JPH08122491A - 原子炉水の酸素濃度制御装置 - Google Patents
原子炉水の酸素濃度制御装置Info
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Abstract
原子炉一次冷却水に対して供給して、冷却水中の溶存酸
素濃度を低減することによって、冷却水系の配管、各種
機器などの構成部材の応力腐食割れを低減するための装
置を提供する。 【構成】 イオン交換膜の両面にそれぞれ、金属を化学
的にメッキしてなる電極を有する固体高分子電解質膜を
隔膜として用いて、陽極室と陰極室とから構成され、純
水を電気分解することによってその陰極側から水素を発
生するように構成した固体高分子電解質膜からなる水電
解セル20を、原子炉の原子炉容器2 内の炉心を通過して
循環する一次冷却水循環経路A (又は一次冷却水循環経
路と熱交換するように配設された二次冷却水循環経路)
に接続して、水電解セル20の陰極側から発生する水素を
原子炉の一次冷却水循環経路A (又は二次冷却水循環経
路)に導入するように構成し、一次冷却水循環経路A
(又は二次冷却水循環経路)を流れる一次冷却原子炉水
中(又は二次冷却原子炉水中)の溶存酸素濃度を制御す
るように構成した原子炉水の酸素濃度制御装置である。
Description
びに二次冷却水中の酸素濃度を制御するための制御装置
に関する。
における、原子炉容器内から、タービン、復水器を通過
して原子炉容器へと循環する一次冷却水(図1参照)、
又は、加圧水型原子炉における、原子炉容器から加圧
器、蒸気発生器を介して原子炉容器に環流する一次冷却
水(図6参照)は、原子炉の運転中に、放射線の作用に
よって、水素と酸素に分解されることが知られている。
この場合、一次冷却水中には、この分解酸素が、溶存酸
素の形態で存在している。
は、一次冷却水に接するタービン、復水器、冷却配管な
どの各種機器の構成部材に応力腐食割れが生じる原因と
なり、好ましくないものである。
開示されているように、復水器から排ガス処理装置を介
して分離回収した水素を貯蔵するためのタンクを設け
て、このタンクから一次冷却水中に水素ガスを直接注入
するようにした方法が開示されている。
高圧で貯蔵するタンクを原子力発電所内に設ける必要が
あるので、地震、火災などの不慮の災害時に危険が伴
い、安全対策上好ましくないという問題があった。
は、固体電解質よりなる隔膜の両面に陽極および陰極の
両電極をそれぞれ接触させて構成された膜状電極を有す
る水の電解装置により製造された溶存水素富化水を原子
炉給水配管に注入して、一次冷却水の溶存酸素濃度を制
御する方法が開示されている。
る方法では、溶存水素富化水を生成するために、水と水
素を高圧、高温条件にするための複雑な装置と制御が必
要であるという問題があるために、特開平2-116795号に
おいては、固体電解質を備えた電解装置から発生された
水素を原子炉水に対して高圧で供給して、一次冷却水の
溶存酸素濃度を制御する方法が開示されている。そし
て、この固体電解質を備えた電解装置として、イオン交
換膜の両面に貴金属が物理的に接触した状態の電極を備
えたものが開示されている。
の種の水電解装置では、主としてKOH を電解質とし使用
した水電解装置を用いていたので、発生した酸素ガス、
水素ガスは、KOH などの電解質を不純物として含んでお
り、そのため、原子炉の炉心を通過すると放射化し、循
環冷却水の放射能レベルが高くなり、被爆のおそれがあ
り好ましくなかった。
置で発生した水素ガスからKOH などの電解質不純物を除
去するために、スクラバー等の付帯設備が必要で、且つ
スクラバーからKOH を含んだ排水が生じるために、排水
処理設備も必要となり、複雑な装置構成となり、好まし
くなかった。
は、固体電解質を備えた電解装置が、図5 に示したよう
に、イオン交換膜100 の両面に数mmの厚さの貴金属から
なる電極101 、 102 を物理的に接触した状態であるの
で、イオン交換膜100 と電極101 、 102 の間の微少な間
隙103 、 104 に水が存在することとなるので、全体の電
気抵抗が大きく、電流量が少なくなり、その結果、陰極
側からの水素ガス発生量が少なくなり、ひいては、一次
冷却水の溶存酸素低減効果が低下することとなってい
た。また、この場合、高電流密度や高温で水電解した場
合には、水の存在により、電極上の電流分布が不均一と
なり、その結果、膜の一部に電流が集中して発熱によっ
て膜が破損する原因ともなっていた。
装置から発生する水素ガスを直接コンプレッサーなどで
昇圧して原子炉冷却水に供給しているために、コンプレ
ッサーのオイルなどの不純物が混入したり、水素ガスに
水分が含まれているために、コンプレッサーのシール部
分の耐久性が短くなり、また、コンプレッサーの構成材
料が腐食するなどの影響を及ぼすことがあって問題があ
った。
原子炉においては、一次冷却水循環経路の蒸気発生器を
経由して、タービン、復水器を通過して、蒸気発生器に
環流する二次冷却水循環経路があるが、この二次冷却水
循環経路を構成する機器材料においても腐食が発生する
ことから、従来では、還元性雰囲気を強化するために、
ヒドラジン注入による脱酸素化、アンモニア注入による
pHコントロールが行われているが、この場合、薬液注入
であるので、薬液が漏れるおそれがある他、そのコント
ロールが非常に複雑であった。
て、高純度で且つ効率良く発生した水素ガスを、原子炉
一次冷却水に対して供給して、冷却水中の溶存酸素濃度
を低減することによって、冷却水系の配管、各種機器な
どの構成部材の応力腐食割れを低減するための装置を提
供することを目的とする。
慮して、高純度で且つ効率良く発生した水素ガスを、加
圧水型原子炉の二次冷却水循環経路に還元剤として供給
して、二次冷却水系の配管、各種機器などの構成部材の
腐食を低減するための装置をも提供することを目的とす
る。
水素ガスに含まれる水分を除去可能で昇圧装置のシール
部分の耐久性が長くなり、また、昇圧装置の構成材料が
腐食するなどの影響を受けることが少なく、かつ昇圧装
置のオイルなどの不純物の混入が極めてすくない原子炉
水の酸素濃度制御装置を提供することを目的とする。
な従来技術における課題及び目的を達成するために発明
なされたものであって、下記の構成をその要旨とするも
のである。
にそれぞれ、金属を化学的にメッキしてなる電極を有す
る固体高分子電解質膜を隔膜として用いて、陽極室と陰
極室とから構成され、純水を電気分解することによって
その陰極側から水素を発生するように構成した固体高分
子電解質膜からなる水電解セルを、原子炉の原子炉容器
内の炉心を通過して循環する一次冷却水循環経路に接続
して、水電解セルの陰極側から発生する水素を原子炉の
一次冷却水循環経路に導入するように構成し、前記一次
冷却水循環経路を流れる一次冷却原子炉水中の溶存酸素
濃度を制御するように構成したことを特徴とする原子炉
水の酸素濃度制御装置である。
れぞれ、金属を化学的にメッキしてなる電極を有する固
体高分子電解質膜を隔膜として用いて、陽極室と陰極室
とから構成され、純水を電気分解することによってその
陰極側から水素を発生するように構成した固体高分子電
解質膜からなる水電解セルを、前記一次冷却水循環経路
と熱交換するように配設された二次冷却水循環経路に接
続して、水電解セルの陰極側から発生する水素を原子炉
の二次冷却水循環経路に導入するように構成し、前記二
次冷却水循環経路を流れる二次冷却原子炉水中の溶存酸
素濃度を制御するように構成したことを特徴とする原子
炉水の酸素濃度制御装置である。
濃度制御装置において、前記電極を構成するメッキ金属
が、白金族金属若しくはその合金を2種類以上メッキし
た多層構造であることを特徴とする。
側に膜除湿モジュールを接続して、水電解セルの陰極側
から発生する水素中の水分を除去した後、前記原子炉の
冷却水循環経路に水素を導入するようにしたことを特徴
とする。
が、フッ素系中空糸膜を介して水電解セルの陰極側から
発生する水素と、乾燥空気が、それぞれ反対方向に流れ
るように構成したモジュールであることを特徴とするも
のである。
に、オイルフリー型の昇圧装置を接続して、前記原子炉
の環流経路に水素を導入するように構成したことを特徴
とするのである。
詳細に説明する。
装置全体を示す概略図である。図1において、1 は全体
で本発明の原子炉水の酸素濃度制御装置(以下、単に
「制御装置」と言う)を示している。なお、本実施例の
場合、制御装置1 は、沸騰水型の原子炉設備に適用した
場合を図示しているが、これに限られるものではなく、
例えば、後述するように、加圧水型原子炉などにも適用
可能である。
設した燃料棒2aと制御棒2bなどによって核反応が制御さ
れており、核反応によって発生する高熱により、原子炉
容器2 内を流れる一次冷却水が加熱されて高温高圧の水
蒸気を発生するようになっている。そして、原子炉容器
2 内で発生した水蒸気は、原子炉容器2 に接続されたタ
ービン3 に送られ、タービン3 の回転子を回転駆動する
ことにより、タービン3 に接続された発電機4 を駆動し
て発電が行われるようになっている。
ービン3 に接続された復水器5 に送られ、復水器5 内に
配設された冷却管5aを流れる海水などの二次冷却水によ
り冷却・凝縮されて復水となるように構成されている。
そして、この復水器5 で復水となった一次冷却水は、給
水ポンプ6 を通過した後、浄化装置7 などにより金属不
純物などがイオン交換などで浄化された後に、原子炉容
器2 内に環流されるようになっている(図1の一次冷却
水経路A参照)。
の水素は、白金等の触媒によって酸素と結合させ水に戻
すように構成した再結合器8 に供給されるようになって
いる。
にいたる配管の途中には、酸素・水素供給装置10からの
純度の高い高圧の水素ガスが供給され、一次冷却水中の
溶存酸素濃度を低減して、一次冷却水系の配管、タービ
ン3 、復水器5 などの各種機器の構成部材の応力腐食割
れを防止するようになっている。
市水を純水にするための、例えば、ミクロンフィルター
などから構成される一次純水装置11と、一次純水装置11
によりある純水となった一次純水を、超純水にするため
の、例えば、逆浸透膜(RO)装置及びイオン交換樹脂塔な
どから構成される二次純水装置12とを備える。この二次
純水装置12で生成した超純水は、固体高分子電解質膜か
らなる水電解セル20に供給されて、水電解セル20内でそ
の陽極に供給された純水を電気分解するようになってい
る。
水素ガスは、水素ガス用の気液分離装置31を介して、水
素ガスとなり、膜除湿モジュールからなる除湿装置40を
介して、水素ガス中の水分が除去された後、昇圧装置50
を介して、例えば、50Nm3 /hr で、一次冷却水中の溶存
酸素濃度20ppb 以下、伝導性0.3 μS 以下、腐食電流密
度-230mV(SHE) 以下となるように原子炉冷却水に注入す
るようになっている。
イルフリー型の圧縮機が使用可能であり、例えば、ダイ
ヤフラム型圧縮機や摺動部が全てオイルフリーで、シリ
ンダー内の内圧を高くし、ピストンロッドパッキンから
漏れたガスをN 2 パージするタイプの、例えば、モータ
ー駆動式、エアー駆動式、油圧駆動式のレシプロ型圧縮
機が使用できる。また、この昇圧装置50によって昇圧す
るのは、一次冷却水中の水素ガスの溶存濃度の向上と、
水素ガスを一次冷却水配管内に注入するために、一次冷
却水圧より高くする必要があるためで、具体的には、4
kg/cm 2 以下の水素ガスを、高圧ガス取締法の規制を考
慮すれば、10kg/cm 2 未満に昇圧するのが好ましいが、
基本的にはこれ以上であってもかまわないことは勿論で
ある。
素ガスは、酸素ガス用の気液分離装置31を介して、酸素
ガスとなり、除湿装置41を介して、酸素ガス中の水分が
除去された後、コンプレッサーなどの昇圧装置51を介し
て、例えば、25Nm3 /hr で、再結合器8 に供給されて、
復水器5 で脱気された排ガス中の水素は電気分解によっ
て発生した酸素と燃焼させるように構成されている。な
お、両気液分離装置31、 32で生じた水は、二次純水装置
12に環流されるようになっている。
ては、図2 に示したように、ポーラスな固体高分子電解
質28、例えば、カチオン交換膜(フッ素樹脂系スルフォ
ン酸カチオン交換膜、例えば、デュポン社製「ナフィオ
ン117 」)の両面に白金族金属等からなる多孔質の陽極
22及び陰極23を化学的に無電解メッキで接合した構造の
固体高分子電解質膜21を隔膜として用い、陽極室24と陰
極室25とに分離した構造の水電解セル20を用いて、陽極
室24に純水を供給しながら電気分解して、陽極室24から
酸素ガスを、陰極室25から水素ガスをそれぞれ発生する
ように構成したものである。また、この場合、両電極2
2、 23としては、白金であるのが好ましく、特に、白金
とイリジウムの2層の構造とした場合には、高電流密
度、例えば、従来の物理的に電極をイオン交換膜に接触
させた構造の固体電解質では、50〜70A/dm2 であるのに
対して、80℃、200A/dm 2 において約4 年間の長期間電
気分解することが可能となる。なお、この場合、前記イ
リジウムの他にも、2種類以上の白金族金属をメッキし
た多層構造の固体高分子電解質膜も使用可能であり、よ
り高電流密度化が可能となる。さらに、前記両電極22、
23の外側に、チタンなどの金属メッシュ、カーボン多孔
質板、導電性セラミック多孔質板などからなる給電板
(給電体)26、 27を接するように配設するのが好まし
い。
合には、図2 に示したように、陽極側では下記の式の
ような反応が起こり酸素ガスが発生する。
こり水素ガスが発生する。
膜を透過した時に、陽極22で下記の式のような反応が
起こる。
が膜を透過した時に、陰極23で下記の式のような反応
が起こる。
分子電解質膜21を有する水電解セル20では、固体高分子
膜21と金属メッキ層である電極22、 23の界面において、
上記式、式の反応が起こるために、水素ガス中の酸
素濃度、酸素ガス中の水素濃度が低くなって高純度の酸
素ガスと水素ガスを発生することができる。例えば、従
来の物理的に電極をイオン交換膜に接触させた構造の固
体電解質では、100A/dm 2 の時に、水素ガス純度99.68
%、酸素ガス純度99.95 %であるのに対して、本願の固
体高分子電解質膜では、水素ガス純度99.999%以上、酸
素ガス純度99.999%以上であった。
固体高分子電解質28の両面に貴金属からなる電極22、 23
を化学的に無電解メッキで接合した構造であるので、固
体高分子電解質28と両電極22、 23の間に水が存在しない
ので、溶液抵抗、ガス抵抗がないので、固体高分子電解
質28と両電極22、 23の間の接触抵抗が低く、電圧が低
く、電流分布が均一となり、高電流密度化、高温水電
解、高圧水電解が可能となり、高純度の酸素、水素ガス
を効率良く得ることが可能である。
陰極側で発生した水素ガスは、水素ガス用の気液分離装
置31を介して、水素ガスとなり、膜除湿モジュールから
なる除湿装置40を介して、水素ガス中の水分が除去され
た後、コンプレッサーなどの昇圧装置50を介して、原子
炉冷却水に注入するようになっているが、本願の場合、
除湿装置40の構造としては、下記のような構造のものを
用いている。
たような、膜除湿モジュールを用いている。これは、円
筒状のケーシング41' 内にフッ素樹脂系の中空糸膜42を
配設し、ケーシング41' の一端に開口した入口45から水
電解セル20の陰極側から発生する水素を導入して、中空
糸膜42の中空部分を、水素が流れるようにして、ケーシ
ング41' の他端に開口した出口46から排出するようにし
ている。そして、ケーシング41' の一端側部に開口した
入口43からフッ素系中空糸膜の外側を乾燥空気が、前記
水素の流れと反対方向に流れるようにして、ケーシング
41' の他端側部に開口した出口44から排出するように構
成したものである。この場合、中空糸膜42が、水分は移
動するが、水以外のガスをほとんど透過せず、しかも水
との親和性によって、水分を含んだ水素ガス中の水分
が、イオン水和という強い力を受けて、乾燥空気側に移
動して除湿されるようになっている。このような、除湿
装置としては、例えば、旭ガラス(株)製の「SUNSEP-W
(商標)」などが使用可能である。
場合には、モレキュラーシーブを用いた除湿装置などに
比較して、構造が簡単であり、除湿装置の再生などの複
雑なメンテナンスも不要で、しかも、アルミナなどの不
純物パーティクルが混入するおそれもなく、高純度の除
湿された水素ガスを得ることができる。それ故、昇圧装
置50のコンプレッサが、昇圧装置のシール部分の耐久性
が長くなり、また、昇圧装置の構成材料が腐食されるこ
ともない。
り、前述したような構成の膜除湿モジュール2個を直列
的に配設した構造である。すなわち、一次膜除湿モジュ
ール47によって圧縮空気を乾燥させ、その乾燥させた空
気を二次膜除湿モジュール48の除湿用ガスとして用い
て、二次膜除湿モジュール48で水素ガスを除湿するよ
うに構成したものである。これにより、より乾燥した空
気を水素ガス除湿用として用いることができるので、よ
り除湿効果が増大することとなる。
湿装置41も、上記除湿装置40と同様な構成とすることが
できることは勿論である。
装置の別の実施例であり、これは、加圧水型原子炉に適
用した例である。
61内において、原子炉容器62から加圧器68、蒸気発生器
69、浄化装置67を介して原子炉容器62に環流する一次冷
却水経路60が設けられている。この一次冷却水循環経路
60の浄化装置67から原子炉容器62に至る配管の途中に、
前述の実施例と同様な、水電解セル、気液分離タンク、
除湿装置、昇圧装置などから構成される酸素・水素供給
装置80の陰極の水素ガス発生側が接続されて、水素ガス
を供給することによって、一次冷却水循環経路60内を流
れる原子炉一次冷却水の溶存酸素濃度を低減して、一次
冷却水循環経路60の加圧器68、蒸気発生器69などの各種
機器、配管の構成部材の応力腐食割れが防止できるよう
に構成されている。
述した応力腐食割れの防止、ならびに燃料被覆管の構成
部材であるジルコニウム合金の水素吸収による水素脆化
を最小限に抑える必要から、例えば、一次冷却水の溶存
水素濃度が、15〜50cc・ STP/kg・ H 2 O とするのが好ま
しい。
環経路60の蒸気発生器69を経由して、タービン63、復水
器65を通過して、給水ポンプ66を介して蒸気発生器69に
環流して一次冷却水と熱交換するように二次冷却水循環
経路70が配設されている。このうち、復水器65と給水ポ
ンプ66との間の配管途中に、前述の実施例と同様な構造
の酸素・水素供給装置81の陰極の水素ガス発生側が接続
されて、水素ガスを供給することによって、還元剤を注
入するのと同じ作用により、二次冷却水循環経路70内を
流れる原子炉二次冷却水の溶存酸素濃度を低減して、蒸
気発生器69、タービン63、復水器65等の構成機器の腐食
を抑制するように構成されている。
次冷却水の溶存酸素濃度を、0.005ppm以下となるように
注入するのが好ましい。
置によれば、下記に示したような顕著で特有な作用効果
を奏する極めて優れた発明である。
セルを用いて、純水を電気分解することによってその陰
極側から発生する水素を、前記原子炉の炉心を通過して
循環する一次冷却水循環経路に導入し、該一次冷却水循
環経路を流れる原子炉一次冷却水中の溶存酸素濃度を低
減できるので、一次冷却水に接する一次冷却水循環経路
を構成する各種機器、配管などの構成部材に応力腐食割
れが防止できる。
換膜の両面にそれぞれ、金属を化学的にメッキしてなる
電極を有する固体高分子電解質膜を隔膜として、陽極室
と陰極室とから構成してあるので、固体高分子電解質と
両電極の間に水が存在しないので、溶液抵抗、ガス抵抗
がないので、固体高分子電解質と両電極の間の接触抵抗
が低く、電圧が低く、電流分布が均一となり、高純度の
酸素、水素ガスを効率良く得ることができ、これを一次
冷却水に供給できるので、より一次冷却水中の溶存酸素
濃度、すなわち機器類の応力腐食割れを防止できる。
白金とイリジウムなどの白金族金属のの2層以上の多層
構造である固体高分子電解膜を用いた水電解セルを用い
たので、より長期間、高電流密度化、高温水電解、高圧
水電解が可能であるので、より効率良く水素ガスを発生
することができ、より一次冷却水中の溶存酸素濃度の低
減、すなわち機器類の応力腐食割れを防止できる。
ールを接続して、水電解セルの陰極側から発生する水素
中の水分を除去した後、原子炉の環流経路に水素を導入
するようにしたので、モレキュラーシーブを用いた除湿
装置などに比較して、構造が簡単であり、除湿装置の再
生などの複雑なメンテナンスも不要で、しかも、アルミ
ナなどの不純物パーティクルが混入するおそれもなく、
高純度の除湿された水素ガスを得ることができ、より純
粋な水素ガスを原子炉水に供給でき、溶存酸素低減効
率、すなわち、冷却配管、機器類の応力腐食割れを防止
できるとともに、昇圧装置のシール部分の耐久性が長く
なり、また、昇圧装置の構成材料が腐食されることもな
い。
水循環経路の蒸気発生器を経由して、タービン、復水器
を通過して、蒸気発生器に環流して一次冷却水と熱交換
するようにするように配設された二次冷却水に、酸素・
水素供給装置の陰極の水素ガス発生側が接続されて、水
素ガスを供給するように構成されているので、還元剤を
注入するのと同じ作用により、二次冷却水循環経路内を
流れる原子炉二次冷却水の溶存酸素濃度を低減して、蒸
気発生器、タービン、復水器等の各種構成機器の腐食を
抑制できる。
置全体を示す概略図である。
置の水電解セルの構造を示す概略図である。
置の除湿装置の構造を示す断面図である。
置の除湿装置の他の実施例を示す断面図である。
置の概略図である。
素濃度制御装置全体を示す概略図である。
Claims (6)
- 【請求項1】 イオン交換膜の両面にそれぞれ、金属を
化学的にメッキしてなる電極を有する固体高分子電解質
膜を隔膜として用いて、陽極室と陰極室とから構成さ
れ、純水を電気分解することによってその陰極側から水
素を発生するように構成した固体高分子電解質膜からな
る水電解セルを、原子炉の原子炉容器内の炉心を通過し
て循環する一次冷却水循環経路に接続して、水電解セル
の陰極側から発生する水素を原子炉の一次冷却水循環経
路に導入するように構成し、 前記一次冷却水循環経路を流れる一次冷却原子炉水中の
溶存酸素濃度を制御するように構成したことを特徴とす
る原子炉水の酸素濃度制御装置。 - 【請求項2】 イオン交換膜の両面にそれぞれ、金属を
化学的にメッキしてなる電極を有する固体高分子電解質
膜を隔膜として用いて、陽極室と陰極室とから構成さ
れ、純水を電気分解することによってその陰極側から水
素を発生するように構成した固体高分子電解質膜からな
る水電解セルを、前記一次冷却水循環経路と熱交換する
ように配設された二次冷却水循環経路に接続して、水電
解セルの陰極側から発生する水素を原子炉の二次冷却水
循環経路に導入するように構成し、 前記二次冷却水循環経路を流れる二次冷却原子炉水中の
溶存酸素濃度を制御するように構成ことを特徴とする原
子炉水の酸素濃度制御装置。 - 【請求項3】 前記電極を構成するメッキ金属が、白金
族金属若しくはその合金を2種類以上メッキした多層構
造であることを特徴とする請求項1又は2に記載の原子
炉水の酸素濃度制御装置。 - 【請求項4】 前記水電解セルの陰極側に膜除湿モジュ
ールを接続して、水電解セルの陰極側から発生する水素
中の水分を除去した後、前記原子炉の冷却水循環経路に
水素を導入するようにしたことを特徴とする請求項1か
ら3のいずれかに記載の原子炉水の酸素濃度制御装置。 - 【請求項5】 前記膜除湿モジュールが、フッ素系中空
糸膜を介して水電解セルの陰極側から発生する水素と、
乾燥空気が、それぞれ反対方向に流れるように構成した
モジュールであることを特徴とする請求項4に記載の原
子炉水の酸素濃度制御装置。 - 【請求項6】 前記膜除湿モジュールに、オイルフリー
型の昇圧装置を接続して、前記原子炉の環流経路に水素
を導入するように構成したことを特徴とする請求項4又
は5のいずれかに記載の原子炉水の酸素濃度制御装置。
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