JPH0768683A - 多層膜及びその製造方法 - Google Patents
多層膜及びその製造方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【構成】 本発明は、基層と多孔質支持層と分離層とか
ら構成した多層膜であり、基層がポリアミド繊維、ポリ
二フッ化ビニリデン繊維、ポリエステル繊維又はガラス
繊維、多孔質支持層がポリスルホン、ポリ二フッ化ビニ
リデン、ポリエーテルスルホン、ポリイミド、ポリビニ
ルアルコール、ポリウレタン、ポリアクリロニトリル又
はポリエーテルイミド、そして分離層がポリビニルアル
コールからなる。分離層は非孔質であり且つ大量の微晶
質分を含む規則構造を有する。 【効果】 この多層膜は、高い一定した分離効率を有
し、その分離効率が連続運転の間も不利な形で変化しな
いため、液状、蒸気状及び気体状物質の混合物の分離に
使用される。
ら構成した多層膜であり、基層がポリアミド繊維、ポリ
二フッ化ビニリデン繊維、ポリエステル繊維又はガラス
繊維、多孔質支持層がポリスルホン、ポリ二フッ化ビニ
リデン、ポリエーテルスルホン、ポリイミド、ポリビニ
ルアルコール、ポリウレタン、ポリアクリロニトリル又
はポリエーテルイミド、そして分離層がポリビニルアル
コールからなる。分離層は非孔質であり且つ大量の微晶
質分を含む規則構造を有する。 【効果】 この多層膜は、高い一定した分離効率を有
し、その分離効率が連続運転の間も不利な形で変化しな
いため、液状、蒸気状及び気体状物質の混合物の分離に
使用される。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、基層と多孔質支持層と
分離層とから構成した多層膜、及びその製造方法に関す
る。
分離層とから構成した多層膜、及びその製造方法に関す
る。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】欧州特
許明細書第９６，３３９号には、第１ポリマーからなる
非孔質分離層と第２ポリマーからなる多孔質支持層とを
有する複合膜が記載され、そこでは非孔質分離層が架橋
ポリビニルアルコール又はセルローストリアセテートか
らなり、膜の分離層用に用いるポリマーが支持層の孔に
浸入していない。
許明細書第９６，３３９号には、第１ポリマーからなる
非孔質分離層と第２ポリマーからなる多孔質支持層とを
有する複合膜が記載され、そこでは非孔質分離層が架橋
ポリビニルアルコール又はセルローストリアセテートか
らなり、膜の分離層用に用いるポリマーが支持層の孔に
浸入していない。
【０００３】また、この欧州特許明細書には、多孔質支
持層を基層としての不織布又は織布上に塗布し、多孔質
支持層をポリアクリロニトリル又はポリスルホンから構
成することが記載されている。
持層を基層としての不織布又は織布上に塗布し、多孔質
支持層をポリアクリロニトリル又はポリスルホンから構
成することが記載されている。
【０００４】更に、この欧州特許明細書には、架橋ポリ
ビニルアルコール分離層をエーテル化、エステル化、ア
セタール化又はこれらの操作の併用により架橋し、熱作
用により水中で不溶性とすることが提案されている。こ
の欧州特許明細書により知られている多層膜は有利には
パーベーポレーションにより液体混合物を分離するのに
使用することができる。
ビニルアルコール分離層をエーテル化、エステル化、ア
セタール化又はこれらの操作の併用により架橋し、熱作
用により水中で不溶性とすることが提案されている。こ
の欧州特許明細書により知られている多層膜は有利には
パーベーポレーションにより液体混合物を分離するのに
使用することができる。
【０００５】しかし、公知の多層膜の分離効率（混合物
が膜表面積１ｍ2 当りその混合成分に分離される割合）
は低く、しかも個々の膜の分離効率が異なり、かつ連続
運転の過程で変化することが判明した。
が膜表面積１ｍ2 当りその混合成分に分離される割合）
は低く、しかも個々の膜の分離効率が異なり、かつ連続
運転の過程で変化することが判明した。
【０００６】そこで、本発明の目的は、高い一定した分
離効率を有し、その分離効率が連続運転の間も不利な形
で変化しない多層膜を提供することである。本発明の目
的は更に、この多層膜を製造する方法を提供することで
もある。
離効率を有し、その分離効率が連続運転の間も不利な形
で変化しない多層膜を提供することである。本発明の目
的は更に、この多層膜を製造する方法を提供することで
もある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明の多層膜は、膜の
基層がポリアミド繊維、ポリ二フッ化ビニリデン繊維、
ポリエステル繊維又はガラス繊維、多孔質支持層がポリ
スルホン、ポリイミド、ポリビニルアルコール、ポリウ
レタン、ポリ二フッ化ビニリデン、ポリエーテルスルホ
ン、ポリアクリロニトリル又はポリエーテルイミド、そ
して分離層がポリビニルアルコールからなり、分離層が
非孔質であり且つ大量の微晶質分を含む規則構造を有
し、その微結晶がＸ線回折図において回折角２θ＝１
９．６°〜２０°のとき幅１．２°〜１．５°の反射を
有することを特徴とするものである。
基層がポリアミド繊維、ポリ二フッ化ビニリデン繊維、
ポリエステル繊維又はガラス繊維、多孔質支持層がポリ
スルホン、ポリイミド、ポリビニルアルコール、ポリウ
レタン、ポリ二フッ化ビニリデン、ポリエーテルスルホ
ン、ポリアクリロニトリル又はポリエーテルイミド、そ
して分離層がポリビニルアルコールからなり、分離層が
非孔質であり且つ大量の微晶質分を含む規則構造を有
し、その微結晶がＸ線回折図において回折角２θ＝１
９．６°〜２０°のとき幅１．２°〜１．５°の反射を
有することを特徴とするものである。
【０００８】回折計による繊維測定から判明したよう
に、ポリビニルアルコール微結晶は２θ＝１９．６°〜
２０°の回折角で反射する格子面が好ましくは多孔質支
持層表面に平行平面となるよう配置してあり、これによ
り非孔質分離層中に微晶質層構造を形成する。
に、ポリビニルアルコール微結晶は２θ＝１９．６°〜
２０°の回折角で反射する格子面が好ましくは多孔質支
持層表面に平行平面となるよう配置してあり、これによ
り非孔質分離層中に微晶質層構造を形成する。
【０００９】非晶質分離層の構造中に大量の微晶質分が
存在することの別の証明としては、ポリビニルアルコー
ル微結晶について期待されるような鋭い吸熱ピークを１
６０〜２００℃間にもたらす「示差走査熱量計」（ＤＳ
Ｃ）分析からも得られる。
存在することの別の証明としては、ポリビニルアルコー
ル微結晶について期待されるような鋭い吸熱ピークを１
６０〜２００℃間にもたらす「示差走査熱量計」（ＤＳ
Ｃ）分析からも得られる。
【００１０】最後に、赤外分光分析によっても非孔質分
離層の構造中に大量の微晶質分が１１４２〜１１４６ｃ
ｍ-1に強いピークの形で検出可能である。意外なこと
に、ポリビニルアルコールからなる分離層は、それが本
発明による微晶質規則構造を用い、且つ本発明による基
層又は本発明による多孔質支持層と接合してあると、高
く一定した分離効率を有することが判明した。
離層の構造中に大量の微晶質分が１１４２〜１１４６ｃ
ｍ-1に強いピークの形で検出可能である。意外なこと
に、ポリビニルアルコールからなる分離層は、それが本
発明による微晶質規則構造を用い、且つ本発明による基
層又は本発明による多孔質支持層と接合してあると、高
く一定した分離効率を有することが判明した。
【００１１】本発明による構成した多層膜は、基層が厚
さ３０〜５００μｍ、多孔質支持層が厚さ３０〜２００
μｍ、そして分離層が厚さ０．５〜５μｍであるとき使
用特性が格別良好（機械的強度が高く、連続運転中分離
効率がほぼ一定）である。
さ３０〜５００μｍ、多孔質支持層が厚さ３０〜２００
μｍ、そして分離層が厚さ０．５〜５μｍであるとき使
用特性が格別良好（機械的強度が高く、連続運転中分離
効率がほぼ一定）である。
【００１２】本発明の目的は、更に基層材料と多孔質支
持層とからまず複合材料を製造し、次にこの複合材料の
支持層に１〜１０重量％のポリビニルアルコールと残り
は水を含有した溶液を塗布し、この溶液をその使用前に
３〜２０日間−１０〜＋１０℃、好ましくは０〜＋５℃
で貯蔵し、そして最後にポリビニルアルコール水溶液で
被覆した複合材料を１００〜１８０℃で１〜６０分間処
理する多層膜の製造方法を提供することにある。
持層とからまず複合材料を製造し、次にこの複合材料の
支持層に１〜１０重量％のポリビニルアルコールと残り
は水を含有した溶液を塗布し、この溶液をその使用前に
３〜２０日間−１０〜＋１０℃、好ましくは０〜＋５℃
で貯蔵し、そして最後にポリビニルアルコール水溶液で
被覆した複合材料を１００〜１８０℃で１〜６０分間処
理する多層膜の製造方法を提供することにある。
【００１３】意外なことに、ポリビニルアルコールから
なる分離層は上述の方法によってそれを製造すると分離
効率が高く一定し、その微晶質規則構造は意外なことに
溶液を本発明により低温で貯蔵し、ついで被覆した複合
材料を本発明により高温で処理することにより得られる
ことが判明した。
なる分離層は上述の方法によってそれを製造すると分離
効率が高く一定し、その微晶質規則構造は意外なことに
溶液を本発明により低温で貯蔵し、ついで被覆した複合
材料を本発明により高温で処理することにより得られる
ことが判明した。
【００１４】本発明の別の１構成では、ポリビニルアル
コール水溶液は貯蔵前の鹸化率が９８〜１００％、分子
量が１０，０００〜２５０，０００ドルトンとしてあ
る。本発明に使用されるポリビニルアルコール溶液はポ
リビニルアセタートの鹸化により製造されるので、本発
明の鹸化率にあってはポリビニルアセタートのできるだ
け多くのエステル基が鹸化される必要がある。
コール水溶液は貯蔵前の鹸化率が９８〜１００％、分子
量が１０，０００〜２５０，０００ドルトンとしてあ
る。本発明に使用されるポリビニルアルコール溶液はポ
リビニルアセタートの鹸化により製造されるので、本発
明の鹸化率にあってはポリビニルアセタートのできるだ
け多くのエステル基が鹸化される必要がある。
【００１５】本発明によれば更に、複合材料に塗布され
るポリビニルアルコール水溶液は、８〜２０重量％のポ
リビニルアルコールと残りは水を含有した濃縮ポリビニ
ルアルコール溶液を希釈前に３〜２０日間−１０〜＋１
０℃、好ましくは０〜＋５℃で貯蔵し、これを水で希釈
して製造される。意外なことに、濃縮ポリビニルアルコ
ール水溶液を３〜２０日間−１０〜＋１０℃で貯蔵し、
そして複合材料に塗布する直前にポリビニルアルコール
水溶液を１〜１０重量％の濃度に希釈すれば、分離層の
性質に対する長期貯蔵の肯定的影響が得られることが確
認された。
るポリビニルアルコール水溶液は、８〜２０重量％のポ
リビニルアルコールと残りは水を含有した濃縮ポリビニ
ルアルコール溶液を希釈前に３〜２０日間−１０〜＋１
０℃、好ましくは０〜＋５℃で貯蔵し、これを水で希釈
して製造される。意外なことに、濃縮ポリビニルアルコ
ール水溶液を３〜２０日間−１０〜＋１０℃で貯蔵し、
そして複合材料に塗布する直前にポリビニルアルコール
水溶液を１〜１０重量％の濃度に希釈すれば、分離層の
性質に対する長期貯蔵の肯定的影響が得られることが確
認された。
【００１６】本発明による膜はポリビニルアルコール水
溶液を複合材料に塗布する直前に濾過し、その際フィル
ターの孔径を４０〜１００μｍとするとき分離特性が格
別良好である。この処置により、ポリビニルアルコール
溶液を長期間貯蔵するとき生じることのある粗い固形凝
集塊を分離することが達成され、このことが分離層の均
質性に有利に作用するが、それは本発明により及び濾過
により微晶質規則構造中の格子欠陥を回避できるためで
ある。
溶液を複合材料に塗布する直前に濾過し、その際フィル
ターの孔径を４０〜１００μｍとするとき分離特性が格
別良好である。この処置により、ポリビニルアルコール
溶液を長期間貯蔵するとき生じることのある粗い固形凝
集塊を分離することが達成され、このことが分離層の均
質性に有利に作用するが、それは本発明により及び濾過
により微晶質規則構造中の格子欠陥を回避できるためで
ある。
【００１７】本発明によれば、ポリビニルアルコール水
溶液には、複合材料に塗布する直前に、０．０１〜０．
１重量％の湿潤剤を添加するのが望ましい。これにより
多孔質支持層の良好かつ均一な湿潤性が得られる。
溶液には、複合材料に塗布する直前に、０．０１〜０．
１重量％の湿潤剤を添加するのが望ましい。これにより
多孔質支持層の良好かつ均一な湿潤性が得られる。
【００１８】本発明によれば、ポリビニルアルコール水
溶液には、複合材料に塗布する直前に、その溶液のポリ
ビニルアルコール含量を基準に１〜１０重量％の架橋剤
を添加するようにもなっている。それ自体知られたこの
処置により、分離層の性質を変えて特殊な分離目的に適
合させることが可能となる。架橋剤としては、例えば、
二官能性又は多官能性のカルボン酸、アルデヒド又はハ
ロゲン化炭化水素を使用することができる。
溶液には、複合材料に塗布する直前に、その溶液のポリ
ビニルアルコール含量を基準に１〜１０重量％の架橋剤
を添加するようにもなっている。それ自体知られたこの
処置により、分離層の性質を変えて特殊な分離目的に適
合させることが可能となる。架橋剤としては、例えば、
二官能性又は多官能性のカルボン酸、アルデヒド又はハ
ロゲン化炭化水素を使用することができる。
【００１９】本発明によれば、幾つかの事例では、被覆
した複合材料に、高温で処理される前に、マイクロ波を
照射すると有利であることが判明した。これにより分離
層が比較的迅速に乾燥し、特に微晶質規則構造を均一に
形成することにその本質がある後続の高温処理の作用が
分離層からの水分の蒸発によっても損なわれない。
した複合材料に、高温で処理される前に、マイクロ波を
照射すると有利であることが判明した。これにより分離
層が比較的迅速に乾燥し、特に微晶質規則構造を均一に
形成することにその本質がある後続の高温処理の作用が
分離層からの水分の蒸発によっても損なわれない。
【００２０】分離層内部における孔の形成を防止するた
め、分離層を幾つかの部分工程（溶液の塗布と熱処理を
それぞれ１部分工程とする。）において製造するのが有
利である。意外なことに、部分工程で製造された分離層
が内部境界面を有していないことが判明した。
め、分離層を幾つかの部分工程（溶液の塗布と熱処理を
それぞれ１部分工程とする。）において製造するのが有
利である。意外なことに、部分工程で製造された分離層
が内部境界面を有していないことが判明した。
【００２１】本発明による多層膜は、特に有利には液
状、蒸気状及び気体状物質混合物を分離するのに使用さ
れることができる。この膜を長期使用する間、分離効率
が不利な形で低下することはなく、膜の機械的性質が連
続運転中も維持される。この膜はパーベーポレーション
法において格別その性能を発揮した。
状、蒸気状及び気体状物質混合物を分離するのに使用さ
れることができる。この膜を長期使用する間、分離効率
が不利な形で低下することはなく、膜の機械的性質が連
続運転中も維持される。この膜はパーベーポレーション
法において格別その性能を発揮した。
【００２２】
【実施例】以下、一実施例に基づき本発明を詳しく説明
する。完全に鹸化したポリビニルアルコールを９０〜９
５℃の温度で３〜５時間かけて蒸留水に溶かし、鹸化率
９９％、分子量１００，０００ドルトンのポリビニルア
ルコールを１０重量％含有した溶液を得た。
する。完全に鹸化したポリビニルアルコールを９０〜９
５℃の温度で３〜５時間かけて蒸留水に溶かし、鹸化率
９９％、分子量１００，０００ドルトンのポリビニルア
ルコールを１０重量％含有した溶液を得た。
【００２３】この溶液を７２時間０℃で貯蔵し、この貯
蔵中、溶液の混濁と粘度上昇が現れたが、その原因はポ
リビニルアルコールの巨大分子の会合に帰される。低温
で貯蔵された溶液を室温に暖め、水を添加して５重量％
のポリビニルアルコール濃度に希釈した。引き続きこの
希釈溶液を濾過し、このため孔径８０μｍのフィルター
を使用した。濾過後この溶液に湿潤剤０．１重量％を添
加した。
蔵中、溶液の混濁と粘度上昇が現れたが、その原因はポ
リビニルアルコールの巨大分子の会合に帰される。低温
で貯蔵された溶液を室温に暖め、水を添加して５重量％
のポリビニルアルコール濃度に希釈した。引き続きこの
希釈溶液を濾過し、このため孔径８０μｍのフィルター
を使用した。濾過後この溶液に湿潤剤０．１重量％を添
加した。
【００２４】ポリアミド繊維からなる基層とポリ二フッ
化ビニリデンからなる多孔質支持層とで構成した複合材
料に、前記溶液をドクターブレード法により塗布した。
基層は厚さ３００μｍ、多孔質支持層は厚さ１００μｍ
であった。ポリビニルアルコール溶液で被覆したこの複
合材料を４５分間１３０℃の温度で処理した。分離層は
この熱処理後、厚さが１．５μｍであった。
化ビニリデンからなる多孔質支持層とで構成した複合材
料に、前記溶液をドクターブレード法により塗布した。
基層は厚さ３００μｍ、多孔質支持層は厚さ１００μｍ
であった。ポリビニルアルコール溶液で被覆したこの複
合材料を４５分間１３０℃の温度で処理した。分離層は
この熱処理後、厚さが１．５μｍであった。
【００２５】Ｘ線回折の分析においてこの分離層の反射
幅は１．２５°であり、回折角２θ＝１９．８２°であ
ることが確認された。本発明による膜は分離層の反射強
度が１００であると評価された。
幅は１．２５°であり、回折角２θ＝１９．８２°であ
ることが確認された。本発明による膜は分離層の反射強
度が１００であると評価された。
【００２６】公知の多層ポリビニルアルコール膜のＸ線
回折分析では分離層の反射幅が１．６５°であり、回折
角２θのとき反射が１９．６３°であり、反射強度が本
発明による膜の反射の５０％未満であることが確認され
た。
回折分析では分離層の反射幅が１．６５°であり、回折
角２θのとき反射が１９．６３°であり、反射強度が本
発明による膜の反射の５０％未満であることが確認され
た。
【００２７】このＸ線回折分析はＣｏＫα線及びＣｕＫ
α線を用いて、計算機支援の回折計で実施した。アルミ
ニウムがポリマーに関し重要な小さな回折角範囲ではＸ
線反射を生成しないので、試料は全てアルミニウム薄板
を支持体としてその上に調製した。
α線を用いて、計算機支援の回折計で実施した。アルミ
ニウムがポリマーに関し重要な小さな回折角範囲ではＸ
線反射を生成しないので、試料は全てアルミニウム薄板
を支持体としてその上に調製した。
【００２８】分離層の厚さは走査電子顕微鏡で測定し、
その際参照試料の厚さは１．６μｍであった。Ｘ線回折
の調査結果が示すように、本発明による膜は公知の膜に
比べ高度の規則性を有し、膜の有利な性能及び使用特性
の原因なる微晶質分を大量に有する構造である。
その際参照試料の厚さは１．６μｍであった。Ｘ線回折
の調査結果が示すように、本発明による膜は公知の膜に
比べ高度の規則性を有し、膜の有利な性能及び使用特性
の原因なる微晶質分を大量に有する構造である。
【００２９】本発明により製造された膜を６週間の連続
運転で２−プロパノール及び水の混合物の分離で試験
し、以下の性能特性が得られた。
運転で２−プロパノール及び水の混合物の分離で試験
し、以下の性能特性が得られた。
【００３０】分離すべき２−プロパノール９０重量％と
水１０重量％との混合物の組成及び９３℃の分離温度
で、膜面積１ｍ2 当たり毎時１．８ｋｇの透過流量のと
き、透過物中の２−プロパノールの含量は１重量％未満
であった。この透過物は９９重量％を超える水を含有し
ている。
水１０重量％との混合物の組成及び９３℃の分離温度
で、膜面積１ｍ2 当たり毎時１．８ｋｇの透過流量のと
き、透過物中の２−プロパノールの含量は１重量％未満
であった。この透過物は９９重量％を超える水を含有し
ている。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ハラルト・ハルムリッヒ ドイツ連邦共和国6000フランクフルト56ベ ン−ギューリオン−リンク156 (72)発明者 ウルリッヒ・ザンダル ドイツ連邦共和国6382フリートリッヒスド ルフ・タウヌスシュトラーセ116
Claims (10)
- 【請求項１】基層と多孔質支持層と分離層とから構成し
た多層膜において、基層がポリアミド繊維、ポリ二フッ
化ビニリデン繊維、ポリエステル繊維又はガラス繊維、
多孔質支持層がポリスルホン、ポリイミド、ポリビニル
アルコール、ポリウレタン、ポリ二フッ化ビニリデン、
ポリエーテルスルホン、ポリアクリロニトリル又はポリ
エーテルイミド、そして分離層がポリビニルアルコール
からなり、分離層が非孔質であり且つ大量の微晶質分を
含む規則構造を有し、その微結晶がＸ線回折図において
回折角２θ＝１９．６°〜２０°のとき幅１．２°〜
１．５°の反射を有することを特徴とする多層膜。 - 【請求項２】基層が厚さ３０〜５００μｍ、多孔質支持
層が厚さ３０〜２００μｍ、そして分離層が厚さ０．５
〜５μｍである請求項１記載の多層膜。 - 【請求項３】基層と多孔質支持層とから複合材料を製造
し、この複合材料の支持層に１〜１０重量％のポリビニ
ルアルコールと残りは水を含有した溶液（この溶液はそ
の使用前に３〜２０日間−１０〜＋１０℃、好ましくは
０〜＋５℃で貯蔵される。）を塗布し、ポリビニルアル
コール水溶液で被覆した複合材料を１００〜１８０℃で
１〜６０分間処理することを特徴とする多層膜の製造方
法。 - 【請求項４】ポリビニルアルコール水溶液は、貯蔵前の
鹸化率が９８〜１００％、分子量が１０，０００〜２５
０，０００ドルトンである請求項３記載の製造方法。 - 【請求項５】複合材料に塗布されたポリビニルアルコー
ル水溶液が、８〜２０重量％のポリビニルアルコールと
残りは水を含有した濃縮ポリビニルアルコール溶液を希
釈前に３〜２０日間−１０〜＋１０℃、好ましくは０〜
＋５℃で貯蔵し、これを水で希釈して製造されたもので
ある請求項３又は４記載の製造方法。 - 【請求項６】ポリビニルアルコール水溶液を、複合材料
に塗布する直前に４０〜１００μｍの孔径を有するフィ
ルターで濾過する請求項３〜５のいずれか１項に記載の
製造方法。 - 【請求項７】複合材料に塗布する直前に、０．０１〜
０．１重量％の潤滑剤をポリビニルアルコール水溶液に
添加する請求項３〜６のいずれか１項に記載の製造方
法。 - 【請求項８】複合材料に塗布する直前に、ポリビニルア
ルコール水溶液中のポリビニルアルコール含量に対して
１〜１０重量％の架橋剤をポリビニルアルコール水溶液
に添加する請求項３〜７のいずれか１項に記載の製造方
法。 - 【請求項９】被覆した複合材料は高温で処理される前
に、マイクロ液が照射される請求項３〜８のいずれか１
項に記載の製造方法。 - 【請求項１０】分離層が幾つかの部分工程において製造
される請求項３〜９のいずれか１項に記載の製造方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE4004153.0 | 1990-02-10 | ||
| DE4004153A DE4004153C1 (en) | 1990-02-10 | 1990-02-10 | Multilayered membrane with high sepn. performance - comprises carrier layer of polyamide, polyvinylidene-di:fluoride polyester or glass fibres porous supply and PVA sepn. layer |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0768683A true JPH0768683A (ja) | 1995-03-14 |
Family
ID=6399908
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3039489A Pending JPH0768683A (ja) | 1990-02-10 | 1991-02-08 | 多層膜及びその製造方法 |
Country Status (11)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5183571A (ja) |
| EP (1) | EP0442557B1 (ja) |
| JP (1) | JPH0768683A (ja) |
| AT (1) | ATE113501T1 (ja) |
| AU (1) | AU633687B2 (ja) |
| BR (1) | BR9100580A (ja) |
| CA (1) | CA2035360A1 (ja) |
| DE (2) | DE4004153C1 (ja) |
| DK (1) | DK0442557T3 (ja) |
| ES (1) | ES2062657T3 (ja) |
| FI (1) | FI97604C (ja) |
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