JPH10212136A - 低温焼成セラミックス - Google Patents
低温焼成セラミックスInfo
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- JPH10212136A JPH10212136A JP9328380A JP32838097A JPH10212136A JP H10212136 A JPH10212136 A JP H10212136A JP 9328380 A JP9328380 A JP 9328380A JP 32838097 A JP32838097 A JP 32838097A JP H10212136 A JPH10212136 A JP H10212136A
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- H01L2924/151—Die mounting substrate
- H01L2924/153—Connection portion
- H01L2924/1531—Connection portion the connection portion being formed only on the surface of the substrate opposite to the die mounting surface
- H01L2924/15311—Connection portion the connection portion being formed only on the surface of the substrate opposite to the die mounting surface being a ball array, e.g. BGA
Landscapes
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
- Glass Compositions (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 クオーツやクリストバライト等のＳｉＯ2 系
フィラーを含む焼結体から成る低温焼成セラミックスに
おいて、特定の温度領域で熱膨張が急激に変化するとい
う熱膨張特性が消失した特性を持たせること。 【解決手段】 ガラスと、クオーツやクリストバライト
等のＳｉＯ2 系フィラーとの混合物を焼成して得られる
焼結体から成り、該焼結体は、クオーツ又はクリストバ
ライトの１０１面におけるピークが少なくとも0.０５度
（２θ）低角側にシフトしているＸ線回折像を有するＳ
ｉＯ2 系結晶を含有していることを特徴とする。１０１
面におけるピークを低角側にシフトさせることにより、
クオーツやクリストバライトに特有の温度領域で熱膨張
が急激に変化する性質を消失させることができる。
フィラーを含む焼結体から成る低温焼成セラミックスに
おいて、特定の温度領域で熱膨張が急激に変化するとい
う熱膨張特性が消失した特性を持たせること。 【解決手段】 ガラスと、クオーツやクリストバライト
等のＳｉＯ2 系フィラーとの混合物を焼成して得られる
焼結体から成り、該焼結体は、クオーツ又はクリストバ
ライトの１０１面におけるピークが少なくとも0.０５度
（２θ）低角側にシフトしているＸ線回折像を有するＳ
ｉＯ2 系結晶を含有していることを特徴とする。１０１
面におけるピークを低角側にシフトさせることにより、
クオーツやクリストバライトに特有の温度領域で熱膨張
が急激に変化する性質を消失させることができる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、Ｃｕ，Ａｇ等の金
属によるメタライズ配線層との同時焼成が可能な低温焼
成セラミックスに関するものであり、より詳細には、熱
膨張の急激な変化が抑制された低温焼成セラミックスに
関する。本発明はまた、上記の低温焼成セラミックスを
用いた配線基板や半導体収納パッケージの実装構造に関
する。
属によるメタライズ配線層との同時焼成が可能な低温焼
成セラミックスに関するものであり、より詳細には、熱
膨張の急激な変化が抑制された低温焼成セラミックスに
関する。本発明はまた、上記の低温焼成セラミックスを
用いた配線基板や半導体収納パッケージの実装構造に関
する。
【０００２】
【従来の技術】一般に、配線基板は、絶縁基板の表面或
いは内部にメタライズ配線層が配設された構造を有して
いる。このような配線基板の代表的な例として、半導体
素子収納用パッケージ、特にＬＳＩ（大規模集積回路素
子）等の半導体集積回路素子を収納するためのパッケー
ジがある。このようなパッケージでは、一般に、アルミ
ナセラミックスから成る絶縁基板の表面に半導体素子を
収納するための凹部が形成されており、また絶縁基板の
表面及び内部には、タングステン、モリブデン等の高融
点金属の粉末から成るメタライズ配線層が複数配設され
ており、これらの配線層は、凹部内に収納されている半
導体素子と電気的に接続されている。更に絶縁基板の下
面又は側面には、外部電気回路基板と電気的に接続する
ための接続端子が設けられており、この接続端子は、メ
タライズ配線層と電気的に接続されている。即ち、半田
等を用いてのロウ付けにより、この接続端子を、外部電
気回路基板表面に形成されている配線導体に電気的に接
続することにより、半導体素子収納用パッケージの実装
が行われる。
いは内部にメタライズ配線層が配設された構造を有して
いる。このような配線基板の代表的な例として、半導体
素子収納用パッケージ、特にＬＳＩ（大規模集積回路素
子）等の半導体集積回路素子を収納するためのパッケー
ジがある。このようなパッケージでは、一般に、アルミ
ナセラミックスから成る絶縁基板の表面に半導体素子を
収納するための凹部が形成されており、また絶縁基板の
表面及び内部には、タングステン、モリブデン等の高融
点金属の粉末から成るメタライズ配線層が複数配設され
ており、これらの配線層は、凹部内に収納されている半
導体素子と電気的に接続されている。更に絶縁基板の下
面又は側面には、外部電気回路基板と電気的に接続する
ための接続端子が設けられており、この接続端子は、メ
タライズ配線層と電気的に接続されている。即ち、半田
等を用いてのロウ付けにより、この接続端子を、外部電
気回路基板表面に形成されている配線導体に電気的に接
続することにより、半導体素子収納用パッケージの実装
が行われる。
【０００３】ところで、半導体素子の集積度が高まるほ
ど、半導体素子に形成される電極数が増大し、従ってパ
ッケージに設けられる接続端子の数も増大する。また電
極数が増大するに伴ってパッケージ自体の寸法を大きく
する必要があるが、パッケージの小型化が要求されてい
るため、パッケージ当りの接続端子の数を多くすること
（即ち、接続端子の密度を高くすること）も必要であ
る。
ど、半導体素子に形成される電極数が増大し、従ってパ
ッケージに設けられる接続端子の数も増大する。また電
極数が増大するに伴ってパッケージ自体の寸法を大きく
する必要があるが、パッケージの小型化が要求されてい
るため、パッケージ当りの接続端子の数を多くすること
（即ち、接続端子の密度を高くすること）も必要であ
る。
【０００４】従来の半導体素子収納用パッケージの接続
端子としては、パッケージの下面にコバールなどの金属
ピンを接続したピングリッドアレイ（ＰＧＡ）が最も一
般的である。また表面実装型のパッケージには、パッケ
ージの側面に導出されたメタライズ配線層にＬ字状の金
属部材をロウ付けして成るクワッドフラットパッケージ
（ＱＦＰ）、パッケージの４つの側面に電極パッドを備
えており、リードピンを有していないリードレスチップ
キャリヤ（ＬＣＣ）などがあり、更に、絶縁基板の下面
に半田などのロウ材から成る球状端子を設けたボールグ
リッドアレイ（ＢＧＡ）もあり、これらの中では、ＢＧ
Ａが最も接続端子の高密度化が可能であると言われてい
る。このＢＧＡでは、上記球状端子が接続パッドにロウ
付けされており、この球状端子を外部電気回路基板の配
線導体上に載置当接させ、この状態で球状端子を約２５
０乃至４００℃の温度で加熱溶融して配線導体に接合す
ることにより、外部電気回路基板上へのＢＧＡの実装が
行われている。このような実装構造により、パッケージ
内部に収容されている半導体素子の各電極が、メタライ
ズ配線層及び接続端子を介して外部電気回路基板に電気
的に接続される。
端子としては、パッケージの下面にコバールなどの金属
ピンを接続したピングリッドアレイ（ＰＧＡ）が最も一
般的である。また表面実装型のパッケージには、パッケ
ージの側面に導出されたメタライズ配線層にＬ字状の金
属部材をロウ付けして成るクワッドフラットパッケージ
（ＱＦＰ）、パッケージの４つの側面に電極パッドを備
えており、リードピンを有していないリードレスチップ
キャリヤ（ＬＣＣ）などがあり、更に、絶縁基板の下面
に半田などのロウ材から成る球状端子を設けたボールグ
リッドアレイ（ＢＧＡ）もあり、これらの中では、ＢＧ
Ａが最も接続端子の高密度化が可能であると言われてい
る。このＢＧＡでは、上記球状端子が接続パッドにロウ
付けされており、この球状端子を外部電気回路基板の配
線導体上に載置当接させ、この状態で球状端子を約２５
０乃至４００℃の温度で加熱溶融して配線導体に接合す
ることにより、外部電気回路基板上へのＢＧＡの実装が
行われている。このような実装構造により、パッケージ
内部に収容されている半導体素子の各電極が、メタライ
ズ配線層及び接続端子を介して外部電気回路基板に電気
的に接続される。
【０００５】上述したパッケージに用いられている絶縁
基板としては、従来、アルミナ、ムライトなどのセラミ
ックス製のものが多く使用されている。このセラミック
ス製絶縁基板は、２００ＭＰａ以上の高強度を有してお
り、しかもメタライズ配線層などとの多層化を有効に行
うことができるという利点を有している。然しながら、
アルミナ、ムライトなどのセラミックスは、焼成温度が
１５００℃以上と高いため、かかるセラミックスから成
る絶縁基板には、導体抵抗が低く且つ比較的安価なＣ
ｕ，Ａｇ等の金属を配線層に用いることが出来ないと云
う欠点があった。そこで、低温での焼成が可能であり、
Ｃｕ，Ａｇ等の金属を配線層として使用し得るガラスセ
ラミックスなどの焼結体から成る絶縁材料が種々提案さ
れており（例えば、特開昭５０−１１９８１４号、特開
昭５８−１７６６５１号、特公平３−５９０２９号、特
公平３−３７７５８号等）、これらの絶縁材料は実際に
使用されている。
基板としては、従来、アルミナ、ムライトなどのセラミ
ックス製のものが多く使用されている。このセラミック
ス製絶縁基板は、２００ＭＰａ以上の高強度を有してお
り、しかもメタライズ配線層などとの多層化を有効に行
うことができるという利点を有している。然しながら、
アルミナ、ムライトなどのセラミックスは、焼成温度が
１５００℃以上と高いため、かかるセラミックスから成
る絶縁基板には、導体抵抗が低く且つ比較的安価なＣ
ｕ，Ａｇ等の金属を配線層に用いることが出来ないと云
う欠点があった。そこで、低温での焼成が可能であり、
Ｃｕ，Ａｇ等の金属を配線層として使用し得るガラスセ
ラミックスなどの焼結体から成る絶縁材料が種々提案さ
れており（例えば、特開昭５０−１１９８１４号、特開
昭５８−１７６６５１号、特公平３−５９０２９号、特
公平３−３７７５８号等）、これらの絶縁材料は実際に
使用されている。
【０００６】かかる先行技術の絶縁材料は、ガラス成分
とフィラーとの混合物を低温で焼成することにより得ら
れ、アルミナなどに比較して誘電率を低く出来るという
長所を有している。例えば、フィラーとして安価なＳｉ
Ｏ2 を用いて、焼結体中にクオーツやクリストバライト
などの結晶を含有せしめると、コストダウンのみならず
低誘電化を図ることができる。これらの結晶は、誘電率
が５以下と低いからである。また、クオーツやクリスト
バライト等の結晶は熱膨張係数が大きい。従って、その
添加量の調整により焼結体の熱膨張係数を制御すること
が可能となり、例えば、かかる焼結体から成る絶縁基板
を、ＰＣボード等の外部電気回路基板に実装させる場合
には、両者の熱膨張係数のミスマッチ等を解消する上で
極めて有利となる。
とフィラーとの混合物を低温で焼成することにより得ら
れ、アルミナなどに比較して誘電率を低く出来るという
長所を有している。例えば、フィラーとして安価なＳｉ
Ｏ2 を用いて、焼結体中にクオーツやクリストバライト
などの結晶を含有せしめると、コストダウンのみならず
低誘電化を図ることができる。これらの結晶は、誘電率
が５以下と低いからである。また、クオーツやクリスト
バライト等の結晶は熱膨張係数が大きい。従って、その
添加量の調整により焼結体の熱膨張係数を制御すること
が可能となり、例えば、かかる焼結体から成る絶縁基板
を、ＰＣボード等の外部電気回路基板に実装させる場合
には、両者の熱膨張係数のミスマッチ等を解消する上で
極めて有利となる。
【０００７】しかしながら、クオーツやクリストバライ
ト等の結晶を含む焼結体の熱膨張曲線は、これらの結晶
に特有な温度で熱膨張率が急激に増大する変曲点を有し
ている。従って、焼成後の降温時に焼結体にクラックが
入ったり、このような焼結体を各種配線基板の絶縁基板
として用いた場合には、使用時の温度変化によって急激
な体積膨張が発生し、この結果、回路の接点不良を生じ
たり、外部電気回路基板等への実装に際しては接続不良
等を引き起こすという問題があった。
ト等の結晶を含む焼結体の熱膨張曲線は、これらの結晶
に特有な温度で熱膨張率が急激に増大する変曲点を有し
ている。従って、焼成後の降温時に焼結体にクラックが
入ったり、このような焼結体を各種配線基板の絶縁基板
として用いた場合には、使用時の温度変化によって急激
な体積膨張が発生し、この結果、回路の接点不良を生じ
たり、外部電気回路基板等への実装に際しては接続不良
等を引き起こすという問題があった。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】従って、本発明の目的
は、クオーツやクリストバライト等のＳｉＯ2 系フィラ
ーを含む焼結体から成る低温焼成セラミックスにおい
て、特定の温度領域で熱膨張が急激に変化するという熱
膨張特性が消失した特性を有する低温焼成セラミックス
を提供することにある。本発明の他の目的は、上記低温
焼成セラミックスを絶縁基板として有する配線基板及び
該配線基板を用いた半導体収納用パッケージの実装構造
を提供することにある。
は、クオーツやクリストバライト等のＳｉＯ2 系フィラ
ーを含む焼結体から成る低温焼成セラミックスにおい
て、特定の温度領域で熱膨張が急激に変化するという熱
膨張特性が消失した特性を有する低温焼成セラミックス
を提供することにある。本発明の他の目的は、上記低温
焼成セラミックスを絶縁基板として有する配線基板及び
該配線基板を用いた半導体収納用パッケージの実装構造
を提供することにある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明によれば、ガラス
と、ＳｉＯ2 系フィラーとの混合物を焼成して得られる
焼結体から成り、該焼結体は、クオーツ又はクリストバ
ライトの１０１面におけるピークが少なくとも0.０５度
（２θ）低角側にシフトしているＸ線回折像を有するＳ
ｉＯ2 系結晶を含有していることを特徴とする低温焼成
セラミックスが提供される。また本発明によれば、絶縁
基板の表面乃至内部にメタライズ配線層が配設された配
線基板において、該絶縁基板が、上記の低温焼成セラミ
ックスから形成されている配線基板が提供される。本発
明によれば更に、絶縁基板表面乃至内部にメタライズ配
線層が配設された配線基板を有する半導体収納用パッケ
ージを、外部電気回路基板上に接続端子を介して接合し
て成る半導体収納用パッケージの実装構造において、前
記絶縁基板が、上記の低温焼成セラミックスから形成さ
れている実装構造が提供される。
と、ＳｉＯ2 系フィラーとの混合物を焼成して得られる
焼結体から成り、該焼結体は、クオーツ又はクリストバ
ライトの１０１面におけるピークが少なくとも0.０５度
（２θ）低角側にシフトしているＸ線回折像を有するＳ
ｉＯ2 系結晶を含有していることを特徴とする低温焼成
セラミックスが提供される。また本発明によれば、絶縁
基板の表面乃至内部にメタライズ配線層が配設された配
線基板において、該絶縁基板が、上記の低温焼成セラミ
ックスから形成されている配線基板が提供される。本発
明によれば更に、絶縁基板表面乃至内部にメタライズ配
線層が配設された配線基板を有する半導体収納用パッケ
ージを、外部電気回路基板上に接続端子を介して接合し
て成る半導体収納用パッケージの実装構造において、前
記絶縁基板が、上記の低温焼成セラミックスから形成さ
れている実装構造が提供される。
【００１０】本発明の低温焼成セラミックスの特に重要
な特徴は、クオーツ又はクリストバライトの特定格子面
の面間隔が変位（シフト）したＳｉＯ2 系結晶が存在し
ている点にある。即ち、このＳｉＯ2 系結晶は、クオー
ツ又はクリストバライトの結晶構造を保持しているが、
その１０１面のＸ線回折ピークは、正規のクオーツ又は
クリストバライトに比して0.０５度（２θ）以上低角側
にシフトしている。本発明によれば、このようにクオー
ツ又はクリストバライトの結晶構造を部分的に変化させ
ることにより、クオーツ又はクリストバライトに特有の
熱膨張の急激な変化を抑制することが可能となる。
な特徴は、クオーツ又はクリストバライトの特定格子面
の面間隔が変位（シフト）したＳｉＯ2 系結晶が存在し
ている点にある。即ち、このＳｉＯ2 系結晶は、クオー
ツ又はクリストバライトの結晶構造を保持しているが、
その１０１面のＸ線回折ピークは、正規のクオーツ又は
クリストバライトに比して0.０５度（２θ）以上低角側
にシフトしている。本発明によれば、このようにクオー
ツ又はクリストバライトの結晶構造を部分的に変化させ
ることにより、クオーツ又はクリストバライトに特有の
熱膨張の急激な変化を抑制することが可能となる。
【００１１】図１を参照されたい。この図１中の曲線Ａ
は、結晶としてクオーツ（１０１面ピーク，２θ＝２6.
６５度）を含有している焼結体（後述する実施例１の試
料Ｎｏ．１）の熱膨張曲線を示すものである。この曲線
Ａは、４００〜６００℃の間に変曲点を有しており、こ
の温度領域で熱膨張率が急激に変化していることが判
る。また曲線Ｂは、結晶としてクリストバライト（１０
１面ピーク，２θ＝２1.９３度）を含有している焼結体
（実施例１の試料Ｎｏ．６）の熱膨張曲線を示す。この
曲線Ｂは、２００〜２５０℃の間に変曲点を有してい
る。一方、図１中の曲線Ｃは本発明例であり、クオーツ
の１０１面ピークが0.２０度（２θ）低角側にシフトし
た結晶構造のＳｉＯ2 系結晶を含む焼結体（実施例１の
試料Ｎｏ．２）或いはクリストバライトの１０１面ピー
クが0.２３度（２θ）低角側にシフトした結晶構造のＳ
ｉＯ2 系結晶を含む焼結体（実施例１の試料Ｎｏ．５）
の熱膨張曲線を示す。この曲線Ｃに示されている通り、
本発明の焼結体の熱膨張曲線は、実質上直線であり、曲
線Ａ，Ｂで示されている様な変曲点を有しておらず、熱
膨張率が急激に変化する領域は存在していないことが判
る。
は、結晶としてクオーツ（１０１面ピーク，２θ＝２6.
６５度）を含有している焼結体（後述する実施例１の試
料Ｎｏ．１）の熱膨張曲線を示すものである。この曲線
Ａは、４００〜６００℃の間に変曲点を有しており、こ
の温度領域で熱膨張率が急激に変化していることが判
る。また曲線Ｂは、結晶としてクリストバライト（１０
１面ピーク，２θ＝２1.９３度）を含有している焼結体
（実施例１の試料Ｎｏ．６）の熱膨張曲線を示す。この
曲線Ｂは、２００〜２５０℃の間に変曲点を有してい
る。一方、図１中の曲線Ｃは本発明例であり、クオーツ
の１０１面ピークが0.２０度（２θ）低角側にシフトし
た結晶構造のＳｉＯ2 系結晶を含む焼結体（実施例１の
試料Ｎｏ．２）或いはクリストバライトの１０１面ピー
クが0.２３度（２θ）低角側にシフトした結晶構造のＳ
ｉＯ2 系結晶を含む焼結体（実施例１の試料Ｎｏ．５）
の熱膨張曲線を示す。この曲線Ｃに示されている通り、
本発明の焼結体の熱膨張曲線は、実質上直線であり、曲
線Ａ，Ｂで示されている様な変曲点を有しておらず、熱
膨張率が急激に変化する領域は存在していないことが判
る。
【００１２】この様にクオーツ又はクリストバライトの
１０１面のＸ線回折ピークが0.０５度（２θ）以上低角
側にシフトした構造のＳｉＯ2 系結晶を含有している本
発明の焼結体は、クオーツ又はクリストバライトに特有
の熱膨張率が急激に変化する領域を有しておらず、従っ
て、配線基板中の絶縁基板として用いた場合、温度変化
による回路の接点不良や、外部電気回路基板との実装に
際しての接続不良等を有効に防止することができる。
１０１面のＸ線回折ピークが0.０５度（２θ）以上低角
側にシフトした構造のＳｉＯ2 系結晶を含有している本
発明の焼結体は、クオーツ又はクリストバライトに特有
の熱膨張率が急激に変化する領域を有しておらず、従っ
て、配線基板中の絶縁基板として用いた場合、温度変化
による回路の接点不良や、外部電気回路基板との実装に
際しての接続不良等を有効に防止することができる。
【００１３】本発明において、上述したＳｉＯ2 系結晶
の１０１面ピークの変位の程度（低角側へのシフトの度
合）は、0.０５度（２θ）以上であり、クオーツ又はク
リストバライトの基本的な結晶構造が維持される限り、
その上限値に特に制限はないが、通常0.５度（２θ）以
下であるのがよい。また、焼結体中の上記ＳｉＯ2 系結
晶の存在割合は、５乃至７５体積％の範囲とするのが、
特に焼結体の低誘電率化や高熱膨張率化の点で有利であ
る。尚、本発明において、クオーツ又はクリストバライ
トの結晶構造の一部が変位したＳｉＯ2 系結晶を焼結体
中に生成させるには、以下に詳述する様に、フィラーと
してアルカリ土類金属酸化物成分を含有する結晶性無機
粉末を使用し、この成分をクオーツ又はクリストバライ
ト結晶中に固溶させることが必要である。
の１０１面ピークの変位の程度（低角側へのシフトの度
合）は、0.０５度（２θ）以上であり、クオーツ又はク
リストバライトの基本的な結晶構造が維持される限り、
その上限値に特に制限はないが、通常0.５度（２θ）以
下であるのがよい。また、焼結体中の上記ＳｉＯ2 系結
晶の存在割合は、５乃至７５体積％の範囲とするのが、
特に焼結体の低誘電率化や高熱膨張率化の点で有利であ
る。尚、本発明において、クオーツ又はクリストバライ
トの結晶構造の一部が変位したＳｉＯ2 系結晶を焼結体
中に生成させるには、以下に詳述する様に、フィラーと
してアルカリ土類金属酸化物成分を含有する結晶性無機
粉末を使用し、この成分をクオーツ又はクリストバライ
ト結晶中に固溶させることが必要である。
【００１４】
（ガラス成分）本発明の低温焼成セラミックスの製造に
用いるガラス成分としては、ホウケイ酸亜鉛系ガラスや
ホウケイ酸鉛ガラスなど、従来から公知のガラスを何れ
も使用できる。しかし、焼結体の高熱膨張化の点で、４
０〜４００℃における熱膨張係数が６〜１８ｐｐｍ／℃
のガラス、例えばリチウム珪酸系ガラス、ＰｂＯ系ガラ
ス、ＢａＯ系ガラス、ＺｎＯ系ガラス等が好適に使用さ
れる。なお、上記ガラス成分の熱膨張係数は、結晶化ガ
ラスの場合には、焼成温度で熱処理した後の熱膨張係数
を指すものであり、線熱膨張係数を意味する。また、用
いるガラスは、成形に用いる有機バインダーを効率よく
除去し且つ銅等の金属との同時焼結性を高めるために、
屈伏点が４００乃至８００℃、特に４００乃至６５０℃
の範囲に調整されていることが好ましい。
用いるガラス成分としては、ホウケイ酸亜鉛系ガラスや
ホウケイ酸鉛ガラスなど、従来から公知のガラスを何れ
も使用できる。しかし、焼結体の高熱膨張化の点で、４
０〜４００℃における熱膨張係数が６〜１８ｐｐｍ／℃
のガラス、例えばリチウム珪酸系ガラス、ＰｂＯ系ガラ
ス、ＢａＯ系ガラス、ＺｎＯ系ガラス等が好適に使用さ
れる。なお、上記ガラス成分の熱膨張係数は、結晶化ガ
ラスの場合には、焼成温度で熱処理した後の熱膨張係数
を指すものであり、線熱膨張係数を意味する。また、用
いるガラスは、成形に用いる有機バインダーを効率よく
除去し且つ銅等の金属との同時焼結性を高めるために、
屈伏点が４００乃至８００℃、特に４００乃至６５０℃
の範囲に調整されていることが好ましい。
【００１５】リチウム珪酸系ガラスとしては、Ｌｉ2 Ｏ
を５〜３０重量％、特に５〜２０重量％の割合で含有す
るものが好ましく、このリチウム珪酸系ガラスを用いた
場合には、焼成後に高熱膨張係数を有するリチウム珪酸
を析出させることができる。また、上記のリチウム珪酸
ガラスは、Ｌｉ2 Ｏ以外にＳｉＯ2 を必須の成分として
含むが、ＳｉＯ2 がガラス全量中６０〜８５重量％の割
合で存在し、且つＳｉＯ2 とＬｉ2 Ｏとの合計量がガラ
ス全量中６５〜９５重量％であることがリチウム珪酸結
晶を析出させる上で望ましい。また、上記成分以外に、
Ａｌ2 Ｏ3、ＭｇＯ、ＴｉＯ2 、Ｂ2 Ｏ3 、Ｎａ2 Ｏ、
Ｋ2 Ｏ、Ｐ2 Ｏ5 、ＺｎＯ、Ｆ等を含有していてもよ
い。但し、Ｂ2 Ｏ3 含量は１重量％以下であることが望
ましい。
を５〜３０重量％、特に５〜２０重量％の割合で含有す
るものが好ましく、このリチウム珪酸系ガラスを用いた
場合には、焼成後に高熱膨張係数を有するリチウム珪酸
を析出させることができる。また、上記のリチウム珪酸
ガラスは、Ｌｉ2 Ｏ以外にＳｉＯ2 を必須の成分として
含むが、ＳｉＯ2 がガラス全量中６０〜８５重量％の割
合で存在し、且つＳｉＯ2 とＬｉ2 Ｏとの合計量がガラ
ス全量中６５〜９５重量％であることがリチウム珪酸結
晶を析出させる上で望ましい。また、上記成分以外に、
Ａｌ2 Ｏ3、ＭｇＯ、ＴｉＯ2 、Ｂ2 Ｏ3 、Ｎａ2 Ｏ、
Ｋ2 Ｏ、Ｐ2 Ｏ5 、ＺｎＯ、Ｆ等を含有していてもよ
い。但し、Ｂ2 Ｏ3 含量は１重量％以下であることが望
ましい。
【００１６】ＰｂＯ系ガラスは、ＰｂＯを主成分とし、
さらにＢ2 Ｏ3 及びＳｉＯ2 のうちの少なくとも１種を
含有するガラス粉末であり、特に焼成によりＰｂＳｉＯ
3 、ＰｂＺｎＳｉＯ4 等の高熱膨張の結晶相が析出する
ものが好適に使用される。特に、ＰｂＯ（６５〜８５重
量％）−Ｂ2 Ｏ3 （５〜１５重量％）−ＺｎＯ（６〜２
０重量％）−ＳｉＯ2 （０．５〜５重量％）−ＢａＯ
（０〜５重量％）の組成を有する結晶性ガラスや、Ｐｂ
Ｏ（５０〜６０重量％）−ＳｉＯ2（３５〜５０重量
％）−Ａｌ2 Ｏ3 （１〜９重量％）の組成を有する結晶
性ガラスが好適である。
さらにＢ2 Ｏ3 及びＳｉＯ2 のうちの少なくとも１種を
含有するガラス粉末であり、特に焼成によりＰｂＳｉＯ
3 、ＰｂＺｎＳｉＯ4 等の高熱膨張の結晶相が析出する
ものが好適に使用される。特に、ＰｂＯ（６５〜８５重
量％）−Ｂ2 Ｏ3 （５〜１５重量％）−ＺｎＯ（６〜２
０重量％）−ＳｉＯ2 （０．５〜５重量％）−ＢａＯ
（０〜５重量％）の組成を有する結晶性ガラスや、Ｐｂ
Ｏ（５０〜６０重量％）−ＳｉＯ2（３５〜５０重量
％）−Ａｌ2 Ｏ3 （１〜９重量％）の組成を有する結晶
性ガラスが好適である。
【００１７】ＺｎＯ系ガラスは、ＺｎＯを１０重量％以
上含有するガラスであり、例えば、ＺｎＯ以外の成分と
して、ＳｉＯ2 （６０重量％以下）、Ａｌ2 Ｏ3 （６０
重量％以下）、Ｂ2Ｏ3（３０重量％以下）、Ｐ2Ｏ5（５
０重量％以下）、アルカリ土類酸化物（２０重量％以
下）、Ｂｉ2Ｏ3 （３０重量％以下）等の少なくとも１
種を含み得る。特に焼成によって、ＺｎＯ・Ａｌ2 Ｏ3
・ＳｉＯ2 ・ｎＢ2 Ｏ3 等の高熱膨張係数の結晶相を析
出し得るものが好適であり、例えば、ＺｎＯ（１０〜５
０重量％）−Ａｌ2 Ｏ3 （１０〜３０重量％）−ＳｉＯ
2 （３０〜６０重量％）の組成を有する結晶性ガラスや
ＺｎＯ（１０〜５０重量％）−ＳｉＯ2 （５〜４０重量
％）−Ａｌ2 Ｏ3 （０〜１５重量％）−ＢａＯ（０〜６
０重量％）−ＭｇＯ（０〜３５重量％）の組成を有する
結晶性ガラスが好適である。
上含有するガラスであり、例えば、ＺｎＯ以外の成分と
して、ＳｉＯ2 （６０重量％以下）、Ａｌ2 Ｏ3 （６０
重量％以下）、Ｂ2Ｏ3（３０重量％以下）、Ｐ2Ｏ5（５
０重量％以下）、アルカリ土類酸化物（２０重量％以
下）、Ｂｉ2Ｏ3 （３０重量％以下）等の少なくとも１
種を含み得る。特に焼成によって、ＺｎＯ・Ａｌ2 Ｏ3
・ＳｉＯ2 ・ｎＢ2 Ｏ3 等の高熱膨張係数の結晶相を析
出し得るものが好適であり、例えば、ＺｎＯ（１０〜５
０重量％）−Ａｌ2 Ｏ3 （１０〜３０重量％）−ＳｉＯ
2 （３０〜６０重量％）の組成を有する結晶性ガラスや
ＺｎＯ（１０〜５０重量％）−ＳｉＯ2 （５〜４０重量
％）−Ａｌ2 Ｏ3 （０〜１５重量％）−ＢａＯ（０〜６
０重量％）−ＭｇＯ（０〜３５重量％）の組成を有する
結晶性ガラスが好適である。
【００１８】ＢａＯ系ガラスは、ＢａＯを１０重量％以
上含有するものであり、ＢａＯ以外の成分として、Ａｌ
2 Ｏ3 、ＳｉＯ2 、Ｂ2 Ｏ3 、Ｐ2 Ｏ5 、アルカリ土類
酸化物、アルカリ金属酸化物等を含んでいてよい。特
に、焼成によりＢａＡｌ2 Ｓｉ2 Ｏ3 、ＢａＳｉ
2 Ｏ3 、ＢａＢ2 Ｓｉ2 Ｏ3などの結晶相が析出するも
のが好適である。
上含有するものであり、ＢａＯ以外の成分として、Ａｌ
2 Ｏ3 、ＳｉＯ2 、Ｂ2 Ｏ3 、Ｐ2 Ｏ5 、アルカリ土類
酸化物、アルカリ金属酸化物等を含んでいてよい。特
に、焼成によりＢａＡｌ2 Ｓｉ2 Ｏ3 、ＢａＳｉ
2 Ｏ3 、ＢａＢ2 Ｓｉ2 Ｏ3などの結晶相が析出するも
のが好適である。
【００１９】（フィラー）本発明において、ＳｉＯ2 系
フィラーとしては、特にクオーツ（石英）又はクリスト
バライトの使用が必須不可欠であり、これらは併用する
こともできる。かかるＳｉＯ2 系フィラーは、焼結体中
のＳｉＯ2 系結晶の存在割合が前述した範囲（焼結体当
り５乃至７５体積％）となるような量で使用する。
フィラーとしては、特にクオーツ（石英）又はクリスト
バライトの使用が必須不可欠であり、これらは併用する
こともできる。かかるＳｉＯ2 系フィラーは、焼結体中
のＳｉＯ2 系結晶の存在割合が前述した範囲（焼結体当
り５乃至７５体積％）となるような量で使用する。
【００２０】また本発明では、焼結体内のクオーツ又は
クリストバライトの結晶変位を生じさせるために、Ｍｇ
Ｏ、ＣａＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ等のアルカリ土類金属酸化
物成分を含有する結晶性無機粉末から成るセラミックフ
ィラーを上記のＳｉＯ2 系フィラーと組み合わせて使用
する。このようなセラミックフィラーとしては、例え
ば、マグネシア（ＭｇＯ）、フォルステライト（２Ｍｇ
Ｏ・ＳｉＯ2 ）、スピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ）、ウ
ォラストナイト（ＣａＯ・ＳｉＯ2 ）、モンティセラナ
イト（ＣａＯ・ＭｇＯ・ＳｉＯ2 ）、ジオプサイド（Ｃ
ａＯ・ＭｇＯ・２ＳｉＯ2 ）、メルビナイト（２ＣａＯ
・ＭｇＯ・２ＳｉＯ2 ）、アケルマイト（２ＣａＯ・Ｍ
ｇＯ・２ＳｉＯ2 ）、エンスタタイト（ＭｇＯ・ＳｉＯ
2 ）、ホウ酸マグネシウム（２ＭｇＯ・Ｂ2 Ｏ3 ）、セ
ルシアン（ＢａＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ・２ＳｉＯ2 ）、Ｂ2 Ｏ
3 ・２ＭｇＯ・２ＳｉＯ2 等を例示することができる。
中でも好ましいのは、ＭｇＯ含有フィラーであり、最も
好適には、マグネシア、フォルステライト及びエンスタ
タイトである。
クリストバライトの結晶変位を生じさせるために、Ｍｇ
Ｏ、ＣａＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ等のアルカリ土類金属酸化
物成分を含有する結晶性無機粉末から成るセラミックフ
ィラーを上記のＳｉＯ2 系フィラーと組み合わせて使用
する。このようなセラミックフィラーとしては、例え
ば、マグネシア（ＭｇＯ）、フォルステライト（２Ｍｇ
Ｏ・ＳｉＯ2 ）、スピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ）、ウ
ォラストナイト（ＣａＯ・ＳｉＯ2 ）、モンティセラナ
イト（ＣａＯ・ＭｇＯ・ＳｉＯ2 ）、ジオプサイド（Ｃ
ａＯ・ＭｇＯ・２ＳｉＯ2 ）、メルビナイト（２ＣａＯ
・ＭｇＯ・２ＳｉＯ2 ）、アケルマイト（２ＣａＯ・Ｍ
ｇＯ・２ＳｉＯ2 ）、エンスタタイト（ＭｇＯ・ＳｉＯ
2 ）、ホウ酸マグネシウム（２ＭｇＯ・Ｂ2 Ｏ3 ）、セ
ルシアン（ＢａＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ・２ＳｉＯ2 ）、Ｂ2 Ｏ
3 ・２ＭｇＯ・２ＳｉＯ2 等を例示することができる。
中でも好ましいのは、ＭｇＯ含有フィラーであり、最も
好適には、マグネシア、フォルステライト及びエンスタ
タイトである。
【００２１】即ち、本発明では、これらのフィラー中に
含まれるアルカリ土類金属酸化物成分をクオーツ又はク
リストバライトに固溶させることにより、前述した結晶
の変位を生じさせることができる。これらのアルカリ土
類金属酸化物含有のセラミックフィラーは、クオーツや
クリストバライトの結晶変位が有効に行われる限り特に
制限はないが、一般的には、アルカリ土類金属酸化物換
算で、ＳｉＯ2 系フィラー１００重量部当り１重量部以
上使用するのがよい。また、これらのセラミックフィラ
ーは、４０〜４００℃における熱膨張係数が６ｐｐｍ／
℃以上であるので、その使用量を適宜調節して、得られ
る焼結体の４０〜４００℃における熱膨張係数を８〜１
８ｐｐｍ／℃の範囲に設定することが好ましい。即ち、
焼結体の熱膨張係数がこの範囲にあると、これを配線基
板の絶縁基板として用いた場合、配線基板を外部電気回
路基板に実装する際のミスマッチを有効に防止すること
ができる。
含まれるアルカリ土類金属酸化物成分をクオーツ又はク
リストバライトに固溶させることにより、前述した結晶
の変位を生じさせることができる。これらのアルカリ土
類金属酸化物含有のセラミックフィラーは、クオーツや
クリストバライトの結晶変位が有効に行われる限り特に
制限はないが、一般的には、アルカリ土類金属酸化物換
算で、ＳｉＯ2 系フィラー１００重量部当り１重量部以
上使用するのがよい。また、これらのセラミックフィラ
ーは、４０〜４００℃における熱膨張係数が６ｐｐｍ／
℃以上であるので、その使用量を適宜調節して、得られ
る焼結体の４０〜４００℃における熱膨張係数を８〜１
８ｐｐｍ／℃の範囲に設定することが好ましい。即ち、
焼結体の熱膨張係数がこの範囲にあると、これを配線基
板の絶縁基板として用いた場合、配線基板を外部電気回
路基板に実装する際のミスマッチを有効に防止すること
ができる。
【００２２】尚、上記の様なアルカリ土類金属酸化物成
分は、ガラス成分中にも含まれていることがあるが、ガ
ラス成分中に含まれるアルカリ土類金属酸化物成分は、
前述した結晶の変位には全く寄与しない（後述する実施
例１の試料Ｎｏ．９の実験結果参照）。この理由は明確
ではないが、ガラス成分中のアルカリ土類金属酸化物
は、フィラーであるクオーツやクリストバライトと反応
しにくい状態で存在しているのではないかと思われる。
分は、ガラス成分中にも含まれていることがあるが、ガ
ラス成分中に含まれるアルカリ土類金属酸化物成分は、
前述した結晶の変位には全く寄与しない（後述する実施
例１の試料Ｎｏ．９の実験結果参照）。この理由は明確
ではないが、ガラス成分中のアルカリ土類金属酸化物
は、フィラーであるクオーツやクリストバライトと反応
しにくい状態で存在しているのではないかと思われる。
【００２３】本発明においては、前述した各種フィラー
の合計量を１０〜９０体積％（残量はガラス成分）、特
に２０〜８０体積％の範囲とするのが好ましいが、フィ
ラーの合計量がこの範囲内である限り、上述したＳｉＯ
2 系フィラーやセラミックフィラー以外のフィラーも使
用することができる。この様な他のフィラーとしては、
例えばトリジマイト等の結晶無機粉末を使用することが
できるが、これ以外にも、ＺｒＯ2 、ペタライト（Ｌｉ
ＡｌＳｉ4 Ｏ10）、ネフェリン（Ｎａ2 Ｏ・Ａｌ2 Ｏ3
・ＳｉＯ2 ）、リチウムシリケート（Ｌｉ2 Ｏ・ＳｉＯ
2 ）、カーネギアイト（Ｎａ2 Ｏ・Ａｌ2 Ｏ3 ・２Ｓｉ
Ｏ2 ）、ガーナイト（ＺｎＯ・Ａｌ2 Ｏ3)、ＣａＴｉＯ
3 、ＢａＴｉＯ3 、ＳｒＴｉＯ3 、ＴｉＯ2 等のセラミ
ックフィラーを使用することができる。ここに例示した
セラミックフィラーも、先に例示したものと同様、４０
〜４００℃における熱膨張係数が６ppm／℃以上である
ので、得られる焼結体の４０〜４００℃における熱膨張
係数を８〜１８ｐｐｍ／℃の範囲に設定する上で有利に
使用される。
の合計量を１０〜９０体積％（残量はガラス成分）、特
に２０〜８０体積％の範囲とするのが好ましいが、フィ
ラーの合計量がこの範囲内である限り、上述したＳｉＯ
2 系フィラーやセラミックフィラー以外のフィラーも使
用することができる。この様な他のフィラーとしては、
例えばトリジマイト等の結晶無機粉末を使用することが
できるが、これ以外にも、ＺｒＯ2 、ペタライト（Ｌｉ
ＡｌＳｉ4 Ｏ10）、ネフェリン（Ｎａ2 Ｏ・Ａｌ2 Ｏ3
・ＳｉＯ2 ）、リチウムシリケート（Ｌｉ2 Ｏ・ＳｉＯ
2 ）、カーネギアイト（Ｎａ2 Ｏ・Ａｌ2 Ｏ3 ・２Ｓｉ
Ｏ2 ）、ガーナイト（ＺｎＯ・Ａｌ2 Ｏ3)、ＣａＴｉＯ
3 、ＢａＴｉＯ3 、ＳｒＴｉＯ3 、ＴｉＯ2 等のセラミ
ックフィラーを使用することができる。ここに例示した
セラミックフィラーも、先に例示したものと同様、４０
〜４００℃における熱膨張係数が６ppm／℃以上である
ので、得られる焼結体の４０〜４００℃における熱膨張
係数を８〜１８ｐｐｍ／℃の範囲に設定する上で有利に
使用される。
【００２４】（低温焼成セラミックスの製造）本発明の
低温焼成セラミックスを製造するにあたっては、先ず上
述したガラス成分とフィラー成分との混合物に対して、
適当な有機バインダーを添加し、目的とする形状に成形
する。ガラス成分及びフィラー成分は、通常、平均粒径
が１０μm 以下の粉末の形で使用される。成形手段とし
ては、金型プレス、冷間静水圧プレス、射出成形、押出
し成形、ドクターブレード法、カレンダーロール法、圧
延法等の公知の方法を採用することができる。
低温焼成セラミックスを製造するにあたっては、先ず上
述したガラス成分とフィラー成分との混合物に対して、
適当な有機バインダーを添加し、目的とする形状に成形
する。ガラス成分及びフィラー成分は、通常、平均粒径
が１０μm 以下の粉末の形で使用される。成形手段とし
ては、金型プレス、冷間静水圧プレス、射出成形、押出
し成形、ドクターブレード法、カレンダーロール法、圧
延法等の公知の方法を採用することができる。
【００２５】次いで、成形体から有機バインダーを除去
する。このバインダーの除去は、通常、７００℃前後の
大気または窒素雰囲気中で行われる。また配線導体（メ
タライズペースト）としてＣｕを用いて同時焼成を行う
場合には、水蒸気を含有する１００〜７００℃の窒素雰
囲気中でバインダーの除去を行うのがよい。また、バイ
ンダーの除去を有効に行うためには、成形体の収縮開始
温度が７００〜８５０℃程度になるようにしておくこと
が望ましい。このような範囲に収縮開始温度を調整する
には、屈伏点が前述した範囲（４００乃至８００℃、特
に４００乃至６５０℃）にあるガラスを用いるのがよ
い。
する。このバインダーの除去は、通常、７００℃前後の
大気または窒素雰囲気中で行われる。また配線導体（メ
タライズペースト）としてＣｕを用いて同時焼成を行う
場合には、水蒸気を含有する１００〜７００℃の窒素雰
囲気中でバインダーの除去を行うのがよい。また、バイ
ンダーの除去を有効に行うためには、成形体の収縮開始
温度が７００〜８５０℃程度になるようにしておくこと
が望ましい。このような範囲に収縮開始温度を調整する
には、屈伏点が前述した範囲（４００乃至８００℃、特
に４００乃至６５０℃）にあるガラスを用いるのがよ
い。
【００２６】成形体から有機バインダーを除去した後、
焼成を行うが、本発明では、クオーツやクリストバライ
トの結晶変位を生じさせるために、焼成に先立って或い
は焼成温度までの昇温過程で、アルカリ土類金属酸化物
の固溶処理を行う。この固溶処理は、ＭｇＯ等のアルカ
リ土類金属酸化物が固溶する温度、具体的には８３０〜
９００℃の温度に上記成形物を一定時間（0.５乃至５時
間程度）保持することによって行われる。
焼成を行うが、本発明では、クオーツやクリストバライ
トの結晶変位を生じさせるために、焼成に先立って或い
は焼成温度までの昇温過程で、アルカリ土類金属酸化物
の固溶処理を行う。この固溶処理は、ＭｇＯ等のアルカ
リ土類金属酸化物が固溶する温度、具体的には８３０〜
９００℃の温度に上記成形物を一定時間（0.５乃至５時
間程度）保持することによって行われる。
【００２７】焼成は、８５０℃以上の酸化性雰囲気また
は非酸化性雰囲気中で行われ、これにより相対密度９０
％以上に緻密化された焼結体を得ることができる。また
ＣｕやＡｇなどのメタライズ配線層を同時焼成して配線
基板を作製する場合には、焼成を非酸化性雰囲気で行う
と共に、焼成温度を１０５０℃以下とすべきである。１
０５０℃を越えると、形成すべきメタライズ配線層が溶
融してしまうからである。
は非酸化性雰囲気中で行われ、これにより相対密度９０
％以上に緻密化された焼結体を得ることができる。また
ＣｕやＡｇなどのメタライズ配線層を同時焼成して配線
基板を作製する場合には、焼成を非酸化性雰囲気で行う
と共に、焼成温度を１０５０℃以下とすべきである。１
０５０℃を越えると、形成すべきメタライズ配線層が溶
融してしまうからである。
【００２８】このようにして作製された本発明の焼結体
中には、前述したクオーツ又はクリストバライトが変位
したＳｉＯ2 系結晶が生成しており、該焼結体の熱膨張
曲線は、クオーツやクリストバライトに特有の熱膨張が
急激に変化する変曲点が消失している。例えば、この熱
膨張曲線について、０℃から１０００℃の温度領域で、
下記式（１）にしたがって熱膨張の変化率を算出する
と、この変化率は１ppm/℃以下となり、熱膨張が急激に
変化する変曲点が存在していないことが判る。 熱膨張変化率＝｜ＴＣＥ(t〜t+50) −ＴＣＥ(t＋50〜 t＋100)｜ …（１） 式中、ＴＣＥ(t〜t+50) は、ｔ〜ｔ＋５０℃での熱膨張
係数であり、ＴＣＥ(t＋50〜 t＋100)は、ｔ＋５０〜ｔ
＋１００℃での熱膨張係数である。
中には、前述したクオーツ又はクリストバライトが変位
したＳｉＯ2 系結晶が生成しており、該焼結体の熱膨張
曲線は、クオーツやクリストバライトに特有の熱膨張が
急激に変化する変曲点が消失している。例えば、この熱
膨張曲線について、０℃から１０００℃の温度領域で、
下記式（１）にしたがって熱膨張の変化率を算出する
と、この変化率は１ppm/℃以下となり、熱膨張が急激に
変化する変曲点が存在していないことが判る。 熱膨張変化率＝｜ＴＣＥ(t〜t+50) −ＴＣＥ(t＋50〜 t＋100)｜ …（１） 式中、ＴＣＥ(t〜t+50) は、ｔ〜ｔ＋５０℃での熱膨張
係数であり、ＴＣＥ(t＋50〜 t＋100)は、ｔ＋５０〜ｔ
＋１００℃での熱膨張係数である。
【００２９】また、本発明の焼結体には、上記のＳｉＯ
2 系結晶以外に、ガラス成分から生成した結晶相、ガラ
ス成分とフィラー成分との反応により生成した結晶相、
あるいはフィラー成分、あるいはフィラー成分が分解し
て生成した結晶相等が存在していてもよく、これらの結
晶相の粒界にはガラス相が存在する場合もある。本発明
の焼結体は、誘電率が６以下であることが望ましく、さ
らには、４０〜４００℃における熱膨張係数が８〜１８
ｐｐｍ／℃とするのがよい。かかる焼結体は、配線基板
に用いられる絶縁基板として有用であり、低温焼成が可
能であることから、ＣｕやＡｇ等の低融点金属から成る
メタライズ配線層を同時焼成により形成して配線基板を
作製することができる。また、このような配線基板は、
半導体素子等が収容されたパッケージとして、ＰＣボー
ドなどの外部電気回路基板へ実装した場合、実装時の加
熱によって急激に熱膨張することがないため、接続不良
を有効に防止できる。また、外部電気回路基板との熱膨
張差に起因する熱応力が有効に抑制されているため、長
期間にわたって安定な電気接続状態を確保することがで
きる。
2 系結晶以外に、ガラス成分から生成した結晶相、ガラ
ス成分とフィラー成分との反応により生成した結晶相、
あるいはフィラー成分、あるいはフィラー成分が分解し
て生成した結晶相等が存在していてもよく、これらの結
晶相の粒界にはガラス相が存在する場合もある。本発明
の焼結体は、誘電率が６以下であることが望ましく、さ
らには、４０〜４００℃における熱膨張係数が８〜１８
ｐｐｍ／℃とするのがよい。かかる焼結体は、配線基板
に用いられる絶縁基板として有用であり、低温焼成が可
能であることから、ＣｕやＡｇ等の低融点金属から成る
メタライズ配線層を同時焼成により形成して配線基板を
作製することができる。また、このような配線基板は、
半導体素子等が収容されたパッケージとして、ＰＣボー
ドなどの外部電気回路基板へ実装した場合、実装時の加
熱によって急激に熱膨張することがないため、接続不良
を有効に防止できる。また、外部電気回路基板との熱膨
張差に起因する熱応力が有効に抑制されているため、長
期間にわたって安定な電気接続状態を確保することがで
きる。
【００３０】（実装構造）図２は、本発明の低温焼成セ
ラミックスを絶縁基板として備えた半導体素子収納用パ
ッケージの実装構造の一例を示す図であり、ボールグリ
ッドアレイ（ＢＧＡ）型パッケージの例である。図中、
Ａは半導体素子収納用パッケージ、Ｂは外部電気回路基
板である。
ラミックスを絶縁基板として備えた半導体素子収納用パ
ッケージの実装構造の一例を示す図であり、ボールグリ
ッドアレイ（ＢＧＡ）型パッケージの例である。図中、
Ａは半導体素子収納用パッケージ、Ｂは外部電気回路基
板である。
【００３１】図２において、半導体素子収納用パッケー
ジＡは、前述した本発明の低温焼成セラミックスから形
成された絶縁基板１と、蓋体２と、メタライズ配線層３
と、接続端子４とを備えており、絶縁基板１の上面には
キャビティ６が形成されている。半導体素子５は、キャ
ビティ６内に収容され、接着剤によって絶縁基板１に固
定され、キャビティ６内は蓋体２によって気密に保たれ
ている。絶縁基板１に形成されているメタライズ配線層
３は、ワイヤボンディング等によって半導体素子５に接
続されていると共に、絶縁基板１の下面には多数の接続
端子４が設けられており、メタライズ配線層３は、これ
らの接続端子４にも接続されている。この接続端子４
は、電極パッド７を備えており、この電極パッド７に
は、半田（錫ー鉛合金）などのロウ材からなる突起状端
子８が取り付けられている。一方、外部電気回路基板Ｂ
は一般的なプリント基板であり、ガラスーエポキシ樹脂
等の有機樹脂を含む複合材料などから成る絶縁体９を有
しており、絶縁体９の表面には、配線層１０が固定され
ている。この配線層１０は、Ｃｕ，Ａｕ，Ａｌ，Ｎｉ，
Ｐｂ−Ｓｎなどの金属乃至合金から形成されている。
ジＡは、前述した本発明の低温焼成セラミックスから形
成された絶縁基板１と、蓋体２と、メタライズ配線層３
と、接続端子４とを備えており、絶縁基板１の上面には
キャビティ６が形成されている。半導体素子５は、キャ
ビティ６内に収容され、接着剤によって絶縁基板１に固
定され、キャビティ６内は蓋体２によって気密に保たれ
ている。絶縁基板１に形成されているメタライズ配線層
３は、ワイヤボンディング等によって半導体素子５に接
続されていると共に、絶縁基板１の下面には多数の接続
端子４が設けられており、メタライズ配線層３は、これ
らの接続端子４にも接続されている。この接続端子４
は、電極パッド７を備えており、この電極パッド７に
は、半田（錫ー鉛合金）などのロウ材からなる突起状端
子８が取り付けられている。一方、外部電気回路基板Ｂ
は一般的なプリント基板であり、ガラスーエポキシ樹脂
等の有機樹脂を含む複合材料などから成る絶縁体９を有
しており、絶縁体９の表面には、配線層１０が固定され
ている。この配線層１０は、Ｃｕ，Ａｕ，Ａｌ，Ｎｉ，
Ｐｂ−Ｓｎなどの金属乃至合金から形成されている。
【００３２】半導体素子収納用パッケージＡを外部電気
回路基板Ｂに実装するには、パッケージＡの接続端子４
の突起状端子８を外部電気回路基板Ｂの配線層１０上に
載置当接させ、しかる後、約２５０乃至４００℃の温度
で加熱することにより行われる。これにより、半田など
のロウ材からなる突起状端子８自体が溶融し、電極パッ
ド７と配線層１０とが接合するわけである。従って、こ
の接合を確実に行うために、外部電気回路基板Ｂの配線
層１０の表面にはロウ材を付着させておくことが望まし
い。
回路基板Ｂに実装するには、パッケージＡの接続端子４
の突起状端子８を外部電気回路基板Ｂの配線層１０上に
載置当接させ、しかる後、約２５０乃至４００℃の温度
で加熱することにより行われる。これにより、半田など
のロウ材からなる突起状端子８自体が溶融し、電極パッ
ド７と配線層１０とが接合するわけである。従って、こ
の接合を確実に行うために、外部電気回路基板Ｂの配線
層１０の表面にはロウ材を付着させておくことが望まし
い。
【００３３】かかる実装構造においては、パッケージＡ
の絶縁基板１が前述した低温焼成セラミックから形成さ
れており、外部電気回路基板Ｂの絶縁体９との熱膨張係
数差が小さく、しかも熱膨張が著しく上昇する温度領域
も有していない。従って、実装時におけるパッケージＡ
と外部電気回路基板Ｂとのミスマッチが有効に抑制さ
れ、接続不良の発生が有効に防止される。また、環境温
度の変化を生じても回路の断線等を生じることがなく、
長期間にわたって信頼性の高い電気接続状態が保持され
るわけである。
の絶縁基板１が前述した低温焼成セラミックから形成さ
れており、外部電気回路基板Ｂの絶縁体９との熱膨張係
数差が小さく、しかも熱膨張が著しく上昇する温度領域
も有していない。従って、実装時におけるパッケージＡ
と外部電気回路基板Ｂとのミスマッチが有効に抑制さ
れ、接続不良の発生が有効に防止される。また、環境温
度の変化を生じても回路の断線等を生じることがなく、
長期間にわたって信頼性の高い電気接続状態が保持され
るわけである。
【００３４】図３には、パッケージＡの接続端子４の他
の例を示す部分拡大図である。この例では、接続端子４
の電極パッド７に、球状端子１１が低融点ロウ材１２に
よりロウ付けされている。球状端子１１は、低融点ロウ
材１２よりも高融点の材料から形成されている。例え
ば、低融点ロウ材１２として、Ｐｂ（４０重量％）−Ｓ
ｎ（６０重量％）の組成を有する低融点半田を用いた場
合には、球状端子１１は、Ｐｂ（９０重量％）−Ｓｎ
（１０重量％）の組成を有する高融点半田やＣｕ，Ａ
ｇ，Ｎｉ，Ａｌ，Ａｕ，Ｐｔ，Ｆｅなどの金属により構
成される。このような構造の接続端子４を用いての実装
は、パッケージＡの電極パッド７に取着されている球状
端子１１を、外部電気回路基板Ｂの配線層１０に載置当
接させ、次いで加熱を行って、ロウ材１３により球状端
子１１を配線層１０に接合させることにより行われる。
この場合、球状端子１１の形状を柱状とすることもでき
る。また、ロウ材１２或いはロウ材１３の材質は特に制
限されず、例えば、Ａｕ−Ｓｎ合金を用いることもでき
る。
の例を示す部分拡大図である。この例では、接続端子４
の電極パッド７に、球状端子１１が低融点ロウ材１２に
よりロウ付けされている。球状端子１１は、低融点ロウ
材１２よりも高融点の材料から形成されている。例え
ば、低融点ロウ材１２として、Ｐｂ（４０重量％）−Ｓ
ｎ（６０重量％）の組成を有する低融点半田を用いた場
合には、球状端子１１は、Ｐｂ（９０重量％）−Ｓｎ
（１０重量％）の組成を有する高融点半田やＣｕ，Ａ
ｇ，Ｎｉ，Ａｌ，Ａｕ，Ｐｔ，Ｆｅなどの金属により構
成される。このような構造の接続端子４を用いての実装
は、パッケージＡの電極パッド７に取着されている球状
端子１１を、外部電気回路基板Ｂの配線層１０に載置当
接させ、次いで加熱を行って、ロウ材１３により球状端
子１１を配線層１０に接合させることにより行われる。
この場合、球状端子１１の形状を柱状とすることもでき
る。また、ロウ材１２或いはロウ材１３の材質は特に制
限されず、例えば、Ａｕ−Ｓｎ合金を用いることもでき
る。
【００３５】
実施例１ ガラス粉末とフィラーとを混合し、この混合物をさらに
粉砕した後、有機バインダーを添加して、十分に混合し
た後、得られた混合物を１軸プレス法により、3.５×１
５ｍｍの形状の成形体に成形した。用いたガラス及びフ
ィラーの種類、混合割合は、表１に示した。この成形体
を７００℃のＮ2 ＋Ｈ2 Ｏ雰囲気中で脱バインダー処理
した後に、８８０℃で１時間保持した後、大気中、表１
に示す温度で１時間焼成した。得られた焼結体につい
て、次の分析及び特性評価を行い、その結果を表２に示
した。
粉砕した後、有機バインダーを添加して、十分に混合し
た後、得られた混合物を１軸プレス法により、3.５×１
５ｍｍの形状の成形体に成形した。用いたガラス及びフ
ィラーの種類、混合割合は、表１に示した。この成形体
を７００℃のＮ2 ＋Ｈ2 Ｏ雰囲気中で脱バインダー処理
した後に、８８０℃で１時間保持した後、大気中、表１
に示す温度で１時間焼成した。得られた焼結体につい
て、次の分析及び特性評価を行い、その結果を表２に示
した。
【００３６】−結晶相の同定− 得られた焼結体に対して、Ｃｕのターゲットを用いてＸ
線回折測定を行い、結晶相の同定を行った。また、Ｘ線
チャートから１０１面のピークのシフト幅（度）を測定
した。シフト幅の基準として、クオーツの１０１面は２
θ＝２６．６４度、クリストバライトの１０１面は２θ
＝２１．９３度とした。
線回折測定を行い、結晶相の同定を行った。また、Ｘ線
チャートから１０１面のピークのシフト幅（度）を測定
した。シフト幅の基準として、クオーツの１０１面は２
θ＝２６．６４度、クリストバライトの１０１面は２θ
＝２１．９３度とした。
【００３７】−熱膨張特性− 焼結体の４０〜４００℃の熱膨張係数を測定し、また０
〜１０００℃での熱膨張曲線において変曲点の有無を確
認した。試料Ｎｏ．１，２，５，６のサンプルについて
は、その熱膨張曲線を図１に示した。尚、変曲点の有無
は、前記式（１）の値が１ｐｐｍ／℃を超える部分が有
る場合を変曲点が有りとし、そうでない場合を変曲点が
無しと認定した。
〜１０００℃での熱膨張曲線において変曲点の有無を確
認した。試料Ｎｏ．１，２，５，６のサンプルについて
は、その熱膨張曲線を図１に示した。尚、変曲点の有無
は、前記式（１）の値が１ｐｐｍ／℃を超える部分が有
る場合を変曲点が有りとし、そうでない場合を変曲点が
無しと認定した。
【００３８】−誘電特性− 焼結体を直径６０ｍｍ、厚さ２ｍｍに加工し、ＪＩＳ−
Ｃ−２１４１の手法で誘電率を求めた。測定はＬＣＲメ
ータ（Ｙ．Ｈ．Ｐ４２８４Ａ）を用いて行い、１ＭＨ
ｚ，1.０Ｖｒｓｍの条件で２５℃における静電容量を測
定し、この静電容量から２５℃における誘電率を測定し
た。
Ｃ−２１４１の手法で誘電率を求めた。測定はＬＣＲメ
ータ（Ｙ．Ｈ．Ｐ４２８４Ａ）を用いて行い、１ＭＨ
ｚ，1.０Ｖｒｓｍの条件で２５℃における静電容量を測
定し、この静電容量から２５℃における誘電率を測定し
た。
【００３９】−実装時の熱サイクル特性− 前述した焼結体を作製した時と全く同じガラス粉末とフ
ィラーとの混合物を用いて、ドクターブレード法により
厚み２５０μｍのグリーンシートを作製し、このシート
表面にＣｕメタライズペーストをスクリーン印刷法に基
づき塗布した。また、グリーンシートの所定箇所にスル
ーホールを形成しその中にもＣｕメタライズペーストを
充填した。そして、メタライズペーストが塗布されたグ
リーンシートをスルーホールの位置に合わせを行いなが
ら６枚積層し圧着した。この積層体を７００℃でＮ2 ＋
Ｈ2 Ｏ中で脱バインダーした後、先と同様に、８８０℃
で１時間保持した後、同じ条件下で焼成を行い、メタラ
イズ配線層と積層体とが同時焼成された配線基板を作製
した。得られた配線基板下面の電極パッドに、Ｐｂ９０
重量％、Ｓｎ１０重量％からなる球状半田ボールを低融
点半田（Ｐｂ３７％−Ｓｎ６３％）を用いて固定するこ
とにより、接続端子を形成した。なお、接続端子は、１
ｃｍ2 当たり３０個の密度で配線基板の下面全体に形成
した。この配線基板を、ガラス−エポキシ製の絶縁基板
（４０〜８００℃の熱膨張係数：１３ｐｐｍ／℃）の表
面に銅箔からなる配線導体を有するプリント基板表面に
実装し、試験サンプルとした。実装は、プリント基板上
の配線導体と配線基板の球状端子とを位置合わせし、低
融点半田によって接続することにより行った。
ィラーとの混合物を用いて、ドクターブレード法により
厚み２５０μｍのグリーンシートを作製し、このシート
表面にＣｕメタライズペーストをスクリーン印刷法に基
づき塗布した。また、グリーンシートの所定箇所にスル
ーホールを形成しその中にもＣｕメタライズペーストを
充填した。そして、メタライズペーストが塗布されたグ
リーンシートをスルーホールの位置に合わせを行いなが
ら６枚積層し圧着した。この積層体を７００℃でＮ2 ＋
Ｈ2 Ｏ中で脱バインダーした後、先と同様に、８８０℃
で１時間保持した後、同じ条件下で焼成を行い、メタラ
イズ配線層と積層体とが同時焼成された配線基板を作製
した。得られた配線基板下面の電極パッドに、Ｐｂ９０
重量％、Ｓｎ１０重量％からなる球状半田ボールを低融
点半田（Ｐｂ３７％−Ｓｎ６３％）を用いて固定するこ
とにより、接続端子を形成した。なお、接続端子は、１
ｃｍ2 当たり３０個の密度で配線基板の下面全体に形成
した。この配線基板を、ガラス−エポキシ製の絶縁基板
（４０〜８００℃の熱膨張係数：１３ｐｐｍ／℃）の表
面に銅箔からなる配線導体を有するプリント基板表面に
実装し、試験サンプルとした。実装は、プリント基板上
の配線導体と配線基板の球状端子とを位置合わせし、低
融点半田によって接続することにより行った。
【００４０】この試験サンプルを、大気の雰囲気にて−
４０℃と１２５℃の各温度に制御した恒温槽に、それぞ
れ１５分ずつ交互に放置し、１５分／１５分の保持を１
サイクルとし、１０００サイクル繰り返した。このよう
な１０００サイクルの熱履歴を行った後、プリント基板
の配線導体とパッケージ用配線基板との電気抵抗を測定
し、熱履歴開始前の電気抵抗と差のないものをＯＫ、大
きな差があったものをＮＧとして評価した。
４０℃と１２５℃の各温度に制御した恒温槽に、それぞ
れ１５分ずつ交互に放置し、１５分／１５分の保持を１
サイクルとし、１０００サイクル繰り返した。このよう
な１０００サイクルの熱履歴を行った後、プリント基板
の配線導体とパッケージ用配線基板との電気抵抗を測定
し、熱履歴開始前の電気抵抗と差のないものをＯＫ、大
きな差があったものをＮＧとして評価した。
【００４１】
【表１】
【００４２】
【表２】
【００４３】尚、表２中、結晶相の欄における各符号の
意味は以下の通りである。 ＬＳ：リチウムシリケート Ｑ： クオーツ Ｅ： エンスタタイト Ｃ： クリストバライト Ｐ： ペタライト Ｇ： ガーナイト
意味は以下の通りである。 ＬＳ：リチウムシリケート Ｑ： クオーツ Ｅ： エンスタタイト Ｃ： クリストバライト Ｐ： ペタライト Ｇ： ガーナイト
【００４４】表１及び２より明らかなように、ＭｇＯを
含有するフィラーを用いていない試料Ｎｏ．１，４，
６，７，９，１２，１５，１７ではいずれも熱膨張曲線
において変曲点が存在しており、熱サイクル試験におい
て耐久性に劣るものであった。これに対して、ＭｇＯを
含有するフィラーがＳｉＯ2 フィラーと共に使用されて
いる本発明の試料は、いずれもクオーツ又はクリストバ
ライト結晶の１０１面に０．０５度以上の変位が確認さ
れ、熱膨張曲線においても変曲点が存在せず、熱サイク
ル試験においても優れた特性を示した。
含有するフィラーを用いていない試料Ｎｏ．１，４，
６，７，９，１２，１５，１７ではいずれも熱膨張曲線
において変曲点が存在しており、熱サイクル試験におい
て耐久性に劣るものであった。これに対して、ＭｇＯを
含有するフィラーがＳｉＯ2 フィラーと共に使用されて
いる本発明の試料は、いずれもクオーツ又はクリストバ
ライト結晶の１０１面に０．０５度以上の変位が確認さ
れ、熱膨張曲線においても変曲点が存在せず、熱サイク
ル試験においても優れた特性を示した。
【００４５】
【発明の効果】本発明の低温焼成セラミックスは、クオ
ーツやクリストバライトを含む焼結体に特有の温度変化
による急激な熱膨張変化が消失しているという特性を有
している。従って、このセラミックスを電子機器等の低
誘電率の配線基板の絶縁基板として用いた場合、半導体
素子や外部電気回路基板を実装する際の加熱によって急
激に熱膨張することがないため、接続不良を有効に防止
できる。また、外部電気回路基板との熱膨張差に起因す
る熱応力が有効に抑制されているため、長期間にわたっ
て安定な電気接続状態を確保することができる。また、
本発明の低温焼成セラミックスは、比較的安価なＳｉＯ
2 系フィラーを用いて製造されるため、製造コストが安
価であるという利点を有していると共に、低温で焼成で
きるため、Ａｇ，Ｃｕ等の金属を用いたメタライズ配線
層を同時焼成により形成できる点でも有利である。
ーツやクリストバライトを含む焼結体に特有の温度変化
による急激な熱膨張変化が消失しているという特性を有
している。従って、このセラミックスを電子機器等の低
誘電率の配線基板の絶縁基板として用いた場合、半導体
素子や外部電気回路基板を実装する際の加熱によって急
激に熱膨張することがないため、接続不良を有効に防止
できる。また、外部電気回路基板との熱膨張差に起因す
る熱応力が有効に抑制されているため、長期間にわたっ
て安定な電気接続状態を確保することができる。また、
本発明の低温焼成セラミックスは、比較的安価なＳｉＯ
2 系フィラーを用いて製造されるため、製造コストが安
価であるという利点を有していると共に、低温で焼成で
きるため、Ａｇ，Ｃｕ等の金属を用いたメタライズ配線
層を同時焼成により形成できる点でも有利である。
【図１】本発明の低温焼成セラミックス（実施例１の試
料Ｎｏ．２，５）及び従来公知の低温焼成セラミックス
（実施例１の試料Ｎｏ．１，６）の熱膨張曲線を示す
図。
料Ｎｏ．２，５）及び従来公知の低温焼成セラミックス
（実施例１の試料Ｎｏ．１，６）の熱膨張曲線を示す
図。
【図２】本発明のボールグリッドアレイ（ＢＧＡ）型半
導体素子収納用パッケージの実装構造を説明するための
断面図。
導体素子収納用パッケージの実装構造を説明するための
断面図。
【図３】図２に示すパッケージに用いられる接続端子の
他の例を示す要部拡大断面図。
他の例を示す要部拡大断面図。
１：絶縁基板 ２：蓋体 ３：メタライズ配線層 ４：接続端子 ５：半導体素子 ６：キャビティ ７：電極パッド ８：突起状端子 ９：絶縁体 １０：配線層
フロントページの続き (72)発明者 米倉 秀人 鹿児島県国分市山下町１−４ 京セラ株式 会社総合研究所内 (72)発明者 永江 謙一 鹿児島県国分市山下町１−４ 京セラ株式 会社総合研究所内
Claims (6)
- 【請求項１】 ガラスと、ＳｉＯ2 系フィラーとの混合
物を焼成して得られる焼結体から成り、該焼結体は、ク
オーツ又はクリストバライトの１０１面におけるピーク
が少なくとも0.０５度（２θ）低角側にシフトしている
Ｘ線回折像を有するＳｉＯ2 系結晶を含有していること
を特徴とする低温焼成セラミックス。 - 【請求項２】 前記ＳｉＯ2 系フィラーがクオーツ又は
クリストバライトである請求項１に記載の低温焼成セラ
ミックス。 - 【請求項３】 絶縁基板の表面乃至内部にメタライズ配
線層が配設された配線基板において、 前記絶縁基板は、ガラスと、ＳｉＯ2 系フィラーとの混
合物を焼成して得られる焼結体から成り、該焼結体は、
クオーツ又はクリストバライトの１０１面におけるピー
クが少なくとも0.０５度（２θ）低角側にシフトしてい
るＸ線回折像を有するＳｉＯ2 系結晶を含有しているこ
とを特徴とする配線基板。 - 【請求項４】 前記ＳｉＯ2 系フィラーがクオーツ又は
クリストバライトである請求項３に記載の低温焼成セラ
ミックス。 - 【請求項５】 絶縁基板表面乃至内部にメタライズ配線
層が配設された配線基板を有する半導体収納用パッケー
ジを、外部電気回路基板上に接続端子を介して接合して
成る半導体収納用パッケージの実装構造において、 前記絶縁基板が、ガラスと、ＳｉＯ2 系フィラーとの混
合物を焼成して得られる焼結体から成り、該焼結体は、
クオーツ又はクリストバライトの１０１面におけるピー
クが少なくとも0.０５度（２θ）低角側にシフトしてい
るＸ線回折像を有するＳｉＯ2 系結晶を含有しているこ
とを特徴とする実装構造。 - 【請求項６】 前記ＳｉＯ2 系フィラーがクオーツ又は
クリストバライトである請求項５に記載の低温焼成セラ
ミックス。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP32838097A JP3719834B2 (ja) | 1996-11-29 | 1997-11-28 | 低温焼成セラミックス |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP32042796 | 1996-11-29 | ||
| JP8-320427 | 1996-11-29 | ||
| JP32838097A JP3719834B2 (ja) | 1996-11-29 | 1997-11-28 | 低温焼成セラミックス |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10212136A true JPH10212136A (ja) | 1998-08-11 |
| JP3719834B2 JP3719834B2 (ja) | 2005-11-24 |
Family
ID=26570080
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP32838097A Expired - Fee Related JP3719834B2 (ja) | 1996-11-29 | 1997-11-28 | 低温焼成セラミックス |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3719834B2 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2001196503A (ja) * | 1999-10-29 | 2001-07-19 | Kyocera Corp | ガラスセラミック焼結体およびその製造方法、配線基板ならびにその実装構造 |
| JP2002323391A (ja) * | 2001-04-26 | 2002-11-08 | Kyocera Corp | 圧力検出装置用パッケージ |
| JP2008105916A (ja) * | 2006-10-27 | 2008-05-08 | Kyocera Corp | 低温焼成磁器およびその製造方法、ならびにそれを用いた配線基板 |
-
1997
- 1997-11-28 JP JP32838097A patent/JP3719834B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2001196503A (ja) * | 1999-10-29 | 2001-07-19 | Kyocera Corp | ガラスセラミック焼結体およびその製造方法、配線基板ならびにその実装構造 |
| JP4497627B2 (ja) * | 1999-10-29 | 2010-07-07 | 京セラ株式会社 | ガラスセラミック焼結体およびその製造方法、配線基板ならびにその実装構造 |
| JP2002323391A (ja) * | 2001-04-26 | 2002-11-08 | Kyocera Corp | 圧力検出装置用パッケージ |
| JP2008105916A (ja) * | 2006-10-27 | 2008-05-08 | Kyocera Corp | 低温焼成磁器およびその製造方法、ならびにそれを用いた配線基板 |
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|---|---|
| JP3719834B2 (ja) | 2005-11-24 |
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