JPH10140202A - 異方性造粒粉の製造方法と製造装置 - Google Patents

異方性造粒粉の製造方法と製造装置

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JPH10140202A
JPH10140202A JP8311285A JP31128596A JPH10140202A JP H10140202 A JPH10140202 A JP H10140202A JP 8311285 A JP8311285 A JP 8311285A JP 31128596 A JP31128596 A JP 31128596A JP H10140202 A JPH10140202 A JP H10140202A
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Akira Makita
顕 槇田
Osamu Yamashita
治 山下
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 圧縮成形時の粉体の流動性が高く、成形体の
寸法精度の向上および成形サイクルの短縮化が図られ、
かつ造粒時に印加する磁界強度を高くすることができ、
造粒粉に含まれる1次粒子の配向度が高いために、造粒
粉を低配向磁界で成形しても磁気特性の優れた成形体お
よび焼結体を製造できる希土類含有磁石用異方性造粒粉
を、歩留まり良く製造できる方法および製造装置の提
供。 【解決手段】 流動槽1内の希土類含有合金粉末に電磁
石9にて磁界を印加して配向するとともに、ガス流と攪
拌羽根2の回転によって流動層を形成させ、該粉末を流
動層の転動造粒作用により造粒することにより、1次粒
子の結晶方位の揃った異方性造粒粉を歩留まり良く製造
でき、得られた異方性造粒粉が磁化中の配向性に極めて
優れる。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】この発明は、R−Co系磁石
やR−Fe−B系磁石等の希土類焼結磁石の成形に用い
る異方性造粒粉の製造方法に係り、該希土類焼結磁石の
原料である希土類含有合金粉末を流動造粒法により造粒
粉となす際に、希土類含有合金粉末を磁界配向された状
態で固化させて異方性の造粒粉となすことにより、圧縮
成形時の粉体の流動性を向上させて成形体の寸法精度の
向上及び成形サイクルの短縮化を図り、かつ磁気特性の
優れた希土類焼結磁石を製造できる異方性造粒粉の製造
方法と製造装置に関する。
【0002】
【従来の技術】家電製品、コンピュータの周辺機器及び
自動車等には多くのモーターやアクチュエーター等が用
いられている。今日、これらの製品には、携帯性を高め
るためあるいは省エネルギーを推進するため小型化、軽
量化の要求が高まっている。それに伴い、モーターやア
クチュエーター等に組み込まれる永久磁石材料には、よ
り高性能でかつ小型形状、あるいは薄肉形状に対応でき
るものが求められている。
【0003】近年、上述の要求に答える材料として、焼
結磁石に比べて形状の自由度が高いボンド磁石の生産量
が増加している。しかし、ボンド磁石は樹脂を含有する
ため、ボンド磁石中に含まれる磁石粉末の占有率は焼結
磁石の場合に比べてはるかに低く、そのため、ボンド磁
石の最大エネルギー積は、同じ材料の焼結磁石の半分程
度しか得られていないのが現状である。従って、小型形
状や薄肉形状の磁石を、磁気特性の優れた焼結磁石で製
造する技術が求められている。
【0004】現代の代表的な焼結磁石としては、Baフ
ェライト磁石、Srフェライト磁石、R−Co系磁石、
そして出願人が先に提案したR−Fe−B系磁石(特公
昭61−34242号等)が挙げられる。Baフェライ
ト磁石やSrフェライト磁石等のフェライト磁石は、希
土類磁石に比べ磁気特性は劣るものの、安価で軽量であ
ることからモーターやアクチュエーター等に多用されて
いる。また、R−Co系磁石やR−Fe−B系磁石等の
希土類磁石は、他の磁石材料に比べて磁気特性が格段に
優れているため、各種用途に利用されている。
【0005】上記の希土類磁石において高い磁気特性を
発現させるためには、所要組成からなる希土類含有合金
粉末を微粉砕し、磁界中で成形後、焼結することが必要
となる。磁界中成形前の希土類含有合金粉末の望ましい
平均粒径は1〜10μm程度であるが、希土類含有合金
粉末をこのように微細に粉砕する理由は、粒径の大きな
原料粉末を用いると焼結後の結晶粒径が粗大化し、実用
的な保磁力が得られなくなるためである。
【0006】一方、希土類含有合金粉末の平均粒径を小
さくすると粉末の流動性が低下するため、圧縮成形工程
におけるダイス内への原料粉末の供給量のバラツキが大
きくなり、成形体及び焼結体の寸法バラツキをもたら
す。そこで、通常、ダイス内に原料粉末を一定量だけ自
動的に供給するには、一定容積のキャビティー内に粉末
を自然落下させる方法を用いている。
【0007】しかし、原料粉末の流動性が低い場合、粉
体がキャビティー内で架橋現象を起こし易くなる。架橋
現象とは、粉体が隔壁間に強固なアーチ構造を形成する
現象であり、一旦架橋が形成されると、それより下の空
間へは粉体が移動できなくなるため、架橋の上下で密度
差が生じる。また、架橋現象はランダムに起こるため、
圧縮成形の各サイクルで架橋の有無が生じ、原料粉末の
供給量を一定に制御することが困難となる。
【0008】上述した架橋現象は、キャビティーの深さ
が深いほど、あるいはキャビティーの開口部の面積が小
さいほど起こり易く、特にキャビティーの開口部が極め
て小さい場合は、自然落下によってキャビティー内へ原
料粉末を供給することは不可能となる。従って、寸法精
度がよい小型形状の製品を工業的に製造するには、原料
粉の流動性の改善が不可欠である。
【0009】従来から、粉体の流動性を改善する方法と
して造粒が行なわれている。しかし、通常の造粒法で得
られる造粒粉は1次粒子の結晶方位がバラバラな等方性
の造粒粉であるため、磁界中での配向性が悪く、成形時
の配向磁界が低いと残留磁化や最大エネルギー積が低く
なるという問題があった。
【0010】
【発明が解決しようとする課題】そこで、出願人は先
に、R−Co系合金やR−Fe−B系合金等の希土類含
有合金からなる原料粉の流動性を改善し、なおかつ低い
配向磁界でも高い磁気特性が得られる異方性造粒粉の製
造方法を提案した(特開平8−20801号)。この提
案は、磁性粉末と溶媒とを混練してスラリー状となし、
噴霧乾燥法により造粒粉となす際に、アトマイザー(微
粒化装置)にスラリーを供給する配管に磁界を印加して
スラリー中に含まれる磁性粉末を磁界配向したり、ある
いは永久磁石を用いた磁気回路で構成される回転ディス
ク型アトマイザーにより噴霧される直前のスラリーに磁
界を印加して磁性粉末を磁界配向することにより、1次
粒子の結晶方位のよく揃った異方性造粒粉を得るもので
ある。
【0011】さらに、出願人らは先に、より配向度の優
れた異方性造粒粉を得る方法として、希土類含有合金粉
末と溶媒とを混練してスラリー状となし、噴霧乾燥法に
より造粒粉となす際に、回転ディスク型やノズル型アト
マイザーから噴出された液滴状のスラリーが通過する位
置に磁界を発生させ、該液滴に磁界を印加して粉末を磁
気配向させながら、同時に乾燥固化させる異方性造粒粉
の製造方法とその装置を提案した(特願平8−1265
26号)。
【0012】これらの方法によって得られる異方性造粒
粉は、等方性のものと異なり個々の2次粒子を構成する
1次粒子の結晶方位が揃っていることが特徴で、このた
め、磁界中での配向性が向上し、高い残留磁化と最大エ
ネルギー積を有する焼結磁石を得ることが可能となる。
【0013】しかし、上記の異方性造粒粉の製造方法に
は、以下のような問題点がある。すなわち、前者の提案
においては、印加する磁界の強度をあまり強くするとス
ラリーを供給する配管やアトマイザー中にスラリーが閉
塞し易くなる。また、後者の提案においては、永久磁石
や電磁石で発生される磁界の強度を強くすると磁界強度
に勾配が生じ易くなるため、スラリーが永久磁石や電磁
石に補足されたり、あるいは磁極間にブリッジを形成し
てスラリーの飛行を妨げたりする。
【0014】このように、噴霧乾燥法による異方性造粒
粉の製造方法においては、造粒粉の配向度を向上させる
ために配向磁界を高くすると、歩留まりや生産性が低下
したり、場合によっては造粒が困難になるという問題が
あった。
【0015】この発明は、圧縮成形時の粉体の流動性が
高く、成形体の寸法精度の向上および成形サイクルの短
縮化が図られ、かつ造粒時に印加する磁界強度を高くす
ることができ、造粒粉に含まれる1次粒子の配向度が高
いために、造粒粉を低配向磁界で成形しても磁気特性の
優れた成形体および焼結体を製造できる希土類含有磁石
用異方性造粒粉を、歩留まり良く製造できる方法および
製造装置の提供を目的とする。
【0016】
【課題を解決するための手段】発明者らは、異方性造粒
粉の新規な製造方法について種々検討した結果、粉体に
流動層を形成させ、転動造粒作用を利用する流動造粒法
において、希土類含有合金粉末に磁界を印加して配向す
るとともに、ガス流と攪拌羽根の回転によって流動層を
形成させ、該粉末を流動層の転動造粒作用により造粒す
ることにより、1次粒子の結晶方位の揃った異方性造粒
粉を歩留まり良く製造でき、得られた異方性造粒粉が磁
化中の配向性に極めて優れることを知見した。
【0017】また、発明者らは、希土類含有合金粉末を
磁界中で配向しながら流動造粒する際に、印加磁界の強
度を変化させることにより、1次粒子の配向度がさらに
向上すると共に粒度分布がシャープで流動性に優れた異
方性造粒粉が得られることを知見し、この発明を完成し
た。
【0018】すなわち、この発明は、攪拌羽根とガス給
気口及びガス排気口を有する流動槽と、該流動槽の周囲
に配設されかつ槽内に磁界を印加するための磁気回路と
からなる装置内に希土類含有合金粉末を装填し、該粉末
に磁気回路による磁界を印加しながら、ガス給気口から
のガス流と攪拌羽根の回転によって流動槽内に流動層を
形成させた後、該流動層中にバインダー溶液を添加、混
合し、該粉末を流動層の転動造粒作用により造粒するこ
とを特徴とする異方性造粒粉の製造方法である。
【0019】また、この発明は、攪拌羽根、ガス給気口
及びガス排気口を有する流動槽と、該流動槽の周囲に配
設されかつ槽内に磁界を印加するための磁気回路とから
なる装置内にバインダー溶液を添加、混合した希土類含
有合金粉末を装填し、該粉末に磁界を印加しながら、ガ
ス給気口からのガス流と攪拌羽根の回転によって流動槽
内に流動層を形成させ、該粉末を流動層の転動造粒作用
により造粒することを特徴とする異方性造粒粉の製造方
法である。
【0020】さらに、この発明は、上記の製造方法にお
いて、フェライト磁石原料粉末に予め疎水処理を施すこ
と、磁界強度を変化させながら印加することを合わせて
提案する。
【0021】また、この発明は、攪拌羽根、ガス給気口
及びガス排気口を有する流動槽と、該流動槽の周囲に配
設されかつ槽内に磁界を印加するための磁気回路とを有
し、該磁気回路による流動槽内への磁界印加時に、該ガ
ス給気口からのガス流と該攪拌羽根の回転とによる流動
層の転動造粒作用を発生可能となして希土類含有合金粉
末を異方性造粒粉となすことを特徴とする異方性造粒粉
の製造装置である。
【0022】さらにこの発明は、上記の製造装置におい
て、磁気回路の可変機構を備える異方性造粒粉の製造装
置を合わせて提案する。
【0023】
【発明の実施の形態】この発明における異方性造粒粉の
製造方法について以下に詳述する。この発明において、
対象とする希土類含有合金粉末は、結晶磁気異方性を有
するものであればどのような粉末でも適用可能である
が、中でもR−Fe−B系合金粉末やR−Co系合金粉
末等が最も適している。希土類含有合金粉末としては、
単一の所要組成からなる合金を粉砕した粉末や、異なる
組成の合金を粉砕した後、混合して所要組成に調整した
粉末、保磁力の向上や生産性を改善するために添加元素
を加えたもの等、公知の希土類含有合金粉末を用いるこ
とができる。
【0024】希土類含有合金粉末の製造方法には、鋳造
粉砕法、超急冷法、直接還元拡散法、水素含有崩壊法、
アトマイズ法などの公知の方法を適宜選択することがで
きる。また合金粉末の粒径も特に限定しないが、合金粉
末の平均粒径が1μm未満では大気中の酸素あるいは溶
媒と反応して酸化し易くなり、焼結後の磁気特性を低下
させるため好ましくなく、また10μmを超える平均粒
径では粒径が大き過ぎて焼結密度が低下するため好まし
くない。よって、1〜10μmの平均粒径が好ましい範
囲である。さらに好ましい範囲は1〜6μmである。
【0025】この発明において、希土類含有合金粉末に
添加するバインダー溶液を作製するために用いる溶媒と
しては、バインダーを容易に溶解することが可能で、か
つ希土類含有合金粉末やバインダーと反応し難く、沸点
が比較的低く、化学的に安定なものが好ましい。具体的
には、水溶性バインダーを用いる場合には水が最も好ま
しく、その純度は特に限定しないが、希土類含有合金粉
末の希土類成分との反応を極力制御するために、脱酸素
処理した純水あるいは窒素などの不活性ガスでバブリン
グ処理した水が好ましい。また、非水溶性バインダーを
用いる場合には、エチルアルコール、イソプロピルアル
コール、アセトン、メチルエチルケトン、ノルマルヘキ
サン、シクロヘキサン、トルエン、塩化メチレン、ジオ
キサン等の有機系の溶媒を用いることが好ましい。
【0026】この発明において、バインダー溶液の溶媒
に水を用いる場合は、水溶性バインダーとして、メチル
セルロース、ポリアクリルアミド、ポリビニルアルコー
ルのうち少なくとも1種を用いることが好ましい。ま
た、有機系の溶媒を用いる場合には、パラフィンワック
ス、ポリエチレングリコール(PEG)、ポリビニルピ
ロリドン(PVP)、ヒドロキシプロピルセルロース
(HPC)、ヒドロキシプロピルメチルセルロース(H
PMC)、エチルセルロース(EC)、アセチルセルロ
ース、ニトロセルロース、酢酸ビニル樹脂などの使用す
る有機溶媒に溶解するバインダーの少なくとも1種を用
いることができる。
【0027】この発明に用いるバインダー溶液の濃度
は、5wt%未満では溶媒の乾燥に時間がかかり処理効
率が低下し、また50wt%を超えると希土類含有合金
粉末との攪拌、混合が困難となるため、5〜50wt%
が好ましい。より好ましくは10〜30wt%である。
【0028】上記のバインダー溶液は、少量の添加で流
動層の転動造粒作用を高めることができるとともに、乾
燥後においても造粒粉中の粒子間に高い結合力を保持す
ることができ、また、添加量が少量で十分なため、粉末
中の残留酸素量、炭素量を低減することができる。さら
に、バインダーを添加した場合、造粒粉がバインダーに
よって被覆されているため、大気中において酸化し難
く、造粒粉の取り扱いが容易になるという利点がある。
【0029】バインダーを単独で用いる場合の含有量
は、希土類含有合金粉末に対して0.05wt%未満で
は造粒粉中の粒子間の結合力が弱く、成形前の給粉時に
造粒粉が壊れて粉体の流動性が著しく低下し、また、
0.5wt%を超えると焼結体の残留炭素量と酸素量が
増加して保磁力が下がり磁気特性が劣化するので、0.
05〜0.5wt%の含有量がこれらの点で好ましい。
また複合して用いる場合は、上記と同様な理由により、
全てのバインダーの含有量の合計が0.05〜0.4w
t%の範囲であることが好ましい。
【0030】バインダーの添加方法には、流動造粒時に
スプレー噴霧等によって添加する方法と、流動造粒前に
予め希土類含有合金粉末にバインダーを添加しておく方
法があり、また、両者を併用してもよい。
【0031】この発明において、希土類含有合金粉末を
磁界配向するためには磁界を印加する必要がある。磁界
の印加方法は、電磁石あるいは永久磁石のいずれによっ
てもよい。希土類含有合金粉末に連続的に印加される磁
界強度が0.5kOe未満であると得られる異方性造粒
粉の配向度が低くなり良好な磁界中配向性が得られない
ので好ましくなく、また、10kOeを超えると希土類
含有合金粉末が磁界中で固定され流動層の形成ができな
くなるため、0.5〜10kOeの範囲が好ましい。さ
らに好ましい範囲は1〜8kOeである。
【0032】この発明において、希土類含有合金粉末に
印加する磁界強度を可変とし、高磁界と低磁界を交互に
印加することも好ましい実施形態である。すなわち、流
動層の形成を妨げない低い磁化強度で配向を行ないなが
ら造粒を進行させ、非連続的に高い磁界強度を印加する
ことにより、1次粒子の配向度が高く、かつ、粒度分布
がシャープで流動性に優れた異方性造粒粉が製造でき
る。このように、非連続的に高磁界を印加するには、電
磁石に流す電流を高くしたり、永久磁石と流動層との距
離を近づけたりして容易に実施することができる。ま
た、電磁石、永久磁石の他にソレノイドコイルを設け、
パルス電流を流すことにより瞬間的にパルス磁界を印加
するのも好ましい実施態様である。
【0033】この発明において、フェライト磁石原料粉
末の流動層を形成させるために、後述する異方性造粒粉
の製造装置のガス給気口から流動槽内に導入されるガス
は、希土類含有合金粉末を攪拌して流動層を形成し、転
動造粒作用をもたらすと共に、バインダー溶液の乾燥を
行なう。希土類含有合金粉末の酸化を防止するために、
窒素ガス、アルゴンガスなどの不活性ガスを用いること
が好ましい。ガスの温度は、流動層の形成とバインダー
溶液の添加時は0〜30℃の範囲に抑え、添加後の乾燥
時には60〜150℃に短時間温度を上昇させて素早く
乾燥させることが希土類含有合金粉末の酸化防止の観点
から好ましい。
【0034】この発明において、希土類含有合金粉末に
バインダー溶液を添加する前に予め有機金属化合物を混
練、被覆させる疎水処理を行なうことは、希土類含有合
金粉末とバインダー溶液中の溶媒との濡れ性を低下さ
せ、希土類含有合金粉末と溶媒との反応による酸化を防
止する効果を発揮し、また、乾燥工程における溶媒の離
脱が容易になり乾燥時間が短縮でき、さらに、得られた
造粒粉の流動性を向上させるため好ましい。
【0035】疎水処理用の有機金属化合物としては、ス
テアリン酸亜鉛のほか、ステアリン酸ニッケル、ステア
リン酸カルシウム、ステアリン酸アルミニウム、ステア
リン酸銅などの水に不溶の粉末を用いることができる。
また、その添加量は、0.01wt%未満では疎水処理
の効果がなく、また、0.2wt%を超えると焼結磁石
中に残留する金属成分の量が増加して、焼結体の機械的
強度が低下し、また、非磁性相の増加により磁化が低下
するので好ましくない。よって、疎水処理用の有機金属
化合物の添加量は、0.01〜0.2wt%が好まし
い。なお、有機金属化合物の添加方法としては、希土類
含有合金粉末の微粉砕後に添加するか、もしくは微粉砕
の前に添加するなど適宜選択できる。
【0036】この発明において得られる異方性造粒粉の
粒径は、バインダー溶液の濃度と添加量、印加磁界の強
度、攪拌羽根の回転数、ガスの流量などの製造条件を調
整することによって制御することができるが、造粒粉の
平均粒径が20μm未満では造粒紛の流動性がほとんど
向上せず、また、平均粒径が400μmを超えると粒径
が大き過ぎて成形時の金型内への充填密度が低下すると
ともに成形体密度も低下し、ひいては、焼結密度の低下
を来たすことになるので好ましくない。よって、造粒粉
の平均粒径は20〜400μmが好ましい。さらに好ま
しい範囲は50〜200μmである。
【0037】上述したこの発明の製造方法により得られ
た造粒粉は、着磁された状態となっているので、そのま
までは、造粒粉同士が凝集して粉体の流動性が低下して
いる。従って、成形前に該造粒粉の磁気を消磁する必要
がある。造粒粉の消磁には交番減衰磁界を用いるのが好
ましい。交番減衰磁界とは、時間経過とともに磁界の向
きが正方向と逆方向に交互に切り替わりながら、かつそ
の最大強度が徐々に減少するような磁界である。交番減
衰磁界を発生させるには、最も簡単にはコイル交番電流
を流しながらその電流値を徐々に減少させるか、コイル
と被消磁物との距離を徐々に長くするなどの方法を適宜
用いることができる。
【0038】交番減衰磁界の最大強度が造粒時の磁界強
度を超えると、印加磁界により異方性造粒粉が崩壊しや
すくなるため、最大強度は造粒時の磁界を超えないこと
が好ましい。例えば、流動造粒装置中で希土類含有合金
粉末を強度1.5kOeの一定な磁界で配向しながら造
粒した場合には、消磁処理は最大強度が1.5kOeを
超えない交番減衰磁界中で行なうのが、消磁磁界による
造粒粉の崩壊を防止するために好ましい。
【0039】消磁処理に用いる交番減衰磁界の周波数は
1Hz未満であると造粒粉の2次粒子の回転が起こり消
磁ができず、また、1kHzを超えると1次粒子中の磁
壁移動が不完全となり消磁ができないため、周波数は1
Hz〜1kHzの範囲が好ましい。また、交番減衰磁界
の減衰速度について特に規定しないが、有効な消磁のた
めには最大磁界強度が見かけ上ゼロになるまでの時間が
上記周波数に対応する周期の10倍程度以上であること
が好ましい。
【0040】この発明において、流動造粒と消磁を同一
の装置で行なうことも好ましい実施形態である。例え
ば、造粒時に電磁石で磁界配向した場合には、同じ電磁
石を用いて残磁を有する異方性造粒粉に交番減衰磁界を
印加して消磁することができる。
【0041】この発明による消磁処理後の異方性造粒粉
の残留磁化は10G以下にすることが流動性の点から好
ましい。このような低い残留磁化は、上述の有効な消磁
処理を行なうことにより容易に達成することができる。
【0042】また、消磁後の造粒粉をふるいによってア
ンダーカット、オーバーカットすることにより、さらに
極めて流動性に富んだ造粒粉を得ることができる。さら
に、得られた造粒粉にステアリン酸亜鉛、ステアリン酸
マグネシウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸
アルミニウム、ポリエチレングリコール等の潤滑剤を少
量添加すると流動性をさらに向上させることができ有効
である。
【0043】この発明による異方性造粒粉を用いて異方
性焼結磁石を製造する工程、すなわち、成形、焼結、熱
処理等の方法やその条件は、公知の粉末冶金的手段のい
ずれかを採用することができる。以下に好ましい条件の
一例を示す。成形は、公知のいずれの成形方法も採用で
きるが、磁場中、圧縮成形で行なうことが最も好まし
い。
【0044】成形時の磁場は、静磁場、パルス磁場、あ
るいはそれらの複合磁場、さらにそれらを交互に連続し
て印加する等の手段を採用することができ、磁場強度と
しては10〜20kOeが好ましい。特に、この発明に
より得られた異方性造粒粉は、個々の造粒粉中の希土類
含有合金粉末が極めてよく配向されているため、磁界を
印加して成形する場合、配向に必要な磁界強度は従来技
術による造粒粉に比べて少なくてよい。例えば、小型モ
ータ等に用いられる薄肉円筒形状で、回転中心から放射
線方向に垂直に着磁して用いるいわゆるラジアルリング
磁石を成形する場合、磁気回路上の制約から成形時の配
向磁界強度は2〜3kOeしか印加することができない
が、このような場合においても、この発明による異方性
造粒粉は配向性が優れているため、配向度が高く、大き
な表面磁束を有する磁石を作製することができる。さら
に、通常の10kOe程度の配向磁界においてもこの発
明による異方性造粒粉の磁界配向における優位性は明ら
かであり、原料粉をそのまま成形、焼結して作製した磁
石と同等の残留磁化、最大エネルギー積を得ることがで
きる。なお、成形圧力は特に限定はしないが、0.3〜
2.0ton/cm2が好ましい。
【0045】焼結前には、脱バインダー処理を行なうこ
とが好ましく、脱バインダー処理法としては、真空中で
加熱する一般的な方法のほか、水素流気中で100〜2
00℃/hで昇温し、300〜600℃で1〜2時間程
度保持する等の方法を適宜選定することができる。脱バ
インダー処理を施すことにより成形体中のバインダー成
分が抜け、焼結体中の残留炭素量を低減させることがで
き、磁気特性が向上する。
【0046】なお、希土類含有合金粉末は、水素を吸収
し易いために水素流気中での脱バインダー処理後は脱水
素処理を行なうことが好ましい。脱水素処理の条件とし
ては、真空中で50〜200℃/hで昇温し、500〜
800℃で1〜2時間程度保持することにより、吸蔵さ
れていた水素はほぼ完全に除去される。
【0047】また、脱水素処理後は、引き続いて昇温加
熱して焼結を行なうことが好ましく、500℃を超えて
からの昇温速度は任意に選定すればよく、例えば、10
0〜300℃/hなど、焼結に際してとられる公知の昇
温条件を採用できる。
【0048】脱バインダー処理後の成形体の焼結、並び
に焼結後の熱処理条件は、選定した希土類含有合金粉末
の組成に応じて適宜選定されるが、例えば、焼結条件と
しては1000〜1180℃で1〜2時間、熱処理条件
としては450〜800℃で1〜8時間程度が好まし
い。
【0049】この発明における異方性造粒粉の製造装置
の構成とその作用を図面に基づいて詳述する。図1はこ
の発明による異方性造粒粉の製造装置であって、希土類
含有合金粉末に磁界を印加するための磁気回路を電磁石
で構成した例を示す概略説明図である。また、図2は、
この発明による異方性造粒粉の製造装置であって、希土
類含有合金粉末に磁界を印加するための磁気回路を永久
磁石で構成した例を示す概略説明図である。
【0050】図1に示すこの発明における異方性造粒粉
の製造装置は、内部に攪拌羽根2、ガス給気口5、ガス
排気口8、スプレーノズル6、バグフィルター7を具備
する筒状の流動槽1と、該流動槽1の周囲に配置された
電磁石9から構成される。その動作を説明すると、ま
ず、希土類含有合金粉末を攪拌羽根2の上に装填し、電
磁石9によって磁界を印加して上下方向に配向する。そ
れと同時に、ファンモーター3から送気されヒーター4
によって加熱されたガスをガス給気口5より流動槽1内
へ供給するとともに攪拌羽根2を回転させる。希土類含
有合金粉末は磁界配向されたままガス気流と攪拌羽根の
作用によって流動状態となって、流動槽1内で流動層を
形成する。そしてその流動層中に、スプレーノズル6よ
りバインダー溶液を噴霧添加することにより、流動層の
転動造粒作用により造粒が進行する。噴霧されたバイン
ダー溶液中の溶媒は蒸発し、該ガスとともにバグフィル
ター7を通ってガス排気口8より外部へ排出される。
【0051】図2に示すこの発明における異方性造粒粉
の製造装置は、基本構成は図1の装置と同じであり、電
磁石に代わり永久磁石を配置した例である。永久磁石1
0は、流動槽1の周囲に極性を交互に変えながら配置さ
れ、全体が攪拌羽根2の回転軸の上下方向に移動できる
とともに、攪拌羽根2の回転方向と逆方向に回転できる
ように構成されており、該永久磁石10を回転軸の上下
方向に移動させることにより、印加磁界の強度を変化さ
せることができる。
【0052】この発明において、造粒する希土類含有合
金粉末は非常に酸化し易いために、使用するガスとして
は、窒素ガス、アルゴンガスなどの不活性ガスが好まし
い。また、流動槽は、その内部を不活性ガスなどで置換
でき、かつその酸素濃度を常時3vol%以下に制御で
きる構造であることが好ましい。
【0053】また、小規模の装置では、不活性ガスを使
い捨てすることも可能であるが、大規模な装置において
は、不活性ガスの流れを閉回路にして繰り返し使用する
と経済的である。この場合、流動槽を通過した不活性ガ
スは、バインダー溶液中の溶媒を含んでいるため、ガス
を一旦冷却機などに通して溶媒を回収したのち、循環さ
せることが好ましい。
【0054】バインダー溶液中の溶媒を蒸発させ、造粒
された粉末を瞬時に乾燥固化させて、希土類含有合金粉
末の酸化防止及び処理能率の向上を図るためには、供給
する不活性ガスを加熱することが好ましい。加熱の手段
は問わないが、例えば図1に示す如く、ガス給気口の手
前にヒーターを設け、不活性ガスの温度を60〜150
℃の範囲で制御できることが好ましい。
【0055】また、ヒーターで加熱された不活性ガスの
温度をそのまま維持しながら流動槽内へ送り込むため
に、ガス給気口の温度を60〜150℃、特に好ましく
は100℃前後に加熱保持することも望ましい構成であ
る。また、ガス給気口とガス排気口の温度差が小さい場
合にも処理能率が低下する傾向があるため、ガス排気口
の温度50℃以下、より好ましくは40℃以下あるいは
常温に保持できる構成とすることも好ましい。
【0056】上述した製造装置を用いた異方性造粒粉の
製造方法においては、攪拌羽根の回転数と不活性ガスの
流量制御が重要であり、流動層の状態、特に希土類含有
合金粉末の回転速度が変化し、転動造粒作用が変化する
ために、得られる造粒粉の2次粒子径が変化する。同じ
粒度分布を持つ造粒粉を再現性よく製造するためには、
これらを効率よく制御できる構成であることが望まし
い。
【0057】この発明において、バインダー溶液を流動
層中に添加する場合は、希土類含有合金粉末の量に見合
った一定量を、流動槽内部に設けた注入口より添加する
が、該注入口から直接バインダー溶液を添加するとバイ
ンダーの分布が極めて不均一となり、造粒粉の大きな塊
が発生し易くなるため、該注入口の先にスプレーノズル
を配置して、バインダー溶液を噴霧させて添加すること
が好ましい。スプレーノズルは、加圧ノズル、2流体ノ
ズルなどを採用することができる。また、スプレーノズ
ルの噴霧位置は、流動槽の上部から希土類含有合金粉末
に向けて噴霧する方法と、希土類含有合金粉末の流動層
の中に直接噴霧する方法とがあり、適宜選定できる。
【0058】この発明による異方性造粒粉の製造装置の
特徴は、ガスと攪拌羽根によって流動層を形成した希土
類含有合金粉末に磁界を印加する構成を有する点にあ
り、これにより、該粉末を磁気配向させながら、同時に
バインダー溶液を蒸発させ、造粒粉を乾燥固化させて、
異方性造粒粉を得るものである。
【0059】希土類含有合金粉末に磁界を印加するため
の磁気回路としては、図1に示す電磁石を用いたもの、
または図2に示す永久磁石を用いたものが採用できる。
永久磁石の場合、構造が簡単で電力を消費しないという
利点を有するが、磁界強度を調整するために大掛かりな
装置が必要になるという欠点を有する。それとは逆に電
磁石の場合は、稼働中に磁界強度を簡単に調整できると
いう利点はあるが、電力を消費するという問題がある。
いずれを採用するかは、製造規模や希土類含有合金粉末
の種類などに応じて適宜選定することが望ましい。
【0060】また、磁気回路の磁界強度は1kOe程度
以上必要であるが、これを永久磁石で実現するために
は、高磁気特性を有する希土類磁石などを用いることが
好ましい。なお、磁気回路として電磁石、永久磁石のい
ずれの構成を採用するにしろ、希土類含有合金粉末の流
動層が形成されている全ての位置に磁界を印加すること
ができる構成であることが望ましい。
【0061】この発明において、磁気回路による配向磁
界が強過ぎると、先述の如く希土類含有合金粉末が磁界
中で固定され、流動層の形成が妨げられる。一方、配向
度を高めるには磁界強度を十分に高くする方がよい。そ
こで、希土類含有合金粉末に印加する磁界強度を可変と
し、高磁界と低磁界を交互に印加できるようにすること
も好ましい装置構成である。すなわち、流動層の形成を
妨げない低い磁界強度で配向を行ないながら造粒を進行
させ、非連続的に高い磁界強度を印加することにより、
1次粒子の配向度が高く、かつ粒度分布がシャープで流
動性に優れた異方性造粒粉が製造できる。このように、
非連続的に印加磁界強度を高くするには、電磁石に流す
電流値を高くしたり、永久磁石と流動層との距離を近づ
けたりして容易に実施することができる。
【0062】また、電磁石、永久磁石の他に、ソレノイ
ドコイルを設け、パルス電流を流すことにより瞬間的に
パルス磁界を印加するのも好ましい構成である。
【0063】
【実施例】
実施例1 Nd13.6at%、Dy0.28at%、Co3.4
at%、B6.5at%、残部Fe及び不可避的不純物
からなる原料をアルゴンガス中で高周波溶解して希土類
含有合金を溶製した。次に該合金を粗粉砕した後、ジョ
ークラッシャー、ディスクミルにより420μm以下に
粉砕し、ステアリン酸亜鉛を0.05wt%添加、混合
し、さらに、ジェットミルによって粉砕して平均粒径3
μmの希土類含有合金粉末を得た。
【0064】得られた希土類含有合金粉末を図1に示す
この発明による異方性造粒粉の製造装置に1kg装填
し、ガス給気口から室温の窒素ガスを毎分0.5Nm3
流しながら攪拌羽根を200rpmで回転させ、該粉末
の流動層を形成させ、さらに電磁石に通電し、2.0k
Oeの磁界を印加して該粉末を攪拌羽根の回転軸の上下
方向に配向しながら、該粉末にポリビニルアルコールの
20wt%水溶液を一定速度で噴霧添加した。この状態
では、粉末は針状に配向されながら、かつ流動槽内を激
しく流動していた。
【0065】次に、希土類含有合金粉末に対するポリビ
ニルアルコール溶質の割合が0.3wt%に達した時点
で噴霧をやめ、窒素ガスの給気口温度を100℃に上
げ、5分間乾燥を行なった後、攪拌羽根の回転と電磁石
の通電を止め、流動槽内を冷却した。この結果、針状に
配向された粉末はバインダーによる固化、造粒と、攪拌
による解砕を繰り返しながら、徐々葉巻状の異方性造粒
粉に変化した。
【0066】次に、得られた異方性造粒粉を最大磁界
2.0kOeの交番減衰磁界中に入れて消磁を行なっ
た。そして、消磁後の造粒粉を目のひらきが250μm
のふるいにかけて粗粒子を除去し、また目のひらきが3
2μmのふるいにかけて微粒子を除去して、平均粒径1
05μmの造粒粉を得た。この操作における歩留まりは
93wt%であった。また、この造粒粉の残留磁化は
2.8Gであった。粒径選別した造粒粉の粉体流動性
は、最小内径8mmのロート状の管を100gの粉体が
自然落下して通過するまでに要する時間で測定した。そ
の結果を表1のNo.1に示す。
【0067】粒径選別した造粒粉を磁界中プレス機に設
置された給粉機に装填し、縦10mm、横15mm、深
さ50mm寸法のダイスのキャビティー内に造粒粉を自
然落下により給粉し、次いで、10mmの辺に平行に
0、3、5、8、11kOeの磁界を印加して造粒粉を
配向しながら、深さ方向に1.5Ton/cm2の圧力
を加え成形した。得られた成形体を水素雰囲気中で室温
から300℃まで昇温速度100℃/hで加熱する脱バ
インダー処理を行ない、引き続いて真空中で1100℃
まで昇温し1時間保持する焼結を行ない、さらに焼結完
了後アルゴンガスを導入して7℃/minの速度で80
0℃まで冷却した後、100℃/hの速度で冷却して、
550℃で2時間保持する時効処理を施して異方性の焼
結磁石を得た。得られた焼結磁石には、ワレ、ヒビ、変
形などは全く見られなかった。成形磁界と焼結磁石の磁
気特性の関係を表1のNo.1に示す。
【0068】比較例1 実施例1と同様の条件で電磁石に通電せずに等方性造粒
粉を作製し、消磁処理を行なわずに実施例1と同一の粒
径選別を行なった。この操作における歩留まりは91w
t%であった。また、粒径選別後の造粒粉の残留磁化は
測定限界以下であった。粒径選別した造粒粉の粉体の流
動性を表1のNo.2に示す。次に、粒径選別した造粒
粉を実施例1と同じ方法によって磁界を変えながら成形
した後、実施例1と同じ条件で脱バインダー処理、焼結
及び時効処理を施して焼結磁石を得た。得られた焼結磁
石には、ワレ、ヒビ、変形などは全く見られなかった。
成形磁界と焼結磁石の磁気特性の関係を表1のNo.2
に示す。
【0069】比較例2 実施例1において、ジェットミル粉砕により得られた平
均粒径3μmの原料粉末を、造粒を行なわずに、実施例
1と同じ方法によって磁界を変えながら成形した後、得
られた成形体を真空中で1100℃まで昇温し1時間保
持する焼結を行ない、さらに焼結完了後、アルゴンガス
を導入して7℃/minの速度で800℃まで冷却した
後、100℃/hの速度で冷却して、550℃で2時間
保持する時効処理を施して異方性の焼結磁石を得た。成
形磁界と焼結磁石の磁気特性の関係を表1のNo.3に
示す。なお、ジェットミル粉砕後の粉体の流動性は、粉
体が全く流れず測定不能であった。
【0070】
【表1】
【0071】表1の測定結果から明らかなように、実施
例1のこの発明による異方性造粒粉の流動性は、原料粉
末に比べて非常に良好であり、また、磁界中での配向性
が等方性造粒粉に比べて優れているため、原料粉末をそ
のまま成形、焼結した場合(比較例3)の磁気特性と同
等の高い特性が全ての成形磁界で得られることが分か
る。
【0072】実施例2 Sm11.9at%、Cu8.8at%、Fe12.6
at%、Zr1.2at%、残部Co及び不可避的不純
物からなる原料をアルゴンガス中で高周波溶解して希土
類含有合金を溶製した。次に該合金を粗粉砕した後、ジ
ョークラッシャー、ディスクミルにより420μm以下
に粉砕し、ステアリン酸亜鉛を0.05wt%添加、混
合し、さらに、ジェットミルによって粉砕して平均粒径
3μmの希土類含有合金粉末を得た。
【0073】得られた希土類含有合金粉末を図2に示す
この発明による異方性造粒粉の製造装置に1kg装填
し、ガス給気口から室温の窒素ガスを毎分0.5Nm3
流しながら攪拌羽根を200rpmで回転させ、該粉末
の流動層を形成させ、さらに流動層と同じ高さで永久磁
石を攪拌羽根と逆方向に30rpmで回転させ、1.5
kOeの磁界を印加して該粉末を流動槽の壁面に垂直に
配向しながら、該粉末にヒドロキシプロピルセルロース
の20wt%エタノール溶液を一定速度で噴霧添加し
た。この状態では、粉末は針状に配向されながら、かつ
流動槽内を激しく流動していた。
【0074】次に、希土類含有合金粉末に対するバイン
ダー溶質の割合が0.3wt%に達した時点で噴霧をや
め、窒素ガスの給気口温度を100℃に上げ、5分間乾
燥を行なった後攪拌羽根の回転を止め、永久磁石を流動
槽の下方へ移動させて流動槽内を冷却した。この結果、
針状に配向された粉末はバインダーによる固化、造粒
と、攪拌による解砕を繰り返しながら、徐々葉巻状の異
方性造粒粉に変化した。
【0075】次に、得られた異方性造粒粉を最大磁界
1.5kOeの交番減衰磁界中に入れて消磁を行なっ
た。そして、消磁後の造粒粉を目のひらきが250μm
のふるいにかけて粗粒子を除去し、また目のひらきが3
2μmのふるいにかけて微粒子を除去して、平均粒径1
10μmの造粒粉を得た。この操作における歩留まりは
93wt%であった。また、この造粒粉の残留磁化は
3.9Gであった。粒径選別した造粒粉の粉体流動性
は、最小内径8mmのロート状の管を100gの粉体が
自然落下して通過するまでに要する時間で測定した。そ
の結果を表2のNo.4に示す。
【0076】粒径選別した造粒粉を磁界中プレス機に設
置された給粉機に装填し、縦10mm、横15mm、深
さ50mm寸法のダイスのキャビティー内に造粒粉を自
然落下により給粉し、次いで磁界強度10kOe、1.
5Ton/cm2の圧力を加え成形した。20個の成形
体を成形した時の成形体の重量と高さ方向の寸法の最大
値と最小値を表2のNo.4に示す。
【0077】得られた成形体を水素雰囲気中で室温から
300℃まで昇温速度100℃/hで加熱する脱バイン
ダー処理を行ない、引き続いて真空中で1200℃まで
昇温し1時間保持する焼結を行ない、さらに焼結完了
後、1160℃にて溶体化処理を行ない、その後アルゴ
ンガスを導入して800℃から400℃までの多段時効
処理を施して異方性の焼結磁石を得た。得られた焼結磁
石には、ワレ、ヒビ、変形などは全く見られなかった。
得られた20個の焼結磁石の磁気特性の平均値を表2の
No.4に示す。
【0078】比較例3 永久磁石による磁界の印加をしない以外は実施例2と同
様の条件で等方性造粒粉を作製し、消磁処理を行なわず
に実施例2と同一の粒径選別を行なった。この操作にお
ける歩留まりは89wt%であった。粒径選別した造粒
粉の粉体の流動性を表2のNo.5に示す。次に、粒径
選別した造粒粉を実施例2と同じ方法で磁界中成形し
た。20個の成形体を成形した時の成形体の重量と高さ
方向の寸法の最大値と最小値を表2のNo.5に示す。
得られた成形体を実施例2と同じ条件で脱バインダー処
理、焼結及び時効処理を施して焼結磁石を得た。得られ
た焼結磁石には、ワレ、ヒビ、変形などは全く見られな
かった。得られた20個の焼結磁石の磁気特性の平均値
を表2のNo.5に示す。
【0079】
【表2】
【0080】表2の測定結果から明らかなように、実施
例2のこの発明による異方性造粒粉の流動性及び成形体
の寸法精度は、等方性造粒粉と同等であり、また、磁気
特性は格段に優れていることが分かる。
【0081】実施例3 実施例1で作製した、消磁、粒径選別後の希土類含有合
金粉末を用いて、該粉末を磁界中プレス機に設置された
給粉機に装填し、外径10mm、内径5mm、深さ30
mmの寸法を持つ、円筒形のダイスのキャビティー内に
造粒粉を自然落下により給粉し、次いで、円筒の肉厚の
厚み方向(ラジアル方向)に2.5kOeの磁界を印加
して造粒粉を配向し、深さ方向に1.5Ton/cm2
の圧力を加えラジアルリング成形体を得た。20個の成
形体を成形した時の成形体の重量と、高さ方向の寸法の
最大値と最小値を表3のNo.6に示す。
【0082】得られた成形体を水素雰囲気中で室温から
300℃まで昇温速度100℃/hで加熱する脱バイン
ダー処理を行ない、引き続いて真空中で1100℃まで
昇温し1時間保持する焼結を行ない、さらに焼結完了後
アルゴンガスを導入して7℃/minの速度で800℃
まで冷却した後、100℃/hの速度で冷却して、55
0℃で2時間保持する時効処理を施して焼結磁石を得
た。得られた焼結磁石には、ワレ、ヒビ、変形などは全
く見られなかった。得られた20個のラジアルリング磁
石を着磁し、外周の表面磁束密度を測定した平均値を表
3のNo.6に示す。
【0083】比較例4 比較例1で作製した粒径選別後の等方性造粒粉を用い
て、実施例3と同様の方法で成形を行なった。20個の
成形体を成形した時の成形体の重量と、高さ方向の寸法
の最大値と最小値を表3のNo.7に示す。得られた成
形体を実施例3同じ条件で脱バインダー処理、焼結及び
時効処理を施して焼結磁石を得た。得られた焼結磁石に
は、ワレ、ヒビ、変形などは全く見られなかった。得ら
れた20個のラジアルリング磁石を着磁し、外周の表面
磁束密度を測定した平均値を表3のNo.7に示す。
【0084】比較例5 実施例1において、ジェットミル粉砕により得られた平
均粒径3μmの原料粉末を、造粒を行なわずに、実施例
3と同様の方法で成形を行なうことを試みた。しかし、
給粉機から円筒形のダイスのキャビティー内に造粒粉を
自然落下により給粉しようとしたが、粉体の流動性が悪
いために原料粉がキャビティー内に全く落下せず、成形
を行なうことができなかった。
【0085】
【表3】
【0086】表3の結果から明らかなように、この発明
による異方性造粒粉の流動性および成形時の寸法精度は
非常に良好であるため、従来の原料粉では成形が困難か
あるいは不可能であった薄物形状品、小物形状品等の成
形を容易に行なうことが可能であり、また、磁界中での
配向性が優れているため、ラジアルリングの成形のよう
に、磁気回路上の制約から成形時の配向磁界強度が十分
に高くできない場合にも、成形体の高い配向度を実現す
ることができ、磁気特性と寸法精度がともに優れた焼結
磁石を製造することができる。
【0087】
【発明の効果】この発明による異方性造粒粉の製造方法
並びに製造装置によれば、圧縮成形時の粉体の流動性に
優れる造粒粉を得ることができ、成形体の寸法精度の向
上および成形サイクルの短縮化が図られ、かつ造粒時に
印加する磁界強度を高くすることができ、造粒粉に含ま
れる1次粒子の配向度が高いために、造粒粉を低配向磁
界で成形しても磁気特性の優れた成形体および焼結体を
製造できる異方性造粒粉を歩留まり良く製造することが
できる。
【図面の簡単な説明】
【図1】この発明よる異方性造粒粉の製造装置におい
て、磁気回路が電磁石で構成された一実施例を示す概略
説明図である。
【図2】この発明よる異方性造粒粉の製造装置におい
て、磁気回路が永久磁石で構成された一実施例を示す概
略説明図である。
【符号の説明】
1 流動槽 2 攪拌羽根 3 ファンモーター 4 ヒーター 5 ガス給気口 6 スプレーノズル 7 バグフィルター 8 ガス排気口 9 電磁石 10 永久磁石

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 攪拌羽根とガス給気口及びガス排気口を
    有する流動槽と、該流動槽の周囲に配設されかつ槽内に
    磁界を印加するための磁気回路とからなる装置内に希土
    類含有合金粉末を装填し、該粉末に磁気回路による磁界
    を印加しながら、ガス給気口からのガス流と攪拌羽根の
    回転によって流動槽内に流動層を形成させた後、該流動
    層中にバインダー溶液を添加、混合し、該粉末を流動層
    の転動造粒作用により造粒することを特徴とする異方性
    造粒粉の製造方法。
  2. 【請求項2】 攪拌羽根、ガス給気口及びガス排気口を
    有する流動槽と、該流動槽の周囲に配設されかつ槽内に
    磁界を印加するための磁気回路とからなる装置内にバイ
    ンダー溶液を添加、混合した希土類含有合金粉末を装填
    し、該粉末に磁界を印加しながら、ガス給気口からのガ
    ス流と攪拌羽根の回転によって流動槽内に流動層を形成
    させ、該粉末を流動層の転動造粒作用により造粒するこ
    とを特徴とする異方性造粒粉の製造方法。
  3. 【請求項3】 バインダー溶液添加前の希土類含有合金
    粉末に予め疎水処理を施すことを特徴とする請求項1ま
    たは請求項2記載の異方性造粒粉の製造方法。
  4. 【請求項4】 磁界強度を変化させながら印加すること
    を特徴とする請求項1または請求項2記載の異方性造粒
    粉の製造方法。
  5. 【請求項5】 攪拌羽根、ガス給気口及びガス排気口を
    有する流動槽と、該流動槽の周囲に配設されかつ槽内に
    磁界を印加するための磁気回路とを有し、該磁気回路に
    よる流動槽内への磁界印加時に、該ガス給気口からのガ
    ス流と該攪拌羽根の回転とによる流動層の転動造粒作用
    を発生可能となして希土類含有合金粉末を異方性造粒粉
    となすことを特徴とする異方性造粒粉の製造装置。
  6. 【請求項6】 磁気回路の磁界強度の可変機構を備える
    ことを特徴とする請求項5記載の異方性造粒粉の製造装
    置。
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