JPH07183038A - 溶融炭酸塩型燃料電池用集電板 - Google Patents

溶融炭酸塩型燃料電池用集電板

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JPH07183038A
JPH07183038A JP5324460A JP32446093A JPH07183038A JP H07183038 A JPH07183038 A JP H07183038A JP 5324460 A JP5324460 A JP 5324460A JP 32446093 A JP32446093 A JP 32446093A JP H07183038 A JPH07183038 A JP H07183038A
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JP
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fuel cell
current collector
nickel
molten carbonate
plate
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JP5324460A
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Hiroshi Tateishi
浩史 立石
Hideyuki Ozu
秀行 大図
Yoshihiro Akasaka
芳浩 赤坂
Kazuaki Nakagawa
和明 中川
Morohiro Tomimatsu
師浩 富松
Takao Nakagaki
隆雄 中垣
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Toshiba Corp
Original Assignee
Toshiba Corp
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    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

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Abstract

(57)【要約】 【目的】 所定の表面部位に電気伝導性および耐食性の
優れた酸化物層が形成された溶融炭酸塩型燃料電池用集
電板を提供しようとするものである。 【構成】 リチウム炭酸塩を電解質として含浸された電
解質板を有する溶融炭酸塩型燃料電池に組み込まれるス
テンレス鋼または鉄を２０重量％以上含むニッケル基合
金からなる酸化剤ガス側集電板において、少なくとも電
気伝導性が必要な部位の表面は前記燃料電池の稼働時に
リチウムがドープされたニッケル酸化物層で被覆されて
いることを特徴とする。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、溶融炭酸塩型燃料電池
用集電板に関し、特に表面組織を改良した酸化剤ガス側
集電板に係わる。
【０００２】
【従来の技術】従来より各種の燃料電池が提案および実
用化されている。中でも、溶融炭酸塩型燃料電池は高効
率で、かつ燃料ガスとして石炭ガスが利用できるため、
広く研究、開発がなされている。
【０００３】前記溶融炭酸塩型燃料電池は、例えば燃料
極、空気極、電解質板および集電板により構成された複
数のユニットセルを積層し、これらセル間にセパレータ
をそれぞれ配置して仕切った構造を有する。前記各セパ
レータは、前記電解質板の周縁部を挟むように配置され
た２枚のエッジシール板を備えている。前記エッジシー
ル板は、前記電解質板の周縁部と接してウェットシール
を形成し、前記ユニットセルの発電部品を外部雰囲気か
らシールドする役目をなす。
【０００４】ところで、前記酸化剤側集電板は前記燃料
電池の稼働時において前記空気極から滲し出された腐食
性の高い溶融炭酸塩の液膜に覆われている。このため、
前記集電板は従来よりステンレス鋼または鉄を２０重量
％以上含むニッケル基合金により形成されている。前記
ステンレス鋼は、主にＳＵＳ３１０Ｓ、ＳＵＳ３１６Ｌ
が使用され、前記ニッケル基合金はインコロイ アロイ
（ＩＮＣＯＬＯＹ ａｌｌｏｙ）８２５が使用されてい
る。
【０００５】しかしながら、ステンレス鋼やニッケル基
合金からなる前記集電板は前記燃料電池の稼働時にその
表面に腐食された鉄を含むＬｉＦｅＯ2 、ＬｉＦｅ5 Ｏ
8 などの腐食生成物が層状に形成される。前記燃料電池
を１０００時間以上の長時間に亘って稼働差せると、前
記腐食生成物が成長して電気抵抗が増大するため、燃料
電池の性能が著しく劣化する。つまり、前記腐食生成物
が前記集電板に形成されることにより燃料電池の高性能
化と長寿命化が妨げられる。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、所定
の表面部位に電気伝導性および耐食性の優れた酸化物層
が形成された溶融炭酸塩型燃料電池用集電板を提供しよ
うとするものである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明に係わる溶融炭酸
塩型燃料電池用集電板は、少なくともリチウム炭酸塩を
電解質として含浸された電解質板を有する溶融炭酸塩型
燃料電池に組み込まれるステンレス鋼または鉄を２０重
量％以上含むニッケル基合金からなる酸化剤ガス側集電
板において、少なくとも電気伝導性が必要な部位の表面
は前記燃料電池の稼働時にリチウムがドープされたニッ
ケル酸化物層で被覆されていることを特徴とするもので
ある。ここで、リチウムドープとは前記ニッケル酸化物
層中に例えばリチウム−ニッケル金属間化合物やリチウ
ム・ニッケル酸化物のようなリチウム化合物として存在
することを意味するものである。
【０００８】前記電解質板に含浸される電解質として
は、例えばリチウム炭酸塩とナトリウム炭酸塩およびカ
リウム炭酸塩から選ばれる少なくとも１種とからなる混
合炭酸塩を用いることができる。
【０００９】前記ステンレス鋼としては、１０〜２７重
量％のＣｒ、０．１〜３０重量％のＮｉ、０．０８重量
％以下のＣｏ、２．０重量％以下のＭｎ、１．５重量％
以下のＳｉ、残部がＦｅおよび０．１重量％以下の不可
避的不純物の組成を有するものが挙げられる。代表的な
ステンレス鋼としては、高耐食性を有するＳＵＳ３１０
Ｓ、ＳＵＳ３１６Ｌが挙げられる。
【００１０】前記ニッケル基合金としては、１５〜３０
重量％のＣｒ、２０〜３０重量％のＦｅ、残部Ｎｉおよ
び０．１重量％以下の不可避的不純物の組成を有するも
のが挙げられる。前記ニッケル基合金は、必要に応じて
０．１〜４重量％のＣｕ、１．０重量％以下のＭｎ、
０．５重量％以下のＳｉ、１．０重量％以下のＡｌ、
０．５〜１．５重量％のＴｉ、２．０〜４．０重量％の
Ｍｏを含むことを許容する。代表的なニッケル基合金と
しては、高耐食性を有するインコロイ アロイ（ＩＮＣ
ＯＬＯＹ ａｌｌｏｙ）８２５が挙げられる。
【００１１】前記ニッケル酸化物層は、電気伝導性が必
要な部位の中で、特にカソード（空気極）と接する表面
に形成することが好ましい。これは、カソードと接する
集電板の表面部位には電気抵抗の大きい鉄を含む腐食生
成物が成長し易く、電池の高性能化と長寿命化を阻害す
ることから、前記表面部位に耐食性の優れた前記ニッケ
ル酸化物層を形成することが好ましい。
【００１２】前記ニッケル酸化物層は、リチウムが５ｐ
ｐｍ〜２×１０4 ｐｐｍドープされていることが好まし
い。前記ニッケル酸化物層は、例えば前記燃料電池に組
み込む前に前記集電板（ステンレス鋼またはニッケル基
合金からなる集電板本体）の電気伝導性が必要な部位の
表面にニッケル層をクラッド法、無電解メッキ法または
電気メッキ法等により予め被覆することにより形成され
る。また、前記集電板の電気伝導性が必要な部位の表面
にニッケル層を予め被覆した後、８００〜１０００℃、
アルゴン等の不活性雰囲気中で１０分間〜１０時間熱処
理を施してもよい。この際、前記ニッケル層が集電板表
面に拡散して表面に緻密なニッケル濃化層が形成され
る。また、前記処理によりニッケル酸化物層が緻密化し
て腐食生成物の形成防止効果が向上される。このように
燃料電池に組み込む前に前記集電板の所望部位の表面に
ニッケル層またはニッケル濃化層を形成することによ
り、燃料電池の稼働時における酸化剤ガス雰囲気下で前
記ニッケル層またはニッケル濃化層が速やかに酸化さ
れ、さらに溶融炭酸塩の成分であるリチウムを取り込
み、電気伝導性の優れたリチウムドープニッケル酸化物
層に変換される。リチウムは、燃料電池の稼働条件によ
るが、通常の運転条件下で５ｐｐｍ〜２×１０4 ｐｐｍ
ドープされる。
【００１３】前記ニッケル層は、５〜１００μｍの厚さ
を有することが好ましい。これは、次のような理由によ
るものである。前記ニッケル層の厚さを５μｍ未満にす
ると、電気抵抗の大きい鉄を含んだ腐食生成物の成長を
抑制することが困難になる。一方、前記ニッケル層の厚
さが１００μｍを越えると燃料電池に組み込んで稼働さ
せた際に形成されるリチウムドープニッケル酸化物層が
電気伝導性が優れているものの、電気抵抗値が発電初期
からやや高い値を示し、燃料電池の高性能化を妨げる恐
れがある。より好ましいニッケル層の厚さは、３０〜７
０μｍの範囲である。
【００１４】前記ニッケル層には、０．１重量％以下の
不可避的不純物を含むことを許容する。前記リチウムが
ドープされたニッケル酸化物層は、勿論、燃料電池に組
み込む前に前記集電板の電気伝導性が必要な部位の表面
に形成してもよい。
【００１５】本発明に係わる酸化剤側集電板が組み込ま
れた溶融炭酸塩型燃料電池の一例を図１を参照して詳細
に説明する。図１は、複数のユニットセルを積層した構
造を有する積層電池の一部を示す断面図である。電解質
板１は、アノード（燃料極）２とカソード（空気極）３
の間に配置されている。前記電解質板１は、多孔質体に
少なくともリチウム炭酸塩を含む電解質を含浸させるこ
とにより形成されている。凹凸を有する燃料ガス側、酸
化剤側の集電板４、５は、前記燃料極２および空気極３
の前記電解質板１と反対側の面にそれぞれ配置されてい
る。燃料ガス（Ｈ2 ）は、前記燃料極２と前記集電板４
とで形成された流路６を流通する。酸化剤ガス（空気ま
たはＣＯ2 ）は、前記空気極３と前記集電板５とで形成
された流路７を流通する。前記電解質板１、燃料極２、
空気極３および集電板４、５によりユニットセルを構成
している。セパレータは、積層された複数の前記ユニッ
トセルの間に配置され、それらユニットセルの仕切りと
して機能する。前記セパレータは、前記各流路６、７を
分離するためのインターコネクタ８と、前記電解質板１
の周縁部を挟むように配置された２枚のエッジシール板
９、１０とから構成されている。前記エッジシール板
９、１０は、前記電解質板１の周縁部と接してウェット
シールを形成し、前記ユニットセルの発電部品を外部雰
囲気からシールドする役目をなしている。また、前記エ
ッジシール板９、１０はそれぞれ前記電解質板１の周縁
部の挟持部においてスプリング部材１１、１２により通
常５ｋｇ／ｃｍ2 以下の面圧が両側から加えられること
により、前記ウェットシール性が確保されている。
【００１６】
【作用】本発明によれば、少なくともリチウム炭酸塩を
電解質として含浸された電解質板を有する溶融炭酸塩型
燃料電池に組み込まれるステンレス鋼または鉄を２０重
量％以上含むニッケル基合金からなる酸化剤ガス側集電
板の少なくとも電気伝導性が必要な部位の表面にリチウ
ムがドープされたニッケル酸化物層を被覆することによ
って、前記燃料電池の稼働時において電気抵抗の大きい
鉄を含んだ腐食生成物が表面に成長するのを抑制するこ
とができる。その結果、前記集電板を備えた燃料電池の
高性能化と長寿命化を達成できる。
【００１７】
【実施例】以下、本発明の実施例を前述した図１を参照
して詳細に説明する。 実施例１ まず、クラッド法により厚さ３０μｍのニッケル層が両
面に予め形成された１２５ｍｍ角、厚さ０．３ｍｍのＩ
ＮＣＯＬＯＹ ａｌｌｏｙ ８２５からなる酸化剤ガス
側集電板を用いて前述した図１に示すユニットセルを５
つ積層した積層電池を組み立て、これを発電装置内に設
置した。
【００１８】なお、前記積層電池に組み込まれる電解質
板はＬｉＡｌＯ2 を主材料とする多孔質板に混合アルカ
リ炭酸塩（Ｌｉ2 ＣＯ3 ；６２モル％、Ｋ2 ＣＯ3 ；３
８モル％）を含浸した構造を有する。また、前記積層電
池に組み込まれるエッジシール板は次のような方法に製
造した。すなわち、平均径が１０μｍのアルミニウム粉
末７０重量％、スチレン系のバインダ３０重量％をケト
ン系溶剤で分散させたアルミニウムスラリーを、厚さ
０．４ｍｍのステンレス鋼（ＳＵＳ３１６Ｌ）からなる
薄板材の表面に一定量塗布した後、前記溶剤を揮散して
厚さ２００μｍのアルミニウム含有層を形成した。つづ
いて、薄板材を３％の水素を含むアルゴン雰囲気の炉に
設置し、４９０℃の温度で１２時間熱処理することによ
り前記アルミニウム含有層中のバインダを除去した。さ
らに、７５０℃の温度まで昇温し、その温度にて５時間
熱処理し、１℃／分の降温速度で炉冷することにより前
記薄板材表面に厚さ２５μｍの耐食層が形成されたエッ
ジシール板を製造した。
【００１９】前記積層電池を容器内に密閉し、炭酸ガス
５０体積％、残部窒素からなるガスをパージガスとして
流した。通常の燃料電池の昇温手順に従って、６５０℃
の発電温度まで昇温することにより発電がなされた。ま
た、３ｋｇ／ｃｍ2 の面圧を前記エッジシール板に付加
し、１５０ｍＡ／ｃｍ2 で連続発電を実施したが、８３
００時間経過した後も４．５Ｖの高い積層電池電圧を維
持した。
【００２０】実施例２ 無電解メッキ法により厚さ７０μｍのニッケル層が両面
に予め形成された１２５ｍｍ角、厚さ０．３ｍｍのＳＵ
Ｓ３１０Ｓからなる酸化剤ガス側集電板を用いた以外、
前述した実施例１と同様な構成で、図１に示すユニット
セルを５つ積層した積層電池を組み立て、これを発電装
置内に設置した。
【００２１】前記積層電池を容器内に密閉し、炭酸ガス
５０体積％、残部窒素からなるガスをパージガスとして
流した。通常の燃料電池の昇温手順に従って、６５０℃
の発電温度まで昇温することにより発電がなされた。ま
た、３ｋｇ／ｃｍ2 の面圧を前記エッジシール板に付加
し、１５０ｍＡ／ｃｍ2 で連続発電を実施したが、８５
００時間経過した後も４．４８Ｖの高い積層電池電圧を
維持した。
【００２２】実施例３ クラッドにより厚さ５０μｍのニッケル層が両面に予め
形成された１２５ｍｍ角、厚さ０．３ｍｍのＩＮＣＯＬ
ＯＹ ａｌｌｏｙ ８２５からなる酸化剤ガス側集電板
を用いた以外、前述した実施例１と同様な構成で、図１
に示すユニットセルを５つ積層した積層電池を組み立
て、これを発電装置内に設置した。
【００２３】前記積層電池を容器内に密閉し、炭酸ガス
５０体積％、残部窒素からなるガスをパージガスとして
流した。通常の燃料電池の昇温手順に従って、６５０℃
の発電温度まで昇温することにより発電がなされた。ま
た、３ｋｇ／ｃｍ2 の面圧を前記エッジシール板に付加
し、１５０ｍＡ／ｃｍ2 で連続発電を実施したが、８３
００時間経過した後も４．４８Ｖの高い積層電池電圧を
維持した。
【００２４】実施例４ 無電解メッキ法により厚さ４μｍのニッケル層が両面に
予め形成された１２５ｍｍ角、厚さ０．３ｍｍのＳＵＳ
３１０Ｓからなる酸化剤ガス側集電板を用いた以外、前
述した実施例１と同様な構成で、図１に示すユニットセ
ルを５つ積層した積層電池を組み立て、これを発電装置
内に設置した。
【００２５】前記積層電池を容器内に密閉し、炭酸ガス
５０体積％、残部窒素からなるガスをパージガスとして
流した。通常の燃料電池の昇温手順に従って、６５０℃
の発電温度まで昇温することにより発電がなされた。ま
た、３ｋｇ／ｃｍ2 の面圧を前記エッジシール板に付加
し、１５０ｍＡ／ｃｍ2 で連続発電を実施した。その結
果、６０００時間を経過したあたりから積層電池電圧が
徐々に低下し始めたが、８５００時間経過した後も３．
９５Ｖの高い積層電池電圧を維持した。
【００２６】実施例５ 無電解メッキ法により厚さ４μｍのニッケル層を両面に
予め形成した後、アルゴン雰囲気中、８００℃、２時間
の熱処理を施して厚さ約１０μｍのニッケル濃化層が形
成された１２５ｍｍ角、厚さ０．３ｍｍのＳＵＳ３１０
Ｓからなる酸化剤ガス側集電板を用いた以外、前述した
実施例１と同様な構成で、図１に示すユニットセルを５
つ積層した積層電池を組み立て、これを発電装置内に設
置した。
【００２７】前記積層電池を容器内に密閉し、炭酸ガス
５０体積％、残部窒素からなるガスをパージガスとして
流した。通常の燃料電池の昇温手順に従って、６５０℃
の発電温度まで昇温することにより発電がなされた。ま
た、３ｋｇ／ｃｍ2 の面圧を前記エッジシール板に付加
し、１５０ｍＡ／ｃｍ2 で連続発電を実施した。その結
果、６０００時間を経過したあたりから積層電池電圧が
徐々に低下し始めたが、８５００時間経過した後も４．
１Ｖの高い積層電池電圧を維持した。
【００２８】実施例６ クラッドにより厚さ１２０μｍのニッケル層が両面に予
め形成された１２５ｍｍ角、厚さ０．３ｍｍのＳＵＳ３
１０Ｓからなる酸化剤ガス側集電板を用いた以外、前述
した実施例１と同様な構成で、図１に示すユニットセル
を５つ積層した積層電池を組み立て、これを発電装置内
に設置した。
【００２９】前記積層電池を容器内に密閉し、炭酸ガス
５０体積％、残部窒素からなるガスをパージガスとして
流した。通常の燃料電池の昇温手順に従って、６５０℃
の発電温度まで昇温することにより発電がなされた。ま
た、３ｋｇ／ｃｍ2 の面圧を前記エッジシール板に付加
し、１５０ｍＡ／ｃｍ2 で連続発電を実施した。その結
果、初期状態から電池電圧が４．２Ｖで実施例１〜３に
比べてやや低い値を示したが、８３００時間経過した後
も４．２Ｖを維持した。
【００３０】比較例１ １２５ｍｍ角、厚さ０．３ｍｍのＳＵＳ３１０Ｓからな
る酸化剤ガス側集電板を用いた以外、前述した実施例１
と同様な構成で、図１に示すユニットセルを５つ積層し
た積層電池を組み立て、これを発電装置内に設置した。
【００３１】前記積層電池を容器内に密閉し、炭酸ガス
５０体積％、残部窒素からなるガスをパージガスとして
流した。通常の燃料電池の昇温手順に従って、６５０℃
の発電温度まで昇温することにより発電がなされた。ま
た、３ｋｇ／ｃｍ2 の面圧を前記エッジシール板に付加
し、１５０ｍＡ／ｃｍ2 で連続発電を実施した。その結
果、初期状態から電池電圧が３．９Ｖと実施例１〜６に
比べて低い値を示し、さらに５５００時間を経過したあ
たりからその電池電圧が徐々に低下し始め、８５００時
間経過した後はその電池電圧が３．３０Ｖまで低下し
た。
【００３２】比較例２ １２５ｍｍ角、厚さ０．３ｍｍのＩＮＣＯＬＯＹ ａｌ
ｌｏｙ ８２５からなる酸化剤ガス側集電板を用いた以
外、前述した実施例１と同様な構成で、図１に示すユニ
ットセルを５つ積層した積層電池を組み立て、これを発
電装置内に設置した。
【００３３】前記積層電池を容器内に密閉し、炭酸ガス
５０体積％、残部窒素からなるガスをパージガスとして
流した。通常の燃料電池の昇温手順に従って、６５０℃
の発電温度まで昇温することにより発電がなされた。ま
た、３ｋｇ／ｃｍ2 の面圧を前記エッジシール板に付加
し、１５０ｍＡ／ｃｍ2 で連続発電を実施した。その結
果、初期状態から電池電圧が３．９５Ｖと実施例１〜６
に比べて低い値を示し、さらに６０００時間を経過した
あたりからその電池電圧が徐々に低下し始め、８５００
時間経過した後はその電池電圧が３．６Ｖまで低下し
た。
【００３４】さらに、実施例１〜６および比較例１、２
の積層電池について、１００００時間連続発電を実施し
た後、各積層電池の上から３番目のユニットセルに組み
込まれた酸化剤ガス側集電板の表面成分をＸ線回折法に
より分析した。その結果、実施例１〜６の積層電池に組
み込まれた酸化剤ガス側集電板の表面は、主にＮｉＯで
あることが検出された。これに対し、比較例１、２の酸
化剤ガス側集電板の表面はＬｉＦｅ5 Ｏ8 を示すピーク
が検出された。
【００３５】また、実施例１〜６の酸化剤ガス側集電板
の表面のＮｉＯ層を二次イオン質量分析（ＳＩＭＳ）に
より分析したところ、１０００ｐｐｍ程度のＬｉが検出
された。
【００３６】
【発明の効果】以上詳述したように本発明に係わる溶融
炭酸塩型燃料電池用集電板によれば、所定の表面部位に
電気伝導性および耐食性の優れた酸化物層が形成され、
燃料電池の稼働時において電気抵抗の大きい鉄を含んだ
腐食生成物が表面に成長するのを抑制することができ、
ひいては前記集電板を溶融炭酸塩型燃料電池に組み込む
ことによって高性能化と長寿命化を達成できる等顕著な
効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の一実施例に係る酸化剤側集電板が組み
込まれた溶融炭酸塩型燃料電池の一例を示す断面図。
【符号の説明】
１…電解質板、２…アノード、３…カソード、４、５…
集電板、９、１０…エッジシール板。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 中川 和明 神奈川県川崎市幸区小向東芝町１番地 株 式会社東芝研究開発センター内 (72)発明者 富松 師浩 神奈川県川崎市幸区小向東芝町１番地 株 式会社東芝研究開発センター内 (72)発明者 中垣 隆雄 神奈川県川崎市幸区小向東芝町１番地 株 式会社東芝研究開発センター内

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 リチウム炭酸塩を電解質として含浸され
    た電解質板を有する溶融炭酸塩型燃料電池に組み込まれ
    るステンレス鋼または鉄を２０重量％以上含むニッケル
    基合金からなる酸化剤ガス側集電板において、少なくと
    も電気伝導性が必要な部位の表面は前記燃料電池の稼働
    時にリチウムがドープされたニッケル酸化物層で被覆さ
    れていることを特徴とする溶融炭酸塩型燃料電池用集電
    板。
JP5324460A 1993-12-22 1993-12-22 溶融炭酸塩型燃料電池用集電板 Pending JPH07183038A (ja)

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Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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US5643690A (en) * 1994-11-11 1997-07-01 Kabushiki Kaisha Toshiba Molten carbonate fuel cell
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