JPH087896A - アルカリ二次電池 - Google Patents
アルカリ二次電池Info
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- JPH087896A JPH087896A JP6144318A JP14431894A JPH087896A JP H087896 A JPH087896 A JP H087896A JP 6144318 A JP6144318 A JP 6144318A JP 14431894 A JP14431894 A JP 14431894A JP H087896 A JPH087896 A JP H087896A
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Abstract
れた結合剤を含む正極を備えたアルカリ二次電池を提供
することを目的とする。 【構成】水酸化ニッケル粉末及び結合剤を含むペースト
を導電性芯体に充填した構造を有する正極1と、負極2
と、前記正極1と前記負極2との間に介装されるセパレ
ータ3と、アルカリ電解液とを備えたアルカリ二次電池
において、前記正極1の結合剤は、アクリル酸又はアク
リル酸塩とビニルアルコールとの共重合体を含むことを
特徴とする。
Description
を備えたアルカリ二次電池に関し、更に詳しくは前記正
極の結合剤を改良したアルカリ二次電池に関するもので
ある。
ッケル水素二次電池は、ニッケル正極と水素吸蔵合金負
極との間にセパレータを介装して渦巻状に捲回して作製
された電極群をアルカリ電解液と共に容器内に収納した
構造を有する。従来、前記ニッケル正極は、カーボニル
ニッケル粉末を成形、焼結することにより作製された焼
結基板にニッケル塩溶液を含浸させ、これを化成する、
いわゆる焼結式方法により製造される。しかしながら、
前記焼結式ニッケル正極は、前記焼結基板の製造や、前
記焼結基板への前記溶液の含浸の際に極めて繁雑な操作
を必要とするために量産性が劣るという問題点があっ
た。
てペースト式ニッケル正極が広く用いられている。前記
ペースト式ニッケル正極は、活物質である水酸化ニッケ
ル粉末を結合剤を用いて分散させてペースト状にし、前
記ペーストを例えば三次元網状多孔体からなる導電性芯
体に充填した後、これを乾燥し、圧延した後、所望のサ
イズに切断することにより製造される。
キシメチルセルロース、ポリテトラフルオロエチレン、
ポリアクリル酸塩、ポリビニルアルコールなどが用いら
れている。
保持力が劣るため、前記結合剤を含む正極から活物質が
脱落し、脱落した活物質が前記負極と接触して内部短絡
を生じるという問題点があった。また、前記結合剤の前
記活物質の保持力が劣ると、前記正極を捲回する際に前
記正極にクラックが生じて前記正極から前記導電性芯体
が遊離しやすい。このため、前記正極を前記負極及び前
記セパレータと共に捲回して前記電極群を作製する際
に、前記正極からの活物質の脱落が極めて多かった。
二次電池を充電した際に前記正極が膨潤する。その結
果、前記二次電池の内圧の上昇や前記電解液の漏液が生
じるため、前記二次電池の容量が低下し、サイクル寿命
が低下するという問題点があった。
解決するためになされたもので、活物質の保持力が向上
され、かつ強度が向上された結合剤を含む正極を備えた
アルカリ二次電池を提供しようとするものである。
ル粉末及び結合剤を含むペーストを導電性芯体に充填し
た構造を有する正極と、負極と、前記正極と前記負極と
の間に介装されるセパレータと、アルカリ電解液とを備
えたアルカリ二次電池において、前記正極の結合剤は、
アクリル酸又はアクリル酸塩とビニルアルコールとの共
重合体を含むことを特徴とするアルカリ二次電池であ
る。
参照して説明する。ニッケル正極1は、負極2との間に
合成樹脂繊維製のセパレータ3を介装して捲回され、有
底円筒状の容器4内に収納されている。前記負極2は電
極群の最外周に配置されて前記容器4と電気的に接触し
ている。アルカリ電解液は、前記容器4内に収容されて
いる。中央に穴6を有する円形の封口板7は、前記容器
4の上部開口部に配置されている。リング状の絶縁性ガ
スケット8は、前記封口板7の周縁と前記容器4の上部
開口部内面の間に配置され、前記上部開口部を内側に縮
径するカシメ加工により前記容器4に前記封口板7を前
記ガスケット8を介して気密に固定している。正極リー
ド9は、一端が前記正極1に接続、他端が前記封口板7
の下面に接続されている。帽子形状をなす正極端子10
は、前記封口板7上に前記穴6を覆うように取り付けら
れている。ゴム製の安全弁11は、前記封口板7と前記
正極端子10で囲まれた空間内に前記穴6を塞ぐように
配置されている。
電剤と、結合剤と、水を含むペーストを調製し、前記ペ
ーストを導電性芯体に充填し、これを乾燥、加圧成形し
た後、所望のサイズに切断又は打抜きをすることにより
製造される。
ルトが金属ニッケルと共に共沈されて固溶体として含む
ものを許容する。前記結合剤は、アクリル酸又はアクリ
ル酸塩とビニルアルコールとの共重合体単独からなる
か、前記共重合体と別のポリマーとの混合物からなる。
学工業株式会社製の商品名がスミカゲルL−5Hなどの
直鎖型構造を有するもの、住友化学工業株式会社製の商
品名がスミカゲルS−50,スミカゲルS−80,スミ
カゲルS−100,スミカゲルSP−510,スミカゲ
ルSP−520などの三次元架橋型構造を有するものを
挙げることができる。前記直鎖型の共重合体は、前記ペ
ーストの流動性を向上させる。一方、前記三次元架橋型
の共重合体は溶解性が劣るものの、前記ペーストの吸水
性及び粘性を向上させる。前記三次元架橋構造を有する
共重合体は、前記正極1の電解液の吸水性を向上できる
ため、好適である。前記三次元架橋構造を有する共重合
体の中でも、前記スミカゲルSP−520を用いること
が好ましい。
共重合体のアクリル酸塩としては、アクリル酸ナトリウ
ム塩、アクリル酸カリウム塩、アクリル酸リチウム塩な
どの1価のものを挙げることができる。中でも、前記ア
クリル酸ナトリウム塩とビニルアルコールとの共重合体
が好ましい。また、前記アクリル酸塩とビニルアルコー
ルとの共重合体の吸水性は、前記共重合体にアクリル酸
カルシウム塩などの2価のアクリル酸塩を少量共重合さ
せて分子内に架橋構造を導入することにより調節するこ
とができる。
アルコールとの共重合体には親水性や強度を調節する目
的で撥水性を有するスチレンや弾力性を有するブタジエ
ンなどを少量共重合させても良い。
アルコールとの共重合体は、アクリル酸エステルと酢酸
ビニルとを共重合させた後、これをケン化することによ
り製造することができる。なお、前記共重合体は未反応
のアクリル酸エステルや酢酸ビニルを共重合体成分とし
て含むことを許容する。
は、例えばポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、
ポリエチレン、ポリプロピレン等の疎水性ポリマー、例
えばカルボキシメチルセルロース(CMC)、メチルセ
ルロース(MC)、ヒドロキシプロピルメチルセルロー
ス(HPMC)、例えばポリアクリル酸ナトリウム(S
PA)などのポリアクリル酸塩、ポリビニルアルコール
(PVA)、ポリエチレンオキシド等の親水性ポリマ
ー、例えばラッテクス等のゴム系ポリマーを挙げること
ができる。特に、前記疎水性ポリマーと前記親水性ポリ
マーを用いることが好ましい。かかる疎水性ポリマーと
親水性ポリマーの中でも、ポリテトラフルオロエチレン
と、カルボキシメチルセルロースとメチルセルロースと
ポリビニルアルコールから選ばれる1種以上を用いるこ
とがより好ましい。なお、前記ポリエチレンや前記ポリ
プロピレンはディスパージョンの形態で用いられる。
アルコールとの共重合体単独からなる結合剤は、前記水
酸化ニッケル粉末100重量部に対して0.2重量部〜
10重量部添加することが望ましい。これは次のような
理由によるものである。前記添加量が0.2重量部未満
になると、前記正極の強度が低下する恐れがあるため、
前記水酸化ニッケル粉末が前記正極から脱落して前記負
極と接触し、内部短絡を生じる恐れがある。一方、前記
添加量が10重量部を越えると、前記ペーストが増粘す
る恐れがあるため、前記ペーストに添加される水の量が
増加して前記正極の活物質密度が低下する恐れがある。
特に、前記結合剤は、前記水酸化ニッケル粉末100重
量部に対して0.3重量部〜3重量部添加することがよ
り好ましい。
の混合物からなる場合、前記共重合体は前記水酸化ニッ
ケル粉末100重量部に対して0.05〜5重量部添加
し、前記ポリマーは前記水酸化ニッケル粉末100重量
部に対して0.1〜5重量部添加することが望ましい。
これは次のような理由によるものである。前記共重合体
の添加量が0.05重量部未満になると、前記結合剤の
強度が低下する恐れがある。一方、前記共重合体の添加
量が5重量部を越えると、正極中の活物質密度が低下す
る恐れがあるため、電池容量などの電池性能が劣化する
恐れがある。また、前記ポリマーの添加量が0.1重量
部未満になると、前記ペーストの流動性及び安定性が低
下する恐れがある。一方、前記ポリマーの添加量が5重
量部を越えると、前記二次電池の内圧特性が低下する等
電池性能に重大な支障をきたす恐れがある。特に、前記
共重合体の添加量を0.1重量部〜2.0重量部の範囲
にし、前記ポリマーの添加量を0.3重量部〜3重量部
の範囲にすることがより好ましい。
ト、水酸化コバルト等のコバルト化合物を挙げることが
できる。前記導電性芯体としては、例えばニッケル繊維
焼結体、フェルト状ニッケル多孔体、スポンジ状ニッケ
ル多孔体等の三次元構造を有する多孔体基板を挙げるこ
とができる。
し、結合剤及び水と共に混練してペーストを調製し、前
記ペーストを導電性基板に充填し、乾燥した後、成形す
ることにより製造される。
ミウム、水酸化カドミウムなどのカドミウム化合物、水
素吸蔵合金を挙げることができる。中でも、水素吸蔵合
金を用いることが好ましい。前記水素吸蔵合金として
は、格別制限されるものではなく、電解液中で電気化学
的に発生させた水素を吸蔵でき、かつ放電時にその吸蔵
水素を容易に放出できるものであればよい。例えばLa
Ni5 、MmNi5 (Mmとは、La,Ce,Pr,N
d,Smなどのランタン系元素の混合物であるミッシュ
メタルを意味する)、LnNi5 (Ln;ランタン富化
したミッシュメタル)、及びこれらのNiの一部をA
l、Mn、Co、Ti、Cu、Zn、Zr、Cr、Bの
ような元素で置換した多元素系のもの、又はTiNi
系、TiFe系のものを挙げることができる。中でも、
一般式LnNix Mny Az (ただし、AはAl,Co
から選ばれる少なくとも一種の金属、原子比x,y,z
はその合計値が4.8≦x+y+z≦5.4を示す)で
表される水素吸蔵合金を用いることが望ましい。
又はアクリル酸塩とビニルアルコールとの共重合体、例
えばポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、ポリエ
チレン、ポリプロピレンなどの疎水性ポリマー、例えば
カルボキシメチルセルロース(CMC)、メチルセルロ
ース(MC)、ヒドロキシプロピルメチルセルロース
(HPMC)、例えばポリアクリル酸ナトリウム(SP
A)などのポリアクリル酸塩、ポリビニルアルコール、
ポリエチレンオキシドなどの親水性ポリマー、例えばラ
ッテクスなどのゴム系ポリマーを挙げることができる。
なお、前記ポリエチレンや前記ポリプロピレンはディス
パージョンの形態で用いられる。
挙げることができる。前記導電性基板としては、パンチ
ドメタル、エキスパンデッドメタル、穿孔剛板、ニッケ
ルネットなどの二次元基板や、フェルト状金属多孔体
や、スポンジ状金属多孔体などの三次元基板を挙げるこ
とができる。
アミド繊維製不織布、ポリエチレンやポリプロピレンな
どのポリオレフィン繊維製不織布に親水性官能基を付与
したものを挙げることができる。
化ナトリウム(NaOH)と水酸化リチウム(LiO
H)の混合液、水酸化カリウム(KOH)とLiOHの
混合液、KOHとLiOHとNaOHの混合液等を用い
ることができる。
ッケル粉末及び結合剤としてアクリル酸又はアクリル酸
塩とビニルアルコールとの共重合体を含むペーストを導
電性芯体に充填した構造を有する正極を備えることによ
って、前記共重合体は、例えばアクリル酸又はアクリル
酸塩の吸着性官能基であるCOOH基、COOM基(M
はNa,K,Li,Caから選ばれる一種以上の元素を
示す)及びビニルアルコールの吸着性官能基であるOH
基を有するため、従来の結合剤よりも吸着性官能基の種
類を多くすることができる。その結果、前記複数の吸着
性官能基は前記水酸化ニッケル粉末に吸着する箇所がそ
れぞれ異なり、前記導電性芯体に接着された前記共重合
体は前記水酸化ニッケル粉末の様々な箇所に吸着するこ
とができるため、前記水酸化ニッケル粉末を前記導電性
芯体に強固に捕捉することができる。従って、前記水酸
化ニッケル粉末が前記正極から脱落するのを防止するこ
とができ、前記正極を備えた二次電池の内部短絡を防止
することができる。
記二次電池を充電した際に前記正極が膨潤するのを防止
することができる。その結果、前記二次電池の内圧上昇
を抑制することができ、かつ電解液の漏液を防止するこ
とができるため、前記二次電池のサイクル寿命を向上す
ることができる。
のモノマーの重合体からなる従来の結合剤に比べて柔軟
性が優れているため、前記共重合体を含む正極の柔軟性
を向上することができ、前述した図1に示す渦巻状の電
極群を作製する際の正極の捲回性を向上することができ
る。
して詳細に説明する。 実施例1 まず、金属換算で2重量%の亜鉛と2重量%のコバルト
が含有され、かつ平均粒径が18μmの球状水酸化ニッ
ケル粉末90重量部に、一酸化コバルト10重量部と、
下記表1に示すように結合剤として住友化学工業株式会
社製で商品名がスミカゲルSP−520のアクリル酸ナ
トリウム塩とビニルアルコールとの共重合体(SPA−
PVA共重合体)3重量部を添加した。これに純水60
重量部を添加して混練し、ペーストを調製した。
の焼結繊維基板内に塗工、充填した後、乾燥し、ローラ
プレスによって圧延することにより厚さが0.6mm
で、単位体積当りの容量が670mAH/ccの正極を
作製した。
0.3 Al0.3 で表される水素吸蔵合金粉末100重量部
に対してポリアクリル酸ナトリウム0.5重量部、カル
ボキシメチルセルロース(CMC)0.125重量部、
ポリテトラフルオロエチレンのディスパージョン(比重
1.5,固形分60wt%)2.5重量部及び導電材と
してカーボン粉末1.0重量部を水50重量部と共に混
合することによって、ペーストを調製した。このペース
トをパンチドメタルに塗布、乾燥した後、加圧成型する
ことによって水素吸蔵合金負極を作製した。
アミド繊維製不織布からなるセパレータを介装し、これ
らを渦巻状に捲回して電極群を作製した。このような電
極群と、KOHとLiOHとの組成比が7:1であるK
OH及びLiOHからなる電解液を有底円筒状容器に収
納して前述した図1に示す構造を有する容量が1100
mAHのAAサイズの円筒形ニッケル水素二次電池を組
み立てた。 実施例2〜6 正極の結合剤として前記SPA−PVA共重合体と、ポ
リテトラフルオロエチレン微粉末(PTFE)、カルボ
キシメチルセルロース(CMC)、メチルセルロース
(MC)、ポリビニルアルコール(PVA)から選ばれ
る1種類以上のポリマーを下記表1に示すような配合割
合で用いた以外、実施例1と同様な構成で容量が110
0mAHのAAサイズの円筒形ニッケル水素二次電池を
組み立てた。 比較例1〜4 正極の結合剤として日本純薬株式会社製で商品名がレオ
ジックのポリアクリル酸ナトリウム(SPA)と、PT
FE、CMC、MC、PVAから選ばれる1種類以上の
ポリマーを下記表1に示すような配合割合で用いた以
外、実施例1と同様な構成で容量が1100mAHのA
Aサイズの円筒形ニッケル水素二次電池を組み立てた。
二次電池について、室温で48時間放置し、0.2CA
の電流で150%充電した後、1Vまで放電する工程を
2回繰り返した。ひきつづき、1Cで150%充電した
後、1Vまで放電する充放電サイクルを3サイクル行
い、電池容量を測定し、その結果を下記表2に示す。更
に前記充放電サイクルを繰り返し、20サイクル目の正
極の膨潤率、内圧、作動電圧、漏液発生率、内部短絡発
生率を測定し、その結果を下記表2に併記する。
次電池について、10mV作動電圧が低下する時に充電
電流をカットする1C充電をした後、1C放電をする充
放電サイクルを繰り返してサイクル寿命(20℃)を測
定し、その結果を下記表2に併記する。
極のペーストを室温で3日間放置し、ペーストの凝集状
態を外観から相対的に良好、やや凝集、凝集の3段階評
価し、その結果を下記表3に示す。
径が4.0mmの巻芯軸に捲回した後、これを巻き戻す
工程を3回繰り返し、前記正極からの前記水酸化ニッケ
ル粉末の脱落量(相対量)を測定し、その結果を下記表
3に併記する。
としてアクリル酸ナトリウム塩とビニルアルコールとの
共重合体を含む正極を備えた実施例1〜6の二次電池
は、電池容量及び作動電圧が高く、かつ長寿命で、更に
正極の膨潤率、正極の活物質の脱落量及び電池内圧が低
く、電解液の漏液及び内部短絡発生率が皆無であること
がわかる。また、実施例1〜6の二次電池は、正極のペ
ーストの保存安定性が高いことがわかる。これに対し、
前記共重合体が添加されていない正極を備えた比較例1
〜4の二次電池は、実施例1〜6の二次電池に比べて電
池容量及び作動電圧が低く、かつサイクル寿命が短く、
更に正極の膨潤率、正極の活物質の脱落量、電池内圧、
電解液の漏液及び内部短絡発生率が高いことがわかる。
また、比較例1〜4の二次電池は、正極のペーストの保
存安定性が劣ることがわかる。
二次電池に適用した例を説明したが、角形ニッケル水素
二次電池にも同様に適用できる。また、前記二次電池の
容器内に収納された電極群は渦巻き形に限らず、正極、
セパレータ及び負極をこの順序で複数積層した形態にし
ても良い。
次電池によれば、保存安定性が優れたペーストを有する
正極を備え、かつ正極の活物質の脱落が低減されて内部
短絡が生じるのを防止することができ、更に正極の膨潤
が抑制されて内圧が上昇するのを抑制することができ、
電解液の漏液が生じるのを防止することができ、サイク
ル寿命を向上することができる等の顕著な効果を奏す
る。
封口板、8…絶縁ガスケット。
Claims (2)
- 【請求項1】 水酸化ニッケル粉末及び結合剤を含むペ
ーストを導電性芯体に充填した構造を有する正極と、負
極と、前記正極と前記負極との間に介装されるセパレー
タと、アルカリ電解液とを備えたアルカリ二次電池にお
いて、前記正極の結合剤は、アクリル酸又はアクリル酸
塩とビニルアルコールとの共重合体を含むことを特徴と
するアルカリ二次電池。 - 【請求項2】 前記アクリル酸又はアクリル酸塩とビニ
ルアルコールとの共重合体は三次元架橋構造を有するこ
とを特徴とする請求項1記載のアルカリ二次電池。
Priority Applications (6)
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