JPH07232909A - ケイ素粒子の製造装置および製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 （修正有） 【目的】ケイ素粒子の製造装置及び方法を提供する。 【構成】〔１〕過共晶ケイ素合金溶湯を液相線温度以上
に保持された貯湯部から排出された過共晶ケイ素合金溶
湯を流下させて、共晶温度を超えて液相線温度未満の温
度範囲まで冷却するし晶出した初晶ケイ素粒子を分離す
る機構を有するケイ素粒子の製造装置。 〔２〕下記の工程を含むことを特徴とする粒径が１０〜
１０００μｍのケイ素粒子の製造方法。 （ａ）液相線以上の温度の過共晶ケイ素合金溶湯を調製
する工程。 （ｂ）ケイ素粒子の製造装置を用いて、過共晶ケイ素合
金溶湯を液相線以上の温度から共晶温度を超えて液相線
温度未満の温度範囲まで冷却して初晶ケイ素粒子を晶出
させ、晶出した初晶ケイ素粒子を分離して捕集する工
程。 （ｃ）分離して捕集した初晶ケイ素粒子に付着した合金
を除去する工程。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、ケイ素粒子の製造装置
と、その装置を用いたケイ素粒子の製造方法に関するも
のである。

【０００２】

【従来の技術】過共晶アルミニウム−ケイ素合金の溶湯
を冷却した場合、該溶湯内に初晶のケイ素粒子が生成す
ることは、軽金属、第２３巻、第１１号、４８１頁（１
９７３）に記載されている。

【０００３】アルミニウム−ケイ素合金の溶湯から精製
されたケイ素を製造する技術については、特開昭５６−
２２６２０号公報、特公昭５９−１３４４４号公報に開
示されている。しかし、これまでの技術においては、冷
却速度が十分に制御されていないため得られるケイ素粒
子の粒径分布の制御は不満足なものであった。また、従
来の方法は、必ずしも工業的に効率よくケイ素粒子を得
ることができるものではなく、溶媒金属として用いられ
るアルミニウムについても有効に再利用されることがな
かった。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】そこで、本発明の目的
は、冷却速度を制御することにより過共晶ケイ素合金の
溶湯中に晶出したケイ素粒子の粒径を制御するととも
に、工業的に効率よくケイ素粒子を得ることができ、さ
らに、ケイ素粒子を分離した後の残湯を再利用すること
ができるケイ素粒子の製造装置と、その装置を用いたケ
イ素粒子の製造方法を提供することにある。

【０００５】

【課題を解決するための手段】かかる事情に鑑み、本発
明者らはケイ素粒子の工業的な製造方法について鋭意検
討した結果、特定の構造を有する、過共晶ケイ素合金溶
湯の貯湯部、溶湯冷却部及びケイ素粒子分離部を主たる
構成部分とする本発明のケイ素粒子の製造装置を用いる
ことにより、工業的に効率よく、粒径の制御されたケイ
素粒子を得ることができることを見出した。

【０００６】すなわち、本発明は下記の発明からなるも
のである。 〔１〕（ａ）過共晶ケイ素合金溶湯を液相線温度以上に
保持する機構を有し、該過共晶ケイ素合金溶湯の排出口
を備えた貯湯部、（ｂ）貯湯部から排出された該過共晶
ケイ素合金溶湯を流下させて、過共晶ケイ素合金溶湯を
共晶温度を超えて液相線温度未満の温度範囲まで冷却す
る冷却面を有する溶湯冷却部、および（ｃ）過共晶ケイ
素合金溶湯を共晶温度以上液相線温度未満の温度範囲に
保持し晶出した初晶ケイ素粒子を分離する機構を有する
ケイ素粒子分離部、を主たる構成部分として含むことを
特徴とする過共晶ケイ素合金溶湯からのケイ素粒子の製
造装置。

【０００７】〔２〕前記過共晶ケイ素合金溶湯の冷却面
の総括伝熱係数が０．０１〜１ｃａｌ／ｃｍ² ・ｓｅｃ
・ｄｅｇである前記項〔１〕記載の製造装置。 〔３〕前記過共晶ケイ素合金溶湯の冷却面が、平面、円
筒の外面、円筒の内面または円柱の外面である前記項
〔１〕または〔２〕記載の製造装置。

【０００８】〔４〕下記の工程を含むことを特徴とする
粒径が１０〜１０００μｍのケイ素粒子の製造方法。前
記項〔１〕記載のケイ素粒子の製造装置を用いて、該過
共晶ケイ素合金溶湯を液相線以上の温度から共晶温度を
超えて液相線温度未満の温度範囲まで冷却して初晶ケイ
素粒子を晶出させ、晶出した初晶ケイ素粒子を分離して
捕集する工程。

【０００９】〔５〕下記の工程を含むことを特徴とする
粒径が１０〜１０００μｍのケイ素粒子の製造方法。 （ａ）液相線以上の温度の過共晶ケイ素合金溶湯を調製
する工程。 （ｂ）前記項〔１〕記載のケイ素粒子の製造装置を用い
て、該過共晶ケイ素合金溶湯を液相線以上の温度から共
晶温度を超えて液相線温度未満の温度範囲まで冷却して
初晶ケイ素粒子を晶出させ、晶出した初晶ケイ素粒子を
分離して捕集する工程。 （ｃ）分離して捕集した初晶ケイ素粒子に付着した合金
を除去する工程。 〔６〕前記項〔４〕または〔５〕記載の工程に加えて、
下記の工程を含むことを特徴とする粒径が１０〜１００
０μｍのケイ素粒子の製造方法。初晶ケイ素粒子を分離
した後の過共晶ケイ素合金残湯を再利用する工程。

【００１０】〔７〕過共晶ケイ素合金が、ケイ素を２０
〜６０重量％含有する過共晶アルミニウム−ケイ素合
金、またはケイ素を２０〜６０重量％含有する過共晶銅
−ケイ素合金であることを特徴とする前記項〔４〕、
〔５〕または〔６〕記載のケイ素粒子の製造方法。

【００１１】以下、本発明のケイ素粒子の製造装置につ
いて詳しく説明する。本発明のケイ素粒子の製造装置
は、その一例として図１に略図を示す如く、主として貯
湯部１、溶湯冷却部４、ケイ素粒子分離部８からなるも
のである。

【００１２】貯湯部１は、過共晶ケイ素合金溶湯を液相
線温度以上の一定温度に保持することができる機構を有
するものであれば、特に限定はされない。貯湯部１にお
ける溶湯温度は、好ましくは液相線温度より１０〜１０
０℃高い温度範囲から任意に選ぶことができる。

【００１３】例えば、過共晶アルミニウム−ケイ素合金
溶湯の場合、ケイ素含有量が２０重量％では液相線温度
が７００℃であるから一定温度として好ましくは７１０
〜８００℃の温度範囲から任意に選ぶことができる。ケ
イ素含有量が６０重量％では液相線温度が１１５０℃で
あるから一定温度として好ましくは１１６０〜１２５０
℃の温度範囲から任意に選ぶことができる。

【００１４】また、過共晶銅−ケイ素合金溶湯の場合、
ケイ素含有量が２０重量％では液相線温度が９００℃で
あるから一定温度として好ましくは９１０〜１０００℃
の温度範囲から任意に選ぶことができる。ケイ素含有量
が６０重量％では液相線温度が１２８０℃であるから一
定温度として好ましくは１２９０〜１３８０℃の温度範
囲から任意に選ぶことができる。したがって、貯湯部１
としては、溶湯を上記温度範囲に保持することができる
機構を有するものであれば特に限定されず、熱源として
は例えば電気式またはガス式のいずれの加熱ヒーターで
も使用可能である。

【００１５】また、この貯湯部１にはその側壁下部また
は底部に過共晶ケイ素合金溶湯を溶湯冷却面５上に流下
させるための排出口２が設けられている。この排出口２
は、溶湯冷却面５上を流下する溶湯の液膜厚さを０．５
〜２０ｍｍの範囲に制御できる機構を有するものが好ま
しい。

【００１６】すなわち、本発明のケイ素粒子の製造装置
においては、溶湯冷却部４における過共晶ケイ素合金溶
湯の液膜厚さが冷却速度を左右するので、溶湯冷却面５
上を流下する溶湯の液膜厚さは０．５〜２０ｍｍの範囲
になるように制御されることが好ましい。溶湯の液膜厚
さが０．５ｍｍより小さい場合には溶湯冷却速度が大き
くなり過ぎ、晶出する初晶ケイ素粒子の粒径が小さくな
るので、ろ過等により分離したときの初晶ケイ素粒子の
捕集が困難になる。また、溶湯冷却面５上を流下する溶
湯の液膜の厚さが２０ｍｍを超えると平均としての溶湯
冷却速度は小さくなり、晶出する初晶ケイ素粒子が粗大
化し、また溶湯の液膜厚さ方向で冷却速度の差が大きく
なるために粒径のバラツキが大きくなる。溶湯冷却面５
上を流下する溶湯のより好ましい液膜厚さは１〜５ｍｍ
である。

【００１７】過共晶ケイ素合金溶湯の液膜厚さを０．５
〜２０ｍｍの範囲になるように制御するためには、溶湯
冷却面５上に溶湯を注湯するときに、例えば、貯湯部１
の側壁下部の排出口２に細長い開孔や連なった小径孔か
らなる構造を設けて、ここから溶湯冷却面５上に注湯す
ることにより上記範囲内の所定の液膜厚さとすることが
できる。

【００１８】溶湯冷却部４では、流下してくる過共晶ケ
イ素合金溶湯を共晶温度より高い温度まで冷却させるこ
とにより、初晶ケイ素を晶出させることができる。ここ
では、共晶を晶出させないことが重要である。さらにこ
の溶湯冷却部４において、その冷却速度を制御すること
により、晶出する初晶ケイ素の粒径を制御することがで
きる。

【００１９】過共晶ケイ素合金溶湯が溶湯冷却面５に接
触している時間は、少なくとも０．５秒以上であること
が好ましい。接触時間が０．５秒に満たない場合には溶
湯の冷却が不十分となる結果、初晶ケイ素粒子が十分晶
出しないままケイ素粒子分離部８に到達するため、結果
として得られる初晶ケイ素粒子の量が少なくなる。より
好ましい接触時間は１秒以上である。接触時間は溶湯冷
却面５上を溶湯が流下する距離や溶湯冷却面５の傾斜角
度によって調整される。

【００２０】また、溶湯が溶湯冷却面５上を流下中に共
晶が晶出しないようにするために、溶湯冷却面５上を流
下する溶湯の温度は、共晶温度を超えて液相線温度未満
に制御されなければならない。溶湯の温度が共晶温度以
下になると、共晶ケイ素合金が晶出し、液相線温度以上
になると初晶ケイ素粒子が十分晶出しないまま溶湯がケ
イ素粒子分離部８に達するため得られる初晶ケイ素粒子
の量が減少するので、いずれも好ましくない。好ましく
は（共晶温度＋５℃）以上（液相線温度−２０℃）以下
の範囲で制御される。さらに好ましい過共晶ケイ素合金
溶湯の冷却下限温度は（共晶温度＋１０℃）以上（液相
線温度−５０℃）以下の範囲から任意に選ばれる。

【００２１】例えば、過共晶アルミニウム−ケイ素合金
の場合、共晶温度はケイ素含有量によらず５７７℃であ
り、ケイ素含有量が２０重量％では液相線温度が７００
℃であるから、冷却下限温度は５７７℃を超えて７００
℃未満の範囲で制御されなければならず、好ましい冷却
下限温度は５８２〜６８０℃の範囲、さらに好ましくは
５８７〜６５０℃の範囲から任意に選ぶことができる。
また、ケイ素含有量が６０重量％では液相線温度が１１
５０℃であるから、冷却下限温度は５７７℃を超えて１
１５０℃未満の範囲で制御されなければならず、好まし
い冷却下限温度は５８２℃以上１１３０℃以下の範囲、
さらに好ましくは５８７℃以上１１００℃以下の範囲か
ら任意に選ぶことができる。

【００２２】過共晶銅−ケイ素合金の場合、共晶温度は
ケイ素含有量が２０〜６０重量％の範囲では８０２℃で
あり、ケイ素含有量が２０重量％では液相線温度が９０
０℃であるから、冷却下限温度は８０２℃を超えて９０
０℃未満の範囲で制御されなければならず、好ましい冷
却下限温度は８０７〜８８０℃の範囲、さらに好ましく
は８１２〜８５０℃の範囲から任意に選ぶことができ
る。また、ケイ素含有量が６０重量％では液相線温度が
１２８０℃であるから、冷却下限温度は８０２℃を超え
て１２８０℃未満の範囲で制御されなければならず、好
ましい冷却下限温度は８０７℃以上１２６０℃以下の範
囲、さらに好ましくは８１２℃以上１２３０℃以下の範
囲から任意に選ぶことができる。

【００２３】溶湯冷却面５上を流下する溶湯の温度を液
相線温度以上の一定温度から上記温度範囲まで冷却する
ためには、溶湯を冷却する装置が設置されていることが
好ましい。必要に応じて溶湯を溶湯冷却面５上を流下さ
せる前に、溶湯冷却面５上を予備加熱して、最初に流下
する溶湯から共晶が晶出しないようにすることもでき
る。予備加熱のための装置は特に限定されない。溶湯が
溶湯冷却面５上を流下中は、熱が溶湯から溶湯冷却面５
に移動し、溶湯冷却面５の温度が上昇する。従って、上
記の温度範囲まで冷却するためには、通常は冷却設備を
必要とする。例えば、溶湯冷却面５の背面を直接あるい
は間接に水や空気等で冷却する方法を採用することがで
きる。本発明においては、冷却用配管６を例示する。

【００２４】溶湯冷却面５の総括伝熱係数（以下ｈとす
る）は０．０１〜１ｃａｌ／ｃｍ²・ｓｅｃ・ｄｅｇの
範囲が好ましい。ｈが０．０１より小さい場合には過共
晶ケイ素合金溶湯の冷却速度が小さくなるため、溶湯中
に晶出する初晶ケイ素粒子が粗大化する。また、ｈが１
を超えると溶湯冷却速度が大きくなり過ぎ、晶出する初
晶ケイ素粒子の粒径が小さくなり、分離する初晶ケイ素
粒子の捕集が困難になる。より好ましい総括伝熱係数は
０．０５〜０．５ｃａｌ／ｃｍ² ・ｓｅｃ・ｄｅｇの範
囲である。

【００２５】溶湯冷却面５を構成する材料は、ｈが０．
０１〜１ｃａｌ／ｃｍ² ・ｓｅｃ・ｄｅｇの範囲となる
ものであれば特に限定されるものではないが、本発明に
おいては、過共晶ケイ素合金溶湯に対して不活性な材質
のものが好ましい。溶湯冷却面５を構成する材料として
は、例えば、黒鉛、窒化ケイ素、炭化ケイ素、ホウ化チ
タン等を挙げることができる。溶湯の冷却面の形状は必
ずしも限定されないが、好ましい形状は、平面、円筒の
外面、円筒の内面または円柱の外面である。

【００２６】本発明のケイ素粒子分離部８には、例えば
ろ過体９が組み込まれている。溶湯冷却部４で晶出した
初晶ケイ素粒子の粒径はおよそ１０μｍ以上であるた
め、ケイ素粒子分離部８のろ過体９は少なくとも１０μ
ｍ以上の大きさの固体粒子を捕集することができるもの
でなければならない。粒径が１０μｍより細かい粒子が
捕集できるろ過体を用いることもできるが、この場合は
ろ過速度が遅く生産効率が低くなる。例えば、ろ過体９
としては、管状または板状のアルミナ質多孔体を用いる
ことができる。ろ過によるケイ素粒子の分離効率を高め
るために減圧吸引ろ過や遠心ろ過を行うための機構を付
加することも可能である。

【００２７】また、ケイ素粒子分離部８では、効率よく
初晶ケイ素粒子を捕集するために、溶湯の温度は、共晶
温度を超えて液相線温度未満の範囲に、好ましくは（共
晶温度＋５℃）以上（液相線温度−２０℃）以下の範囲
に、さらに好ましくは（共晶温度＋１０℃）以上（液相
線温度−５０℃）以下の範囲に制御される。

【００２８】具体的には、ケイ素粒子分離部８の温度
は、共晶アルミニウム−ケイ素合金の場合、過共晶銅−
ケイ素合金の場合、それぞれにおいて前記した冷却下限
温度の範囲内から任意に選ばれる。この温度範囲に溶湯
を保持するために、本発明のケイ素粒子分離部８では、
溶湯からの熱の損失を補うため加熱装置（電気ヒーター
１０）を用いることもできる。通常は、加熱装置（電気
ヒーター１０）を用いることが好ましい。

【００２９】本発明において、溶湯冷却面５を有する部
材の形状は図１に例示する平板状、図２に例示する円筒
状、図３に例示する棒状のいずれも採用できる。また、
円筒状の場合は、その内面を溶湯冷却面としてもよい
し、外面を溶湯冷却面とすることも可能である。

【００３０】以下、本発明のケイ素粒子の製造方法につ
いて詳しく説明する。本発明においては、原料として、
ケイ素を除く不純物の合計が好ましくは１重量％以下の
純度の金属、具体的には例えばアルミニウムまたは銅
と、好ましくは純度９６重量％以上のケイ素を用いて、
通常の方法、例えば溶解炉を用いて過共晶ケイ素合金溶
湯を製造する〔（ａ）工程）。ケイ素粒子を太陽電池用
途等の半導体素子原料として用いる場合には、ケイ素を
除く不純物の合計が０．０１重量％以下の純度のアルミ
ニウムまたは銅と、純度９８重量％以上のケイ素を用い
ることがより望ましい。

【００３１】例えば、過共晶アルミニウム−ケイ素合金
または過共晶銅−ケイ素合金の場合は、合金中のケイ素
含有量は２０〜６０重量％が好ましい。ケイ素濃度が２
０重量％未満では、晶出する初晶ケイ素の量が少ないた
めに生産効率が低くなる。ケイ素濃度が６０重量％を超
える場合は、過共晶−ケイ素合金の均一な液相を得るた
めに高温を必要とするので多大の熱量を要し、また、溶
解炉の材質や構造についても制限が生じるため工業的に
は不利となる。より好ましいケイ素含有量は３０〜５０
重量％である。

【００３２】本発明において、貯湯部中の過共晶ケイ素
合金溶湯の温度は、通常は液相線温度より高い温度で保
持され、液相線温度はケイ素濃度によって決められる。
好ましくは液相線温度より１０〜１００℃高い温度から
任意に選ばれた一定温度に保持される。具体的には、過
共晶アルミニウム−ケイ素合金溶湯の場合、過共晶銅−
ケイ素合金溶湯の場合、それぞれにおいて、前記したケ
イ素含有量に応じた好ましい一定温度範囲から任意に選
ばれる。

【００３３】次に、過共晶ケイ素合金溶湯を、本発明の
ケイ素粒子の製造装置を用い、溶湯冷却面上へ溶湯をそ
の液膜の厚さが好ましくは０．５〜２０ｍｍの範囲にな
るように制御して流下させながら初晶ケイ素を晶出さ
せ、晶出した初晶ケイ素をケイ素粒子分離部、例えば溶
湯ろ過装置で、ろ過してろ過体上に捕集する〔（ｂ）工
程）〕。

【００３４】ここで、過共晶ケイ素合金溶湯の冷却速度
を制御することにより晶出する初晶ケイ素粒子の粒径を
１０〜１０００μｍの範囲に制御することができる。冷
却速度は溶湯のケイ素含有量、温度、流下量によって任
意に決められるが、初晶ケイ素粒子の粒径が１０〜１０
００μｍとなる冷却速度の範囲は１〜１０００℃／秒で
ある。冷却速度を速めることにより粒子径の小さな初晶
ケイ素粒子を得ることができる。

【００３５】冷却速度が１℃／秒未満では、初晶ケイ素
粒子が粗大化するので好ましくない。また、１０００℃
／秒を超えると初晶ケイ素粒子が微細化してケイ素粒子
分離部８、例えば溶湯ろ過装置での捕集が困難となるの
で好ましくない。より好ましい冷却速度の範囲は１５〜
５００℃／秒である。

【００３６】過共晶ケイ素合金溶湯を溶湯冷却面上を流
下させながら、液相線温度未満で共晶温度を超える温度
範囲から任意に選ばれた冷却下限温度まで冷却すること
により初晶ケイ素粒子を晶出させる。本発明において
は、冷却下限温度は、共晶温度を超えて液相線温度未
満、好ましくは（共晶温度＋５℃）以上（液相線温度−
２０℃）未満、さらに好ましくは（共晶温度＋１０℃）
以上（液相線温度−５０℃）未満の範囲である。溶湯の
温度が共晶温度以下になると、共晶ケイ素合金が晶出
し、液相線温度以上になると冷却が不十分となる結果、
初晶ケイ素粒子が十分晶出しないまま溶湯がケイ素粒子
分離部に達するため、得られる初晶ケイ素粒子の量が減
少するので、いずれも好ましくない。

【００３７】ケイ素粒子分離部において溶湯中の初晶ケ
イ素粒子を主体として捕集するためには、過共晶ケイ素
合金は溶融状態にあることが必要であり、ケイ素粒子分
離部での初晶ケイ素を含む過共晶ケイ素合金溶湯の温度
は少なくとも共晶温度を超えて液相線未満に保たれてい
なければならず、工業的に管理可能な好ましい温度範囲
は（共晶温度＋５℃）〜（液相線温度−２０℃）であ
る。さらに好ましい温度範囲は（共晶温度＋１０℃）〜
（液相線温度−５０℃）である。

【００３８】ケイ素粒子分離部における温度は、具体的
には、過共晶アルミニウム−ケイ素合金の場合、過共晶
銅−ケイ素合金の場合、それぞれにおいて、前記したケ
イ素含有量に応じた適切な冷却下限温度の範囲から任意
に選ばれ、制御される。

【００３９】ケイ素粒子分離部で捕集された初晶ケイ素
には合金成分が付着しているのでこれを除去することに
より目的とするケイ素粒子を得ることができる〔（ｃ）
工程〕。合金成分の除去方法は特に限定されない。

【００４０】合金成分を除去する方法としては、例え
ば、合金を化学的に溶解することができ、初晶ケイ素は
実質的には溶解しない溶剤で化学的に溶解する方法が採
用できる。溶剤としては酸やその水溶液、或いは無水ア
ルコール等が使用できる。例えば、過共晶アルミニウム
−ケイ素合金の場合は、塩酸、硫酸、燐酸、弗酸等の酸
やこれらの酸の水溶液あるいは無水アルコール等が使用
できる。ここで、塩酸を用いる場合は、その濃度を３〜
９規定、温度を８０〜１００℃にすれば初晶ケイ素粒子
に付着しているアルミニウムを数時間以内で溶解、除去
することができる。過共晶銅−ケイ素合金の場合は、塩
酸、硝酸、硫酸等の無機酸、これらの酸の混酸、または
これらの酸の水溶液を用いることができる。

【００４１】ケイ素粒子を分離した後の過共晶ケイ素合
金の残湯は、原料の過共晶ケイ素合金の溶湯に比べて補
集された初晶ケイ素粒子の量だけケイ素含有量が減少し
ているが、少なくとも共晶組成（例えば、アルミニウム
−ケイ素合金の場合は、ケイ素濃度が１２．５重量％で
ある。銅−ケイ素合金の場合は、ケイ素濃度が１６重量
％である。）以上のケイ素を含有している。この過共晶
ケイ素合金は、溶融状態のままあるいは固化させた後再
度溶解炉に戻し、過共晶ケイ素合金の原料として再利用
することが可能である。

【００４２】また、例えば、過共晶アルミニウム−ケイ
素合金の場合は、各種鋳物用アルミニウム−ケイ素系合
金やその配合原料として利用することも可能であり、過
共晶銅−ケイ素合金の場合は、シルジン青銅合金用配合
原料として再利用することも可能である。〔（ｄ）工
程〕。

【００４３】

【実施例】以下、本発明を実施例により説明するが、本
発明はこれらに限定されるものではない。

【００４４】実施例１ 純度９９．９９重量％のアルミニウム１．２ｋｇと純度
９８％のケイ素０．８ｋｇを原料として用い、該原料を
黒鉛ルツボに入れて電気炉（株式会社進成電炉製作所
製、Ｎｏ．４７）にて溶解した。得られたアルミニウム
−４０重量％ケイ素合金溶湯（液相線温度：９５０℃）
を約１０００℃の温度で図１に示す貯湯部１に注湯し
た。但し、貯湯部１及び溶湯冷却面５は予めガスバーナ
ーで約６００℃に加熱し、ケイ素粒子分離部（具体的に
は溶湯ろ過装置）８は電気ヒーター１０にて約７００℃
に加熱しておいた。

【００４５】溶湯冷却面５は、幅５ｃｍ、長さ１．５
ｍ、厚さ３ｃｍの黒鉛板で構成し、幅端に高さ５ｃｍの
壁を設け溶湯の拡がりを制御し、全体を水平方向に対し
て４５度傾斜させて配置した。また、貯湯部１の側壁下
部の排出口２は幅５ｃｍ、高さ３ｍｍの細長い開孔と
し、該開孔から溶湯冷却面５上に溶湯を流下させた。流
下開始直後に溶湯冷却面５の裏面に配置した冷却用配管
６に導水した。流下開始から終了まで１２秒間を要した
が、この間に溶湯冷却面５に対し垂直に直径１ｍｍのス
テンレス棒を立てて溶湯の液膜厚さを測定したところ２
〜４ｍｍの範囲であった。また、溶湯冷却面５の上端部
と下端部で熱電対を流下中の溶湯内に浸漬して溶湯温度
を測定したところ、上端部では９５０〜９８０℃、下端
部では６２０〜６８０℃であった。

【００４６】この温度低下から計算される溶湯冷却面５
の総括熱伝達係数は０．１ｃａｌ／ｃｍ² ・ｓｅｃ・ｄ
ｅｇである。溶湯冷却面５を流下した溶湯は、溶湯ろ過
装置８にて、８μｍ以上の粒子が９０％の率で捕集可能
な平板形の磁製多孔質ろ過体９（フォセコ・ジャパン・
リミテッド製、３０ｐｐｉプレートタイプ）によりろ過
した。ろ過中の溶湯の温度が６２０〜６８０℃の範囲に
なるよう電気ヒーター１０で溶湯ろ過装置８を加熱し
た。

【００４７】ろ過体９を通過したアルミニウム−ケイ素
合金残湯の１．５ｋｇが回収され、該残湯を冷却、凝固
後に発光分光分析で組成を分析した結果、ケイ素含有量
は２５重量％であり、ＪＩＳ９種のアルミニウム−ケイ
素鋳物合金、あるいは他のアルミニウム−ケイ素系鋳物
合金原料として再利用が可能であった。

【００４８】ろ過体９上の初晶ケイ素粒子の堆積物１１
を冷却後、ろ過体９から除去して秤量したところ、０．
５ｋｇであった。該堆積物１１を６規定塩酸水溶液に浸
漬して９０℃に加熱したところ、気泡を発してアルミニ
ウム−ケイ素合金成分が溶解し、３０分で溶解が完了し
た。アルミニウム−ケイ素合金成分の溶解完了後、上部
懸濁液を排出し、得られた初晶ケイ素粒子を水洗後、乾
燥した。得られた初晶ケイ素粒子の量は秤量の結果０．
４ｋｇであった。該初晶ケイ素粒子は、走査電子顕微鏡
にて観察した結果、粒子径が５０〜１５０μｍの粒度分
布の狭いケイ素粒子であった。セイコー電子工業（株）
製のＳＰＳ１２００ＶＲにて、ＩＣＰ発光分析の結果、
該ケイ素粒子の純度は９９．８重量％（アルミニウムを
除けば、９９．９９９重量％）であった。

【００４９】比較例１ 実施例１と同様にして製造したアルミニウム−４０重量
％ケイ素合金溶湯２Ｋｇを、高さ１００ｍｍ、縦１００
ｍｍ、横１００ｍｍの鋳鉄製の鋳型に１０００℃の温度
で鋳込んで鋳塊を得た。得られた鋳塊を実施例１と同様
にして、６規定塩酸に浸漬し、９０℃に加熱して１０時
間でアルミニウム−ケイ素合金成分を溶解した後、上部
懸濁液を排出し、得られた初晶ケイ素粒子を水洗後、乾
燥した。得られた初晶ケイ素粒子の量は秤量の結果０．
４ｋｇであった。該初晶ケイ素粒子を走査電子顕微鏡に
て観察したところ、１０μｍ前後の微細な粒子から２〜
３ｍｍの板状粒子まで含まれており、粒径のバラツキが
大きく、また、アルミニウムの溶解に長時間を要し、再
利用もできなかった。

【００５０】比較例２ 実施例１と同様にして製造したアルミニウム−４０重量
％ケイ素合金溶湯６０ｇを、高さ１００ｍｍ、幅５０ｍ
ｍ、厚さ５ｍｍの鋳鉄製の鋳型に１０００℃の温度で鋳
込んで鋳塊を得た。得られた鋳塊を実施例１と同様にし
て、６規定塩酸に浸漬し、９０℃に加熱して３時間でア
ルミニウム成分を溶解した後、上部懸濁液を排出し、得
られた初晶ケイ素粒子を水洗後、乾燥した。得られた初
晶ケイ素粒子の量は秤量の結果１２ｇであった。該初晶
ケイ素粒子を走査電子顕微鏡にて観察したところ、実施
例１で得られたケイ素粒子とほぼ同様の粒子径が５０〜
１５０μｍの粒度分布の狭いケイ素粒子であった。しか
し、厚さ５ｍｍの鋳鉄製の鋳型に鋳込むので、工業的規
模の大量生産においては非効率であり、また、アルミニ
ウムの再利用ができなかった。

【００５１】

【発明の効果】本発明によれば、高純度で、粒径が１０
〜１０００μｍで粒度分布の狭い粒径の制御されたケイ
素粒子を工業的に効率よく製造することができる。ま
た、得られたケイ素粒子は太陽電池用途等の半導体素子
原料として用いることができるので、産業上きわめて有
用である。また、本発明は、アルミニウムや銅を溶媒と
して用いたケイ素粒子の製造方法において、溶媒として
用いたアルミニウムや銅の大部分を有効に再利用し得る
ケイ素粒子の製造方法および製造装置を提供するもので
ある。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の実施に適したケイ素粒子の製造装置の
概略を示す断面図である。

【図２】本発明の実施に適したケイ素粒子の製造装置の
概略を示す断面図である。

【図３】本発明の実施に適したケイ素粒子の製造装置の
概略を示す断面図である。

【符号の説明】

１． 貯湯部 ２． 排出口 ３． 過共晶ケイ素合金溶湯 ４． 溶湯冷却部 ５． 溶湯冷却面 ６． 冷却用配管 ７． 過共晶ケイ素合金溶湯液膜 ８． ケイ素粒子分離部 ９． ろ過体 １０．電気ヒーター １１．初晶ケイ素粒子の堆積物 １２．過共晶ケイ素合金溶湯 １３．過共晶ケイ素合金残湯

Claims (7)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】（ａ）過共晶ケイ素合金溶湯を液相線温度
   以上に保持する機構を有し、該過共晶ケイ素合金溶湯の
   排出口を備えた貯湯部、（ｂ）貯湯部から排出された該
   過共晶ケイ素合金溶湯を流下させて、過共晶ケイ素合金
   溶湯を共晶温度を超えて液相線温度未満の温度範囲まで
   冷却する、冷却面を有する溶湯冷却部、および（ｃ）過
   共晶ケイ素合金溶湯を共晶温度を超えて液相線温度未満
   の温度範囲に保持し晶出した初晶ケイ素粒子を分離する
   機構を有するケイ素粒子分離部、を主たる構成部分とし
   て含むことを特徴とする過共晶ケイ素合金溶湯からのケ
   イ素粒子の製造装置。
2. 【請求項２】前記過共晶ケイ素合金溶湯の冷却面の総括
   伝熱係数が０．０１〜１ｃａｌ／ｃｍ² ・ｓｅｃ・ｄｅ
   ｇである請求項１記載の製造装置。
3. 【請求項３】前記過共晶ケイ素合金溶湯の冷却面が、平
   面、円筒の外面、円筒の内面または円柱の外面である請
   求項１または２記載の製造装置。
4. 【請求項４】下記の工程を含むことを特徴とする粒径が
   １０〜１０００μｍのケイ素粒子の製造方法。請求項１
   記載のケイ素粒子の製造装置を用いて、該過共晶ケイ素
   合金溶湯を液相線以上の温度から共晶温度を超えて液相
   線温度未満の温度範囲まで冷却して初晶ケイ素粒子を晶
   出させ、晶出した初晶ケイ素粒子を分離して捕集する工
   程。
5. 【請求項５】下記の工程を含むことを特徴とする粒径が
   １０〜１０００μｍのケイ素粒子の製造方法。 （ａ）液相線以上の温度の過共晶ケイ素合金溶湯を調製
   する工程。 （ｂ）請求項１記載のケイ素粒子の製造装置を用いて、
   該過共晶ケイ素合金溶湯を液相線以上の温度から共晶温
   度を超えて液相線温度未満の温度範囲まで冷却して初晶
   ケイ素粒子を晶出させ、晶出した初晶ケイ素粒子を分離
   して捕集する工程。 （ｃ）分離して捕集した初晶ケイ素粒子に付着した合金
   を除去する工程。
6. 【請求項６】請求項４または５記載の工程に加えて、下
   記の工程を含むことを特徴とする粒径が１０〜１０００
   μｍのケイ素粒子の製造方法。初晶ケイ素粒子を分離し
   た後の過共晶ケイ素合金残湯を再利用する工程。
7. 【請求項７】過共晶ケイ素合金が、ケイ素を２０〜６０
   重量％含有する過共晶アルミニウム−ケイ素合金、また
   はケイ素を２０〜６０重量％含有する過共晶銅−ケイ素
   合金であることを特徴とする請求項４、５または６記載
   のケイ素粒子の製造方法。