JPH0911308A - 熱可塑性樹脂フィルムの製造方法及び熱可塑性樹脂フィルム - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 特定のフィラーを含有する熱可塑性樹脂を特
定の条件で濾過することにより、フィルム製造における
要求品質と加工適性を両立させる。 【構成】 平均粒子径がδで粒子径の標準偏差σが０．
１δ以上である無機及び／または有機のフィラーを一種
以上含む熱可塑性樹脂を押出機を用いて溶融し、該溶融
熱可塑性樹脂を、前記フィラーと濾過精度ηが（１）式
を満足し、ｎ番目のメディアの金属繊維の径ｄと目付け
量ｗの積（ｗ・ｄ）_n が（２）、（３）式を満足し、か
つ、金属繊維の軸が溶融熱可塑性樹脂の流れに直交する
方向に配された、空隙率が３５〜９０％のメディアを積
層するとともに、目付け量ｗ_p が（４）式を満足する、
空隙率が２５〜６５％の金属粉末によるメディアを１層
以上前記金属繊維によるメディアよりも下流側に積層し
た、空気による流動抵抗ｒが３５〜８００ｍｍＨ₂ Ｏの
フィルターを通過させて濾過したあとに、口金より吐出
し急冷してシート状に成形することを特徴とする、熱可
塑性樹脂フィルムの製造方法。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は熱可塑性樹脂フィル
ムの製造方法及びその方法により製造された熱可塑性樹
脂フィルムに関する。更に詳しくは、フィラーを添加し
た熱可塑性樹脂より磁気テープ用ベースフィルムに使用
される粗大突起の少ない熱可塑性樹脂フィルムやコンデ
ンサ用誘電体に使用される電気特性の改良された熱可塑
性樹脂フィルムを製造する方法、及びそのフィルムに関
する。

【０００２】

【従来の技術】熱可塑性樹脂フィルムの中でもとりわけ
機械的特性、熱的特性、電気的特性などにおいて機能性
の高いポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン２，
６−ナフタレート、ポリフェニレンサルファイド、ポリ
プロピレン、ポリスチレン、ポリアミド、アラミドなど
をベースにしたフィルムは、磁気材料用、コンデンサ
用、電気絶縁用、熱転写リボン用、孔版印刷用途などに
好まれて使われている。

【０００３】これらの熱可塑性樹脂フィルムは、一般に
は広幅で製造されロール状に巻き取られて、コーティン
グ、印刷、蒸着、スパッタなどの方法により加工され
る。これらの熱可塑性樹脂フィルムは最終製品の特性は
もちろんのこと、これら加工工程における加工性がよい
ことも重要な品質特性である。近年特に適宜フィラーを
添加して熱可塑性樹脂フィルムの表面粗さを調整するこ
とですべり性を良くして加工性を向上させたり耐摩耗性
を向上する試みがなされ、熱可塑性樹脂フィルムの表面
が平坦、平滑である要求と、このすべり性、耐摩耗性が
良いという要求とを満たすために、添加するフィラーの
素材、微粒子形成状態、大きさ、添加量に格別の注意が
払われている（例えば特開平６−３２２２４３号公報な
ど）。また、熱可塑性樹脂製造段階でこれ等フィラーの
分散状態を改良する方法も各種提案されている（例えば
特開平２−１１６３６号公報、特開平６−３２２２４２
号公報など）。特に磁気材料用途やコンデンサ用途など
でフィルム表面の平坦性と共に平滑性が強く求められる
ようになり、これらフィラー自身が持つ特性を考慮した
選択に重大な関心が払われている。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】本発明者らはかかる問
題点に鑑み、熱可塑性樹脂に無機および／または有機の
フィラーを添加しても平坦性、平滑性などのフィルム品
質が損なわれない方法を鋭意研究した結果、本発明に達
したものである。

【０００５】加工性、すなわち熱可塑性樹脂フィルムの
表面粗さ、すべり性などで代表される品質と最終製品の
要求品質、すなわち熱可塑性樹脂フィルムの平坦性、平
滑性、耐摩耗性、電気特性などで代表される品質は、共
に添加したフィラーの特性に依存する。特にこれらの特
性を代表する指標としてフィラーの平均粒子径を用いる
ことがある。

【０００６】本発明者らはこれら熱可塑性樹脂フィルム
の品質とフィラーの粒子径の関係において、添加したフ
ィラーの平均粒子径よりもやや大きめの粒子径がこれら
の品質を決定していることに着目し、本発明に達した。
勿論、フィラー製造段階及び／または熱可塑性樹脂製造
段階でこの粒子径分布をコントロールして可能な限り狭
い範囲に分布させ、最も好ましい粒子径分布を得て、品
質を決定する粒子径分布と平均粒子径を実質的に一致さ
せることも可能ではあるが、このようにして調整された
ものを使用しても、製膜のために再度押出機を用いて溶
融すると粒子が再凝集して目的とする平坦、平滑な熱可
塑性樹脂フィルムの表面が得られ難いことがある。

【０００７】本発明の目的は、熱可塑性樹脂に添加した
フィラーの平均粒子径よりも例えば数倍以上粗いフィラ
ーを物理的にカットすることによって、目標とする品質
のフィルムを比較的容易に得ることにある。

【０００８】また、本発明の別の目的は、凝集粒子を含
む熱可塑性樹脂フィルム中の粒子の分散性を良くするこ
とにある。

【０００９】本発明のさらに別の目的は、フィラーの粗
粒部分をカットするために、ゲル、異物などを除く従来
のフィルターに比べて耐濾過圧が大きく、濾過能力を向
上させたフィルターを提供することにある。

【００１０】本発明のさらに別の目的は、粗大突起の少
ない磁気材料用ベースフィルムや、電気特性の改良され
たコンデンサ用ベースフィルムなどを提供することにあ
る。

【００１１】

【課題を解決するための手段】上記目的は次の手段によ
って達成されることができる。すなわち、平均粒子径が
δで粒子径の標準偏差σが０．１δ以上である無機及び
／または有機のフィラーを一種以上含む熱可塑性樹脂を
押出機を用いて溶融し、該溶融熱可塑性樹脂を、前記フ
ィラーと濾過精度ηが（１）式を満足し、ｎ番目のメデ
ィアの金属繊維の径ｄと目付け量ｗの積（ｗ・ｄ）_n が
（２）、（３）式を満足し、かつ、金属繊維の軸が溶融
熱可塑性樹脂の流れに直交する方向に配された、空隙率
が３５〜９０％のメディアを積層するとともに、目付け
量ｗ_p が（４）式を満足する、空隙率が２５〜６５％の
金属粉末によるメディアを１層以上前記金属繊維による
メディアよりも下流側に積層した、空気による流動抵抗
ｒが３５〜８００ｍｍＨ₂Ｏのフィルターを通過させて
濾過したあとに、口金より吐出し急冷してシート状に成
形することを特徴とする熱可塑性樹脂フィルムの製造方
法、およびこの方法によって製造された熱可塑性樹脂フ
ィルムである。

【００１２】上記において、 ２．５＜η／δ＜５０ （１） ４００＜（ｗ・ｄ）_n ＜１６０００ （２） ０．２≦（ｗ・ｄ）_n+1 ／（ｗ・ｄ）_n ≦２．５ （３） ５００≦Ｗ_p ≦２００００ （４） ここでｎはフィルターを構成するメディアの上流側から
の番号である。

【００１３】上記フィルターには、金属繊維及び金属粉
末を焼結したメディアで構成したフイルターを用いる。
そしてこの金属繊維及び／または金属粉末は、ステンレ
ス金属より構成されることが好ましい。

【００１４】フィルターを通過する時の熱可塑性樹脂の
溶融粘度は２００〜１２０００ポイズに調整することが
好ましい。

【００１５】また、一次粒子径が０．０１〜１μｍで平
均粒子径δが０．２〜３μｍでその標準偏差σが０．２
δ以上の凝集フィラーを一種以上含む熱可塑性樹脂を用
いたフィルム表面の中心線平均粗さＲａと１０点平均粗
さＲｚ、最大粗さＲｍａｘとが、 Ｒｍａｘ≦（２δ）^1/3 Ｒｚ Ｒｚ≦１０δ^1/2 Ｒａ で、Ｒａが１０〜２００ｎｍである、コンデンサ用ベー
スフィルムに適した熱可塑性樹脂フィルムを製造するこ
とができる。このフィルム中のフィラーの平均粒子径θ
は熱可塑性樹脂中のフィラーの平均粒子径δの１／２以
下で、その標準偏差ψが０．６θ以下である。

【００１６】さらに、平均粒子径δが０．０１〜１μｍ
でその標準偏差σが０．１δ以上のフィラーを一種以上
含む熱可塑性樹脂を用いたフィルム表面の中心線平均粗
さＲａが１５ｎｍ以下で、Ｈ２以上の粗大突起が５個／
１００ｃｍ² 以下である、磁気材料用ベースフィルムに
適した熱可塑性樹脂フィルムを製造することができる。

【００１７】また、これらの熱可塑性樹脂フィルムにお
いては、シート状に成形された後に、縦及び／または横
方向に延伸、熱固定して、一軸または二軸延伸フィルム
とすることが好ましく、その厚みは、二軸延伸フィルム
の場合０．５〜２５μｍが好ましい。

【００１８】

【発明の実施の形態】以下本発明を、好ましい態様とと
もに詳細に説明する。本発明に使用する熱可塑性樹脂と
しては、機械的特性、熱的特性、電気的特性などにおい
て機能性の高い熱可塑性樹脂である、ポリエチレンテレ
フタレート、ポリエチレン２，６−ナフタレート等のポ
リエステル、、ポリフェニレンサルファイド、ポリプロ
ピレン、ポリスチレン、ポリアミド、アラミドなどが好
ましい。本発明は、特に熱可塑性樹脂をシート状に溶融
押出して、さらに縦および横方向に二軸延伸し、熱処理
した寸法安定性、機械・熱安定性に優れた磁気材料用、
コンデンサ用、電気絶縁用、熱転写リボン用、孔版印刷
用途などに利用される熱可塑性樹脂フィルムに好適であ
る。

【００１９】また、本発明では最終の品質およびハンド
リング性を改良するために、無機および／または有機の
フィラーを用いる。ここでいう最終の品質とは、製品と
なって機能する形態における品質を指す。すなわち磁気
材料用途の場合を例にとると、録画または録音されたも
のがより忠実に再現されることであり、ベースフィルム
に要求される平坦性、均一な突起の形成、粗大突起の制
限、熱・機械的安定性、ヘッドタッチ性等のあらゆる品
質特性を指す。また、コンデンサ用途を例にとると、機
器に組み込まれた後のコンデンサが設計通りに機能する
ことであり、耐電圧特性、周波数特性、容量の均一性及
び熱・機械的な衝撃に対する安定性などの品質特性を指
す。またハンドリング性とは、最終品質を達成するため
に加工する途中段階における品質のことである。すなわ
ち磁気材料を例にとると、磁性粉塗布工程の適性がよい
こと、テープの巻き特性がよいこと、高速でダビングで
きること、これらの加工工程でしわや表面の削れ、脱落
などがないことなどである。また、コンデンサ用途を例
にとると、蒸着加工中のしわや、熱によるしわが発生し
難く、巻き特性が良かったり、コンデンサの素子巻き特
性が良いことである。いずれの特性もベースフィルムの
品質特性としては、フィルム表面の粗さや、すべり性に
よって代表されるものであるが、空気巻き込み性、表面
の密着性などで代表される二次特性で表現できる場合も
ある。

【００２０】本発明で用いる無機のフィラーとしては、
二酸化珪素、二酸化チタン、二酸化ジルコニウム、炭酸
カルシウム、アルミナ、タルク、カオリンなどの無機系
の不活性粒子がある。またこれらの不活性粒子の凝集体
を使用してもよい。さらに、有機のフィラーとしては、
スチレン、シリコーン、ポリメチルメタクリレート、ポ
リアミドイミドなどの高耐熱性高分子の粒子が好まし
く、これら有機のフィラーは、単独使用で、または前記
無機フィラーと併用して用いてもよい。

【００２１】本発明で用いるフィラーの平均粒子径は、
０．０１から３μｍの範囲が好ましい。０．０１μｍ以
下であると、フィラーを添加してもフィルムの表面が加
工工程および最終製品の品質を改良する度合いが小さく
なるばかりか、効果を発現させるために添加量を増やす
と後の延伸工程で厚みむらを引き起こし易くなったり、
破れ易くなって延伸が難しくなるので好ましくない。一
方、３μｍより大きいと、最終製品としてのフィルムの
厚みとの関係で大きくなりすぎるおそれがあり、このよ
うなフィラーを使用した熱可塑性樹脂を本発明フィルム
の好ましい厚み及び要求品質に適用することは実用的で
ない。

【００２２】また、磁気材料用途などの表面が極めて平
滑なタイプを必要とする場合には、添加するフィラーは
単分散のフィラーで、平均粒子径が０．０１から１μｍ
のフィラーを１種以上添加することが好ましい。一方、
コンデンサ用途などの比較的表面が粗いタイプでは、単
分散のフィラーに加えて凝集フィラーを適宜使用するこ
とができる。この場合には、単分散のフィラーの平均粒
子径（一次粒子径）を０．０１から１μｍ、凝集フィラ
ーの平均粒子径を０．２から３μｍとするのが好適であ
る。なお、本発明においては、数種類の粒子を添加した
場合の粒子径については、より大きい方の粒子径分布の
平均値を持って平均粒子径と言う。ここで凝集粒子の平
均粒子径が０．２μｍ以下では効果が出ない。また３μ
ｍ以上では、本発明に係る濾過を使用するとフィルター
にかかる負荷が大きくなりすぎ実用的でない。

【００２３】本発明で使用するフィラーは、その平均粒
子径δの他にその分布の広がりを示す標準偏差σが０．
１δ以上であり、本発明ではこのようなフィラーが添加
されたものを対象としている。標準偏差が０．１δ以下
であれば、粒子径の分布が狭い範囲に限られているの
で、押出機で溶融した後に再凝集したフィラーの分散に
は効果を発揮するが、本発明の目的の一つの「平均粒子
径よりも、数倍以上粗い粗大粒子をフィルターで濾過す
る」という大きな理由がなくなる。

【００２４】また、フィラーの好ましい添加量は、０．
００１から１重量％であるが、濾過の能力が十分であれ
ば、この範囲に限定せず使用してよい。もちろん、０．
００１重量％以下ではフィラー添加の効果がない。尚、
フィラー製造段階または熱可塑性樹脂製造段階で本発明
のフィルターを使用して平均粒子径の数倍から数十倍以
上の粗い粒子をカットしフィラーの分布を規制し、押出
機を用いて溶融しシート成形するときに本発明方法を使
用して広幅の口金より吐出すると、更に効果的であり好
ましい。

【００２５】金属繊維により構成されるメディア各層
は、金属繊維の軸がメディア層に平行になるように、す
なわち溶融熱可塑性樹脂の流れに対して直交する方向
（直角方向）に配することで本発明の効果が顕著にな
る。ここで金属繊維軸が流れに直角方向以外にも配され
ていると、見掛け上メディアの空隙率が大きくなって好
ましいようにも見えるが、濾過に有効な金属繊維間の空
隙にロスが生じて、厚みの極薄い層を積層して精度良く
濾過するという本発明の機能が失われるので却って好ま
しくない。

【００２６】また、金属繊維により構成されるメディア
は、材料径と目付け量が前述の（２）、（３）式の関係
を満足するように構成される。（２）式は、例えば強度
の必要なメディアで太径の材料を用いる場合は、目付け
量を少なくし、濾過精度をコントロールするメディアに
は細径の材料を用いて、目付け量を多くすることが重要
である。本発明においては、（２）式の範囲は４００よ
りも大きく、１６０００未満とされる。４００以下では
十分な濾過ができないので好ましくない。また、１６０
００以上では濾過層の厚み方向密度が上がり、内部での
濾過の効率が下がるので好ましくない。

【００２７】また、（３）式は積層して構成されるメデ
ィアの全体の様子を示し、効果的な濾過を達成するため
に重要である。積層数は２層以上であれば特に限定しな
いが、好ましくは３層以上更に好ましくは４層以上であ
る。また数十層積層してあたかも（ｗ×ｄ）_n が連続し
たような構成にして積層すると、大きな濾過能力が得ら
れるので好ましい。

【００２８】これらのメディアはその空隙率が３５〜９
０％である。好ましくは５０〜８０％であり、更に好ま
しくは６５〜７５％である。３５％以下では有効な濾過
ができ難くなるので好ましくない。また９０％以上では
メディアが濾過圧に耐えきれなくなるので好ましくな
い。さらに積層する隣同士のメディアの空隙率の差は１
５％以下、更には１０％以下であることが好ましいが、
これに限定されない。

【００２９】また、各メディアの目付け量は、１００〜
１００００ｇ／ｍ² が好ましい。１００ｇ／ｍ² 未満で
は濾過が十分できないし、１００００ｇ／ｍ² を越える
と濾過詰まりが速くなるので好ましくない。ここで目付
け量とはメディアを構成している材料の単位濾過面積当
たりの重量である。また、材料径は０．５〜３０μｍで
ある。０．５μｍ未満では材料の入手が難しいので現実
的でない。また３０μｍを越えると本発明が目的とする
濾過精度を得られにくいので好ましくない。ここで金属
繊維の材料径とは通常はその平均径であり、金属繊維状
で長径と短径を有する異径材料を用いる場合はその短径
をもって材料径と言う。

【００３０】本発明においては、上記のように構成した
金属繊維を積層したメディアに対し、熱可塑性樹脂が通
過する下流側に金属粉末を焼結したメディアが積層され
る。すなわち、金属粉末をその目付け量が５００〜２０
０００ｇ／ｍ² でその空隙率が２５〜６５％になるよう
に焼結し、積層する。金属粉末はアトマイズ法などによ
って得られる２〜２００μｍの球形の粉末より焼結する
ことが好ましいがこの限りではない。また金属粉末の目
付け量が５００ｇ／ｍ² 未満では積層する効果が出難い
し、２００００ｇ／ｍ² を越えると本来の濾過精度及び
能力を決める金属繊維層に比べて不用意に大きな容積を
取るので好ましくない。好ましくは８００〜１００００
ｇ／ｍ² であり、さらに好ましくは１０００〜５０００
ｇ／ｍ²である。また、空隙率を２５％未満にすると、
積層厚みを本メディア層の効果が出なくなるほど薄くし
ないと圧力損失が大きくなる。また６５％を越えると、
金属粉末同士の結合力が弱くなって、使用中に金属粉末
が脱落してきたりして好ましくない。好ましくは３０〜
６０％、更に好ましくは３５〜５５％である。

【００３１】本発明において上記のような積層は、単体
のメディアをそれぞれ焼結後に積層しても、又単体のメ
ディアを構成する金属繊維及び／または金属粉末を、例
えば不織布層として構成した後に一体焼結してもよい。
ここで焼結とは、その物質の融点よりも低い温度で粉体
粒子を結合させたものであって、その特徴は例えば「金
属便覧（社団法人日本金属学会編、丸善発行）」に詳述
されている通りである。

【００３２】ここで金属粉末を焼結したメディアを使用
する目的は、その上層の細かい金属繊維のメディアで発
生した濾過圧を受ける機能に加えて、この金属繊維を焼
結した層を通過して均一に濾過された熱可塑性樹脂中の
フィラーが、例えば後述の図１に示すような金属粉末同
士の焼結によってできた複雑な断面を有する空洞のトン
ネル内を流れ、時間的にも空間的にも複雑な速度分布を
生ずるためにフィラー等をばらばらにする機能があるた
めと考えている。前記目的のために本発明における金属
粉末焼結層は、金属繊維層の下流側に積層することとし
ているが、金属繊維層の最上流側に積層して、あらかじ
めフィラーを細かくして濾過精度の細かい金属繊維層に
導くことも可能である。しかし、濾過詰まりの速さを考
慮すると、本発明のように、精度の良い濾過が終わった
後に金属粉末焼結層を積層した方が金属粉末層の厚みを
薄くできる等のメリットがあるので好ましい。

【００３３】また、濾過精度は、金属繊維及び／または
金属粉末同士の間隙及び熱可塑性樹脂が通過する長さで
決まるが、熱可塑性樹脂に添加したフィラーが本発明方
法によって熱可塑性樹脂フィルム中に存在して、目的と
する品質特性を最も効果的に発揮するために重要であ
る。濾過精度は熱可塑性樹脂フィルムの厚み、使用フィ
ラーの大きさ、要求品質から決定されるべきであり、よ
り平坦性、平滑性が求められる場合には、１０μｍ以下
の濾過精度、更に平坦、平滑性を要求される場合は５μ
ｍ以下の濾過精度が求められることがある。更に超平滑
面のフィルムが求められる場合には、１μｍ以下の濾過
精度のフィルターが用いることができるし、更に０．５
μｍ以下の濾過精度のものの使用も可能である。一方、
粗い表面のフィルムが求められる場合には、３０μｍ以
下の濾過精度のものが用いられることがある。

【００３４】更に本発明においては、熱可塑性樹脂に使
用したフィラーの平均粒子径と濾過精度は前述の（１）
式の関係を保つことが必要である。ここで濾過精度とは
ＪＩＳ−Ｚ８９０１−１９７４に規定された１１種また
はダストＡＣＦＴＤを用い、その９５％がカットされる
粒子径（μｍ）をいう。すなわち（１）式においては、
フィラーの平均粒子径よりも２．５倍を越え、５０倍未
満よりも粗い側の粒子を９５％以上濾過することによっ
て本発明が達成される。すなわち、この範囲よりも粗い
側の粒子を物理的に除去することが重要である。（１）
式の範囲は、好ましくは３〜３０、更に好ましくは４〜
２０である。２．５以下ではフィラーを濾過する負荷が
極めて高くなるので好ましくない。また５０以上では本
発明の効果が出難くなるので好ましくない。一方、
（１）式はフィラーがフィルターを通過する難しさも表
しており、本発明に従ってフィラーの選定と濾過精度が
十分考慮されている場合には、濾過操作が容易になるの
で好ましい。

【００３５】更にまた、本発明のフィルターは、空気に
よる流動抵抗値が３５〜８００ｍｍＨ₂ Ｏの範囲にあ
る。３５ｍｍＨ₂ Ｏ未満の流動抵抗を示すメディアでは
前記添加フィラーの粗粒部分のカットや凝集の分散効果
が劣り、捕集効率も悪くなる。また、空気による流動抵
抗値が８００ｍｍＨ₂ Ｏを越えると、濾過抵抗が高すぎ
て溶融熱可塑性樹脂を通過させることが難しくなるので
好ましくない。好ましくは、５０〜６００ｍｍＨ₂ Ｏ、
更に好ましくは、６０〜５００ｍｍＨ₂ Ｏである。

【００３６】このようにして積層したフィルターを用い
ることによって、例えば同じ容積を持つケーシングに本
発明のメディアより構成されたフィルターを納めたとき
に、使用するフィルターの枚数は少なくなり、見かけの
濾過面積は小さくなっても、実質的な濾過能力は向上す
る。

【００３７】本発明で用いるフィルターメディアの金属
としては、ステンレス、ブロンズ、銅などを用いること
ができるが、熱可塑性樹脂との活性の問題、再生再使用
の観点からステンレス製とするのが好ましい。ステンレ
スの中でもＳＵＳ３０４、ＳＵＳ３１６、ＳＵＳ３１６
Ｌ、ＳＵＳ４３０等が好適であるがこれに限定しない。

【００３８】本発明で用いることのできる押出機は、例
えばスクリュー式の押出機で、単軸または二軸の押出機
とするのがよいが、熱可塑性樹脂にその融点より数十℃
以上になるような異常昇温等がなく、均一溶融できるこ
とが重要である。

【００３９】本発明でフィルターを通過して濾過できる
熱可塑性樹脂の溶融粘度の範囲としては、例えば２００
〜１２０００ポイズの範囲に調整される。２００ポイズ
未満では、本発明のフィルターでは濾過抵抗が上がらず
本発明のメディアの全面を有効に利用することが難しく
なるので好ましくない。一方、１２０００ポイズを越え
る溶融粘度では、本発明のフィルタを通過して濾過しよ
うとすると濾過抵抗が大きくなりすぎて、メディアの変
形やメディア層の圧壊が起こる危険性が増すので好まし
くない。熱可塑性樹脂は溶融状態によって粘度が変わ
る。すなわち、熱可塑性樹脂の分子量や溶融温度によっ
てその溶融粘度が変わるので、例えば、本発明のように
構成したフィルターを通過させる場合には、その溶融粘
度をコントロールして２００〜１２０００ポイズに調整
することが重要である。こうすることによって、異常に
濾過抵抗が高くなってフィルターの破損を招いたり、異
常に濾過抵抗が低くなって起こる溶融熱可塑性樹脂の不
均一な流れを防止して、均質な熱可塑性樹脂の吐出が可
能となり、かつ、フィルターの捕集効率も含めて最適な
状態での使用が可能となる。

【００４０】ここで、溶融した熱可塑性樹脂の溶融粘度
を本発明の溶融粘度に調整する装置としては、例えば、
前記押出機の外部加熱温度を制御する方法が一般的であ
る。フィルター装置の手前に温度計を設置し、溶融した
熱可塑性樹脂の温度より、温度−粘度の関係によって粘
度を算出し、押出機の温度コントロールユニットにフィ
ードバックして調整することができる。更に好ましい調
整方法としては、フィルターに入る直前の溶融熱可塑性
樹脂の粘度を調整すると容易に調整でき、かつ調整範囲
が広くなり、更に熱可塑性樹脂の熱劣化も抑えられるの
で好ましい。すなわち、加熱と冷却が同時にできるジャ
ケットが付いたもので、内部で熱可塑性樹脂と熱交換で
きる構造の溶融粘度調節装置を通過させることにより、
短時間に熱可塑性樹脂の温度を調整して、溶融粘度を調
整することができる。熱交換した後の熱可塑性樹脂に温
度むらが生じないように、スタティックミキサー等を、
温度調節装置内またはその出口側に併設すると更によ
い。本溶融粘度調節装置においても、その出口側で熱可
塑性樹脂の温度を検出し、温度−粘度の関係によって温
度コントロールユニットにフィードバックして調節す
る。

【００４１】上記において、熱交換を容易にするジャケ
ット内には、熱交換の効率及び温度むらの点から液体を
封入して温度コントロールユニットとの間を循環させる
ことが好ましいがこの限りではなく、電熱器、空気、水
などを組み合わせた熱交換システムでもよい。また、本
発明で使用する溶融粘度調節装置は、フィルターを通過
後の熱可塑性樹脂にも適用して異常に高い温度に長時間
保持されないようにすることが好ましいが、本発明フィ
ルター通過後口金で吐出されるまでの時間が短時間であ
ればこの限りでない。

【００４２】更に、フィルター装置に入る前に溶融熱可
塑性樹脂の圧力を検出し、異常に高い圧力がフィルター
にかからないようにするとともに、フィルター詰まりを
検知するための圧力計を設置するとよい。

【００４３】本発明における口金は、Ｔ型、コートハン
ガ型、フィッシュテール型などの形状で用いることが好
ましい。さらに本発明における口金の上流側に２台以上
の押出機を設置して、フィードブロックを用いて積層す
るタイプや、口金内で積層する口金を用いてもよい。当
然、これらのそれぞれの押出機と口金との間には本発明
に係るフィルターを用いて本発明で目的とする濾過を行
うことができる。

【００４４】また、熱可塑性樹脂シートは、該熱可塑性
樹脂のガラス転移点温度以下に温度コントロールされた
回転するドラム上に吐出して急冷することによって成形
することができる。冷却効率を上げるために、静電キャ
スト法や空気ジェットを吹き付ける方法、薄い水膜をド
ラム上に形成する方法などを利用して回転ドラムに密着
させると急冷効率が上がるので好ましい。

【００４５】さらに、熱可塑性樹脂シートは、縦延伸機
でガラス転移点温度近辺以上に加熱され、３〜７倍に縦
延伸され、さらにクリップで両耳を把持されて横延伸機
に導かれて同じくガラス転移点温度近辺以上に加熱され
て３〜５倍に横延伸し、溶融点以下の温度で熱固定され
ることで極めて高い品質の二軸延伸熱可塑性樹脂フィル
ムを得ることができる。

【００４６】

【実施例】以下に、実施例を用いて本発明を詳細に説明
する。使用した測定法は次の方法によった。 （１）フィラーの平均粒子径、標準偏差 透過型電子顕微鏡写真により粒子の面積を求め、同じ面
積を有する円の直径として全観測粒子よりその平均値と
標準偏差を求める。

【００４７】（２）フィルム中のフィラーの平均粒子
径、標準偏差 熱可塑性樹脂フィルムをプラズマ法によって表面の熱可
塑性樹脂を取り除き、走査型電子顕微鏡写真を撮り、粒
子の面積を求め、同じ面積を有する円の直径として全観
測粒子よりその平均値と標準偏差を求める。

【００４８】（３）濾過精度 試験粉体ＪＩＳ−Ｚ８９０１ー１９７４の１１種または
ダストＡＣＦＴＤを蒸留水中に分散させてＨＩＡＣで粒
度分布を測定し、フィルターを通過させた後の粒度分布
と比較してその９５％カット値をもって濾過精度とす
る。

【００４９】（４）空隙率 メディアの容積と使用した材料の量及び比重より空間部
分の容積を求め百分率で表す。

【００５０】（５）目付け量 メディアの単位濾過面積当たりに使用した材料の重量で
表す（単位：ｇ／ｍ²）。

【００５１】（６）材料径 顕微鏡写真により粒子の材料径を測定し、その平均径を
求める。長径と短径を有する異径の場合は短径をもって
測定し、その平均径とする。

【００５２】（７）フィルターメディアの断面 フィルターメディアをエポキシ樹脂で固めた後にメディ
アの縦断面または平断面に沿って切断し、切断面を研磨
した後に金属顕微鏡写真を撮り金属繊維軸の配置方向、
材料径、空隙状態を観察する。

【００５３】（８）流動抵抗 空気を流す孔を有する半球状の上下一対のカップで有効
直径４０ｍｍのフィルターの外周をシールして、０．５
ｌ／ｍｉｎ．・ｃｍ² の空気を流したときの上下のカッ
プ内の空気圧の差をマノメータより読み取る。

【００５４】（９）表面粗さ ＪＩＳ−Ｂ０６０１に従ってＲａ、Ｒｚ、Ｒｍａｘを長
さ４ｍｍ、カットオフ０．８ｍｍで１０点測定しその平
均をとる。

【００５５】（１０）絶縁破壊電圧 ＪＩＳ−Ｃ２３１８に従って素子法で電気絶縁特性を測
定し、その時の平均の破壊電圧を比較する。

【００５６】（１１）極限粘度 オルソクロロフェノールを溶媒として２５℃で測定す
る。

【００５７】（１２）溶融粘度 加熱溶融した熱可塑性樹脂を高化式フローテスターによ
り粘度を測定し、温度−粘度曲線の検量線を作成する。
熱可塑性樹脂の溶融時の粘度は温度を検出して、検量線
より算出する。

【００５８】（１３）粗大突起 平滑なガラス円筒面に熱可塑性樹脂フィルムを貼り付け
て、ナトリウムランプの光線を当てたときにできるニュ
ートン環を顕微鏡観察して２重環以上の個数を１００ｃ
ｍ² の面積について数える。

【００５９】［実施例］フィルターとして材質がＳＵＳ
３１６Ｌで各種線径のステンレス金属繊維とＳＵＳ４３
０の金属粉末を用い、表１、３、５のメディアを積層し
て構成し焼結した。表中上段側を上流側とした。このと
きの空気による流動抵抗を同表に示し、金属繊維による
メディア層の縦断面と流れに直角方向（金属繊維軸方
向）の平断面の代表的な実施例を図１に示した。図１の
顕微鏡写真においては、白い部分が金属繊維または金属
粉末の断面を表しており、左側の写真が、上流側から１
０１、１０２、１０３の部分を有するフィルターの縦断
面を示しており、右側の写真が、それぞれの部分１０
１、１０２、１０３の平面方向（フィルター面と平行方
向）における断面図（平断面図）を示している。

【００６０】また、フィルター装置としては、図２に示
すように、前記メディアを、上流側の金属繊維のメディ
ア１、１′、その下流側の金属繊維のメディア２、
２′、その下流側の金属粉末のメディア３、３′からな
る、直径１２インチの円盤状のフィルターに成形し、こ
の円盤状のフィルターを２枚合わせて、２枚のフィルタ
ーの内側に濾過圧に耐え且つ溶融熱可塑性樹脂が流れ得
る空間を確保するための支持体として材質がＳＵＳ３０
４のステンレス金網４を用い、外周を溶接し（溶接部
５）、内周部に、中央部に円い排出孔７を有するシール
リング６を溶接して（溶接部５′）溶融熱可塑性樹脂を
フィルターの径方向中央部に集めるようにした。

【００６１】この円盤状のフィルター１０を重ねて図３
のように組立てフィルター装置とした。図３において
は、円盤状のフィルター１０が、複数、フィルターツリ
ー３０を支持体として積層、組み立てられ、フィルター
ケーシング２０、２０′内に収められている。溶融熱可
塑性樹脂は、熱可塑性樹脂導入孔４０から導入され、各
フィルター１０で濾過された後、熱可塑性樹脂排出孔５
０から排出される。

【００６２】そして図４に示すように、押出機としては
直径９０ｍｍの単軸押出機６０を用い、そのモータ６１
の回転数をモータ制御装置６２を介して制御することに
より、スクユー回転数、ホッパー６３から投入される原
料の溶融、吐出量等を制御した。また、熱可塑性樹脂の
溶融粘度調節装置７０として温度調節のために液体を循
環させるジャケット７２を備えたハイミキサー７１を用
いてこの間を通過させ、熱可塑性樹脂の粘度を調節し
た。温度−粘度の変換は予め熱可塑性樹脂の品種毎にフ
ローテスターにより粘度を測定して求め、検量線をコン
ピュータに入力しておき、温度より粘度に換算し、目的
の粘度との差を算出して必要な温度を液体の温度コント
ロールユニットにフィードバックした。

【００６３】また、フィルター装置８０の入口に圧力検
出装置８１を設置して、フィルターにかかる圧力を測定
し、かつ、異常に高い圧力がかかったときは押出機のモ
ータ６１を停止するようなインタロックを作動させるよ
うにした。また、熱可塑性樹脂がフィルターを通過開始
してからフィルター装置８０の入口の圧力が２５０ｋｇ
／ｃｍ² になるまでの全通過量を、その圧力の上昇速度
から計算し、単位濾過面積当たりの濾過能力とした。広
幅の口金９０として、５５０ｍｍ幅のＴ型口金を用い、
直径７００ｍｍの回転冷却体としての冷却ドラム９２上
に吐出した。冷却ドラム９２の表面温度は２５℃とし
た。また、熱可塑性樹脂シートをドラム９２に密着させ
るために静電ピニング９１を用いた。

【００６４】実施例１、２（表１、表２） 熱可塑性樹脂として、一次粒子径が０．０２μｍで、平
均粒子径が２．６μｍでその標準偏差が０．５μｍの凝
集シリカを０．２重量％と、平均粒子径が０．４μｍの
珪酸アルミニウムを０．１５重量％添加した固有粘度が
０．６２のポリエチレンテレフタレートを用いた（実施
例１）。また、一次粒子径が０．０２で、平均粒子径
１．８μｍでその標準偏差が０．４μｍの凝集シリカを
０．１重量％と、平均粒子径が０．４μｍの珪酸アルミ
ニウムを０．２重量％を添加した固有粘度が０．６３の
ポリエチレンテレフタレートを用いた（実施例２）。常
法により乾燥し、前記押出機で２８０℃で溶融押出した
後、粘度調節装置、フィルター装置を通させて濾過し
た。濾過に用いたフィルターの構成及び特性、及び熱可
塑性樹脂の調整について表１に示した。この後、回転冷
却体で急冷し、縦延伸機で１１０℃で４．５倍に延伸
し、さらに横延伸機で１１５℃で３．８倍に延伸して、
２００℃で熱固定し、１５０℃で冷却した。熱固定から
冷却にかけて横方向に３％緩和させ、２．０μｍの二軸
延伸ポリエチレンテレフタレートフィルムを得た。フィ
ルムの特性値とともに、コンデンサ素子を作成しその耐
電圧特性を表２に示した。

【００６５】比較例１、２、３（表１、表２） それぞれ実施例１、２と同じ処方のポリエチレンテレフ
タレートを用いて、フィルター装置に表１に示した比較
例１、２、３のメディアを用いて実施例とおなじ装置で
回転冷却体上に吐出し、成形後二軸延伸し熱固定したポ
リエチレンテレフタレートフィルムの特性値とともに、
コンデンサ素子を作成しその耐電圧特性を表２に示し
た。ここで比較例２はＳＵＳ３１６Ｌよりなる金属繊維
を焼結した単層のメディアより構成したフィルターを用
いた。また比較例３はＳＵＳ４３０の金属粉末を焼結し
た単層のメディアより構成したフィルターを用いた。

【００６６】実施例３、４、５（表３、表４） 熱可塑性樹脂として、平均粒子径が０．１２μｍの合成
シリカ粒子を０．２重量％含み、更に平均粒子径δ、そ
の標準偏差σが表４の炭酸カルシウム粒子を各々０．１
５重量％添加した固有粘度が０．６１〜０．６３のポリ
エチレンテレフタレートを常法により乾燥し、前記押出
機で２８０℃で溶融押出した後、粘度調節装置、フィル
ター装置を通して濾過した。濾過に用いたフィルターの
構成及び特性を表３に示した。

【００６７】この後、回転冷却体で急冷し、縦延伸機で
９８℃で３．６倍に延伸し、さらに横延伸機で１０５℃
で３．９倍に延伸して、２００℃で熱固定して、１５０
℃で冷却した。熱固定から冷却にかけて横方向に３．３
％緩和させ、７μｍの二軸延伸ポリエチレンテレフタレ
ートフィルムを得て、通過開始時および終了時の表面粗
さ、表面突起などの特性値を表４に示した。

【００６８】比較例４、５、６、７（表３、表４） 実施例３と同じフィルターを用い、平均粒子径が１．４
μｍ、標準偏差が０．３μｍのフィラーを含むポリエチ
レンテレフタレートで（比較例４）、また実施例３と同
じポリエステルを比較例５のフィルターを用いて、更に
実施例３と同じポリエステルを比較例６のフィルターを
用いて、実施例４のポリエステルを比較例７のフィルタ
ーを用いて通過させ、それぞれ実施例とおなじ装置で回
転冷却体上に吐出し、成形後二軸延伸し熱固定したポリ
エチレンテレフタレートフィルムの特性値を表４に示し
た。ここで比較例７のフィルターはＳＵＳ３１６Ｌ金属
繊維の単層のメディアより構成したフィルターである。

【００６９】比較例８ 実施例３において粘度調節装置の温度を調整して溶融粘
度を１７０ポイズとした。口金から吐出してきた溶融熱
可塑性樹脂はフィルターを均一に流れなかったために、
粘度むら、色むらが生じてシートにすることができなか
った。

【００７０】比較例９ 実施例３のポリエチレンテレフタレートをその乾燥前に
加熱減圧装置に入れて固相重合し、固有粘度０．８２を
得た。押出機および粘度調整装置の温度を２９０℃とし
て実施例３のフィルター装置に送り込んだが入口の圧力
計が２５０ｋｇ／ｃｍ² 以上になって、インタロックが
入り、押出機のモータが停止した。このときの溶融粘度
は換算で１３０００ポイズであった。

【００７１】実施例６ 熱可塑性樹脂として一次粒子径が０．０２μｍで、平均
粒子径が２．０μｍでその標準偏差が０．５μｍのシリ
カ凝集粒子を０．１重量％と、平均粒子径が０．４μｍ
の燐酸カルシウムを０．２重量％含んだ固有粘度が０．
６３のポリエチレンテレフタレートを常法により乾燥
し、前記押出機で２８５℃で溶融押出した後、粘度調整
装置、フィルターを通して濾過した。濾過に用いたフィ
ルターの構成および特性を表５に示した。

【００７２】この後回転冷却体で急冷し、縦延伸機で１
００℃で３．３倍延伸し、更に１１０℃で３．６倍横延
伸した後、２２５℃で熱固定して１５０℃で冷却した。
熱固定から冷却にかけて３％横方向に緩和させ、１．２
μｍのポリエチレンテレフタレートフィルムを得た。そ
の特性及び耐電圧特性を表６に示した。

【００７３】比較例１０（表５、表６） 実施例と同じ処方のポリエチレンテレフタレートを用
い、表５のフィルターを通過させて、実施例と同じ装置
で回転冷却体上に吐出し、成形後二軸延伸し、熱固定し
たポリエチレンテレフタレートフィルムの特性及び耐電
圧特性を表６に示した。

【００７４】

【表１】

【００７５】

【表２】

【００７６】

【表３】

【００７７】

【表４】

【００７８】

【表５】

【００７９】

【表６】

【００８０】

【発明の効果】本発明によれば、熱可塑性樹脂に添加
したフィラーの平均粒子径より粗いフィラーを物理的に
カットすることによって、目標とするフィルム品質を比
較的容易に得ることができる。

【００８１】更に、凝集粒子を含む熱可塑性樹脂フィ
ルムの粒子の分散性が良くなり、大きな突起の出現を阻
止できる。

【００８２】また、フィラーの粗粒部分をカットするた
めに、ゲル、異物などを除く従来のフィルターに比べて
耐濾過圧が大きく、濾過能力を向上させたフィルター
を提供できる。

【００８３】さらに、粗大突起の少ない磁気材料用ベ
ースフィルム、電気特性の改良されたコンデンサ用ベ
ースフィルムなどを加工適性と要求品質を両立させなが
ら簡単に提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明に用いる金属繊維層に金属粉末層を焼結
したメディアより構成されたフィルターの縦断面及び流
れに直角方向（金属繊維軸方向）の平面断面を表わす、
顕微鏡写真である。

【図２】実施例で用いたフィルターの断面図である。

【図３】実施例で用いたフィルター装置の断面図であ
る。

【図４】本発明に係る熱可塑性樹脂シート成形装置の略
構成図である。

【符号の説明】

１、１′ 上流側の金属繊維のメディア ２、２′ 下流側の金属繊維のメディア ３、３′ 下流側の金属粉末のメディア ４ ＳＵＳ金網 ５、５′ 溶接部 ６ シールリング ７ 排出孔 １０ フィルター ２０、２０′ フィルターケーシング ３０ フィルターツリー ４０ 熱可塑性樹脂導入孔 ５０ 熱可塑性樹脂排出孔 ６０ 押出機 ６１ モータ ６２ モータ制御装置 ６３ ホッパー ７０ 溶融粘度調整装置 ７１ ハイミキサー ７２ 温度調整ジャケット ７３ 温度コントロールユニット ８０ フィルター装置 ８１ 圧力検出装置 ９０ 口金 ９１ 静電ピニング ９２ 回転冷却体 １０１、１０２ 金属繊維層 １０３ 金属粉末層

フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｂ２９Ｌ 7:00

Claims (13)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 平均粒子径がδで粒子径の標準偏差σが
   ０．１δ以上である無機及び／または有機のフィラーを
   一種以上含む熱可塑性樹脂を押出機を用いて溶融し、該
   溶融熱可塑性樹脂を、前記フィラーと濾過精度ηが
   （１）式を満足し、ｎ番目のメディアの金属繊維の径ｄ
   と目付け量ｗの積（ｗ・ｄ）_n が（２）、（３）式を満
   足し、かつ、金属繊維の軸が溶融熱可塑性樹脂の流れに
   直交する方向に配された、空隙率が３５〜９０％のメデ
   ィアを積層するとともに、目付け量ｗ_p が（４）式を満
   足する、空隙率が２５〜６５％の金属粉末によるメディ
   アを１層以上前記金属繊維によるメディアよりも下流側
   に積層した、空気による流動抵抗ｒが３５〜８００ｍｍ
   Ｈ₂ Ｏのフィルターを通過させて濾過したあとに、口金
   より吐出し急冷してシート状に成形することを特徴とす
   る、熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。 ２．５＜η／δ＜５０ （１） ４００＜（ｗ・ｄ）_n ＜１６０００ （２） ０．２≦（ｗ・ｄ）_n+1 ／（ｗ・ｄ）_n ≦２．５ （３） ５００≦ｗ_p ≦２００００ （４） ここでｎはフィルターを構成するメディアの上流側から
   の番号である。
2. 【請求項２】 金属繊維の径ｄが０．５〜３０μｍ、目
   付け量ｗが１００〜１００００ｇ／ｍ² の金属繊維によ
   るメディアを２層以上積層して構成したフィルターを用
   いる、請求項１の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
3. 【請求項３】 金属繊維及び／または金属粉末がステン
   レス金属より構成されたフィルターを用いる、請求項１
   または２の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
4. 【請求項４】 溶融熱可塑性樹脂の粘度μを２００〜１
   ２０００ポイズに調整してフィルターを通過させる、請
   求項１ないし３のいずれかに記載の熱可塑性樹脂フィル
   ムの製造方法。
5. 【請求項５】 口金より吐出し急冷してシート状に成形
   したあとに、縦及び／または横方向に延伸し、しかる後
   に熱固定されたフィルムの厚みが０．５〜２５μｍであ
   る、請求項１ないし４のいずれかに記載の熱可塑性樹脂
   フィルムの製造方法。
6. 【請求項６】 一次粒子径が０．０１〜１μｍで平均粒
   子径δが０．２〜３μｍ、粒子径の標準偏差σが０．２
   δ以上の凝集フィラーを一種以上含む熱可塑性樹脂を用
   い、フィルム表面の中心線平均粗さＲａと１０点平均粗
   さＲｚ、最大粗さＲｍａｘとが、 Ｒｍａｘ≦（２δ）^1/3 Ｒｚ Ｒｚ≦１０δ^1/2 Ｒａ を満足し、かつ、Ｒａが１０〜２００ｎｍとなるように
   フィルムを製膜する、請求項１ないし５のいずれかに記
   載の熱可塑性樹脂フィルムの製造方法。
7. 【請求項７】 フィルム中のフィラーの平均粒子径θを
   熱可塑性樹脂中の凝集フィラーの平均粒子径δの１／２
   以下とし、その標準偏差ψを０．６θ以下とする、請求
   項１ないし６のいずれかに記載の熱可塑性樹脂フィルム
   の製造方法。
8. 【請求項８】 平均粒子径δが０．０１〜１μｍでその
   標準偏差σが０．１δ以上のフィラーを一種以上含む熱
   可塑性樹脂を用い、フィルム表面の中心線平均粗さＲａ
   が１５ｎｍ以下で、Ｈ２以上の粗大突起が５個／１００
   ｃｍ² 以下となるようにフィルムを製膜する、請求項１
   ないし５のいずれかに記載の熱可塑性樹脂フィルムの製
   造方法。
9. 【請求項９】 熱可塑性樹脂がポリエステルである、請
   求項１ないし８のいずれかに記載の熱可塑性樹脂フィル
   ムの製造方法。
10. 【請求項１０】 一次粒子径が０．０１〜１μｍ、平均
    粒子径δが０．２〜３μｍ、粒子径の標準偏差σが０．
    ２δ以上の無機及び／又は有機の凝集フィラーを一種以
    上含む熱可塑性樹脂を用いて成形されたフィルムであっ
    て、フィルム表面の中心線平均粗さＲａと１０点平均粗
    さＲｚ、最大粗さＲｍａｘとが、 Ｒｍａｘ≦（２δ）^1/3 Ｒｚ Ｒｚ≦１０δ^1/2 Ｒａ を満足し、かつ、Ｒａが１０〜２００ｎｍである熱可塑
    性樹脂フィルム。
11. 【請求項１１】 フィルム中のフィラーの平均粒子径θ
    が、フィルムの原料となる熱可塑性樹脂中の凝集フィラ
    ーの平均粒子径δの１／２以下で、その標準偏差ψが
    ０．６θ以下である、請求項１０の熱可塑性樹脂フィル
    ム。
12. 【請求項１２】 平均粒子径δが０．０１〜１μｍでそ
    の標準偏差σが０．１δ以上のフィラーを一種以上含む
    熱可塑性樹脂を用いたフィルムであって、フィルム表面
    の中心線平均粗さＲａが１５ｎｍ以下で、Ｈ２以上の粗
    大突起が５個／１００ｃｍ² 以下である、請求項１０ま
    たは１１の熱可塑性樹脂フィルム。
13. 【請求項１３】 熱可塑性樹脂がポリエステルである、
    請求項１０ないし１２のいずれかに記載の熱可塑性樹脂
    フィルム。