JPH0797497B2 - 水素吸蔵電極 - Google Patents
水素吸蔵電極Info
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- JPH0797497B2 JPH0797497B2 JP63246771A JP24677188A JPH0797497B2 JP H0797497 B2 JPH0797497 B2 JP H0797497B2 JP 63246771 A JP63246771 A JP 63246771A JP 24677188 A JP24677188 A JP 24677188A JP H0797497 B2 JPH0797497 B2 JP H0797497B2
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- H01M4/00—Electrodes
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- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
- H01M4/38—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of elements or alloys
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Electrochemistry (AREA)
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、正極に酸化ニッケル極、酸化銀極、空気極な
どを用いるアルカリ二次電池の負極として利用できる水
素吸蔵電極に関する。
どを用いるアルカリ二次電池の負極として利用できる水
素吸蔵電極に関する。
従来の技術とその問題点 水素吸蔵合金を負極に用いたアルカリ二次電池は、従来
の鉛電池、ニッケル／カドミウム電池に比べて、エネル
ギー密度が高い、低温特性や高電流特性がよい、無公害
であるなどの利点を有しており、新しい高性能二次電池
として注目を集めている。最近までの研究開発動向につ
いては、「水素エネルギーシステム,11巻,p.13−29,198
6」の解説文献に詳しい。
の鉛電池、ニッケル／カドミウム電池に比べて、エネル
ギー密度が高い、低温特性や高電流特性がよい、無公害
であるなどの利点を有しており、新しい高性能二次電池
として注目を集めている。最近までの研究開発動向につ
いては、「水素エネルギーシステム,11巻,p.13−29,198
6」の解説文献に詳しい。
電極材料としてはLaNi5系、TiNi系などの合金が利用さ
れるが、従来の水素吸蔵用に開発された合金、たとえ
ば、LaNi5、CaNi5、Ti2Niなどは、電極として利用した
場合にはアルカリ電解液中では合金が酸化されるため、
非常に寿命が短いといった問題があった。そこで、これ
らの問題を解決するために、合金構成元素の一部を他の
元素で置換して、多成分化することによって、電極の耐
久性を高める試みがなされている（フィリップス・ジャ
ーナル・オブ・リサーチ,39巻,p.1−94,1984）。たとえ
ば、放電深度100％で300回の充放電サイクル試験を行う
と、LaNi5では初期電気容量約300mAh/gの15％しか残存
しないが、LaNi2.5Co2.5では初期電気容量約250mAh/gの
60％が残存し、これに微量のSi,Al,Tiなどを加えた合
金、たとえばLaNi2.5Co2.4Al0.1では初期電気容量約230
mAh/gの70％が残存し、その電極寿命が著しく改善され
ることが知られている。この希土類元素−ニッケル−コ
バルト系合金は、実用に適する電極寿命を持ち、電極材
料として最も有望とされている。
れるが、従来の水素吸蔵用に開発された合金、たとえ
ば、LaNi5、CaNi5、Ti2Niなどは、電極として利用した
場合にはアルカリ電解液中では合金が酸化されるため、
非常に寿命が短いといった問題があった。そこで、これ
らの問題を解決するために、合金構成元素の一部を他の
元素で置換して、多成分化することによって、電極の耐
久性を高める試みがなされている（フィリップス・ジャ
ーナル・オブ・リサーチ,39巻,p.1−94,1984）。たとえ
ば、放電深度100％で300回の充放電サイクル試験を行う
と、LaNi5では初期電気容量約300mAh/gの15％しか残存
しないが、LaNi2.5Co2.5では初期電気容量約250mAh/gの
60％が残存し、これに微量のSi,Al,Tiなどを加えた合
金、たとえばLaNi2.5Co2.4Al0.1では初期電気容量約230
mAh/gの70％が残存し、その電極寿命が著しく改善され
ることが知られている。この希土類元素−ニッケル−コ
バルト系合金は、実用に適する電極寿命を持ち、電極材
料として最も有望とされている。
発明が解決しようとする問題点 上記LaNi2.5Co2.5系合金においては、電極寿命を改善す
ると電気容量が著しく低下するといった問題やニッケル
の半分近くを高価なコバルトで置換せしめるため、合金
コストが上がることなどの問題を持っている。本発明
は、このような問題を解決するもので、上記以外の合金
系において、高容量で長寿命かつ低価格な電極を提供す
ることを目的とする。
ると電気容量が著しく低下するといった問題やニッケル
の半分近くを高価なコバルトで置換せしめるため、合金
コストが上がることなどの問題を持っている。本発明
は、このような問題を解決するもので、上記以外の合金
系において、高容量で長寿命かつ低価格な電極を提供す
ることを目的とする。
問題を解決する為の手段 本発明は、一般式La1-xZrxNi5-yAlyで示され、ZrとAlの
両元素を同時に含有し、Laの一部をZrで、Niの一部をAl
で置換することを特徴とする合金で、X,Yが各々Ｘ＝0.1
〜0.2,Y＝0.3〜0.8である合金を用いた水素吸蔵電極で
ある。
両元素を同時に含有し、Laの一部をZrで、Niの一部をAl
で置換することを特徴とする合金で、X,Yが各々Ｘ＝0.1
〜0.2,Y＝0.3〜0.8である合金を用いた水素吸蔵電極で
ある。
作用 本発明者らは、水素吸蔵合金の合金組成と電極性能との
関係を広範に、かつ詳細に調べた結果、本発明の合金を
用いた電極において、高い電気容量と長寿命が得られる
ことを見出した。
関係を広範に、かつ詳細に調べた結果、本発明の合金を
用いた電極において、高い電気容量と長寿命が得られる
ことを見出した。
LaNi5-yAly及びLa1-xZrxNi5のいいずれの三元系合金に
おいても、電極寿命を顕著に改善することはできなかっ
たが、本発明の一般式La1-xZrxNi5-yAlyで示され、Zrと
Alの両元素を同時に含有する合金においてのみ顕著な寿
命の向上が見られた。また、laNi5-x-yZrxAly四元系合
金のように、ニッケルの一部をZrで置換した場合には、
顕著な効果はなく、Laの一部をZrで、Niの一部をAlで置
換した場合のみ大幅な寿命の向上があった。
おいても、電極寿命を顕著に改善することはできなかっ
たが、本発明の一般式La1-xZrxNi5-yAlyで示され、Zrと
Alの両元素を同時に含有する合金においてのみ顕著な寿
命の向上が見られた。また、laNi5-x-yZrxAly四元系合
金のように、ニッケルの一部をZrで置換した場合には、
顕著な効果はなく、Laの一部をZrで、Niの一部をAlで置
換した場合のみ大幅な寿命の向上があった。
本発明の合金において、Zr及びAlの置換率Ｘ及びＹが増
加すると、電極寿命は長くなるが、電気容量は下がる傾
向にある。また、ZrをLaと置換すると水素解離圧が上昇
し、一方、NiをAlで置換すると水素解離圧が下がるの
で、合金の水素解離圧を電極として使用しやすい10-3〜
10-1気圧の範囲に保つ組成範囲が良い。また、Alの置換
をＹ＝１付近まで行うと、合金の水素吸蔵の触媒活性が
著しく低下するため、室温では電極の活性化が十分行わ
れず、本来の電気容量の半分以下しか利用することがで
きない。この合金電極の活性化のためには、40℃以上の
温度で数十回充放電を繰り返すことが必要となり、実用
には不都合である。したがって、合金の組成範囲として
はＸ＝0.1〜0.2,Y＝0.3〜0.8が好ましい。
加すると、電極寿命は長くなるが、電気容量は下がる傾
向にある。また、ZrをLaと置換すると水素解離圧が上昇
し、一方、NiをAlで置換すると水素解離圧が下がるの
で、合金の水素解離圧を電極として使用しやすい10-3〜
10-1気圧の範囲に保つ組成範囲が良い。また、Alの置換
をＹ＝１付近まで行うと、合金の水素吸蔵の触媒活性が
著しく低下するため、室温では電極の活性化が十分行わ
れず、本来の電気容量の半分以下しか利用することがで
きない。この合金電極の活性化のためには、40℃以上の
温度で数十回充放電を繰り返すことが必要となり、実用
には不都合である。したがって、合金の組成範囲として
はＸ＝0.1〜0.2,Y＝0.3〜0.8が好ましい。
本発明の合金において、その組成の一部であるZrは耐蝕
性に優れた金属であることが知られている。そこで、類
似の性質を有する金属元素、たとえば、Ti,Nb,Mo,Ta,W
などをZrの代わりとして置換した場合においても同様な
寿命改善の効果が予想される。しかしながら、これらの
金属元素でLaを置換しても寿命の顕著な向上は見られな
かった。また、本発明の合金において、その組成の一部
であるAlは、合金の水素解離圧を下げること、及び合金
の耐蝕性を高めること、の両方において有効に作用して
いると考えられる。そこで、同様な効果を生じると予想
される元素、たとえば、Co,Si,CrなどをNiの一部で置換
してその電極性能を調べたところ、Alの場合に匹敵する
ような電極寿命の著しい向上は見られなかった。したが
って、いまのところ理由は不明であるが、ZrとAlの両方
の元素を、それぞれLa及びNiと置換した場合にのみ、電
極寿命は顕著に改善されることが明らかとなった。
性に優れた金属であることが知られている。そこで、類
似の性質を有する金属元素、たとえば、Ti,Nb,Mo,Ta,W
などをZrの代わりとして置換した場合においても同様な
寿命改善の効果が予想される。しかしながら、これらの
金属元素でLaを置換しても寿命の顕著な向上は見られな
かった。また、本発明の合金において、その組成の一部
であるAlは、合金の水素解離圧を下げること、及び合金
の耐蝕性を高めること、の両方において有効に作用して
いると考えられる。そこで、同様な効果を生じると予想
される元素、たとえば、Co,Si,CrなどをNiの一部で置換
してその電極性能を調べたところ、Alの場合に匹敵する
ような電極寿命の著しい向上は見られなかった。したが
って、いまのところ理由は不明であるが、ZrとAlの両方
の元素を、それぞれLa及びNiと置換した場合にのみ、電
極寿命は顕著に改善されることが明らかとなった。
実施例 以上実施例により本発明を説明する。
実施例１ 市販の純度99.5％以上のLa,Zr,Ni,Alの金属を用い、表
１に示す様な合金組成になるように秤量し、アルゴンア
ーク溶解炉で、それぞれ加熱溶解して試料合金を得た。
これを1100℃でアニールした後、機械粉砕し、143ミク
ロン（100メッシュ）以下の粉末とした。この粉末に対
して重量比で4:1の割合で銅メッキしたものに10wt.％の
FEP粉末を加えて混合して、300mg,13mmφのペレットに
成型した。この両側をニッケルメッシュで挟み300℃で
５分間ホットプレスすることによって試験電極を得た。
この電極を負極とし、正極に酸化ニッケル電極を、電解
液として6M KOHを用いる試験用電池を構成した。照合電
極として酸化水銀電極を用い、照合電極に対して−0.6V
を放電の終了とし、放電容量は合金1g当たりに換算して
示した。なお、充電は40mAで2.5時間、放電は40mAで行
い、試験温度は20℃とした。
１に示す様な合金組成になるように秤量し、アルゴンア
ーク溶解炉で、それぞれ加熱溶解して試料合金を得た。
これを1100℃でアニールした後、機械粉砕し、143ミク
ロン（100メッシュ）以下の粉末とした。この粉末に対
して重量比で4:1の割合で銅メッキしたものに10wt.％の
FEP粉末を加えて混合して、300mg,13mmφのペレットに
成型した。この両側をニッケルメッシュで挟み300℃で
５分間ホットプレスすることによって試験電極を得た。
この電極を負極とし、正極に酸化ニッケル電極を、電解
液として6M KOHを用いる試験用電池を構成した。照合電
極として酸化水銀電極を用い、照合電極に対して−0.6V
を放電の終了とし、放電容量は合金1g当たりに換算して
示した。なお、充電は40mAで2.5時間、放電は40mAで行
い、試験温度は20℃とした。
結果は表１の通りであるが、比較のためNaNi5及びNaNi
1-xAlxの合金電極の結果も示した。No.5〜７で示すよう
にNiをAlで置換すると電気容量は低下するが、その耐久
性は向上することがわかる。これに加えて、No.3〜４で
示すようにさらにNiを少量のZrで置換すると、電気容量
は10％程度低下する代わりに、寿命は10％程度向上する
ことがわかる。これに対して、No.1〜２で示すようにZr
をLaの一部と置換した場合、電気容量の低下を引き起こ
すことなく、耐久性を大幅に向上させることができ、ま
た、Zrの含有量が多くなる程、寿命は長くなることを見
出した。従来の代表的な長寿命合金、たとえばLaNi2.5C
o2.4Al0.1は初期電気容量約230mAh/gで、300サイクル後
の保持容量は70％であるから、本発明の合金、たとえば
La0.9Zro0.1Ni4.5Al0.5では、これ以上の電気容量と寿
命を有し、かつ、安価であるといった利点を持つ。
1-xAlxの合金電極の結果も示した。No.5〜７で示すよう
にNiをAlで置換すると電気容量は低下するが、その耐久
性は向上することがわかる。これに加えて、No.3〜４で
示すようにさらにNiを少量のZrで置換すると、電気容量
は10％程度低下する代わりに、寿命は10％程度向上する
ことがわかる。これに対して、No.1〜２で示すようにZr
をLaの一部と置換した場合、電気容量の低下を引き起こ
すことなく、耐久性を大幅に向上させることができ、ま
た、Zrの含有量が多くなる程、寿命は長くなることを見
出した。従来の代表的な長寿命合金、たとえばLaNi2.5C
o2.4Al0.1は初期電気容量約230mAh/gで、300サイクル後
の保持容量は70％であるから、本発明の合金、たとえば
La0.9Zro0.1Ni4.5Al0.5では、これ以上の電気容量と寿
命を有し、かつ、安価であるといった利点を持つ。
実施例２ 実施例１と同様な方法で、La1-xZrxNi5-yAly系合金を作
製し、その電極特性と組成の関係を調べた。表２に０℃
における初期電気容量と300サイクル後の容量保持率を
比較して示す。No.8〜10に示すようにZrの置換量が増え
ると耐久性は増すが、そのかわりに初期容量が低下す
る。また、No.11 〜12に示すようにAlを含有しない場合には、電気容量も
低く、容量保持率も低い。このように、ZrとAlが共に含
まれている場合にのみ、高電気容量で長寿命の合金電極
となることがわかる。第１図に各電極の温度特性を示す
が、Zrの含有量が高くなる程、低温での放電容量が低下
し、また、Alを含有しないと、水素解離圧が１気圧を越
えるため０℃以上では放電容量が急激に低下することが
わかる。しかし、表２のNo.13に示すように、Alの組成
Ｙ＝1.0の場合、20℃での容量は著しく低く、電極を活
性化するためには40℃以上の温度が必要となる。したが
って、合金の組成としては、電池の用途にもよるが、Ｘ
＝0.1〜0.2,Y＝0.3〜0.8の範囲が好ましいといえる。
製し、その電極特性と組成の関係を調べた。表２に０℃
における初期電気容量と300サイクル後の容量保持率を
比較して示す。No.8〜10に示すようにZrの置換量が増え
ると耐久性は増すが、そのかわりに初期容量が低下す
る。また、No.11 〜12に示すようにAlを含有しない場合には、電気容量も
低く、容量保持率も低い。このように、ZrとAlが共に含
まれている場合にのみ、高電気容量で長寿命の合金電極
となることがわかる。第１図に各電極の温度特性を示す
が、Zrの含有量が高くなる程、低温での放電容量が低下
し、また、Alを含有しないと、水素解離圧が１気圧を越
えるため０℃以上では放電容量が急激に低下することが
わかる。しかし、表２のNo.13に示すように、Alの組成
Ｙ＝1.0の場合、20℃での容量は著しく低く、電極を活
性化するためには40℃以上の温度が必要となる。したが
って、合金の組成としては、電池の用途にもよるが、Ｘ
＝0.1〜0.2,Y＝0.3〜0.8の範囲が好ましいといえる。
実施例３ 実施例１と同様な方法で、La1-xAxNi4.5Al0.5（Ａ＝Zr,
Ti,Nb,Mo,Ta,W）系合金を作製し、20℃でその電気容量
と電極寿命を調べた。
Ti,Nb,Mo,Ta,W）系合金を作製し、20℃でその電気容量
と電極寿命を調べた。
結果は表３の通りであるが、Zrと同様に高い耐蝕性を示
すことが知られている他の金属Ti,Nb,Mo,Ta,WでLaを置
換した場合においては、その電極耐久性の顕著な向上は
認められない。Zrを固溶した合金においてのみ、高電気
容量と長寿命の電極が得られることがわかる。
すことが知られている他の金属Ti,Nb,Mo,Ta,WでLaを置
換した場合においては、その電極耐久性の顕著な向上は
認められない。Zrを固溶した合金においてのみ、高電気
容量と長寿命の電極が得られることがわかる。
実施例４ 実施例１と同様な方法で、La1-xZrxNi5-yBy（Ｂ＝Al,C
o,Cr,Si）系合金を作製し、20℃でその電気容量と電極
寿命を調べた。
o,Cr,Si）系合金を作製し、20℃でその電気容量と電極
寿命を調べた。
表４に示すようにNiをCoで置換した場合においては寿命
はほとんど改善できない。また、Siで置換した場合は、
寿命は長くなるが初期電気容量は半分以下と著しく低く
なる。Crで置換した場合は、かなり耐久性が改善される
が、Alに匹敵する電気容量と寿命は得られない。
はほとんど改善できない。また、Siで置換した場合は、
寿命は長くなるが初期電気容量は半分以下と著しく低く
なる。Crで置換した場合は、かなり耐久性が改善される
が、Alに匹敵する電気容量と寿命は得られない。
以上のように、ZrとAlの組み合わせが最適であることが
わかる。
わかる。
発明の効果 このようにアルカリ電池の負極として、ZrとAlを同時に
含有し、Laの一部をZrで、Niの一部をAlで置換したLa
1-xZrxNi5-yAly系四元合金において、Ｘ＝0.1〜0.2、Ｙ
＝0.3〜0.8の範囲の合金を用いると、従来のLaNi2.5Co
2.5系合金に比べて、高容量で長寿命、かつ低価格の電
極が得られ、実用的価値の高いものである。
含有し、Laの一部をZrで、Niの一部をAlで置換したLa
1-xZrxNi5-yAly系四元合金において、Ｘ＝0.1〜0.2、Ｙ
＝0.3〜0.8の範囲の合金を用いると、従来のLaNi2.5Co
2.5系合金に比べて、高容量で長寿命、かつ低価格の電
極が得られ、実用的価値の高いものである。
第１図は実施例２の各種合金電極の放電容量の温度変化
を示した図である。
を示した図である。
Claims (1)
- 【請求項１】一般式La1-xZrxNi5-yAlyで示され、ZrとAl
の両元素を同時に含有し、Laの一部をZrで、Niの一部を
Alで置換することを特徴とする合金で、X,Yが各々Ｘ＝
0.1〜0.2,Y＝0.3〜0.8である合金を用いた水素吸蔵電極
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63246771A JPH0797497B2 (ja) | 1988-09-29 | 1988-09-29 | 水素吸蔵電極 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63246771A JPH0797497B2 (ja) | 1988-09-29 | 1988-09-29 | 水素吸蔵電極 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0294258A JPH0294258A (ja) | 1990-04-05 |
| JPH0797497B2 true JPH0797497B2 (ja) | 1995-10-18 |
Family
ID=17153423
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63246771A Expired - Lifetime JPH0797497B2 (ja) | 1988-09-29 | 1988-09-29 | 水素吸蔵電極 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0797497B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2017110033A1 (ja) * | 2015-12-25 | 2017-06-29 | パナソニックＩｐマネジメント株式会社 | ニッケル水素蓄電池 |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP3261410B2 (ja) * | 1991-08-30 | 2002-03-04 | 日本電池株式会社 | 水素吸蔵電極の製造方法 |
| JP3542501B2 (ja) * | 1998-06-05 | 2004-07-14 | 日本電池株式会社 | 水素吸蔵電極 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| NL8303630A (nl) * | 1983-10-21 | 1985-05-17 | Philips Nv | Elektrochemische cel met stabiele hydridevormende materialen. |
-
1988
- 1988-09-29 JP JP63246771A patent/JPH0797497B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2017110033A1 (ja) * | 2015-12-25 | 2017-06-29 | パナソニックＩｐマネジメント株式会社 | ニッケル水素蓄電池 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0294258A (ja) | 1990-04-05 |
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