JPH09165265A - 高熱伝導窒化ケイ素セラミックスならびにその製造方法 - Google Patents
高熱伝導窒化ケイ素セラミックスならびにその製造方法Info
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- JPH09165265A JPH09165265A JP7348099A JP34809995A JPH09165265A JP H09165265 A JPH09165265 A JP H09165265A JP 7348099 A JP7348099 A JP 7348099A JP 34809995 A JP34809995 A JP 34809995A JP H09165265 A JPH09165265 A JP H09165265A
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- C04B35/515—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics
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- C04B35/5935—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides based on silicon nitride obtained by pressure sintering obtained by gas pressure sintering
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Abstract
(57)【要約】 （修正有）
【課題】 高熱伝導窒化ケイ素セラミックスならびにそ
の製造方法を提供する。 【解決手段】 窒化ケイ素原料粉末に、焼結助剤および
種結晶とするβ−窒化ケイ素単結晶を加えて得られる混
合粉末を分散媒に分散してスラリーを調製し、これをシ
ート成形法や押し出し成形法などの成形法により成形し
て得られるβ−窒化ケイ素単結晶を面内に配向させた窒
化ケイ素成形体を、脱脂した後、必要により、ホットプ
レス処理などにより緻密化し、更に、１〜１００気圧の
窒素雰囲気中、１７００〜２０００℃で焼結することを
特徴とする一方向に窒化ケイ素結晶が配向した組織を持
ち、結晶の配向方向に対して１００〜１５０Ｗ／ｍＫの
熱伝導性を持つ窒化ケイ素焼結体の製造方法。
の製造方法を提供する。 【解決手段】 窒化ケイ素原料粉末に、焼結助剤および
種結晶とするβ−窒化ケイ素単結晶を加えて得られる混
合粉末を分散媒に分散してスラリーを調製し、これをシ
ート成形法や押し出し成形法などの成形法により成形し
て得られるβ−窒化ケイ素単結晶を面内に配向させた窒
化ケイ素成形体を、脱脂した後、必要により、ホットプ
レス処理などにより緻密化し、更に、１〜１００気圧の
窒素雰囲気中、１７００〜２０００℃で焼結することを
特徴とする一方向に窒化ケイ素結晶が配向した組織を持
ち、結晶の配向方向に対して１００〜１５０Ｗ／ｍＫの
熱伝導性を持つ窒化ケイ素焼結体の製造方法。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、優れた特性を有す
る高熱伝導窒化ケイ素セラミックスおよびその製造方法
に関するものであり、更に詳しくは、本発明は、熱機
関、熱交換器、ヒートパイプ等の高温構造材料や高熱伝
導性基板となる異方的な熱伝導特性を持つ高熱伝導窒化
ケイ素セラミックスならびにその製造法に関するもので
ある。本発明の上記高熱伝導窒化ケイ素セラミックス
は、高い熱伝導性と機械的強度が要求される高温熱機
関、高温熱交換器、高温ヒートパイプ等の高温構造材料
や高熱伝導性基板材料として有用である。
る高熱伝導窒化ケイ素セラミックスおよびその製造方法
に関するものであり、更に詳しくは、本発明は、熱機
関、熱交換器、ヒートパイプ等の高温構造材料や高熱伝
導性基板となる異方的な熱伝導特性を持つ高熱伝導窒化
ケイ素セラミックスならびにその製造法に関するもので
ある。本発明の上記高熱伝導窒化ケイ素セラミックス
は、高い熱伝導性と機械的強度が要求される高温熱機
関、高温熱交換器、高温ヒートパイプ等の高温構造材料
や高熱伝導性基板材料として有用である。
【０００２】
【従来の技術】一般に、窒化ケイ素焼結体は、αあるい
はβ型窒化ケイ素粉末に、ＭｇＯ、ＣａＯ、Ａｌ
2 Ｏ3 、Ｙ2 Ｏ3 、Ｙｂ2 Ｏ3 、ＨｆＯ2 、Ｓｃ
2 Ｏ3 、ＣｅＯ2 、ＺｒＯ2 、ＳｉＯ2 、Ｃｒ2 Ｏ3 、
ＡｌＮ等から選択された焼結助剤を添加し、得られた混
合粉末を成形後、１〜１００気圧の窒素雰囲気中で１６
００〜２１００℃で焼結して製造される。あるいは、こ
れら混合粉末を、ガラスカプセルに封入後、１０００気
圧程度のガス圧下でＨＩＰ（Hot Isostatic Pressing）
焼結、あるいは１気圧の窒素雰囲気中で２０〜４０ＭＰ
ａ程度の圧力下１６００〜１８００℃でホットプレス
（ＨＰ）焼結して製造される。しかし、これらの従来手
法で得られた窒化ケイ素焼結体の熱伝導率は１０〜７０
Ｗ／ｍＫと低い。
はβ型窒化ケイ素粉末に、ＭｇＯ、ＣａＯ、Ａｌ
2 Ｏ3 、Ｙ2 Ｏ3 、Ｙｂ2 Ｏ3 、ＨｆＯ2 、Ｓｃ
2 Ｏ3 、ＣｅＯ2 、ＺｒＯ2 、ＳｉＯ2 、Ｃｒ2 Ｏ3 、
ＡｌＮ等から選択された焼結助剤を添加し、得られた混
合粉末を成形後、１〜１００気圧の窒素雰囲気中で１６
００〜２１００℃で焼結して製造される。あるいは、こ
れら混合粉末を、ガラスカプセルに封入後、１０００気
圧程度のガス圧下でＨＩＰ（Hot Isostatic Pressing）
焼結、あるいは１気圧の窒素雰囲気中で２０〜４０ＭＰ
ａ程度の圧力下１６００〜１８００℃でホットプレス
（ＨＰ）焼結して製造される。しかし、これらの従来手
法で得られた窒化ケイ素焼結体の熱伝導率は１０〜７０
Ｗ／ｍＫと低い。
【０００３】以下に、従来手法により得られた窒化ケイ
素焼結体の熱伝導率を例示する。 例１）Am. Ceram. Soc. Bull., vol. 57, No. 12, pp11
19-1122 (1978). α−窒化ケイ素粉末に１５．４ｍｏｌ％のＭｇＯを添加
し、２０ＭＰａの圧力下、１７５０℃で３０分ホットプ
レス焼結して得られた焼結体の熱伝導率は５５Ｗ／ｍＫ
である。α−窒化ケイ素粉末に３１ｍｏｌ％のＡｌ2 Ｏ
3 を添加し、２０ＭＰａの圧力下、１７５０℃で３０分
ホットプレス焼結して得られた焼結体の熱伝導率は１０
Ｗ／ｍＫである。 例２）日本セラミックス協会学術論文誌，９７〔２〕，
pp174-81 (1989). α−窒化ケイ素粉末に６ｍｏｌ％のＹ2 Ｏ3 を添加し、
６０ＭＰａの圧力下、１８５０℃で１時間ＨＩＰ焼結し
て得られた焼結体の熱伝導率は７０Ｗ／ｍＫである。 例３）J. Mater. Sci., 15, p2661 (1980). α−窒化ケイ素粉末に５ｗｔ％のＭｇＯを添加し、１
４．７ＭＰａの圧力下、１７００℃で１時間ホットプレ
ス焼結して得られた焼結体の熱伝導率は５６Ｗ／ｍＫで
ある。 例４）本発明者らの実験例 α−窒化ケイ素粉末に５ｗｔ％のＹ2 Ｏ3 と２ｗｔ％の
Ａｌ2 Ｏ3 を添加した混合粉末を、金型成形し、更に５
ｔｏｎ／ｃｍ2 の圧力でＣＩＰ成形後、９気圧の窒素中
１８５０℃で６時間焼結して得られた焼結体の熱伝導率
は２５Ｗ／ｍＫである。
素焼結体の熱伝導率を例示する。 例１）Am. Ceram. Soc. Bull., vol. 57, No. 12, pp11
19-1122 (1978). α−窒化ケイ素粉末に１５．４ｍｏｌ％のＭｇＯを添加
し、２０ＭＰａの圧力下、１７５０℃で３０分ホットプ
レス焼結して得られた焼結体の熱伝導率は５５Ｗ／ｍＫ
である。α−窒化ケイ素粉末に３１ｍｏｌ％のＡｌ2 Ｏ
3 を添加し、２０ＭＰａの圧力下、１７５０℃で３０分
ホットプレス焼結して得られた焼結体の熱伝導率は１０
Ｗ／ｍＫである。 例２）日本セラミックス協会学術論文誌，９７〔２〕，
pp174-81 (1989). α−窒化ケイ素粉末に６ｍｏｌ％のＹ2 Ｏ3 を添加し、
６０ＭＰａの圧力下、１８５０℃で１時間ＨＩＰ焼結し
て得られた焼結体の熱伝導率は７０Ｗ／ｍＫである。 例３）J. Mater. Sci., 15, p2661 (1980). α−窒化ケイ素粉末に５ｗｔ％のＭｇＯを添加し、１
４．７ＭＰａの圧力下、１７００℃で１時間ホットプレ
ス焼結して得られた焼結体の熱伝導率は５６Ｗ／ｍＫで
ある。 例４）本発明者らの実験例 α−窒化ケイ素粉末に５ｗｔ％のＹ2 Ｏ3 と２ｗｔ％の
Ａｌ2 Ｏ3 を添加した混合粉末を、金型成形し、更に５
ｔｏｎ／ｃｍ2 の圧力でＣＩＰ成形後、９気圧の窒素中
１８５０℃で６時間焼結して得られた焼結体の熱伝導率
は２５Ｗ／ｍＫである。
【０００４】上記のように、従来の手法で得られる窒化
ケイ素焼結体はいずれも熱伝導率が低く、改良すべき余
地があることから、当業界においては高熱伝導特性を有
する新しい焼結体の開発が強く要請されている状況にあ
った。
ケイ素焼結体はいずれも熱伝導率が低く、改良すべき余
地があることから、当業界においては高熱伝導特性を有
する新しい焼結体の開発が強く要請されている状況にあ
った。
【０００５】また、汎用的な金属材料（鋼、ステンレス
等）を用いた場合、５００℃を越える条件下では強度、
耐酸化性、耐食性が著しく低下するため冷却等を行うこ
となしに適用は不可能であり、一方１００℃以下で使用
されるＩＣ等の放熱基板材料においては絶縁を必要とす
るため適用が極めて困難である。更に、窒化アルミニウ
ム、炭化ケイ素等の高熱伝導性セラミックスは機械的強
度に欠けるため実用化が困難であった。
等）を用いた場合、５００℃を越える条件下では強度、
耐酸化性、耐食性が著しく低下するため冷却等を行うこ
となしに適用は不可能であり、一方１００℃以下で使用
されるＩＣ等の放熱基板材料においては絶縁を必要とす
るため適用が極めて困難である。更に、窒化アルミニウ
ム、炭化ケイ素等の高熱伝導性セラミックスは機械的強
度に欠けるため実用化が困難であった。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】このような状況の中
で、本発明者らは、上記従来技術に鑑みて、高熱伝導で
かつ機械的強度が高い高温構造材料を簡便かつ低コスト
で製造することが可能な新しい製造法を開発することを
目標として鋭意研究を積み重ねた結果、窒化ケイ素セラ
ミックスを製造する際に、微小な窒化ケイ素単結晶を添
加して焼結すると、添加した結晶を核として長柱状に窒
化ケイ素結晶が成長すること、また、核となる窒化ケイ
素単結晶を面内に配向させることで一方向に窒化ケイ素
結晶が配向した組織を持つ窒化ケイ素焼結体を製造する
ことができること、等の知見を見出し、本発明を完成す
るに至った。
で、本発明者らは、上記従来技術に鑑みて、高熱伝導で
かつ機械的強度が高い高温構造材料を簡便かつ低コスト
で製造することが可能な新しい製造法を開発することを
目標として鋭意研究を積み重ねた結果、窒化ケイ素セラ
ミックスを製造する際に、微小な窒化ケイ素単結晶を添
加して焼結すると、添加した結晶を核として長柱状に窒
化ケイ素結晶が成長すること、また、核となる窒化ケイ
素単結晶を面内に配向させることで一方向に窒化ケイ素
結晶が配向した組織を持つ窒化ケイ素焼結体を製造する
ことができること、等の知見を見出し、本発明を完成す
るに至った。
【０００７】本発明は、窒化ケイ素単結晶を一方向ある
いは面内に配向させた窒化ケイ素成形体を用いて高熱伝
導特性を有する窒化ケイ素焼結体を簡便かつ低コストで
製造することが可能な高熱伝導性窒化ケイ素焼結体の製
造方法を提供することを目的とするものである。また、
本発明は、高い熱伝導性と機械的強度が要求される高温
熱機関、高温熱交換器、高温ヒートパイプ等の高温構造
材料や高熱伝導性基板材料として好適に使用される窒化
ケイ素焼結体およびその製造方法を提供することを目的
とするものである。
いは面内に配向させた窒化ケイ素成形体を用いて高熱伝
導特性を有する窒化ケイ素焼結体を簡便かつ低コストで
製造することが可能な高熱伝導性窒化ケイ素焼結体の製
造方法を提供することを目的とするものである。また、
本発明は、高い熱伝導性と機械的強度が要求される高温
熱機関、高温熱交換器、高温ヒートパイプ等の高温構造
材料や高熱伝導性基板材料として好適に使用される窒化
ケイ素焼結体およびその製造方法を提供することを目的
とするものである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
の本発明は、窒化ケイ素原料粉末に、焼結助剤および種
結晶とするβ−窒化ケイ素単結晶を加えて得られる混合
粉末を分散媒に分散してスラリーを調製し、これをシー
ト成形法や押し出し成形法などの成形法により成形して
得られるβ−窒化ケイ素単結晶を面内に配向させた窒化
ケイ素成形体を、脱脂した後、必要により、ホットプレ
ス処理などにより緻密化し、更に、１〜１００気圧の窒
素雰囲気中、１７００〜２０００℃で焼結することを特
徴とする一方向に窒化ケイ素結晶が配向した組織を持
ち、結晶の配向方向に対して１００〜１５０Ｗ／ｍＫの
熱伝導性を持つ窒化ケイ素焼結体の製造方法、に係るも
のである。また、上記の製造方法により得られる一方向
に窒化ケイ素結晶が配向した組織を持ち、結晶の配向方
向に対して１００〜１５０Ｗ／ｍＫの熱伝導性を持つ窒
化ケイ素焼結体、に係るものである。
の本発明は、窒化ケイ素原料粉末に、焼結助剤および種
結晶とするβ−窒化ケイ素単結晶を加えて得られる混合
粉末を分散媒に分散してスラリーを調製し、これをシー
ト成形法や押し出し成形法などの成形法により成形して
得られるβ−窒化ケイ素単結晶を面内に配向させた窒化
ケイ素成形体を、脱脂した後、必要により、ホットプレ
ス処理などにより緻密化し、更に、１〜１００気圧の窒
素雰囲気中、１７００〜２０００℃で焼結することを特
徴とする一方向に窒化ケイ素結晶が配向した組織を持
ち、結晶の配向方向に対して１００〜１５０Ｗ／ｍＫの
熱伝導性を持つ窒化ケイ素焼結体の製造方法、に係るも
のである。また、上記の製造方法により得られる一方向
に窒化ケイ素結晶が配向した組織を持ち、結晶の配向方
向に対して１００〜１５０Ｗ／ｍＫの熱伝導性を持つ窒
化ケイ素焼結体、に係るものである。
【０００９】
【発明の実施の形態】次に、本発明について更に詳細に
説明する。本発明により高熱伝導窒化ケイ素焼結体を作
製するには、まず、窒化ケイ素原料粉末に所定量の焼結
助剤を添加する。窒化ケイ素原料は、α型、β型いずれ
の結晶系のものを用いても良いが、平均粒径１μｍ以下
の微粉末を用いることが望ましい。焼結助剤としては、
ＭｇＯ、ＣａＯ、Ｙ2 Ｏ3 、Ｙｂ2 Ｏ3 、ＨｆＯ2、Ｓ
ｃ2 Ｏ3 、ＣｅＯ2 、ＺｒＯ2 、ＳｉＯ2 等、一般に用
いられるものが使用される。ただし、最も一般的に用い
られるＡｌ2 Ｏ3 あるいはＡｌＮは、焼結時に窒化ケイ
素中に固溶し、熱伝導率を著しく低下させるので使用を
避ける方が良い。これら焼結助剤の組み合わせ、添加量
は、緻密化の方法（ガス圧焼結、ホットプレス、熱間加
圧焼結（ＨＩＰ））により異なるが、これら焼結助剤は
低熱伝導の第二相として試料中に残存することから、緻
密化が可能な最少量に留めることが望ましい。また、焼
結中に窒化ケイ素を柱状に異方粒成長させるために、焼
結助剤としてはＹ2 Ｏ3 、Ｙｂ2 Ｏ3 等の希土類酸化物
を含むことが望ましい。
説明する。本発明により高熱伝導窒化ケイ素焼結体を作
製するには、まず、窒化ケイ素原料粉末に所定量の焼結
助剤を添加する。窒化ケイ素原料は、α型、β型いずれ
の結晶系のものを用いても良いが、平均粒径１μｍ以下
の微粉末を用いることが望ましい。焼結助剤としては、
ＭｇＯ、ＣａＯ、Ｙ2 Ｏ3 、Ｙｂ2 Ｏ3 、ＨｆＯ2、Ｓ
ｃ2 Ｏ3 、ＣｅＯ2 、ＺｒＯ2 、ＳｉＯ2 等、一般に用
いられるものが使用される。ただし、最も一般的に用い
られるＡｌ2 Ｏ3 あるいはＡｌＮは、焼結時に窒化ケイ
素中に固溶し、熱伝導率を著しく低下させるので使用を
避ける方が良い。これら焼結助剤の組み合わせ、添加量
は、緻密化の方法（ガス圧焼結、ホットプレス、熱間加
圧焼結（ＨＩＰ））により異なるが、これら焼結助剤は
低熱伝導の第二相として試料中に残存することから、緻
密化が可能な最少量に留めることが望ましい。また、焼
結中に窒化ケイ素を柱状に異方粒成長させるために、焼
結助剤としてはＹ2 Ｏ3 、Ｙｂ2 Ｏ3 等の希土類酸化物
を含むことが望ましい。
【００１０】また、これらの原料の混合に当たっては、
粉体の混合あるいは混練に用いられる通常の機械を使用
することができる。この混合は、湿式、乾式のどちらで
も良いが、望ましくは湿式において混合される。湿式混
合においては、水、メタノール、エタノール、トルエン
などの溶剤が用いられるが、窒化ケイ素の酸化を抑える
ために有機溶媒を用いることが望ましい。有機溶剤を用
いた場合はカチオン性セルロースなどの分散剤を用いる
ことにより効果的に混合を行うことができる。
粉体の混合あるいは混練に用いられる通常の機械を使用
することができる。この混合は、湿式、乾式のどちらで
も良いが、望ましくは湿式において混合される。湿式混
合においては、水、メタノール、エタノール、トルエン
などの溶剤が用いられるが、窒化ケイ素の酸化を抑える
ために有機溶媒を用いることが望ましい。有機溶剤を用
いた場合はカチオン性セルロースなどの分散剤を用いる
ことにより効果的に混合を行うことができる。
【００１１】次に、この様にして得られた混合粉末に種
結晶として単結晶β−窒化ケイ素柱状粒子を１〜３０体
積％添加する。添加量が１体積％以下では、焼結体中に
十分な柱状粒子群を導入することができない。一方、３
０体積％以上においては、添加した種結晶が焼結を阻害
し、緻密な焼結体が得られないので、種結晶の添加量は
１〜３０体積％とした。また、種結晶の形状は短径につ
いては用いた窒化ケイ素原料粉末の平均粒径より大き
く、アスペクト比が２以上であることが望ましい。種結
晶の短径が原料の平均粒径より小さいと焼成中に助剤中
に溶解するため、種結晶としての役目を果たさない。一
方、アスペクト比が２以下の場合は、シート成形等にお
いて、種結晶を十分に配向させることができない。
結晶として単結晶β−窒化ケイ素柱状粒子を１〜３０体
積％添加する。添加量が１体積％以下では、焼結体中に
十分な柱状粒子群を導入することができない。一方、３
０体積％以上においては、添加した種結晶が焼結を阻害
し、緻密な焼結体が得られないので、種結晶の添加量は
１〜３０体積％とした。また、種結晶の形状は短径につ
いては用いた窒化ケイ素原料粉末の平均粒径より大き
く、アスペクト比が２以上であることが望ましい。種結
晶の短径が原料の平均粒径より小さいと焼成中に助剤中
に溶解するため、種結晶としての役目を果たさない。一
方、アスペクト比が２以下の場合は、シート成形等にお
いて、種結晶を十分に配向させることができない。
【００１２】種結晶として用いる単結晶β−窒化ケイ素
柱状粒子は、市販のβ−窒化ケイ素ウィスカーを用いる
こともできるが、大きさが均一でなく、また格子欠陥、
不純物を多く含むために、例えば、日本セラミックス協
会学術論文誌，１０１
柱状粒子は、市販のβ−窒化ケイ素ウィスカーを用いる
こともできるが、大きさが均一でなく、また格子欠陥、
不純物を多く含むために、例えば、日本セラミックス協
会学術論文誌，１０１
〔９〕，１０７１−７３（１９９
３）に報告した手法等により作製された高純度でかつ、
大きさの揃った単結晶β−窒化ケイ素柱状粒子を用いる
ことが望ましい。種結晶の原料粉末への添加において
は、窒化ケイ素原料と焼結助剤を前記湿式混合により十
分混合して得られたスラリー中へ、超音波分散、あるい
は樹脂ポットと樹脂コートボールを用いたポット混合等
の手法により、種結晶を破壊しない様に行うことが重要
である。次に、上述のようにして得られた混合スラリー
は、適量の有機バインダー、例えば、ポリビニルブチラ
ール等、を添加混合した後、種結晶を配向させるため
に、ドクターブレード法等によるシート形成、あるいは
押出し成形などの成形法を用いて生成形体に成形され
る。特にシート成形を行った場合は所定の厚みを得るた
めに成形後、加熱圧着が行われる。
３）に報告した手法等により作製された高純度でかつ、
大きさの揃った単結晶β−窒化ケイ素柱状粒子を用いる
ことが望ましい。種結晶の原料粉末への添加において
は、窒化ケイ素原料と焼結助剤を前記湿式混合により十
分混合して得られたスラリー中へ、超音波分散、あるい
は樹脂ポットと樹脂コートボールを用いたポット混合等
の手法により、種結晶を破壊しない様に行うことが重要
である。次に、上述のようにして得られた混合スラリー
は、適量の有機バインダー、例えば、ポリビニルブチラ
ール等、を添加混合した後、種結晶を配向させるため
に、ドクターブレード法等によるシート形成、あるいは
押出し成形などの成形法を用いて生成形体に成形され
る。特にシート成形を行った場合は所定の厚みを得るた
めに成形後、加熱圧着が行われる。
【００１３】次に、前記成形体は、まず６００〜１００
０℃程度の温度で仮焼を行い、成形バインダーを加熱除
去した後、ホットプレス手法などにより緻密化した後、
１７００〜２０００℃の温度、１〜２００気圧の窒素中
で加熱処理を行い、種結晶を核として粗大柱状粒子を成
長させる。この際、ホットプレス処理時の圧力、温度、
時間条件は試料が相対密度９７％以上に緻密化するよう
に選定される。ホットプレス処理は、窒素雰囲気中１６
００〜１８５０℃の温度、２０〜４０ＭＰａの圧力下で
行うことが望ましい。また、助剤系を選択することによ
り窒素中での加熱だけで緻密化が可能な場合はホットプ
レス処理は省略することが可能である。更に、熱処理に
おいては、種結晶からβ−窒化ケイ素柱状粒子を十分に
発達させることが重要である。このようにして得られた
本発明の窒化ケイ素焼結体は、種結晶を核としてエピタ
キシャルに成長した粗大なβ−窒化ケイ素柱状粒子が配
向した微構造を有する。
０℃程度の温度で仮焼を行い、成形バインダーを加熱除
去した後、ホットプレス手法などにより緻密化した後、
１７００〜２０００℃の温度、１〜２００気圧の窒素中
で加熱処理を行い、種結晶を核として粗大柱状粒子を成
長させる。この際、ホットプレス処理時の圧力、温度、
時間条件は試料が相対密度９７％以上に緻密化するよう
に選定される。ホットプレス処理は、窒素雰囲気中１６
００〜１８５０℃の温度、２０〜４０ＭＰａの圧力下で
行うことが望ましい。また、助剤系を選択することによ
り窒素中での加熱だけで緻密化が可能な場合はホットプ
レス処理は省略することが可能である。更に、熱処理に
おいては、種結晶からβ−窒化ケイ素柱状粒子を十分に
発達させることが重要である。このようにして得られた
本発明の窒化ケイ素焼結体は、種結晶を核としてエピタ
キシャルに成長した粗大なβ−窒化ケイ素柱状粒子が配
向した微構造を有する。
【００１４】上記のように、本発明者らは、窒化ケイ素
セラミックスを製造する際に、微小な窒化ケイ素単結晶
を添加して焼結すると、添加した結晶を核として長柱状
に窒化ケイ素結晶が成長する知見をもとに、核となる窒
化ケイ素単結晶を面内に配向させることで一方向に窒化
ケイ素結晶が配向した組織を持つ窒化ケイ素焼結体を製
造することができた。本法によって製造された窒化ケイ
素焼結体は、窒化ケイ素結晶が一方向に配向することに
より、熱伝導において抵抗となる結晶粒界が配向方向に
対して減少することにより高熱伝導性が発現する。同時
にこのような組織は、窒化ケイ素セラミックスの強度な
らびに靱性を強化する上でも好ましいものであり、機械
的強度と高熱伝導性を同時に獲得することができた。
セラミックスを製造する際に、微小な窒化ケイ素単結晶
を添加して焼結すると、添加した結晶を核として長柱状
に窒化ケイ素結晶が成長する知見をもとに、核となる窒
化ケイ素単結晶を面内に配向させることで一方向に窒化
ケイ素結晶が配向した組織を持つ窒化ケイ素焼結体を製
造することができた。本法によって製造された窒化ケイ
素焼結体は、窒化ケイ素結晶が一方向に配向することに
より、熱伝導において抵抗となる結晶粒界が配向方向に
対して減少することにより高熱伝導性が発現する。同時
にこのような組織は、窒化ケイ素セラミックスの強度な
らびに靱性を強化する上でも好ましいものであり、機械
的強度と高熱伝導性を同時に獲得することができた。
【００１５】上記のように、窒化ケイ素原料粉末に液相
焼結を促進する焼結助剤および微細な棒状β−窒化ケイ
素単結晶を加えた混合粉末から、棒状β−窒化ケイ素単
結晶が一方向あるいは面内に配向した成形体を作製し、
本成形体を焼結、熱処理することにより、棒状β−窒化
ケイ素単結晶を結晶成長核として繊維状に発達した窒化
ケイ素結晶からなる組織を持つ窒化ケイ素セラミックス
が得られる発見をもとに、本発明はなされた。本発明方
法により得られる異方的な組織を持つ窒化ケイ素セラミ
ックスは、繊維状に発達した窒化ケイ素結晶の繊維方向
に対して１２０Ｗ／ｍＫ以上の高い熱伝導性を示し、高
い熱伝導性と機械的な強度が要求される高温熱機関、高
温熱交換器、高温ヒートパイプ等の高温構造材料や高熱
伝導性基板として好適である。
焼結を促進する焼結助剤および微細な棒状β−窒化ケイ
素単結晶を加えた混合粉末から、棒状β−窒化ケイ素単
結晶が一方向あるいは面内に配向した成形体を作製し、
本成形体を焼結、熱処理することにより、棒状β−窒化
ケイ素単結晶を結晶成長核として繊維状に発達した窒化
ケイ素結晶からなる組織を持つ窒化ケイ素セラミックス
が得られる発見をもとに、本発明はなされた。本発明方
法により得られる異方的な組織を持つ窒化ケイ素セラミ
ックスは、繊維状に発達した窒化ケイ素結晶の繊維方向
に対して１２０Ｗ／ｍＫ以上の高い熱伝導性を示し、高
い熱伝導性と機械的な強度が要求される高温熱機関、高
温熱交換器、高温ヒートパイプ等の高温構造材料や高熱
伝導性基板として好適である。
【００１６】
【実施例】次に、実施例を示して本発明を具体的に説明
するが、本発明は当該実施例によって何ら限定されるも
のではない。 実施例１ （１）β−窒化ケイ素単結晶の作製 ５ｍ2 の比表面積を持つα−Ｓｉ3 Ｎ4 原料粉末３０ｇ
に２．４１８ｇのＹ2Ｏ3 及び０．３２２ｇのＳｉＯ2
を添加し、メタノールを分散媒として、窒化ケイ素製ボ
ールとポットを用い、遊星ミルを用いて混合を行った。
真空エバポレータを用いてメタノールを除去し、更に１
２０℃で真空乾燥後、６０メッシュの篩いを通過させ、
種結晶作製用配合物を得た。窒化ケイ素ルツボに配合物
を入れ、５気圧窒素中１８５０℃で２時間加熱を行い、
得られた凝集塊を再び６０メッシュの大きさまで解砕し
た。この様にして得られた粉末をフッ酸・硝酸混合水溶
液（フッ酸：硝酸：水＝４５：５：５０体積％）、硫
酸、希フッ酸、アンモニア水で順次処理を行い、ガラス
相成分であるＹ2 Ｏ3 とＳｉＯ2 を除去し、短径１μ
ｍ、長径１０μｍの単結晶β−窒化ケイ素柱状粒子を種
結晶として得た。種結晶は、酸素含有量０．２６％以
下、イットリウム含有量１．３ｐｐｍ以下の極めて高純
度なものであった。
するが、本発明は当該実施例によって何ら限定されるも
のではない。 実施例１ （１）β−窒化ケイ素単結晶の作製 ５ｍ2 の比表面積を持つα−Ｓｉ3 Ｎ4 原料粉末３０ｇ
に２．４１８ｇのＹ2Ｏ3 及び０．３２２ｇのＳｉＯ2
を添加し、メタノールを分散媒として、窒化ケイ素製ボ
ールとポットを用い、遊星ミルを用いて混合を行った。
真空エバポレータを用いてメタノールを除去し、更に１
２０℃で真空乾燥後、６０メッシュの篩いを通過させ、
種結晶作製用配合物を得た。窒化ケイ素ルツボに配合物
を入れ、５気圧窒素中１８５０℃で２時間加熱を行い、
得られた凝集塊を再び６０メッシュの大きさまで解砕し
た。この様にして得られた粉末をフッ酸・硝酸混合水溶
液（フッ酸：硝酸：水＝４５：５：５０体積％）、硫
酸、希フッ酸、アンモニア水で順次処理を行い、ガラス
相成分であるＹ2 Ｏ3 とＳｉＯ2 を除去し、短径１μ
ｍ、長径１０μｍの単結晶β−窒化ケイ素柱状粒子を種
結晶として得た。種結晶は、酸素含有量０．２６％以
下、イットリウム含有量１．３ｐｐｍ以下の極めて高純
度なものであった。
【００１７】（２）窒化ケイ素成形体の作製 α−Ｓｉ3 Ｎ4 原料粉末（比表面積１０ｍ2 ／ｇ、平均
粒径０．１μｍ）に焼結助剤として５ｗｔ％のＹ
2 Ｏ3 、更に外掛けで３重量％の分散剤（ジアミンＲＲ
Ｔ、花王（株）製）を添加し、トルエン−ブタノール混
合液（トルエン８０体積％、ブタノール２０体積％）を
分散媒とし窒化ケイ素製ボールとポットを用い、遊星ミ
ルで３時間混合を行った。得られたスラリーに上記種結
晶を５体積％添加し、樹脂ポットと樹脂コートボールを
用いて２４時間混合後、更に粉体に対して９重量％のバ
インダー（ポリビニルブチラール樹脂）、２．２５重量
％の可塑剤（アジピン酸ジオクチル）を添加後、４８時
間混合を行った。この様にして得られたスラリーをドク
ターブレード法により、厚さ１００μｍのグリーンシー
トに成形した。電子顕微鏡で、グリーンシートを観察し
た結果、種結晶はシート成形方向（スラリーを流した方
向）に配向しているのが確認された。
粒径０．１μｍ）に焼結助剤として５ｗｔ％のＹ
2 Ｏ3 、更に外掛けで３重量％の分散剤（ジアミンＲＲ
Ｔ、花王（株）製）を添加し、トルエン−ブタノール混
合液（トルエン８０体積％、ブタノール２０体積％）を
分散媒とし窒化ケイ素製ボールとポットを用い、遊星ミ
ルで３時間混合を行った。得られたスラリーに上記種結
晶を５体積％添加し、樹脂ポットと樹脂コートボールを
用いて２４時間混合後、更に粉体に対して９重量％のバ
インダー（ポリビニルブチラール樹脂）、２．２５重量
％の可塑剤（アジピン酸ジオクチル）を添加後、４８時
間混合を行った。この様にして得られたスラリーをドク
ターブレード法により、厚さ１００μｍのグリーンシー
トに成形した。電子顕微鏡で、グリーンシートを観察し
た結果、種結晶はシート成形方向（スラリーを流した方
向）に配向しているのが確認された。
【００１８】（３）窒化ケイ素焼結体の作製 グリーンシートを４５×５０ｍｍの形状に切断後、同一
方向に３００枚を重ね合わせ１３０℃、７０ｋｇ／ｃｍ
2 の圧力で加熱圧着した。得られたシート積層体を９５
％Ｎ2 −５％Ｈ2 の混合ガスフロー中６００℃で２時間
仮焼し、有機バインダーを除去した。この仮焼体をカー
ボン製ダイスを用いたホットプレスにより、１８００℃
の温度、４０ＭＰａの圧力下で２時間加熱し、緻密化を
行った。ホットプレス処理により、相対密度９９％まで
試料を緻密化することができた。その後、試料をカーボ
ンルツボに設置し、Ｓｉ3 Ｎ4 粉末で覆った後、９気圧
の加圧窒素中１８５０℃で２４時間熱処理を行い、粗大
柱状粒子を成長させた。得られた試料は、図１の電子顕
微鏡写真に示す様にシート成形方向に粗大柱状粒子が配
向した組織を有していた。
方向に３００枚を重ね合わせ１３０℃、７０ｋｇ／ｃｍ
2 の圧力で加熱圧着した。得られたシート積層体を９５
％Ｎ2 −５％Ｈ2 の混合ガスフロー中６００℃で２時間
仮焼し、有機バインダーを除去した。この仮焼体をカー
ボン製ダイスを用いたホットプレスにより、１８００℃
の温度、４０ＭＰａの圧力下で２時間加熱し、緻密化を
行った。ホットプレス処理により、相対密度９９％まで
試料を緻密化することができた。その後、試料をカーボ
ンルツボに設置し、Ｓｉ3 Ｎ4 粉末で覆った後、９気圧
の加圧窒素中１８５０℃で２４時間熱処理を行い、粗大
柱状粒子を成長させた。得られた試料は、図１の電子顕
微鏡写真に示す様にシート成形方向に粗大柱状粒子が配
向した組織を有していた。
【００１９】（４）窒化ケイ素焼結体の特性 この様にして得られた試料をシート成形方向に垂直に切
断し、厚さ２ｍｍに加工した後、レーザーフラッシュ法
にて熱伝導率を測定した（即ち、粗大柱状粒子の配向方
向に熱伝導率を測定した）結果、１２０Ｗ／ｍＫであっ
た。
断し、厚さ２ｍｍに加工した後、レーザーフラッシュ法
にて熱伝導率を測定した（即ち、粗大柱状粒子の配向方
向に熱伝導率を測定した）結果、１２０Ｗ／ｍＫであっ
た。
【００２０】参考例１ 実施例１において、β−窒化ケイ素単結晶を加えない以
外は全く同様にして作製した窒化ケイ素セラミックスの
熱伝導率は、５５Ｗ／ｍＫであった。
外は全く同様にして作製した窒化ケイ素セラミックスの
熱伝導率は、５５Ｗ／ｍＫであった。
【００２１】参考例２ 実施例１において、成型方法を金型プレス法に変えた以
外は全く同様にして作製した窒化ケイ素セラミックスの
熱伝導率は、５０Ｗ／ｍＫであった。
外は全く同様にして作製した窒化ケイ素セラミックスの
熱伝導率は、５０Ｗ／ｍＫであった。
【００２２】参考例３ 実施例１において、ホットプレス後のアニール処理を行
わない以外は全く同様にして作製した窒化ケイ素セラミ
ックスの熱伝導率は、３０Ｗ／ｍＫであった。
わない以外は全く同様にして作製した窒化ケイ素セラミ
ックスの熱伝導率は、３０Ｗ／ｍＫであった。
【００２３】
【発明の効果】本発明によれば、高い熱伝導性を有する
窒化ケイ素焼結体を簡便かつ低コストで製造することが
できる。また、本発明方法により得られる異方的な組織
を持つ窒化ケイ素セラミックスは、繊維状に発達した窒
化ケイ素結晶の繊維方向に対して１２０Ｗ／ｍＫ以上の
高い熱伝導性を有しており、高い熱伝導性と機械的な強
度が要求される高温熱機関、高温熱交換器、高温ヒート
パイプ等の高温構造材料や高熱伝導性基板材料として有
用である。
窒化ケイ素焼結体を簡便かつ低コストで製造することが
できる。また、本発明方法により得られる異方的な組織
を持つ窒化ケイ素セラミックスは、繊維状に発達した窒
化ケイ素結晶の繊維方向に対して１２０Ｗ／ｍＫ以上の
高い熱伝導性を有しており、高い熱伝導性と機械的な強
度が要求される高温熱機関、高温熱交換器、高温ヒート
パイプ等の高温構造材料や高熱伝導性基板材料として有
用である。
【図１】本発明の一実施例の９気圧窒素中１８５０℃、
２４時間加熱試料の組織（研磨・エッチング面）の電子
顕微鏡写真（×１５００）を示す。
２４時間加熱試料の組織（研磨・エッチング面）の電子
顕微鏡写真（×１５００）を示す。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０４Ｂ 35/64 ３０１ ３０２Ｂ (72)発明者 渡利 広司 愛知県小牧市城山１丁目５番地の１ サン ハイツ中央台Ｆ棟306 (72)発明者 鳥山 素弘 愛知県春日井市中央台６丁目３番地の１ (72)発明者 神崎 修三 愛知県春日井市藤山台８丁目12番地の４ (72)発明者 小畑 正明 愛知県愛知郡長久手町大字長湫字西廻間61 番地の３
Claims (2)
- 【請求項１】 窒化ケイ素原料粉末に、焼結助剤および
種結晶とするβ−窒化ケイ素単結晶を加えて得られる混
合粉末を分散媒に分散してスラリーを調製し、これをシ
ート成形法や押し出し成形法などの成形法により成形し
て得られるβ−窒化ケイ素単結晶を面内に配向させた窒
化ケイ素成形体を、脱脂した後、必要により、ホットプ
レス処理などにより緻密化し、更に、１〜１００気圧の
窒素雰囲気中、１７００〜２０００℃で焼結することを
特徴とする一方向に窒化ケイ素結晶が配向した組織を持
ち、結晶の配向方向に対して１００〜１５０Ｗ／ｍＫの
熱伝導性を持つ窒化ケイ素焼結体の製造方法。 - 【請求項２】 上記請求項１記載の製造方法により得ら
れる一方向に窒化ケイ素結晶が配向した組織を持ち、結
晶の配向方向に対して１００〜１５０Ｗ／ｍＫの熱伝導
性を持つ窒化ケイ素焼結体。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7348099A JP2882575B2 (ja) | 1995-12-14 | 1995-12-14 | 高熱伝導窒化ケイ素セラミックスならびにその製造方法 |
| US08/766,317 US5902542A (en) | 1995-12-14 | 1996-12-13 | Method of producing silicon nitride ceramics having thermal high conductivity |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7348099A JP2882575B2 (ja) | 1995-12-14 | 1995-12-14 | 高熱伝導窒化ケイ素セラミックスならびにその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09165265A true JPH09165265A (ja) | 1997-06-24 |
| JP2882575B2 JP2882575B2 (ja) | 1999-04-12 |
Family
ID=18394735
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7348099A Expired - Lifetime JP2882575B2 (ja) | 1995-12-14 | 1995-12-14 | 高熱伝導窒化ケイ素セラミックスならびにその製造方法 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5902542A (ja) |
| JP (1) | JP2882575B2 (ja) |
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2000072552A (ja) * | 1998-08-31 | 2000-03-07 | Kyocera Corp | 窒化珪素質放熱部材及びその製造方法 |
| JP2002128568A (ja) * | 2000-10-18 | 2002-05-09 | Ngk Insulators Ltd | 耐蝕性部材 |
| US6874942B2 (en) | 2001-03-02 | 2005-04-05 | Nsk Ltd. | Rolling device |
| JP2008069044A (ja) * | 2006-09-14 | 2008-03-27 | Hitachi Metals Ltd | セラミックス基板、これを用いたセラミックス回路基板及び半導体モジュール |
| US7915533B2 (en) | 2005-04-28 | 2011-03-29 | Hitachi Metals, Ltd. | Silicon nitride substrate, a manufacturing method of the silicon nitride substrate, a silicon nitride wiring board using the silicon nitride substrate, and semiconductor module |
| CN109734454A (zh) * | 2018-06-07 | 2019-05-10 | 河北高富氮化硅材料有限公司 | 一种注浆成型制备致密氮化硅陶瓷材料的方法 |
| KR20220031478A (ko) * | 2020-09-04 | 2022-03-11 | 한국재료연구원 | 질화규소 소결체 기판 및 이의 제조방법 |
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|---|---|---|---|---|
| JP2003026473A (ja) * | 2001-05-08 | 2003-01-29 | Murata Mfg Co Ltd | セラミックの製造方法 |
| US7481267B2 (en) * | 2003-06-26 | 2009-01-27 | The Regents Of The University Of California | Anisotropic thermal and electrical applications of composites of ceramics and carbon nanotubes |
| US7294199B2 (en) * | 2004-06-10 | 2007-11-13 | Sumitomo Electric Industries, Ltd. | Nitride single crystal and producing method thereof |
| US9938444B2 (en) * | 2014-03-31 | 2018-04-10 | Japan Fine Ceramics Co., Ltd. | Method for producing silicon nitride substrate |
| KR102094454B1 (ko) * | 2017-09-20 | 2020-04-23 | 주식회사 엘지화학 | 질화규소 소결체 제조를 위한 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물 |
| CN112830797B (zh) * | 2021-01-20 | 2021-11-02 | 中国科学院上海硅酸盐研究所 | 一种高热导、净尺寸氮化硅陶瓷基片的制备方法 |
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| US4603116A (en) * | 1984-04-09 | 1986-07-29 | Gte Laboratories Incorporated | Silicon nitride based ceramics and method |
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-
1995
- 1995-12-14 JP JP7348099A patent/JP2882575B2/ja not_active Expired - Lifetime
-
1996
- 1996-12-13 US US08/766,317 patent/US5902542A/en not_active Expired - Lifetime
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2882575B2 (ja) | 1999-04-12 |
| US5902542A (en) | 1999-05-11 |
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