロニトリル粉末37部を添加、ボールミルで12時間
混合した。
サイド17モル付加物1部、粒径1〜20μのポリアク
リロニトリル粉末37部を添加、ボールミルで12時間
混合した。
次いで濃度5%のアンモニア水で中和を行った。中和は
室温で溶液を撹拌しながら実施、最終pHは7.5とし
た。中和後ボールミルで6時間混合、ボールミル終了後
、濾過し100℃で3時間空気中で乾燥した。
室温で溶液を撹拌しながら実施、最終pHは7.5とし
た。中和後ボールミルで6時間混合、ボールミル終了後
、濾過し100℃で3時間空気中で乾燥した。
この粉体状固形物を黒鉛製平皿に乗せ、管状電気炉で窒
素ガスを1交/分流しながら、1500℃で4時間加熱
保持した。電機炉が室温まで冷却後、黒鉛製平皿を取り
出し内容物をアルミナ製ボートに移し、再度管状電気炉
でアンモニアガスを1交/分流しながら、1500℃で
2時間加熱保持し、白色の粉末を得た。
素ガスを1交/分流しながら、1500℃で4時間加熱
保持した。電機炉が室温まで冷却後、黒鉛製平皿を取り
出し内容物をアルミナ製ボートに移し、再度管状電気炉
でアンモニアガスを1交/分流しながら、1500℃で
2時間加熱保持し、白色の粉末を得た。
この粉末の酸素含有量は0.5%、炭素含有量は0.0
6%、電顕観察による平均粒子径は0.3μであった。
6%、電顕観察による平均粒子径は0.3μであった。
(Y+0.4)*Xを計算すると、0.27であり、0
.4以下である。
.4以下である。
実施例3
硝酸アルミニウム水溶液(濃度:アルミナとして10%
)180部に純粋750部を添加する。これに界面活性
剤としてノニルフェノールエチレンオキサイド17モル
付加物1部、粒径1〜20μのポリアクリロニトリル粉
末37部を添加、ボールミルで12時間混合した。
)180部に純粋750部を添加する。これに界面活性
剤としてノニルフェノールエチレンオキサイド17モル
付加物1部、粒径1〜20μのポリアクリロニトリル粉
末37部を添加、ボールミルで12時間混合した。
次いで濃度5%のアンモニア水で中和を行った。中和は
室温で溶液を撹拌しながら実施、最終pHは7.5とし
た。中和後ボールミルで6時間混合、ボールミル終了後
、濾過し100℃で3時間空気中で乾燥した。
室温で溶液を撹拌しながら実施、最終pHは7.5とし
た。中和後ボールミルで6時間混合、ボールミル終了後
、濾過し100℃で3時間空気中で乾燥した。
この粉体状固形物を黒鉛製平皿に乗せ、管状電気炉で窒
素ガスを117分流しながら、1500℃で4時間加熱
保持した。電気炉が室温まで冷却後、黒鉛製平皿を取り
出し内容物をアルミナ製ボートに移し、再度管状電気炉
でアンモニアガスを15I/分流しながら、1500℃
で2時間加熱保持し、白色の粉末を得た。
素ガスを117分流しながら、1500℃で4時間加熱
保持した。電気炉が室温まで冷却後、黒鉛製平皿を取り
出し内容物をアルミナ製ボートに移し、再度管状電気炉
でアンモニアガスを15I/分流しながら、1500℃
で2時間加熱保持し、白色の粉末を得た。
この粉末の酸素含有量は0.3%、炭素含有量は0.0
4%、電顕観察による平均粒子径は0.25μであッタ
。(Y+0.4)’I’Xを計算すると、0.175で
あり、 0.4以下である。
4%、電顕観察による平均粒子径は0.25μであッタ
。(Y+0.4)’I’Xを計算すると、0.175で
あり、 0.4以下である。
実施例4
硫酸アルミニウム水溶液(濃度:アルミナとして8%)
450部に純水750部を添加する。これに電界活性剤
としてノニルフェノールエチレンオキサイド17モル付
加物2部、粒径1〜20μのポリアクリロニトリル粉末
74部を添加、ボールミルで12時間混合した。
450部に純水750部を添加する。これに電界活性剤
としてノニルフェノールエチレンオキサイド17モル付
加物2部、粒径1〜20μのポリアクリロニトリル粉末
74部を添加、ボールミルで12時間混合した。
次いで濃度5%のアンモニア水で中和を行った。中和は
室温で溶液を撹拌しながら実施、最終pHは7.5とし
た。中和後ボールミルで6時間混合、ボールミル終了後
、濾過した混合物を湿潤状態でベレット化した。ペレッ
トの形状は4a+aφ*4■の円柱状。該ペレットを1
00℃で3時間空気中で乾燥した後、黒鉛製ルツボに入
れ竪型管状電気炉中で窒素ガスを下から21/分流しな
がら、1500℃、4時間加熱保持した。
室温で溶液を撹拌しながら実施、最終pHは7.5とし
た。中和後ボールミルで6時間混合、ボールミル終了後
、濾過した混合物を湿潤状態でベレット化した。ペレッ
トの形状は4a+aφ*4■の円柱状。該ペレットを1
00℃で3時間空気中で乾燥した後、黒鉛製ルツボに入
れ竪型管状電気炉中で窒素ガスを下から21/分流しな
がら、1500℃、4時間加熱保持した。
電気炉が室温まで冷却後、黒鉛製ルツボを取り出し内容
物をアルミナ製ボートに移し、再度管状電気炉でアンモ
ニアガスを11/分流しながら、1500℃で2時間加
熱保持し、白色の粉末を得た。
物をアルミナ製ボートに移し、再度管状電気炉でアンモ
ニアガスを11/分流しながら、1500℃で2時間加
熱保持し、白色の粉末を得た。
この粉末の酸素含有量は0.8%、炭素含有量は0.0
7%、電顕観察による平均粒子径は0.3μであった。
7%、電顕観察による平均粒子径は0.3μであった。
(Y+0.4)*Xを計算すると、0.30であり、0
.4以下である。
.4以下である。
実施例5
実施例4で合成したペレットを使用し、一段目の窒素ガ
ス中の焼成温度を1550℃、4時間とする以外、実施
例3と同様の走査にて、白色の粉末を得た。
ス中の焼成温度を1550℃、4時間とする以外、実施
例3と同様の走査にて、白色の粉末を得た。
この粉末の酸素含有量は0.4%、炭素含有量は0.0
5%、電顕観察による平均粒子径は0.4μであった。
5%、電顕観察による平均粒子径は0.4μであった。
(Y+0.4)*Xを計算すると、0,32であり、0
.4以下である。
.4以下である。
実施例6
実施例4で合成したベレットを使用し、一段目の窒素ガ
ス中の焼成温度を1650℃、4時間とする以外、実施
例3と同様の操作にて、白色の粉末を得た。
ス中の焼成温度を1650℃、4時間とする以外、実施
例3と同様の操作にて、白色の粉末を得た。
この粉末の酸素含有量は0.1%、炭素含有量は0.0
4%、電顕観察による平均粒子径は0.6μであった。
4%、電顕観察による平均粒子径は0.6μであった。
(Y+0.4)*Xを計算すると、0.30であり、0
.4以下である。
.4以下である。
実施例7
ポリ塩化アルミニウム水溶液(濃度:アルミナとして1
0%)180部に純水750部、硫酸アンモニウム70
部を添加する。これに回転活性剤としてノニルフェノー
ルエチレンオキサイド17モル付加物1部、粒径l〜2
0μのポリアクリロニトリル粉末37部を添加、ボール
ミルで12時間混合した。
0%)180部に純水750部、硫酸アンモニウム70
部を添加する。これに回転活性剤としてノニルフェノー
ルエチレンオキサイド17モル付加物1部、粒径l〜2
0μのポリアクリロニトリル粉末37部を添加、ボール
ミルで12時間混合した。
次いで濃度5%のアンモニア水で中和を行った。中和は
室温で溶液を撹拌しながら実施、最終pHは7.5とし
た。中和後ボールで6時間混合、ボールミル終了後、濾
過した混合物を湿潤状態でベレット化した。ペレットの
形状は4ratsφ* 4a++aの円柱状とした。該
ベレットを100℃で3時間空気中で乾燥した後、黒鉛
製ルツボに入れ竪型管状電気炉中で窒素ガスを下から2
!i/分流しながら、150(1℃、4時間加熱保持し
た。
室温で溶液を撹拌しながら実施、最終pHは7.5とし
た。中和後ボールで6時間混合、ボールミル終了後、濾
過した混合物を湿潤状態でベレット化した。ペレットの
形状は4ratsφ* 4a++aの円柱状とした。該
ベレットを100℃で3時間空気中で乾燥した後、黒鉛
製ルツボに入れ竪型管状電気炉中で窒素ガスを下から2
!i/分流しながら、150(1℃、4時間加熱保持し
た。
電気炉が室温まで冷却後、黒鉛製ルツボを取り出し内容
物をアルミナ製ボールに移し、再度管状電気炉でアンモ
ニアガスを15I/分流しながら、1500℃で2時間
加熱保持し、白色の粉末を得た。
物をアルミナ製ボールに移し、再度管状電気炉でアンモ
ニアガスを15I/分流しながら、1500℃で2時間
加熱保持し、白色の粉末を得た。
この粉末の酸素含有量は0.9%、炭素含有量は0.0
8%、電顕観察による平均粒子径は0.25μであった
。( Y + 0.4)* Xを計算すると、0.32
5であり、 0.4以下である。
8%、電顕観察による平均粒子径は0.25μであった
。( Y + 0.4)* Xを計算すると、0.32
5であり、 0.4以下である。
比較例1
アルミニウムイソブロボキシド48部をイソプロパノー
ル400部に溶解させ、これに粒径0.04μのアセチ
レンブラック 9部を添加、ボールミルで12時間混合
した。次いで純水50部を室温で添加、加水分解を行っ
た。後ボールミルで6時間混合、ボールミル終了後、濾
過し100℃で3時間空気中で乾燥した。
ル400部に溶解させ、これに粒径0.04μのアセチ
レンブラック 9部を添加、ボールミルで12時間混合
した。次いで純水50部を室温で添加、加水分解を行っ
た。後ボールミルで6時間混合、ボールミル終了後、濾
過し100℃で3時間空気中で乾燥した。
この粉体状固形物を黒鉛製平皿に乗せ、管状電気炉で窒
素ガスを1交/分流しながら、1650℃で4時間加熱
保持した。電気炉が室温まで冷却後、黒鉛製平皿を取り
出し内容物をアルミナ製ボートに移し、再度管状電気炉
で空気中、700℃で2時間、脱カーボン処理を行った
。かくして白色の粉末を得た。
素ガスを1交/分流しながら、1650℃で4時間加熱
保持した。電気炉が室温まで冷却後、黒鉛製平皿を取り
出し内容物をアルミナ製ボートに移し、再度管状電気炉
で空気中、700℃で2時間、脱カーボン処理を行った
。かくして白色の粉末を得た。
この粉末の酸素含有量は0.9%、炭素含有量は0.0
7%、電顕観察による平均粒子径は0.6μであった。
7%、電顕観察による平均粒子径は0.6μであった。
(Y+0.4)*Xを計算すると、0.78であり、0
.4以下の範囲を超えるものである。
.4以下の範囲を超えるものである。
焼結例
実施例4〜7及び、比較例1で得られた窒化アルミニウ
ム粉末に焼結助剤としてY203を窒化アルミニウム粉
末に対し、4%添加した。
ム粉末に焼結助剤としてY203を窒化アルミニウム粉
末に対し、4%添加した。
焼結助剤の混合はエタノールを溶媒としてボールミルで
12時間行った。後、20φ*5■にブレス圧2t/c
■2でプレス成形した。
12時間行った。後、20φ*5■にブレス圧2t/c
■2でプレス成形した。
この成形体をカーボン容器に入れ、N2雰囲気下、18
00℃で6時間及び1650℃で6時間焼結した。
00℃で6時間及び1650℃で6時間焼結した。
得られた焼結体の嵩密度と熱伝導度を表−1に示す。
表−1
[発明の効果]
以上述べたように、本発明の窒化アルミニウム粉末は従
来品では難しかった高純度と小粒子径の両方を満足する
ものであり、これを用いれば、従来よりも低温度で焼結
が可能となり、熱伝導度も高くなる。又、アルミニウム
原料として安い原料を使用しているため製造原価が安い
ので有利である。かかる特性の窒化アルミニウム粉末が
、安く工業的に取得できるということは、集積回路基板
、構造材料としての用途を大きく広げるものである。
来品では難しかった高純度と小粒子径の両方を満足する
ものであり、これを用いれば、従来よりも低温度で焼結
が可能となり、熱伝導度も高くなる。又、アルミニウム
原料として安い原料を使用しているため製造原価が安い
ので有利である。かかる特性の窒化アルミニウム粉末が
、安く工業的に取得できるということは、集積回路基板
、構造材料としての用途を大きく広げるものである。
第1図は本発明の窒化アルミニウム粉末の平均粒子径(
μ)と酸素含有量Y(%)との関係を示すグラフであり
下式とX1Y軸で囲まれる範囲が本発明の範囲である。 (Y+0.4)*X−0.4
μ)と酸素含有量Y(%)との関係を示すグラフであり
下式とX1Y軸で囲まれる範囲が本発明の範囲である。 (Y+0.4)*X−0.4
Claims (2)
- (1)走査型電子顕微鏡観察による平均粒子径をX(μ
)、酸素含有量をY(%)とした時、次の関係式を満足
する窒化アルミニウム粉末。 (Y+0.4)*X≦0.4 - (2)走査型電子顕微鏡観察による平均粒子径をX(μ
)、酸素含有量をY(%)とした時、次の関係式を満足
する窒化アルミニウム粉末の製造法 (Y+0.4)*X≦0.4 において、水溶性アルミニウム化合物の水溶液にポリア
クリロニトリルの粉末を分散させ、これを中和して得ら
れる水酸化アルミニウムとポリアクリロニトリルの混合
物を窒素雰囲気下で焼成し、次いで水素と窒素を同時に
含む雰囲気下で焼成することを特徴とする窒化アルミニ
ウム粉末の製造法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP1075090A JPH03215305A (ja) | 1990-01-22 | 1990-01-22 | 窒化アルミニウム粉末及びその製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP1075090A JPH03215305A (ja) | 1990-01-22 | 1990-01-22 | 窒化アルミニウム粉末及びその製造法 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH03215305A true JPH03215305A (ja) | 1991-09-20 |
Family
ID=11758991
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP1075090A Pending JPH03215305A (ja) | 1990-01-22 | 1990-01-22 | 窒化アルミニウム粉末及びその製造法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH03215305A (ja) |
-
1990
- 1990-01-22 JP JP1075090A patent/JPH03215305A/ja active Pending
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