JPH09232132A

JPH09232132A - 希土類ボンド磁石、希土類ボンド磁石用組成物および希土類ボンド磁石の製造方法

Info

Publication number: JPH09232132A
Application number: JP8035246A
Authority: JP
Inventors: Koji Akioka; 宏治秋岡; Takeshi Ikuma; 健井熊; Yukihiko Shiobara; 幸彦塩原; Isato Shirai; 勇人白井
Original assignee: Seiko Epson Corp
Current assignee: Seiko Epson Corp
Priority date: 1996-02-22
Filing date: 1996-02-22
Publication date: 1997-09-05

Abstract

(57)【要約】【課題】少量の結合樹脂で、成形性、成形の容易性、磁
気特性、機械的強度、耐食性に優れた希土類ボンド磁石
を提供すること。【解決手段】本発明の希土類ボンド磁石は、希土類磁石
粉末と熱硬化性樹脂とを前記熱硬化性樹脂の軟化温度以
上の温度で混練してなる希土類ボンド磁石用組成物を用
い、温間成形により製造された希土類ボンド磁石であっ
て、希土類ボンド磁石中の前記熱硬化性樹脂の含有量が
１〜１０wt％であり、磁石の空孔率が２．８ vol％以下
であることを特徴とする。希土類磁石粉末としては、例
えばＳｍ−Ｃｏ系合金、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金（ただし、
ＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種）、Ｓｍ
−Ｆｅ−Ｎ系合金のうちの１種以上が用いられる。熱可
塑性樹脂としては、例えばエポキシ樹脂が用いられる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、希土類ボンド磁
石、希土類ボンド磁石用組成物および希土類ボンド磁石
の製造方法に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】希土類ボンド磁石は、希土類磁石粉末と
結合樹脂（有機バインダー）との混合物（コンパウン
ド）を所望の磁石形状に加圧成形して製造されるもので
あるが、その成形方法には、圧縮成形法、射出成形法お
よび押出成形法が利用されている。

【０００３】圧縮成形法は、前記コンパウンドをプレス
金型中に充填し、これを圧縮成形して成形体を得、その
後、加熱して結合樹脂である熱硬化性樹脂を硬化させて
磁石を製造する方法である。この方法は、他の方法に比
べ、結合樹脂の量が少なくても成形が可能であるため、
得られた磁石中の樹脂量が少なくなり、磁気特性の向上
にとって有利である。

【０００４】押出成形法は、加熱溶融された前記コンパ
ウンドを押出成形機の金型から押し出すとともに冷却固
化し、所望の長さに切断して、磁石とする方法である。
この方法では、磁石の形状に対する自由度が大きく、薄
肉、長尺の磁石をも容易に製造できるという利点がある
が、成形時における溶融物の流動性を確保するために、
結合樹脂の添加量を圧縮成形法のそれに比べて多くする
必要があり、従って、得られた磁石中の樹脂量が多く、
磁気特性が低下するという欠点がある。

【０００５】射出成形法は、前記コンパウンドを加熱溶
融し、十分な流動性を持たせた状態で該溶融物を金型内
に注入し、所定の磁石形状に成形する方法である。この
方法では、磁石の形状に対する自由度は、押出成形法に
比べさらに大きく、特に、異形状の磁石をも容易に製造
できるという利点がある。しかし、成形時における溶融
物の流動性は、前記押出成形法より高いレベルが要求さ
れるので、結合樹脂の添加量は、押出成形法のそれに比
べてさらに多くする必要があり、従って、得られた磁石
中の樹脂量が多く、磁気特性がさらに低下するという欠
点がある。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】ところで、以上のよう
な各方法により製造される希土類ボンド磁石は、熱硬化
性樹脂を用いた場合には、空孔率が６％以上とより高く
なる傾向を示すため、機械的強度が弱く、耐食性に劣る
という欠点がある。本発明者による研究によれば、この
ような高空孔率となる第１の原因は、成形に供されるコ
ンパウンドの状態や製造条件にあり、第２の原因は、成
形条件にある。

【０００７】例えば、圧縮成形において、成形性を向上
し、磁石中の空孔率を下げるためには、その成形圧を高
く（５t/cm² 以上）する必要があるが、そのために圧縮
成形機が大型となったり、磁場中での成形に不利となる
等の欠点があり、成形の容易性が劣る。また、成形圧を
ある程度高くしても、コンパウンドの状態や製造条件が
不適当であれば、空孔率の低減にも限界がある。

【０００８】本発明の目的は、少量の結合樹脂で、成形
性、磁気特性、機械的強度、耐食性に優れた希土類ボン
ド磁石、このような磁石を得ることができる希土類ボン
ド磁石用組成物および希土類ボンド磁石の製造方法を提
供することにある。

【０００９】

【課題を解決するための手段】このような目的は、下記
（１）〜（20）の本発明により達成される。

【００１０】（１）希土類磁石粉末と熱硬化性樹脂と
を含む希土類ボンド磁石用組成物を用い、冷間または温
間成形により製造された希土類ボンド磁石であって、希
土類ボンド磁石中の前記熱硬化性樹脂の含有量が１〜１
０wt％であり、空孔率が２．８ vol％以下であることを
特徴とする希土類ボンド磁石。

【００１１】（２）希土類磁石粉末と熱硬化性樹脂と
を前記熱硬化性樹脂の軟化温度以上の温度で混練してな
る希土類ボンド磁石用組成物を用い、温間成形により製
造された希土類ボンド磁石であって、希土類ボンド磁石
中の前記熱硬化性樹脂の含有量が１〜１０wt％であり、
空孔率が２．８ vol％以下であることを特徴とする希土
類ボンド磁石。

【００１２】（３）前記希土類ボンド磁石は、圧縮成
形により製造されたものである上記（１）または（２）
に記載の希土類ボンド磁石。

【００１３】（４）前記希土類ボンド磁石は、成形圧
が３t/cm² 以下の圧縮成形により製造されたものである
上記（１）または（２）に記載の希土類ボンド磁石。

【００１４】（５）前記熱硬化性樹脂は、エポキシ樹
脂、フェノール樹脂、ポリエステル、ポリイミド、シリ
コーン樹脂のうちより選択された少なくとも１種である
上記（１）ないし（４）のいずれかに記載の希土類ボン
ド磁石。

【００１５】（６）前記希土類磁石粉末は、Ｓｍを主
とする希土類元素と、Ｃｏを主とする遷移金属とを基本
成分とするものである上記（１）ないし（５）のいずれ
かに記載の希土類ボンド磁石。

【００１６】（７）前記希土類磁石粉末は、Ｒ（ただ
し、ＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種）
と、Ｆｅを主とする遷移金属と、Ｂとを基本成分とする
ものである上記（１）ないし（５）のいずれかに記載の
希土類ボンド磁石。

【００１７】（８）前記希土類磁石粉末は、Ｓｍを主
とする希土類元素と、Ｆｅを主とする遷移金属と、Ｎを
主とする格子間元素とを基本成分とするものである上記
（１）ないし（５）のいずれかに記載の希土類ボンド磁
石。

【００１８】（９）前記希土類磁石粉末は、上記
（６）、（７）および（８）に記載の希土類磁石粉末の
うちの少なくとも２種を混合したものである上記（１）
ないし（５）のいずれかに記載の希土類ボンド磁石。

【００１９】（10）無磁場中で成形された場合の磁気
エネルギー積(BH)max が４．５MGOe以上である上記
（１）ないし（９）のいずれかに記載の希土類ボンド磁
石。

【００２０】（11）磁場中で成形された場合の磁気エ
ネルギー積(BH)max が１０MGOe以上である上記（１）な
いし（９）のいずれかに記載の希土類ボンド磁石。

【００２１】（12）希土類磁石粉末と熱硬化性樹脂と
を含む混合物を、前記熱硬化性樹脂の軟化温度以上の温
度で、かつ前記熱硬化性樹脂が完全に硬化しないような
条件で混練してなることを特徴とする希土類ボンド磁石
用組成物。

【００２２】（13）希土類磁石粉末と熱硬化性樹脂と
酸化防止剤とを含む混合物を、前記熱硬化性樹脂の軟化
温度以上の温度で、かつ前記熱硬化性樹脂が完全に硬化
しないような条件で混練してなることを特徴とする希土
類ボンド磁石用組成物。

【００２３】（14）前記希土類ボンド磁石用組成物中
の前記酸化防止剤の含有量が、０．１〜２．０wt％であ
る上記（13）に記載の希土類ボンド磁石用組成物。

【００２４】（15）前記希土類ボンド磁石用組成物中
の前記熱硬化性樹脂の含有量が、１〜１０wt％である上
記（12）ないし（14）のいずれかに記載の希土類ボンド
磁石用組成物。

【００２５】（16）希土類ボンド磁石用組成物の密度
が、空孔を０としたときの密度である理論密度の８０％
以上である上記（12）ないし（15）のいずれかに記載の
希土類ボンド磁石用組成物。

【００２６】（17）上記（12）ないし（16）のいずれ
かに記載の希土類ボンド磁石用組成物を製造し、この希
土類ボンド磁石用組成物を用いて磁石形状に成形するこ
とを特徴とする希土類ボンド磁石の製造方法。

【００２７】（18）上記（12）ないし（16）のいずれ
かに記載の希土類ボンド磁石用組成物を製造し、この希
土類ボンド磁石用組成物を用いて温間成形により磁石形
状に成形することを特徴とする希土類ボンド磁石の製造
方法。

【００２８】（19）前記温間成形は、前記熱硬化性樹
脂の軟化温度以上の温度で行う上記（18）に記載の希土
類ボンド磁石の製造方法。

【００２９】（20）前記温間成形は、成形圧が５t/cm
² 以下の圧縮成形である上記（18）または（19）に記載
の希土類ボンド磁石の製造方法。

【００３０】

【発明の実施の形態】以下、本発明の希土類ボンド磁
石、希土類ボンド磁石用組成物および希土類ボンド磁石
の製造方法について詳細に説明する。

【００３１】まず、本発明の希土類ボンド磁石について
説明する。

【００３２】本発明の希土類ボンド磁石は、圧縮成形、
押出成形、射出成形のいずれの成形法により製造された
ものでもよいが、特に圧縮成形により製造されたものが
好ましい。また、本発明の希土類ボンド磁石は、冷間ま
たは温間成形により製造されたものであるが、温間成形
により製造されたものであるのが好ましい。

【００３３】本発明の希土類ボンド磁石は、以下のよう
な希土類磁石粉末と熱硬化性樹脂よりなる結合樹脂とを
含む。さらに、以下のような酸化防止剤を含むのが好ま
しい。

【００３４】１．希土類磁石粉末希土類磁石粉末としては、希土類元素と遷移金属とを含
む合金よりなるものが好ましく、特に、次の［１］〜
［４］が好ましい。

【００３５】［１］Ｓｍを主とする希土類元素と、Ｃ
ｏを主とする遷移金属とを基本成分とするもの（以下、
Ｓｍ−Ｃｏ系合金と言う）。

【００３６】［２］Ｒ（ただし、ＲはＹを含む希土類
元素のうち少なくとも１種）と、Ｆｅを主とする遷移金
属と、Ｂとを基本成分とするもの（以下、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ
系合金と言う）。

【００３７】［３］Ｓｍを主とする希土類元素と、Ｆ
ｅを主とする遷移金属と、Ｎを主とする格子間元素とを
基本成分とするもの（以下、Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系合金と言
う）。

【００３８】［４］前記［１］〜［３］の組成のもの
のうち、少なくとも２種を混合したもの。この場合、混
合する各磁石粉末の利点を併有することができ、より優
れた磁気特性を容易に得ることができる。

【００３９】Ｓｍ−Ｃｏ系合金の代表的なものとして
は、ＳｍＣｏ₅ 、Ｓｍ₂ ＴＭ₁₇（ただしＴＭは、遷移金
属）が挙げられる。

【００４０】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金の代表的なものとして
は、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金、Ｐｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金、Ｎ
ｄ−Ｐｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金、Ｃｅ−Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系合
金、Ｃｅ−Ｐｒ−Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金、これらにおけ
るＦｅの一部をＣｏ、Ｎｉ等の他の遷移金属で置換した
もの等が挙げられる。

【００４１】Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系合金の代表的なものとし
ては、Ｓｍ₂ Ｆｅ₁₇合金を窒化して作製したＳｍ₂ Ｆｅ
₁₇Ｎ₃ が挙げられる。

【００４２】磁石粉末における前記希土類元素として
は、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、
Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、ミ
ッシュメタルが挙げられ、これらを１種または２種以上
含むことができる。また、前記遷移金属としては、Ｆ
ｅ、Ｃｏ、Ｎｉ等が挙げられ、これらを１種または２種
以上含むことができる。また、磁気特性を向上させるた
めに、磁石粉末中には、必要に応じ、Ｂ、Ａｌ、Ｍｏ、
Ｃｕ、Ｇａ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｔａ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ａｇ、Ｚ
ｎ等を含有することもできる。

【００４３】また、磁石粉末の平均粒径は、特に限定さ
れないが、０．５〜５０μm 程度が好ましく、１〜３０
μm 程度がより好ましい。また、後述するような少量の
結合樹脂で成形時の良好な成形性を得るために、磁石粉
末の粒径分布は、ある程度分散されている（バラツキが
ある）のが好ましい。これにより、得られたボンド磁石
の空孔率を低減することもできる。なお、前記［４］の
場合、混合する磁石粉末の組成毎に、その平均粒径が異
なっていてもよい。

【００４４】磁石粉末の製造方法は、特に限定されず、
例えば、溶解・鋳造により合金インゴットを作製し、こ
の合金インゴットを適度な粒度に粉砕し（さらに分級
し）て得られたもの、アモルファス合金を製造するのに
用いる急冷薄帯製造装置で、リボン状の急冷薄片（微細
な多結晶が集合）を製造し、この薄片（薄帯）を適度な
粒度に粉砕し（さらに分級し）て得られたもの等、いず
れでもよい。

【００４５】２．結合樹脂（バインダー）結合樹脂（バインダー）としては、熱硬化性樹脂が用い
られる。一般に、結合樹脂として熱硬化性樹脂を用いた
場合には、熱可塑性樹脂を用いた場合に比べ、磁石の空
孔率が増大し易いが、後述するような希土類ボンド磁石
用組成物（コンパウド）を製造し、これを用いて磁石を
成形することにより、磁石の空孔率を低減することがで
きる。

【００４６】使用し得る熱硬化性樹脂としては、例え
ば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ユリア樹脂、メラ
ミン樹脂、ポリエステル（不飽和ポリエステル）、ポリ
イミド、シリコーン樹脂、ポリウレタン等が挙げられ、
これらのうちの１種または２種以上を混合して用いるこ
とができる。

【００４７】これらのうちでも、成形性の向上がより顕
著であり、また機械的強度が強く、耐熱性に優れるとい
う点から、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリイミ
ド、シリコーン樹脂が好ましく、エポキシ樹脂が特に好
ましい。また、これらの熱硬化性樹脂は、磁石粉末との
混練性、混練の均一性にも優れている。

【００４８】なお、使用される熱硬化性樹脂は、室温で
固形（粉末状）、液状のいずれのものでもよい。

【００４９】このような熱硬化性樹脂の磁石中での含有
量は、１〜１０wt％程度であるのが好ましく、１〜８wt
％程度であるのが好ましく、１〜５．５wt％程度である
のがより好ましい。熱硬化性樹脂の含有量が多過ぎる
と、磁気特性（特に磁気エネルギー積）の向上が図れ
ず、また、熱硬化性樹脂の含有量が少な過ぎると、成形
性が悪くなり、成形不良が生じたり、極端な場合には成
形が困難または不能となる。

【００５０】３．酸化防止剤酸化防止剤は、後述する希土類ボンド磁石用組成物の製
造の際等に、希土類磁石粉末の酸化（劣化、変質）や結
合樹脂の酸化（希土類磁石粉末の金属成分が触媒として
働くことにより生じる）を防止するために該組成物中に
添加される添加剤である。この酸化防止剤の添加は、希
土類磁石粉末の酸化を防止し、磁石の磁気特性の向上を
図るのに寄与するとともに、希土類ボンド磁石用組成物
の混練時、成形時における熱的安定性の向上に寄与し、
少ない結合樹脂量で良好な成形性を確保する上で重要な
役割を果たしている。

【００５１】この酸化防止剤は、希土類ボンド磁石用組
成物の混練時や成形時等の中間工程において揮発した
り、変質したりするので、製造された希土類ボンド磁石
中には、その一部が残留した状態で存在している。従っ
て、希土類ボンド磁石中の酸化防止剤の含有量は、希土
類ボンド磁石用組成物中の酸化防止剤の添加量に対し、
例えば１０〜９０％程度、特に２０〜８０％程度とな
る。

【００５２】酸化防止剤としては、希土類磁石粉末等の
酸化を防止または抑制し得るものであればいかなるもの
でもよく、例えば、アミン系化合物、アミノ酸系化合
物、ニトロカルボン酸類、ヒドラジン化合物、シアン化
合物、硫化物等の、金属イオン、特にＦｅ成分に対しキ
レート化合物を生成するキレート化剤が好適に使用され
る。なお、酸化防止剤の種類、組成等については、これ
らのものに限定されないことは言うまでもない。

【００５３】このような本発明の希土類ボンド磁石にお
いて、空孔率は、２．８ vol％以下であるのが好まし
く、２．４ vol％以下であるのがより好ましく、２．０
vol％以下であるのがさらに好ましい。空孔率が２．８
vol％を超えると、磁石粉末の組成、熱硬化性樹脂の組
成、含有量等の他の条件によっては、磁石の機械的強度
および耐食性が低下するおそれがある。

【００５４】以上のような本発明の希土類ボンド磁石
は、磁石粉末の組成、磁石粉末の含有量の多さ等から、
等方性磁石であっても、優れた磁気特性を有する。

【００５５】すなわち、本発明の希土類ボンド磁石は、
無磁場中で成形されたものの場合、磁気エネルギー積(B
H)max が４．５MGOe以上であるのが好ましく、５．５MG
Oe以上であるのがより好ましい。また、磁場中で成形さ
れたものの場合、磁気エネルギー積(BH)max が１０MGOe
以上であるのが好ましく、１２．５MGOe以上であるのが
より好ましい。

【００５６】なお、本発明の希土類ボンド磁石の形状、
寸法等は特に限定されず、例えば、形状に関しては、例
えば、円柱状、角柱状、円筒状、円弧状、平板状、湾曲
板状等のあらゆる形状のものが可能であり、その大きさ
も、大型のものから超小型のものまであらゆる大きさの
ものが可能である。

【００５７】次に、本発明の希土類ボンド磁石用組成物
について説明する。

【００５８】本発明の希土類ボンド磁石用組成物は、主
に、前述した希土類磁石粉末と、前述した熱硬化性樹脂
とで構成される。また、前述した酸化防止剤等の添加剤
を含んでいてもよい。

【００５９】希土類ボンド磁石用組成物中の熱硬化性樹
脂の含有量（添加量）は、１〜１０wt％程度とするのが
好ましく、１〜８wt％程度とするのがより好ましく、
１．２〜５．５wt％程度とするのがさらに好ましい。熱
硬化性樹脂の含有量が多過ぎると、磁気特性（特に最大
磁気エネルギー積）の向上が図れず、また、熱硬化性樹
脂の含有量が少な過ぎると、成形性が悪くなり、成形不
良が生じたり、極端な場合には成形が困難または不能と
なる。

【００６０】また、酸化防止剤を添加する場合、希土類
ボンド磁石用組成物中の酸化防止剤の添加量は、０．１
〜２．０wt％程度とするのが好ましく、０．５〜１．５
wt％程度とするのがより好ましい。この場合、酸化防止
剤の添加量は、結合樹脂の添加量に対し１０〜１５０％
程度であるのが好ましく、２５〜９０％程度であるのが
より好ましい。

【００６１】なお、本発明では、酸化防止剤の添加量
は、前記範囲の下限値以下であってもよく、また、無添
加であってもよいことは、言うまでもない。

【００６２】希土類ボンド磁石用組成物中の熱硬化性樹
脂の添加量が少な過ぎると、希土類ボンド磁石用組成物
を混練する際の混練物の粘度が高くなり混練トルクが増
大し、発熱により磁石粉末等の酸化が促進される傾向と
なる。従って、酸化防止剤等の添加量が少ない場合に、
磁石粉末等の酸化を十分に抑制することができなくなる
とともに、混練物（樹脂溶融物）の粘度上昇等により成
形性が劣り、低空孔率、高機械的強度の磁石が得られな
い。また、熱硬化性樹脂の添加量が多過ぎると、成形性
は良好であるが、得られた磁石中の結合樹脂含有量が多
くなり、磁気特性が低下する。

【００６３】一方、希土類ボンド磁石用組成物中の酸化
防止剤の添加量が少な過ぎると、酸化防止効果が少な
く、磁石粉末の含有量が多い場合に、磁石粉末等の酸化
を十分に抑制することができなくなる。また、酸化防止
剤の添加量が多過ぎると、相対的に樹脂量が減少し、成
形体の機械的強度が低下する傾向を示す。

【００６４】このように、熱硬化性樹脂の添加量が比較
的多ければ、酸化防止剤の添加量を少なくすることがで
き、逆に、熱硬化性樹脂の添加量が少なければ、酸化防
止剤の添加量を多くする必要がある。

【００６５】従って、希土類ボンド磁石用組成物中の熱
硬化性樹脂と酸化防止剤との合計添加量は、０．６〜１
０．１wt％であるのが好ましく、１〜６wt％であるのが
より好ましい。このような範囲とすることにより、成形
時における成形性、磁石粉末等の酸化防止の向上に寄与
し、低空孔率、高機械的強度、高磁気特性の磁石が得ら
れる。

【００６６】また、希土類ボンド磁石用組成物には、必
要に応じ、例えば、可塑剤（例えば、ステアリン酸塩、
脂肪酸）、潤滑剤（例えば、シリコーンオイル、各種ワ
ックス、脂肪酸、アルミナ、シリカ、チタニア等の各種
無機潤滑剤）、硬化剤、硬化促進剤、その他成形助剤等
の各種添加剤を添加することができる。

【００６７】可塑剤の添加は、成形時の流動性を向上さ
せるので、より少ない結合樹脂の添加量で同様の特性を
得ることができ、また、より低い成形圧で圧縮成形する
ことを可能とする。潤滑剤の添加についても同様であ
る。可塑剤の添加量は、０．０１〜０．２wt％程度であ
るのが好ましく、潤滑剤の添加量は、０．０５〜０．５
wt％程度であるのが好ましい。

【００６８】本発明の希土類ボンド磁石用組成物は、前
述した希土類磁石粉末と、熱硬化性樹脂と、必要に応じ
添加される酸化防止剤等の添加剤との混合物を混練して
なるものである。混合物の混練は、例えば単独のまたは
成形機に付属の混練機等を用いて十分になされる。

【００６９】また、前記混合物の混練は、用いる熱硬化
性樹脂の軟化温度（軟化点またはガラス転移点）以上の
温度で、好ましくは軟化温度以上硬化温度以下の温度
で、かつその熱硬化性樹脂が完全に硬化しないような条
件で行われる。例えば、熱硬化性樹脂としてエポキシ樹
脂（軟化点８０℃）を用いた場合、好ましい混練温度
は、８０〜１２０℃程度であり、各温度に対応する好ま
しい混練時間（最長混練時間）は、下記表１の通りであ
る。

【００７０】

【表１】

【００７１】このような条件で混練することにより、混
練の効率が向上し、常温で混練する場合に比べてより短
時間で均一に混練することができるとともに、熱硬化性
樹脂の粘度が下がった状態で混練されるので、希土類磁
石粉末の周囲を熱硬化性樹脂が覆うような状態となり、
希土類ボンド磁石用組成物中およびそれより製造された
磁石中の空孔率の減少に寄与する。すなわち、このよう
な条件で混練することにより、上述したような空孔率を
容易に達成することができる。

【００７２】なお、混練に伴う材料自体の発熱等によ
り、混練温度は変化し易いので、例えば加温・冷却手段
を備え、温度制御が可能な混練機を用いて混練するのが
好ましい。

【００７３】また、希土類ボンド磁石用組成物の密度
は、理論密度（組成物中の空孔を０としたときの密度）
の８０％以上であるのが好ましく、８５％以上であるの
がより好ましい。また、希土類ボンド磁石用組成物の密
度は、希土類磁石粉末の密度の６０％以上であるのが好
ましく、７０％以上であるのがより好ましい。希土類ボ
ンド磁石用組成物の密度がこのような範囲であると、成
形圧をより低くすることができる。

【００７４】また、本発明の希土類ボンド磁石用組成物
は、さらにペレット化されたものであってもよい。

【００７５】次に、本発明の希土類ボンド磁石の製造方
法について説明する。本発明の希土類ボンド磁石の製造
方法は、前述した希土類ボンド磁石用組成物を製造し、
この組成物を用いて、例えば圧縮成形法、押出成形法ま
たは射出成形法により磁石形状に成形することにより行
われる。これらの成形法のうちでは圧縮成形法が最適で
あり、以下、代表的に圧縮成形法による製造方法につい
て説明する。

【００７６】前述した希土類ボンド磁石用組成物（コン
パウンド）を製造し、この組成物を圧縮成形機の金型内
に充填し、磁場中（配向磁場が例えば５〜２０kOe 、配
向方向は、縦、横、ラジアル方向のいずれも可）または
無磁場中で圧縮成形する。

【００７７】この圧縮成形は、冷間成形（常温付近での
成形）、温間成形のいずれでもよいが、好ましくは温間
成形とされる。すなわち、成形金型を加熱する等によ
り、成形時の材料温度が用いる熱硬化性樹脂の軟化温度
以上の温度となるようにするのが好ましい。用いる熱硬
化性樹脂がエポキシ樹脂（軟化温度：８０℃）である場
合、成形時、特に成形の前半における材料温度は、例え
ば８０〜１２０℃程度とされる。

【００７８】このような温間成形とすることにより、金
型内での成形材料の流動性が向上し、低い成形圧で、寸
法精度のよい成形をすることができる。すなわち、好ま
しくは３t/cm² 以下、より好ましくは２t/cm² 以下の成
形圧で成形（賦形）することができ、成形が容易となる
とともに、リング状、平板状、湾曲板状等の薄肉部を有
する形状のものや長尺なものでも、良好かつ安定した形
状、寸法のものを量産することができる。

【００７９】また、温間成形とすることにより、前述し
たような低い成形圧でも、得られた磁石の空孔率を前述
したように低くすることができる。

【００８０】さらに、温間成形とすることにより、金型
内での成形材料の流動性が向上し磁気配向性が向上する
とともに、成形時における希土類磁石粉末の保磁力の低
下により、磁場中成形の場合、見かけ上高い磁場をかけ
たものとなるので、配向方向にかかわらず、磁気特性を
向上することができる。

【００８１】以上のようにして成形された成形体を、熱
硬化性樹脂の硬化温度以上の温度に加熱して、熱硬化性
樹脂を硬化させる。これにより、希土類ボンド磁石が完
成する。この熱硬化性樹脂の硬化は、成形金型から取り
出された成形体に熱処理を施す方法、成形金型での圧縮
成形後、そのまま金型温度を上昇させる方法のいずれの
方法により行ってもよい。用いる熱硬化性樹脂がエポキ
シ樹脂（軟化温度：８０℃）である場合、その硬化は、
例えば１２０〜１５０℃、４０〜１２０min 程度の条件
で行われる。

【００８２】

【実施例】以下、本発明の具体的実施例について説明す
る。

【００８３】（実施例１〜１４、比較例１〜３）下記組
成、、、、、の６種の希土類磁石粉末と、
下記Ａ、Ｂ、Ｃの３種の熱硬化性樹脂（結合樹脂）と、
ヒドラジン系酸化防止剤と、潤滑剤として脂肪酸と、可
塑剤として金属せっけんとを用意し、これらを下記表２
に示す所定の組み合わせおよび量で混合した。

【００８４】急冷Ｎｄ₁₂Ｆｅ₇₈Ｃｏ₄ Ｂ₆ 粉末（平均
粒径＝１９μm ）急冷Ｎｄ₈ Ｐｒ₄ Ｆｅ₈₂Ｂ₆ 粉末（平均粒径＝１７μ
m ）急冷Ｎｄ₁₂Ｆｅ₈₂Ｂ₆ 粉末（平均粒径＝１８μm ）Ｓｍ（Ｃｏ_0.604 Ｃｕ_0.06Ｆｅ_0.32Ｚｒ_0.016)_8.3 粉
末（平均粒径＝２１μm）Ｓｍ₂ Ｆｅ₁₇Ｎ₃ 粉末（平均粒径＝２μm ）ＨＤＤＲ法による異方性Ｎｄ₁₃Ｆｅ₆₉Ｃｏ₁₁Ｂ₆ Ｇａ
₁ 粉末（平均粒径＝２８μm ）Ａ．エポキシ樹脂（軟化温度：８０℃、硬化温度：１２
０℃以上）Ｂ．エポキシ樹脂（軟化温度：室温以下（室温で液
状）、硬化温度：１２０℃以上）Ｃ．フェノール樹脂（軟化温度：７０℃、硬化温度：１
４０℃以上）Ｄ．ポリイミド樹脂（軟化温度：９５℃、硬化温度：１
８０℃以上）次に、表２に示す組成の混合物をスクリュー式混練機
（装置ａ）またはニーダー（装置ｂ）を用いて十分に混
練し、希土類ボンド磁石用組成物（コンパウンド）を得
た。このときの混練条件を下記表３、表４に示す。な
お、コンパウンドの密度は、いずれも、理論密度の８５
％以上、磁石粉末の７０％以上を達成していた。

【００８５】次に、前記コンパウンドを用い、プレス成
形機により圧縮成形して、希土類ボンド磁石の成形体を
製造し、その後、含有する熱硬化性樹脂を硬化させて、
希土類ボンド磁石を得た。なお、実施例１３では、前記
コンパウンドを用いて押出成形機により押出成形し、実
施例１４では、前記コンパウンドを用いて射出成形機に
より射出成形し、以下同様に熱硬化性樹脂を硬化させ
て、希土類ボンド磁石を得た。

【００８６】このときの成形条件、樹脂硬化条件を下記
表３、表４に示す。また、得られた磁石の形状、寸法、
組成、外観（目視観察）、諸特性を下記表５、表６、表
７に示す。

【００８７】なお、表５〜表７中の機械的強度は、別途
に外径１５mm、高さ３mmの試験片を無磁場で、表３、表
４に示す条件で成形し、この試験片を用い剪断打ち抜き
法により評価した。

【００８８】また、表５〜表７中の耐食性は、得られた
希土類ボンド磁石に対し、恒温恒湿槽により８０℃、９
０％RHの条件で加速試験を行い、錆びの発生までの時間
により、◎、○、△、×の４段階で評価した。

【００８９】

【表２】

【００９０】

【表３】

【００９１】

【表４】

【００９２】

【表５】

【００９３】

【表６】

【００９４】

【表７】

【００９５】

【表８】

【００９６】各表に示すように、実施例１〜１４の希土
類ボンド磁石は、いずれも、空孔率が低く、成形性、磁
気特性（最大磁気エネルギー積）、耐食性に優れ、機械
的強度も高いものであることが確認された。また、これ
らの希土類ボンド磁石は、いずれも、形状が安定してお
り、寸法精度が高いものであった。特に、実施例１〜１
２では、低い成形圧（３t/cm² 以下）でこのような特性
の希土類ボンド磁石が得られた。

【００９７】これに対し、比較例１、２の希土類ボンド
磁石は、得られた磁石中の空孔率が高く、そのため、機
械的強度が低く、耐食性および磁気特性が劣るものであ
った。また、成形された磁石に、片薄（肉厚、高さ等の
寸法にバラツキが生じる現象）が生じ、寸法精度が低い
ものであった。

【００９８】また、比較例３および４では、成形圧を低
くしたため、成形不良が生じた。

【００９９】

【発明の効果】以上述べたように、本発明によれば、少
ない結合樹脂量で、成形性、耐食性に優れ、機械的強度
および寸法精度が高く、磁気特性に優れた希土類ボンド
磁石を提供することができる。また、圧縮成形により製
造する場合、低い成形圧で、このような特性の磁石を得
ることができ、製造が容易である。

【０１００】特に、用いる熱硬化性樹脂の軟化温度以上
の温度で混練してなる希土類ボンド磁石用組成物を用
い、温間成形により成形した場合には、それらの相乗効
果により、前記効果がより顕著に発現する。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者白井勇人長野県諏訪市大和３丁目３番５号セイコーエプソン株式会社内

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】希土類磁石粉末と熱硬化性樹脂とを含む
希土類ボンド磁石用組成物を用い、冷間または温間成形
により製造された希土類ボンド磁石であって、希土類ボンド磁石中の前記熱硬化性樹脂の含有量が１〜
１０wt％であり、空孔率が２．８ vol％以下であることを特徴とする希土
類ボンド磁石。
【請求項２】希土類磁石粉末と熱硬化性樹脂とを前記
熱硬化性樹脂の軟化温度以上の温度で混練してなる希土
類ボンド磁石用組成物を用い、温間成形により製造され
た希土類ボンド磁石であって、希土類ボンド磁石中の前記熱硬化性樹脂の含有量が１〜
１０wt％であり、空孔率が２．８ vol％以下であることを特徴とする希土
類ボンド磁石。
【請求項３】前記希土類ボンド磁石は、圧縮成形によ
り製造されたものである請求項１または２に記載の希土
類ボンド磁石。
【請求項４】前記希土類ボンド磁石は、成形圧が３t/
cm² 以下の圧縮成形により製造されたものである請求項
１または２に記載の希土類ボンド磁石。
【請求項５】前記熱硬化性樹脂は、エポキシ樹脂、フ
ェノール樹脂、ポリエステル、ポリイミド、シリコーン
樹脂のうちより選択された少なくとも１種である請求項
１ないし４のいずれかに記載の希土類ボンド磁石。
【請求項６】前記希土類磁石粉末は、Ｓｍを主とする
希土類元素と、Ｃｏを主とする遷移金属とを基本成分と
するものである請求項１ないし５のいずれかに記載の希
土類ボンド磁石。
【請求項７】前記希土類磁石粉末は、Ｒ（ただし、Ｒ
はＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種）と、Ｆｅ
を主とする遷移金属と、Ｂとを基本成分とするものであ
る請求項１ないし５のいずれかに記載の希土類ボンド磁
石。
【請求項８】前記希土類磁石粉末は、Ｓｍを主とする
希土類元素と、Ｆｅを主とする遷移金属と、Ｎを主とす
る格子間元素とを基本成分とするものである請求項１な
いし５のいずれかに記載の希土類ボンド磁石。
【請求項９】前記希土類磁石粉末は、請求項６、７お
よび８に記載の希土類磁石粉末のうちの少なくとも２種
を混合したものである請求項１ないし５のいずれかに記
載の希土類ボンド磁石。
【請求項１０】無磁場中で成形された場合の磁気エネ
ルギー積(BH)max が４．５MGOe以上である請求項１ない
し９のいずれかに記載の希土類ボンド磁石。
【請求項１１】磁場中で成形された場合の磁気エネル
ギー積(BH)max が１０MGOe以上である請求項１ないし９
のいずれかに記載の希土類ボンド磁石。
【請求項１２】希土類磁石粉末と熱硬化性樹脂とを含
む混合物を、前記熱硬化性樹脂の軟化温度以上の温度
で、かつ前記熱硬化性樹脂が完全に硬化しないような条
件で混練してなることを特徴とする希土類ボンド磁石用
組成物。
【請求項１３】希土類磁石粉末と熱硬化性樹脂と酸化
防止剤とを含む混合物を、前記熱硬化性樹脂の軟化温度
以上の温度で、かつ前記熱硬化性樹脂が完全に硬化しな
いような条件で混練してなることを特徴とする希土類ボ
ンド磁石用組成物。
【請求項１４】前記希土類ボンド磁石用組成物中の前
記酸化防止剤の含有量が、０．１〜２．０wt％である請
求項１３に記載の希土類ボンド磁石用組成物。
【請求項１５】前記希土類ボンド磁石用組成物中の前
記熱硬化性樹脂の含有量が、１〜１０wt％である請求項
１２ないし１４のいずれかに記載の希土類ボンド磁石用
組成物。
【請求項１６】希土類ボンド磁石用組成物の密度が、
空孔を０としたときの密度である理論密度の８０％以上
である請求項１２ないし１５のいずれかに記載の希土類
ボンド磁石用組成物。
【請求項１７】請求項１２ないし１６のいずれかに記
載の希土類ボンド磁石用組成物を製造し、この希土類ボ
ンド磁石用組成物を用いて磁石形状に成形することを特
徴とする希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項１８】請求項１２ないし１６のいずれかに記
載の希土類ボンド磁石用組成物を製造し、この希土類ボ
ンド磁石用組成物を用いて温間成形により磁石形状に成
形することを特徴とする希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項１９】前記温間成形は、前記熱硬化性樹脂の
軟化温度以上の温度で行う請求項１８に記載の希土類ボ
ンド磁石の製造方法。
【請求項２０】前記温間成形は、成形圧が５t/cm² 以
下の圧縮成形である請求項１８または１９に記載の希土
類ボンド磁石の製造方法。