JPH07268513A - 水素吸蔵合金及び水素吸蔵合金電極 - Google Patents
水素吸蔵合金及び水素吸蔵合金電極Info
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- JPH07268513A JPH07268513A JP6057513A JP5751394A JPH07268513A JP H07268513 A JPH07268513 A JP H07268513A JP 6057513 A JP6057513 A JP 6057513A JP 5751394 A JP5751394 A JP 5751394A JP H07268513 A JPH07268513 A JP H07268513A
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- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
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- H01M4/38—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of elements or alloys
- H01M4/383—Hydrogen absorbing alloys
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- General Chemical & Material Sciences (AREA)
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Abstract
(57)【要約】
【目的】水素吸蔵特性に優れ、電池の負極用材料として
も好適な水素吸蔵合金を提供することを主な目的とす
る。 【構成】Ｔｉ−Ｖ系固溶体合金において、Ｔｉ−Ｖ系固
溶体合金からなる母相中に、Ｔｉ及びＮｉを主成分とす
る合金相が３次元網目骨格を形成して存在することを特
徴とする水素吸蔵合金。
も好適な水素吸蔵合金を提供することを主な目的とす
る。 【構成】Ｔｉ−Ｖ系固溶体合金において、Ｔｉ−Ｖ系固
溶体合金からなる母相中に、Ｔｉ及びＮｉを主成分とす
る合金相が３次元網目骨格を形成して存在することを特
徴とする水素吸蔵合金。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、水素吸蔵合金及び水素
吸蔵合金電極に関する。
吸蔵合金電極に関する。
【０００２】
【従来技術とその課題】水素吸蔵合金は、大量の水素を
可逆的に吸蔵・放出することができるため、水素ガスの
貯蔵用材料、ヒートポンプ等の熱利用システム用の材
料、ニッケル−水素電池用の負極用材料などとして幅広
い用途への利用が期待されている。
可逆的に吸蔵・放出することができるため、水素ガスの
貯蔵用材料、ヒートポンプ等の熱利用システム用の材
料、ニッケル−水素電池用の負極用材料などとして幅広
い用途への利用が期待されている。
【０００３】水素吸蔵合金には、ＬａＮｉ5 等のＡＢ5
型合金、ＺｒＭｎ2 等のＡＢ2 型ラーベス合金、ＴｉＦ
ｅ等のＡＢ型合金、Ｍｇ2 Ｎｉ等のＡ2 Ｂ型合金、Ｔｉ
−Ｖ等の固溶体合金などが知られている。この中でも、
特に、固溶体合金は、水素吸蔵量が非常に大きく、しか
もコスト面において他の合金に比べて有利であるという
特徴がある。
型合金、ＺｒＭｎ2 等のＡＢ2 型ラーベス合金、ＴｉＦ
ｅ等のＡＢ型合金、Ｍｇ2 Ｎｉ等のＡ2 Ｂ型合金、Ｔｉ
−Ｖ等の固溶体合金などが知られている。この中でも、
特に、固溶体合金は、水素吸蔵量が非常に大きく、しか
もコスト面において他の合金に比べて有利であるという
特徴がある。
【０００４】しかしながら、固溶体合金は、水素の吸蔵
・放出を繰り返す際のサイクル寿命が短く、またニッケ
ル−水素電池用の負極として用いる場合の電気化学的な
反応が比較的遅いため、これらの点において未だ改善の
余地がある。
・放出を繰り返す際のサイクル寿命が短く、またニッケ
ル−水素電池用の負極として用いる場合の電気化学的な
反応が比較的遅いため、これらの点において未だ改善の
余地がある。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】従って、本発明は、水
素吸蔵特性に優れ、電池の負極用材料としても好適な水
素吸蔵合金を提供することを主な目的とする。
素吸蔵特性に優れ、電池の負極用材料としても好適な水
素吸蔵合金を提供することを主な目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明者は、上記従来技
術の問題に鑑み、Ｔｉ−Ｖ系固溶体合金にニッケルを添
加することによってその電気化学的反応を促進させ、水
素吸蔵特性の改善を試みた。しかし、ニッケル単独の添
加では、例えばニッケル−水素電池用の負極として用い
た場合、バナジウムの電解液中への溶解が著しいため、
サイクル寿命が短く、放電容量も小さく、上記特性を十
分改善できないことが判明した。
術の問題に鑑み、Ｔｉ−Ｖ系固溶体合金にニッケルを添
加することによってその電気化学的反応を促進させ、水
素吸蔵特性の改善を試みた。しかし、ニッケル単独の添
加では、例えばニッケル−水素電池用の負極として用い
た場合、バナジウムの電解液中への溶解が著しいため、
サイクル寿命が短く、放電容量も小さく、上記特性を十
分改善できないことが判明した。
【０００７】そこで、本発明者は、さらに特定の元素を
ニッケルと併用して添加したところ、従来では見られな
かった特異な構造をもつ水素吸蔵合金が得られ、この合
金はサイクル寿命、放電容量等の水素吸蔵特性が大幅に
改善されることを見出し、本発明を完成するに至った。
ニッケルと併用して添加したところ、従来では見られな
かった特異な構造をもつ水素吸蔵合金が得られ、この合
金はサイクル寿命、放電容量等の水素吸蔵特性が大幅に
改善されることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００８】即ち、本発明は、Ｔｉ−Ｖ系固溶体合金に
おいて、Ｔｉ−Ｖ系固溶体合金からなる母相中に、Ｔｉ
及びＮｉを主成分とする合金相が３次元網目骨格を形成
して存在することを特徴とする水素吸蔵合金に係るもの
である。
おいて、Ｔｉ−Ｖ系固溶体合金からなる母相中に、Ｔｉ
及びＮｉを主成分とする合金相が３次元網目骨格を形成
して存在することを特徴とする水素吸蔵合金に係るもの
である。
【０００９】以下、本発明について詳細に説明する。
【００１０】本発明の水素吸蔵合金は、上記のようにＴ
ｉ−Ｖ系固溶体合金からなる母相中に、Ｔｉ及びＮｉを
主成分とする合金相が３次元網目骨格を形成して存在す
るという特異な構造を有するものである。
ｉ−Ｖ系固溶体合金からなる母相中に、Ｔｉ及びＮｉを
主成分とする合金相が３次元網目骨格を形成して存在す
るという特異な構造を有するものである。
【００１１】上記Ｔｉ−Ｖ系固溶体合金は、合金全体と
してＴｉＶαＮｉβＭγなる組成を有することが望まし
い。上記Ｍは、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｃｕ及びＮｂ
の少なくとも１種の元素を示す。これら元素（Ｍ）が全
く含まれていない場合、即ちＴｉＶαＮｉβの３成分系
となる場合には、３次元網目骨格を形成すべき合金相が
析出しなくなるおそれがあるのて好ましくない。なお、
本発明の効果を低減させない限りにおいて、上記以外の
他の元素が含まれていても良い。上記の組成式中αは１
〜１０、βは０．２〜２、γは０．０２〜０．５の範囲
であることが好ましい。上記α、β及びγのうち１つで
も、これらの数値範囲外となる場合は、水素吸蔵量の低
下を引き起こすか、或いはＴｉ及びＮｉを主成分とする
合金相が三次元網目骨格として析出しなくなるおそれが
あるので好ましくない。
してＴｉＶαＮｉβＭγなる組成を有することが望まし
い。上記Ｍは、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｃｕ及びＮｂ
の少なくとも１種の元素を示す。これら元素（Ｍ）が全
く含まれていない場合、即ちＴｉＶαＮｉβの３成分系
となる場合には、３次元網目骨格を形成すべき合金相が
析出しなくなるおそれがあるのて好ましくない。なお、
本発明の効果を低減させない限りにおいて、上記以外の
他の元素が含まれていても良い。上記の組成式中αは１
〜１０、βは０．２〜２、γは０．０２〜０．５の範囲
であることが好ましい。上記α、β及びγのうち１つで
も、これらの数値範囲外となる場合は、水素吸蔵量の低
下を引き起こすか、或いはＴｉ及びＮｉを主成分とする
合金相が三次元網目骨格として析出しなくなるおそれが
あるので好ましくない。
【００１２】本発明合金中におけるＴｉ及びＮｉを主成
分とする合金相（以下「第２相」という。）は、ＴｉＮ
ｉδＮεなる組成を有する。この組成式中Ｎは、Ｖ、Ｃ
ｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｃｕ及びＮｂの少なくとも１種
の元素を示す。これらの元素が含まれていない場合は第
２相中のＴｉの溶出が著しくなるので好ましくない。一
方、本発明の効果に悪影響を及ぼさない範囲であれば、
これらの元素以外の元素が含まれていても差支えない。
上記δは０．５〜２、上記εは０．１〜１の範囲である
ことが望ましい。上記δ及びεのいずれかがこれらの数
値範囲外となる場合は、第２相の延性低下による耐久性
の低下又は水素吸蔵反応の阻害を招くこととなるので好
ましくない。
分とする合金相（以下「第２相」という。）は、ＴｉＮ
ｉδＮεなる組成を有する。この組成式中Ｎは、Ｖ、Ｃ
ｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｃｕ及びＮｂの少なくとも１種
の元素を示す。これらの元素が含まれていない場合は第
２相中のＴｉの溶出が著しくなるので好ましくない。一
方、本発明の効果に悪影響を及ぼさない範囲であれば、
これらの元素以外の元素が含まれていても差支えない。
上記δは０．５〜２、上記εは０．１〜１の範囲である
ことが望ましい。上記δ及びεのいずれかがこれらの数
値範囲外となる場合は、第２相の延性低下による耐久性
の低下又は水素吸蔵反応の阻害を招くこととなるので好
ましくない。
【００１３】上記第２相は、上記のＴｉ−Ｖ系固溶体合
金からなる母相中に３次元網目骨格を形成している。Ｔ
ｉ−Ｖ系固溶体合金における第２相の占める体積割合
は、合金全体の組成、製造条件等によって異なり、合金
の用途等に応じて適宜設定すれば良い。
金からなる母相中に３次元網目骨格を形成している。Ｔ
ｉ−Ｖ系固溶体合金における第２相の占める体積割合
は、合金全体の組成、製造条件等によって異なり、合金
の用途等に応じて適宜設定すれば良い。
【００１４】本発明の水素吸蔵合金は、上記のＴｉＶα
ＮｉβＭγなる組成に調製した原料粉末を、アーク溶解
法等の公知の方法により加熱溶解させ、これを冷却する
ことによって得ることができる。上記の原料粉末は、市
販の原料粉末をそのまま適用することができる。また、
必要に応じて、ＣａＢ6 等のように、溶湯から酸化物を
除去する働きをもつ添加剤を配合することもできる。
ＮｉβＭγなる組成に調製した原料粉末を、アーク溶解
法等の公知の方法により加熱溶解させ、これを冷却する
ことによって得ることができる。上記の原料粉末は、市
販の原料粉末をそのまま適用することができる。また、
必要に応じて、ＣａＢ6 等のように、溶湯から酸化物を
除去する働きをもつ添加剤を配合することもできる。
【００１５】本発明の水素吸蔵合金電極は、上記の本発
明の水素吸蔵合金を含有するものである。例えば、上記
のＴｉＶαＮｉβＭγなる組成に調製した原料粉末に銅
粉等を配合し、これを所定の形状にプレス成形等により
成形すれば得られる。
明の水素吸蔵合金を含有するものである。例えば、上記
のＴｉＶαＮｉβＭγなる組成に調製した原料粉末に銅
粉等を配合し、これを所定の形状にプレス成形等により
成形すれば得られる。
【００１６】
【発明の効果】このように、本発明の水素吸蔵合金は、
母相に対して第２相が３次元網目骨格を形成して存在し
ているので、当該第２相がＴｉ−Ｖ系固溶体合金をマイ
クロカプセル化したような状態となり、これにより水素
の吸蔵・放出に伴う微粉化が大幅に抑制されることとな
る。
母相に対して第２相が３次元網目骨格を形成して存在し
ているので、当該第２相がＴｉ−Ｖ系固溶体合金をマイ
クロカプセル化したような状態となり、これにより水素
の吸蔵・放出に伴う微粉化が大幅に抑制されることとな
る。
【００１７】また、第２相が保護膜となって水素吸蔵合
金の主要元素であるバナジウムの溶解を抑制乃至防止す
ることができるので、耐アルカリ性が改善される結果、
サイクル寿命を向上させることができる。さらに、第２
相は、反応触媒相としての役割も果たすため、本発明水
素吸蔵合金を電極として使用する場合には、放電時の反
応速度を増大させることも可能となる。
金の主要元素であるバナジウムの溶解を抑制乃至防止す
ることができるので、耐アルカリ性が改善される結果、
サイクル寿命を向上させることができる。さらに、第２
相は、反応触媒相としての役割も果たすため、本発明水
素吸蔵合金を電極として使用する場合には、放電時の反
応速度を増大させることも可能となる。
【００１８】
【実施例】以下、実施例を示し、本発明の特徴とすると
ころをより明確にする。
ころをより明確にする。
【００１９】実施例１ 市販のＴｉ、Ｖ、Ｎｉ及びＣｏを用いて、組成がＴｉＶ
3 Ｎｉ0.56Ｃｏ0.05となるように秤量して混合し、アー
ク溶解法により加熱溶解させて合金を作製した。得られ
た合金を樹脂に封入して断面を研磨した後、走査型電子
顕微鏡及びＥＰＭＡにより合金断面の元素分析を行っ
た。その断面の状態を図１に示す。
3 Ｎｉ0.56Ｃｏ0.05となるように秤量して混合し、アー
ク溶解法により加熱溶解させて合金を作製した。得られ
た合金を樹脂に封入して断面を研磨した後、走査型電子
顕微鏡及びＥＰＭＡにより合金断面の元素分析を行っ
た。その断面の状態を図１に示す。
【００２０】この結果、Ｔｉ−Ｖ系固溶体合金相ＴｉＶ
4.27Ｎｉ0.42Ｃｏ0.05の粒界部分にＴｉ及びＮｉを主成
分とする合金相ＴｉＮｉＶ0.30Ｃｏ0.06（白い部分）が
析出し、母相に対して３次元網目骨格を形成しているこ
とが確認された。
4.27Ｎｉ0.42Ｃｏ0.05の粒界部分にＴｉ及びＮｉを主成
分とする合金相ＴｉＮｉＶ0.30Ｃｏ0.06（白い部分）が
析出し、母相に対して３次元網目骨格を形成しているこ
とが確認された。
【００２１】実施例２ 市販のＴｉ、Ｖ、Ｎｉ及びＮｂを用いて、組成がＴｉＶ
3 Ｎｉ0.56Ｎｂ0.05となるように秤量して混合し、アー
ク溶解法により加熱溶解させて合金を作製した。得られ
た合金を樹脂に封入して断面を研磨した後、走査型電子
顕微鏡及びＥＰＭＡにより合金断面の元素分析を行っ
た。
3 Ｎｉ0.56Ｎｂ0.05となるように秤量して混合し、アー
ク溶解法により加熱溶解させて合金を作製した。得られ
た合金を樹脂に封入して断面を研磨した後、走査型電子
顕微鏡及びＥＰＭＡにより合金断面の元素分析を行っ
た。
【００２２】その結果、Ｔｉ−Ｖ系固溶体合金相ＴｉＶ
4.78Ｎｉ0.42Ｎｂ0.29の粒界部分にＴｉ及びＮｉを主成
分とする合金相ＴｉＮｉ1.10Ｖ0.33Ｎｂ0.04が析出し、
母相に対して３次元網目骨格を形成していることが確認
された。
4.78Ｎｉ0.42Ｎｂ0.29の粒界部分にＴｉ及びＮｉを主成
分とする合金相ＴｉＮｉ1.10Ｖ0.33Ｎｂ0.04が析出し、
母相に対して３次元網目骨格を形成していることが確認
された。
【００２３】実施例３ 表１に示す組成の本発明合金（試料Ｎｏ．１〜１５）で
電極を作製し、この電極を用いて電池を作製した。
電極を作製し、この電極を用いて電池を作製した。
【００２４】試料Ｎｏ．１〜１５の組成の合金粉末０．
２ｇを電解銅粉０．６ｇと混合して直径１３ｍｍのペレ
ット状にプレスした電極を負極とし、水酸化ニッケル電
極を正極とし、６Ｍ水酸化カリウム水溶液を電解液とし
てニッケル−水素電池を作製した。この電池を２０ｍＡ
の電流で５時間充電した後、１０ｍＡの電流で放電させ
た際の充放電サイクル試験の結果を表１に示す。
２ｇを電解銅粉０．６ｇと混合して直径１３ｍｍのペレ
ット状にプレスした電極を負極とし、水酸化ニッケル電
極を正極とし、６Ｍ水酸化カリウム水溶液を電解液とし
てニッケル−水素電池を作製した。この電池を２０ｍＡ
の電流で５時間充電した後、１０ｍＡの電流で放電させ
た際の充放電サイクル試験の結果を表１に示す。
【００２５】なお、比較のため、本発明合金の組成をも
たない合金粉末を用いて上記と同様にして作製した電極
（比較試料Ｎｏ．１〜４）を用いて同様の電池を作製
し、充放電サイクル試験をした。その結果も表１に併記
する。
たない合金粉末を用いて上記と同様にして作製した電極
（比較試料Ｎｏ．１〜４）を用いて同様の電池を作製
し、充放電サイクル試験をした。その結果も表１に併記
する。
【００２６】
【表１】
【図１】実施例１の水素吸蔵合金の結晶構造を走査型電
子顕微鏡で観察した状態を示す図である。
子顕微鏡で観察した状態を示す図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 高橋 国男 愛知県刈谷市八軒町５丁目50番地 株式会 社イムラ材料開発研究所内 (72)発明者 三島 貴弘 愛知県刈谷市八軒町５丁目50番地 株式会 社イムラ材料開発研究所内 (72)発明者 磯村 秋人 愛知県刈谷市八軒町５丁目50番地 株式会 社イムラ材料開発研究所内 (72)発明者 境 哲男 大阪府池田市緑丘１丁目８番31号 工業技 術院大阪工業技術研究所内 (72)発明者 宮村 弘 大阪府池田市緑丘１丁目８番31号 工業技 術院大阪工業技術研究所内 (72)発明者 上原 斎 大阪府池田市緑丘１丁目８番31号 工業技 術院大阪工業技術研究所内
Claims (4)
- 【請求項１】Ｔｉ−Ｖ系固溶体合金において、Ｔｉ−Ｖ
系固溶体合金からなる母相中に、Ｔｉ及びＮｉを主成分
とする合金相が３次元網目骨格を形成して存在すること
を特徴とする水素吸蔵合金。 - 【請求項２】Ｔｉ−Ｖ系固溶体合金が、合金全体として
ＴｉＶαＮｉβＭγ（但し、ＭはＣｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃ
ｏ、Ｃｕ及びＮｂの少なくとも１種の元素、１≦α≦１
０、０．２≦β≦２、０．０２≦γ≦０．５）なる組成
を有する請求項１記載の水素吸蔵合金。 - 【請求項３】Ｔｉ及びＮｉを主成分とする合金相が、Ｔ
ｉＮｉδＮε（但し、ＮはＶ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃ
ｏ、Ｃｕ及びＮｂの少なくとも１種の元素、０．５≦δ
≦２、０．１≦ε≦１）なる組成である請求項１又は２
に記載の水素吸蔵合金。 - 【請求項４】Ｔｉ−Ｖ系固溶体合金において、Ｔｉ−Ｖ
系固溶体合金からなる母相中に、Ｔｉ及びＮｉを主成分
とする合金相が３次元網目骨格を形成して存在する水素
吸蔵合金を含有することを特徴とする水素吸蔵合金電
極。
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6057513A JP2719884B2 (ja) | 1994-03-28 | 1994-03-28 | 水素吸蔵合金及び水素吸蔵合金電極 |
| US08/410,798 US5690799A (en) | 1994-03-28 | 1995-03-27 | Hydrogen-occluding alloy and hydrogen-occluding alloy electrode |
| US08/822,043 US5776626A (en) | 1994-03-28 | 1997-03-24 | Hydrogen-occluding alloy and hydrogen-occluding alloy electrode |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6057513A JP2719884B2 (ja) | 1994-03-28 | 1994-03-28 | 水素吸蔵合金及び水素吸蔵合金電極 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07268513A true JPH07268513A (ja) | 1995-10-17 |
| JP2719884B2 JP2719884B2 (ja) | 1998-02-25 |
Family
ID=13057825
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6057513A Expired - Lifetime JP2719884B2 (ja) | 1994-03-28 | 1994-03-28 | 水素吸蔵合金及び水素吸蔵合金電極 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2719884B2 (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH07268514A (ja) * | 1994-03-28 | 1995-10-17 | Imura Zairyo Kaihatsu Kenkyusho:Kk | 水素吸蔵合金及び水素吸蔵合金電極 |
| US6309779B1 (en) | 1999-02-17 | 2001-10-30 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Hydrogen storage alloy electrode and method for manufacturing the same |
| US6632567B2 (en) * | 2000-03-23 | 2003-10-14 | Sanyo Electric Co., Ltd. | Nickel-metal hydride storage battery |
| CN102738520A (zh) * | 2011-04-14 | 2012-10-17 | 中国科学院长春应用化学研究所 | 镍氢蓄电池 |
| CN112322934A (zh) * | 2020-10-15 | 2021-02-05 | 哈尔滨工业大学 | 一种用于质子交换膜燃料电池双极板的钛合金 |
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| JPH01165737A (ja) * | 1987-11-17 | 1989-06-29 | Kuochih Hong | 水素貯蔵法及び水素化物電極材料 |
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-
1994
- 1994-03-28 JP JP6057513A patent/JP2719884B2/ja not_active Expired - Lifetime
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