JPH02289470A - 複合セラミックス製品とその製造方法 - Google Patents
複合セラミックス製品とその製造方法Info
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- JPH02289470A JPH02289470A JP1110382A JP11038289A JPH02289470A JP H02289470 A JPH02289470 A JP H02289470A JP 1110382 A JP1110382 A JP 1110382A JP 11038289 A JP11038289 A JP 11038289A JP H02289470 A JPH02289470 A JP H02289470A
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Landscapes
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
- Ceramic Products (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分野］
本発明は、高強度でかつ耐熱衝撃性に優れた複合セラミ
ックスおよび高強度で耐熱衝撃性に優れた複合セラミッ
クスを製造する方法に関する。
ックスおよび高強度で耐熱衝撃性に優れた複合セラミッ
クスを製造する方法に関する。
［従来の技術］
近年セラミックスは、例えば自動車用エンジン部品やベ
アリングや刃物といった。広い分野で使用されているが
、セラミックスの脆さが改善できると、−層広い利用分
野が見込まれるため、高強度でかつ耐熱衝撃性の優れた
セラミックスの研究が行われている。
アリングや刃物といった。広い分野で使用されているが
、セラミックスの脆さが改善できると、−層広い利用分
野が見込まれるため、高強度でかつ耐熱衝撃性の優れた
セラミックスの研究が行われている。
特開昭５８−１０４０６９号や特開昭６２−２６５１７
３号は炭化珪素の短繊維（以下ウィスカーと略記する）
を分散複合させたセラミックスに関する。これ等のセラ
ミックスは、ホットプレス法やＨＩＰ法を用いて製造さ
れている。しかしホットプレス法やＨＩＰ法は大規模な
設備が必要で、コストも高く、また複雑な形状のセラミ
ックスは製造し難いという問題点がある。
３号は炭化珪素の短繊維（以下ウィスカーと略記する）
を分散複合させたセラミックスに関する。これ等のセラ
ミックスは、ホットプレス法やＨＩＰ法を用いて製造さ
れている。しかしホットプレス法やＨＩＰ法は大規模な
設備が必要で、コストも高く、また複雑な形状のセラミ
ックスは製造し難いという問題点がある。
［発明が解決しようとする課Ｍ］
本発明者等は、ウィスカーを分散複合し高強度でかつ耐
熱衝撃性の優れたセラミックスを常圧で成形、焼結する
発明をし、特願昭６３−３２９４２７号で特許出願した
。この発明によると、従来よりも簡易な方法で安価に、
高強度で且つ耐熱衝撃性の優れたセラミックスが製造で
きる。
熱衝撃性の優れたセラミックスを常圧で成形、焼結する
発明をし、特願昭６３−３２９４２７号で特許出願した
。この発明によると、従来よりも簡易な方法で安価に、
高強度で且つ耐熱衝撃性の優れたセラミックスが製造で
きる。
本発明者等は、高強度でかつ耐熱衝撃性の優れたセラミ
ックスを常圧で成形、焼結することを更に研究した結果
、新たなセラミックスとその製造方法を発明するに至っ
た。
ックスを常圧で成形、焼結することを更に研究した結果
、新たなセラミックスとその製造方法を発明するに至っ
た。
即ち本発明は、ホットプレス法やＨＩＰ法を用いないで
製造が可能な、高強度でかつ耐熱衝撃性の優れた新たな
セラミックス製品を開示するものであり、かつその製造
方法を提供するものである。
製造が可能な、高強度でかつ耐熱衝撃性の優れた新たな
セラミックス製品を開示するものであり、かつその製造
方法を提供するものである。
［課題を解決するための手段］
本発明は板状微粒をマトリックス中に分散せしめたセラ
ミックス製品である。
ミックス製品である。
板状微粒としては５例えば厚さが約０．５〜５μで直径
が２０〜７０μの六方晶の炭化珪素の板状微粒が市販さ
れている（商品名：シリコンカーバイドプレートレッド
、製造：アメリカンマトリックス社）が、この板状微粒
は極めて高強度で１本発明の板状微粒として用いる事が
できる。
が２０〜７０μの六方晶の炭化珪素の板状微粒が市販さ
れている（商品名：シリコンカーバイドプレートレッド
、製造：アメリカンマトリックス社）が、この板状微粒
は極めて高強度で１本発明の板状微粒として用いる事が
できる。
又例えば、窒化硼素は黒鉛と同様の結晶をしているため
、その粉末は本質的に板状微粒であり種々の粒径のもの
が市販されているが、炭化珪素の板状微粒と同様に１本
発明の板状微粒として用いる事ができる。
、その粉末は本質的に板状微粒であり種々の粒径のもの
が市販されているが、炭化珪素の板状微粒と同様に１本
発明の板状微粒として用いる事ができる。
本発明でマトリックス材としては、例えば粒度が約１μ
の窒化珪素の微粉（商品名： ５ＮＰ−８Ｓ 、製造：
日本重化学工業（株））が市販されており、本発明のセ
ラミックスのマトリックス材として使用する事ができる
。
の窒化珪素の微粉（商品名： ５ＮＰ−８Ｓ 、製造：
日本重化学工業（株））が市販されており、本発明のセ
ラミックスのマトリックス材として使用する事ができる
。
本発明のセラミックスでは分散せしめた板状微粒は、板
状面がセラミックス製品の外面と略同じ向きに、即ち略
平行に配され、かつ焼結後の相対密度は８５％以上であ
る。
状面がセラミックス製品の外面と略同じ向きに、即ち略
平行に配され、かつ焼結後の相対密度は８５％以上であ
る。
第１図は本発明のセラミックスにおける板状微粒の配向
の説明図で、（Ａ）はセラミックス製品の外面の説明図
、（Ｂ）は縦断面の説明図である１本発明のセラミック
スでは、板状微粒１は、板状面がセラミックスの外面（
３−１，３−２）に略平行に、マトリックス２中に配向
して分散されている。板状微粒のこの配向はセラミック
スの表面３−１から裏面３−２に至る全肉厚に亘って保
たれている。第１図（Ｃ）は第１図（Ｂ）の拡大図で、
板状微粒の作用の説明図である。第１図（Ｂ）で例えば
セラミックスの裏面３−２が急激に加熱されて熱膨張す
ると。
の説明図で、（Ａ）はセラミックス製品の外面の説明図
、（Ｂ）は縦断面の説明図である１本発明のセラミック
スでは、板状微粒１は、板状面がセラミックスの外面（
３−１，３−２）に略平行に、マトリックス２中に配向
して分散されている。板状微粒のこの配向はセラミック
スの表面３−１から裏面３−２に至る全肉厚に亘って保
たれている。第１図（Ｃ）は第１図（Ｂ）の拡大図で、
板状微粒の作用の説明図である。第１図（Ｂ）で例えば
セラミックスの裏面３−２が急激に加熱されて熱膨張す
ると。
セラミックスの表面３−１に引張り応力が付与されるが
、高強度な板状微粒ｌがこの応力に耐えるために、マト
リックス２に作用する引張り応力は軽減されて、ワレ等
の欠陥の発生を防止する。また第１図（Ｃ）で５マトリ
ツクス２に例えば微細ワレ４が発生しても、この微細ワ
レ４は板状微粒１に達すると、板状微粒１が微細ワレの
以後の進行を阻止してマトリックスをワレの発生から保
護する。従って板状微粒１はセラミックスの耐熱衝撃性
を大幅に改善する。
、高強度な板状微粒ｌがこの応力に耐えるために、マト
リックス２に作用する引張り応力は軽減されて、ワレ等
の欠陥の発生を防止する。また第１図（Ｃ）で５マトリ
ツクス２に例えば微細ワレ４が発生しても、この微細ワ
レ４は板状微粒１に達すると、板状微粒１が微細ワレの
以後の進行を阻止してマトリックスをワレの発生から保
護する。従って板状微粒１はセラミックスの耐熱衝撃性
を大幅に改善する。
板状面がセラミックス製品の外面３−１や３−２と同じ
向きに即ち略平行に配向した板状微粒１は、セラミック
スの表面に加わる引張り応力から、マトリックスを最も
有効に保護する。本発明の複合セラミックスでは、分散
せしめた全ての板状微粒が、板状面がセラミックス製品
の外面と同じ向きに配向しているため、優れた耐熱衝撃
性を備えている。
向きに即ち略平行に配向した板状微粒１は、セラミック
スの表面に加わる引張り応力から、マトリックスを最も
有効に保護する。本発明の複合セラミックスでは、分散
せしめた全ての板状微粒が、板状面がセラミックス製品
の外面と同じ向きに配向しているため、優れた耐熱衝撃
性を備えている。
本発明では、焼結後のセラミックスの相対密度を８５％
以上とする６本発明者等の知見によると、複合セラミッ
クスにおいて、相対密度が８５％未満では曲げ強度が低
くまた靭性値も低いが、相対密度を８５％以上にする事
によって十分な特性が確保される。
以上とする６本発明者等の知見によると、複合セラミッ
クスにおいて、相対密度が８５％未満では曲げ強度が低
くまた靭性値も低いが、相対密度を８５％以上にする事
によって十分な特性が確保される。
次に本発明の複合セラミックスの製造方法を説明する。
本発明の第１工程では、前記の板状微粒を例えば３０容
量％以下の所望の割合で前記のセラミックス粉に調合し
、この調合物と焼結助剤とを分散媒に加えて、粘度が５
ポイズ以下の泥漿とする。
量％以下の所望の割合で前記のセラミックス粉に調合し
、この調合物と焼結助剤とを分散媒に加えて、粘度が５
ポイズ以下の泥漿とする。
本発明で泥漿の粘度はＪＩＳ Ｚ ８８０９の粘度校正
用標準液で校正された回転粘度計で測定した粘度をいう
。板状微粒は３０容量％以上調合してもよいが、焼成し
たセラミックスの曲げ強度が低下するため、３０容量％
以下が好ましい。焼結助剤としては１例えばアルミナや
イツトリア等を用いる事ができる。
用標準液で校正された回転粘度計で測定した粘度をいう
。板状微粒は３０容量％以上調合してもよいが、焼成し
たセラミックスの曲げ強度が低下するため、３０容量％
以下が好ましい。焼結助剤としては１例えばアルミナや
イツトリア等を用いる事ができる。
また分散媒としては水やアルコールのような非水溶媒を
使用する事ができる。本発明では泥漿の粘度を５ポイズ
以下とするが、これは下記の理由による。本発明の第２
工程では、第１工程で製作した泥漿を、吸湿性の例えば
石膏の型に注入し、保持し、着肉層を形成し、残余の泥
漿を排泥する。
使用する事ができる。本発明では泥漿の粘度を５ポイズ
以下とするが、これは下記の理由による。本発明の第２
工程では、第１工程で製作した泥漿を、吸湿性の例えば
石膏の型に注入し、保持し、着肉層を形成し、残余の泥
漿を排泥する。
本発明者等は粘度の異なる泥漿を用いて第２工程を行い
、厚さが１０〜３０ＩＩＩｌの着肉層を形成する試験を
行った。粘度が５ポイズ超の泥漿では、一部の板状微粒
はその板状面がセラミックス製品の外面と略平行に配向
するが、大部分の板状微粒はその板状面が三次元にラン
ダムに配向する。
、厚さが１０〜３０ＩＩＩｌの着肉層を形成する試験を
行った。粘度が５ポイズ超の泥漿では、一部の板状微粒
はその板状面がセラミックス製品の外面と略平行に配向
するが、大部分の板状微粒はその板状面が三次元にラン
ダムに配向する。
第２図は粘度が５ポイズ超の泥漿を用いた際の板状微粒
の配向の説明図である１石膏型５の近傍の板状微粒例え
ば１−１は板状面がセラミックス製品の外面（石膏型と
壁面）３−１と略平行に配向しているが、石膏型５から
離れた着肉部の板状微粒例え１ｆｌ−２は板状面が三次
元にランダムに配向して分散される。
の配向の説明図である１石膏型５の近傍の板状微粒例え
ば１−１は板状面がセラミックス製品の外面（石膏型と
壁面）３−１と略平行に配向しているが、石膏型５から
離れた着肉部の板状微粒例え１ｆｌ−２は板状面が三次
元にランダムに配向して分散される。
既に述べた如く本発明では、セラミックスの表面から裏
面に至る全肉厚に亘って板状微粒の板状面の配向を調整
する。このために本発明では泥漿の粘度を５ポイズ以下
とする。粘度が５ポイズ以下の泥漿は、例えば分散媒の
添加量の調整や泥漿のＰＨの調整や分散剤の使用等によ
って達成する事ができる。
面に至る全肉厚に亘って板状微粒の板状面の配向を調整
する。このために本発明では泥漿の粘度を５ポイズ以下
とする。粘度が５ポイズ以下の泥漿は、例えば分散媒の
添加量の調整や泥漿のＰＨの調整や分散剤の使用等によ
って達成する事ができる。
本発明の第２工程では、着肉層を離型してグリーン成形
体を得るが、本発明のグリーン成形体の相対密度は５５
％とする。グリーン成形体の相対密度が５５％未満では
、焼結後のセラミックスの相対密度を８５％以上に安定
に保つ事が難しい。
体を得るが、本発明のグリーン成形体の相対密度は５５
％とする。グリーン成形体の相対密度が５５％未満では
、焼結後のセラミックスの相対密度を８５％以上に安定
に保つ事が難しい。
相対密度が５５％以上のグリーン成形体は１例えばマト
リックスとなる窒化珪素の粒度配合や分散媒の添加量に
よって達成する事ができる。
リックスとなる窒化珪素の粒度配合や分散媒の添加量に
よって達成する事ができる。
このグリーン成形体を、常圧〜１０ｋｇ／ｃｍ２の非酸
化性雰囲気で、例えば１６００〜１７５０℃で焼結せし
めると、セラミックス製品が得られるが、このセラミッ
クス製品は、分散せしめた板状微粒は、セラミックスの
表面から裏面に至る全肉厚に亘って、板状微粒の板状面
がセラミックス製品の外面と略平行に、例えばセラミッ
クス製品の外面と３０”以下の向きに配向され、かつそ
の相対密度は８５％以上で、高強度でかつ優れた耐熱ｆ
ｒｙ撃性を備えている。
化性雰囲気で、例えば１６００〜１７５０℃で焼結せし
めると、セラミックス製品が得られるが、このセラミッ
クス製品は、分散せしめた板状微粒は、セラミックスの
表面から裏面に至る全肉厚に亘って、板状微粒の板状面
がセラミックス製品の外面と略平行に、例えばセラミッ
クス製品の外面と３０”以下の向きに配向され、かつそ
の相対密度は８５％以上で、高強度でかつ優れた耐熱ｆ
ｒｙ撃性を備えている。
［実施例１］
平均粒径が１．０μの窒化珪素粉末、平均平面径（板状
粒子の板状面の平均直径）が２５μで、平均厚さが１μ
の板状ＳｉＣ粒子（アメリカンマトリックス社製）およ
びコージェエライト系焼結助剤を７７ ： １０ ：
１３の割合で配合し、水を添加して十分混合し泥漿を作
成した。得られた泥漿にＣＭＣ（グリーン成形体の強度
を向上させる結合剤で焼結には関与しない）の添加量を
調整して第１表のＮｏｌ〜Ｎｏ４に示す種々の粘度の泥
漿を作成した。尚第１表のＮｏ５はＮｏ４の泥漿に水を
追加して粘度を小さくした泥漿である。この泥漿を石膏
板に流し、６０ｍｍφ×６Ｈの円板形グリーン成形体を
得た。グリーン成形体を１７００℃、３時間、窒素雰囲
気中で焼成して焼結体とした。
粒子の板状面の平均直径）が２５μで、平均厚さが１μ
の板状ＳｉＣ粒子（アメリカンマトリックス社製）およ
びコージェエライト系焼結助剤を７７ ： １０ ：
１３の割合で配合し、水を添加して十分混合し泥漿を作
成した。得られた泥漿にＣＭＣ（グリーン成形体の強度
を向上させる結合剤で焼結には関与しない）の添加量を
調整して第１表のＮｏｌ〜Ｎｏ４に示す種々の粘度の泥
漿を作成した。尚第１表のＮｏ５はＮｏ４の泥漿に水を
追加して粘度を小さくした泥漿である。この泥漿を石膏
板に流し、６０ｍｍφ×６Ｈの円板形グリーン成形体を
得た。グリーン成形体を１７００℃、３時間、窒素雰囲
気中で焼成して焼結体とした。
焼結体の相対密度、３点曲げ強度（ＪＩＳ法）、破壊靭
性値（ＳＥＰＢ法）を測定した。また光学顕微鏡により
板状ＳｉＣ粒子の配向を観察した。結果を第１表１こ示
した。第１表で３点曲げ強度および破壊靭性値は石膏型
吸水面に平行な面を加圧面、引張り面とする方向で測定
した結果である。
性値（ＳＥＰＢ法）を測定した。また光学顕微鏡により
板状ＳｉＣ粒子の配向を観察した。結果を第１表１こ示
した。第１表で３点曲げ強度および破壊靭性値は石膏型
吸水面に平行な面を加圧面、引張り面とする方向で測定
した結果である。
第１表にみられる如く板状微粒の配向がＡ（第１図の配
向）で相対密度が８５％以上の、Ｎｏｌ、 Ｎｏ２．
Ｎｏ３は優れた曲げ強度と、破壊靭性値を備えたセラミ
ックス製品である。
向）で相対密度が８５％以上の、Ｎｏｌ、 Ｎｏ２．
Ｎｏ３は優れた曲げ強度と、破壊靭性値を備えたセラミ
ックス製品である。
［実施例２］
平均粒径が１．０μの窒化珪素粉末、平均平面径が１．
５μで平均厚さが０．４μの板状ＢＮ微粒子（ＵＨＰＳ
Ｉ、昭和電工（株）￥！：Ｉ）およびコージェライト系
焼結助剤を７５：１０：１５の割合で配合し、水を添加
して泥漿を作製した。第２表でＮｏ１Ｏは、泥漿を乾燥
し、６０メツシユ以下に解砕して、１トン／ｃｍ”のプ
レス成形により６０ｍｍφＸ ６ｍｍの円板に成形した
ものである。第２表でＮｏ５〜Ｎｏ９は［実施例１］と
同様の方法で粘度を調整したもので、石膏型に鋳込んで
６０■φ×６重朧の円板形のグリーン成形体とした。グ
リーン成形体は１７００℃、５時間、窒素雰囲気中で焼
結させた。焼結体の相対密度、３点曲げ強度、及び熱衝
撃抵抗温度差を開穴して第２表に示した。
５μで平均厚さが０．４μの板状ＢＮ微粒子（ＵＨＰＳ
Ｉ、昭和電工（株）￥！：Ｉ）およびコージェライト系
焼結助剤を７５：１０：１５の割合で配合し、水を添加
して泥漿を作製した。第２表でＮｏ１Ｏは、泥漿を乾燥
し、６０メツシユ以下に解砕して、１トン／ｃｍ”のプ
レス成形により６０ｍｍφＸ ６ｍｍの円板に成形した
ものである。第２表でＮｏ５〜Ｎｏ９は［実施例１］と
同様の方法で粘度を調整したもので、石膏型に鋳込んで
６０■φ×６重朧の円板形のグリーン成形体とした。グ
リーン成形体は１７００℃、５時間、窒素雰囲気中で焼
結させた。焼結体の相対密度、３点曲げ強度、及び熱衝
撃抵抗温度差を開穴して第２表に示した。
第２表にみられる如く１本発明のＮｏ６． Ｎｏ？、
Ｎｏ８゜は優れた曲げ強度と、熱衝撃抵抗性を備えてい
る。
Ｎｏ８゜は優れた曲げ強度と、熱衝撃抵抗性を備えてい
る。
［発明の効果］
本発明によって、高強度で且つ優れた耐熱衝撃性を有す
る緻密質なセラミックス製品を、ホットプレス法やＨＩ
Ｐ法を用いる事なく、常圧での成形。
る緻密質なセラミックス製品を、ホットプレス法やＨＩ
Ｐ法を用いる事なく、常圧での成形。
焼結法によって製造する事ができる。また本発明は常圧
成形、焼結法によるため、複雑な形状のセラミックス製
品を製造する事ができる。
成形、焼結法によるため、複雑な形状のセラミックス製
品を製造する事ができる。
第１図は本発明のセラミックスにおける板状微粒の配向
の説明図、 第２図は、粘度が５ポイズ超の泥漿を用いた際の板状微
粒の配向の説明図、 である。 １（１−１，１−２） ：板状微粒、 ２：マトリック
ス、３−１：セラミックス製品の表面（石膏型と着内層
の界面）、 ３−２：セラミックス製品の裏面、４：
マトリックスに発生した欠陥、 ５：石膏の型。 特許出願人 日本重化学工業株式会社
の説明図、 第２図は、粘度が５ポイズ超の泥漿を用いた際の板状微
粒の配向の説明図、 である。 １（１−１，１−２） ：板状微粒、 ２：マトリック
ス、３−１：セラミックス製品の表面（石膏型と着内層
の界面）、 ３−２：セラミックス製品の裏面、４：
マトリックスに発生した欠陥、 ５：石膏の型。 特許出願人 日本重化学工業株式会社
Claims (4)
- （１）板状微粒をマトリックス中に分散せしめた複合セ
ラミックスにおいて、分散せしめた板状微粒の板状面が
セラミックス製品の外面と同じ向きに配され、かつ相対
密度が８５％以上であることを特徴とする、板状微粒を
マトリックス中に分散せしめた複合セラミックス製品。 - （２）板状微粒が炭化珪素あるいは窒化硼素であり、マ
トリックスが窒化珪素である、請求項（１）に記載の、
複合セラミックス製品。 - （３）板状微粒とセラミックス粉とを分散媒中に分散さ
せて粘度が５ポイズ以下の泥漿を得る第１工程と、該泥
漿を吸湿性の型に注入し、保持し、排泥して常圧で相対
密度が５５％以上のグリーン成形体を得る第２工程と、
このグリーン成形体を常圧〜１０ｋｇ／ｃｍ＾２の非酸
化性雰囲気で焼結する第３工程とを有することを特徴と
する、分散せしめた板状微粒の板状面がセラミックス製
品の外面と同じ向きに配されかつ相対密度が８５％以上
の複合セラミックス製品の製造方法。 - （４）板状微粒が炭化珪素戒は窒化硼素であり、マトリ
ックスの主相を構成するセラミックス粉が窒化珪素粉で
ある、請求項（３）に記載の、複合セラミックス製品の
製造方法。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1110382A JP2846654B2 (ja) | 1989-04-28 | 1989-04-28 | 複合セラミックス製品とその製造方法 |
| EP89313562A EP0377317B1 (en) | 1988-12-28 | 1989-12-22 | Ceramics composite article and method of making same |
| DE68917712T DE68917712D1 (de) | 1988-12-28 | 1989-12-22 | Keramischer Verbundwerkstoff und Verfahren zu seiner Herstellung. |
| US07/879,739 US5227344A (en) | 1988-12-28 | 1992-05-06 | Ceramics composite article and method for making same |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1110382A JP2846654B2 (ja) | 1989-04-28 | 1989-04-28 | 複合セラミックス製品とその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02289470A true JPH02289470A (ja) | 1990-11-29 |
| JP2846654B2 JP2846654B2 (ja) | 1999-01-13 |
Family
ID=14534391
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1110382A Expired - Fee Related JP2846654B2 (ja) | 1988-12-28 | 1989-04-28 | 複合セラミックス製品とその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2846654B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2010052963A (ja) * | 2008-08-27 | 2010-03-11 | Mitsui Mining & Smelting Co Ltd | 窒化珪素結合ＳｉＣ耐火物の製造方法 |
-
1989
- 1989-04-28 JP JP1110382A patent/JP2846654B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2010052963A (ja) * | 2008-08-27 | 2010-03-11 | Mitsui Mining & Smelting Co Ltd | 窒化珪素結合ＳｉＣ耐火物の製造方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2846654B2 (ja) | 1999-01-13 |
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Legal Events
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|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |