JP2813350B2 - 溶融炭酸塩形燃料電池 - Google Patents
溶融炭酸塩形燃料電池Info
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 この発明は溶融炭酸塩形燃料電池に関するものであ
る。
る。
従来のこの種の燃料電池の構成を示すと、第２図のと
おりである。
おりである。
例えば、アルカリ金属炭酸塩を電解質とする溶融炭酸
塩形燃料電池は、一般に電解質と電解質に対して不活性
な物質とからなる電解質層（１）と、この電解質層
（１）を挟み込むように設けられている燃料極（２）及
び空気極（３）が接触して配置されており、更に、集電
作用及びこれらの電池部材を物理的に支持して反応ガス
を流す目的を持つ燃料極（２）側の集電板（４）、燃料
極側ガス流路板（５）及びセパレーター（6a）の燃料極
（２）に対向する面よりなる燃料極側ガス室（７）と、
空気極（３）側の集電板（８）、空気極側ガス流路板
（９）及びセパレーター（6b）からなつている空気極
（３）に対向する面からなる空気極側ガス室（10）とよ
り構成されている。そして、従来、空気極側ガス室（1
0）はステンレス鋼例えばSUS316Lによつて構成されてい
るが、電解質層（１）からしみだした電解質に対して、
ステンレス鋼の耐食性は十分でなく、従つて、電解質と
ステンレス鋼とは反応を起こし、主に電解質中のLi2CO3
の消耗が生じる。しかし、このようなLi2CO3の消耗に対
する対策は十分でないのが現状である。
塩形燃料電池は、一般に電解質と電解質に対して不活性
な物質とからなる電解質層（１）と、この電解質層
（１）を挟み込むように設けられている燃料極（２）及
び空気極（３）が接触して配置されており、更に、集電
作用及びこれらの電池部材を物理的に支持して反応ガス
を流す目的を持つ燃料極（２）側の集電板（４）、燃料
極側ガス流路板（５）及びセパレーター（6a）の燃料極
（２）に対向する面よりなる燃料極側ガス室（７）と、
空気極（３）側の集電板（８）、空気極側ガス流路板
（９）及びセパレーター（6b）からなつている空気極
（３）に対向する面からなる空気極側ガス室（10）とよ
り構成されている。そして、従来、空気極側ガス室（1
0）はステンレス鋼例えばSUS316Lによつて構成されてい
るが、電解質層（１）からしみだした電解質に対して、
ステンレス鋼の耐食性は十分でなく、従つて、電解質と
ステンレス鋼とは反応を起こし、主に電解質中のLi2CO3
の消耗が生じる。しかし、このようなLi2CO3の消耗に対
する対策は十分でないのが現状である。
第３図は、この従来の燃料電池における電池有効面積
1cm2当りの空気極側ガス室（10）の構成部材との反応で
消耗される電解質量の時間的変化を示している。
1cm2当りの空気極側ガス室（10）の構成部材との反応で
消耗される電解質量の時間的変化を示している。
従来の溶融炭酸塩形燃料電池は、以上のように構成さ
れているので、空気極側ガス室（10）の構成部材と電解
質層（１）からしみ出した電解質との反応によつて、燃
料電池に必要な電解質が消耗し、従つて、これにより電
池特性が時間と共に低下するという問題点があり、この
ような問題点を解決したいという課題を従来装置は有し
ていた。
れているので、空気極側ガス室（10）の構成部材と電解
質層（１）からしみ出した電解質との反応によつて、燃
料電池に必要な電解質が消耗し、従つて、これにより電
池特性が時間と共に低下するという問題点があり、この
ような問題点を解決したいという課題を従来装置は有し
ていた。
この発明は、上記のような課題を解決するためになさ
れたもので、電解質の消耗を補い、かつ、電解質の組成
を一定に保持して、長期にわたり電池特性が安定な溶融
炭酸塩形燃料電池を得ることを目的とする。
れたもので、電解質の消耗を補い、かつ、電解質の組成
を一定に保持して、長期にわたり電池特性が安定な溶融
炭酸塩形燃料電池を得ることを目的とする。
この発明に係る溶融炭酸塩形燃料電池は、Liイオンと
Ｋイオンとの比Li/Kが70/30から40/60の間で主にLi2CO3
とK2CO3より成る電解質が用いられているものにおい
て、LiとＯと他の元素とを含む複合酸化物が空気極側ガ
ス室構成部材に担持されており、空気極側ガス雰囲気下
であって600〜700℃の温度範囲において、Li/Kが小さく
なる過程で、複合酸化物中のLiと空気極側ガス中のCO2
とが反応しLi2CO3が発生して電解質中に補給されるとと
もに、他の元素に対してLiの比率が小さくなった酸化物
が残留するものである。
Ｋイオンとの比Li/Kが70/30から40/60の間で主にLi2CO3
とK2CO3より成る電解質が用いられているものにおい
て、LiとＯと他の元素とを含む複合酸化物が空気極側ガ
ス室構成部材に担持されており、空気極側ガス雰囲気下
であって600〜700℃の温度範囲において、Li/Kが小さく
なる過程で、複合酸化物中のLiと空気極側ガス中のCO2
とが反応しLi2CO3が発生して電解質中に補給されるとと
もに、他の元素に対してLiの比率が小さくなった酸化物
が残留するものである。
この発明における例えば空気極側ガス室構成部材等内
に担持されたLiを含む複合酸化物の一例としてのLiFeO2
は、空気極側ガス室構成部材と電解質との反応により、
燃料電池内の炭酸リチウムが消費され、炭酸カリウムの
相対濃度が高くなつた場合、 10LiFeO2＋4CO2→2LiFe5O8＋4Li2CO3 なる反応によつてLi2CO3を生じて電解質に補給し、電解
質中のLiとＫのイオンの比Li/Kが小さくならないように
一定に保つている。
に担持されたLiを含む複合酸化物の一例としてのLiFeO2
は、空気極側ガス室構成部材と電解質との反応により、
燃料電池内の炭酸リチウムが消費され、炭酸カリウムの
相対濃度が高くなつた場合、 10LiFeO2＋4CO2→2LiFe5O8＋4Li2CO3 なる反応によつてLi2CO3を生じて電解質に補給し、電解
質中のLiとＫのイオンの比Li/Kが小さくならないように
一定に保つている。
以下、この発明をその一実施例を示す第１図に基づい
て説明する。
て説明する。
第１図はこの発明を説明するための溶融炭酸塩形燃料
電池の空気極及び空気極側ガス室構成部材の断面側面図
であり、第２図と同一又は相当部分には同一符号を付
し、その説明を省略する。
電池の空気極及び空気極側ガス室構成部材の断面側面図
であり、第２図と同一又は相当部分には同一符号を付
し、その説明を省略する。
図において、（11）はNiO多孔体よりなる空気極（1
2）にドーピングされている複合酸化物としてのLiFeO2
の粒子である。
2）にドーピングされている複合酸化物としてのLiFeO2
の粒子である。
次に、動作について説明する。
溶融炭酸塩形燃料電池に使用される電解質中のLiイオ
ンとＫイオンとの比、即ちLi/Kは、電解質の融点及びイ
オン導電性等に基づいて決められる。即ち、Liの量が70
/30よりも多くなると、融点が600℃以上となり、電解質
としては使用しにくくなり、逆に40/60よりも少なくな
ると、イオン導電性が小さくなるとともに、ステンレス
鋼の腐食が激しくなるため、やはり電解質としては使用
されない。また、Li/Kの初期値としては、70/30〜40/60
の範囲の中から選択可能であるが、62/38が最もよく使
用されている。これは、62/38が共晶組成であり、最も
低い融点（488℃）の組成であるためである。
ンとＫイオンとの比、即ちLi/Kは、電解質の融点及びイ
オン導電性等に基づいて決められる。即ち、Liの量が70
/30よりも多くなると、融点が600℃以上となり、電解質
としては使用しにくくなり、逆に40/60よりも少なくな
ると、イオン導電性が小さくなるとともに、ステンレス
鋼の腐食が激しくなるため、やはり電解質としては使用
されない。また、Li/Kの初期値としては、70/30〜40/60
の範囲の中から選択可能であるが、62/38が最もよく使
用されている。これは、62/38が共晶組成であり、最も
低い融点（488℃）の組成であるためである。
このような電解質は、蒸発、濡れ広がり、又は空気極
ガス室（10）の各構成部材との反応などによって消耗さ
れる。空気極（３）側においては、Li2CO3と鉄の酸化物
との反応が電解質消耗の最大の要因であり、Li2CO3が選
択的に消費されるため、Li/Kが初期の62/38から小さな
値へ遷移していく。
ガス室（10）の各構成部材との反応などによって消耗さ
れる。空気極（３）側においては、Li2CO3と鉄の酸化物
との反応が電解質消耗の最大の要因であり、Li2CO3が選
択的に消費されるため、Li/Kが初期の62/38から小さな
値へ遷移していく。
一方、空気極側ガスとして70％空気、30％二酸化炭素
を用いている場合、このガス中でLi/Kが小さくなるに従
って、空気極（12）に担持されているLiFeO2粒子（11）
と空気極ガス中のCO2との反応によりLi2CO3が放出さ
れ、放出されたLi2CO3が電解質中に補給される。このた
め、Li/Kの比が例えば約60/40に保たれ、電池特性の低
下が防止される。
を用いている場合、このガス中でLi/Kが小さくなるに従
って、空気極（12）に担持されているLiFeO2粒子（11）
と空気極ガス中のCO2との反応によりLi2CO3が放出さ
れ、放出されたLi2CO3が電解質中に補給される。このた
め、Li/Kの比が例えば約60/40に保たれ、電池特性の低
下が防止される。
第３図に示しているように、電解質中のLi2CO3の消耗
を補い、燃料電池の40000時間運転を実現するために
は、電解質層1cm2当り約20〜30mgのLi2CO3の補給が必要
とされる。この場合、少量のLiFeO2の添加であつても、
Li2CO3を補う効果を有するが、これを満たすためには、
1cm2当り30〜90mg以上270mg以下のLiFeO2の担持が好ま
しい。
を補い、燃料電池の40000時間運転を実現するために
は、電解質層1cm2当り約20〜30mgのLi2CO3の補給が必要
とされる。この場合、少量のLiFeO2の添加であつても、
Li2CO3を補う効果を有するが、これを満たすためには、
1cm2当り30〜90mg以上270mg以下のLiFeO2の担持が好ま
しい。
この実施例では、LiFeO2 100mgを電解質層1cm2当り担
持されることにより、このようなLi含有の複合酸化物を
担持しない溶融炭酸塩形燃料電池に比べて、30％長い寿
命の燃料電池を得ることが可能である。
持されることにより、このようなLi含有の複合酸化物を
担持しない溶融炭酸塩形燃料電池に比べて、30％長い寿
命の燃料電池を得ることが可能である。
なお、第１図の例では、空気極（12）中にLiFeO2粒子
（11）を担持させたが、その場合、空気極（12）の構成
材料とLiFeO2とが反応して空気極（12）が劣化する恐れ
があるため、空気極側ガス室（10）の構成部材、例えば
集電板（８）上などに担持させるのが好ましく、より確
実に電池特性の低下を防ぐことができる。
（11）を担持させたが、その場合、空気極（12）の構成
材料とLiFeO2とが反応して空気極（12）が劣化する恐れ
があるため、空気極側ガス室（10）の構成部材、例えば
集電板（８）上などに担持させるのが好ましく、より確
実に電池特性の低下を防ぐことができる。
また、LiFeO2のFeの一部をMg,Ni,Cu,Al,Crのいずれ
か、又は、これらの組合せなどによつて置き換えた複合
酸化物であつてもよく、その場合も、上記実施例と同様
の効果を奏する。
か、又は、これらの組合せなどによつて置き換えた複合
酸化物であつてもよく、その場合も、上記実施例と同様
の効果を奏する。
〔発明の効果〕 以上のように、この発明によれば、空気極側ガス室構
成部材に、空気極側ガス雰囲気下でかつ600〜700℃の温
度範囲において、リチウムと他の原素との比が変化する
ようなLi2CO3を発生する化学変化を起こし、このLi2CO3
を電解質中に補給するLiを含む複合酸化物を担持させる
ようにしたので、電解質中のリチウムの消耗に応じてリ
チウムは補給され、従つて、電解質の組成を一定に保持
して、より長期にわたつて電池特性が維持されて運転が
可能である溶融炭酸塩形燃料電池が得られる効果を有し
ている。
成部材に、空気極側ガス雰囲気下でかつ600〜700℃の温
度範囲において、リチウムと他の原素との比が変化する
ようなLi2CO3を発生する化学変化を起こし、このLi2CO3
を電解質中に補給するLiを含む複合酸化物を担持させる
ようにしたので、電解質中のリチウムの消耗に応じてリ
チウムは補給され、従つて、電解質の組成を一定に保持
して、より長期にわたつて電池特性が維持されて運転が
可能である溶融炭酸塩形燃料電池が得られる効果を有し
ている。
【図面の簡単な説明】 第１図はこの発明を説明するための溶融炭酸塩形燃料電
池の空気極及び空気極側ガス室構成部材の断面側面図、
第２図は従来の溶融炭酸塩形燃料電池を示す断面図、第
３図は第２図の溶融炭酸塩形燃料電池における電解質層
1cm2当り消費されるLi2CO3量と運転時間との関係を示す
線図である。 （８）……集電板、（９）……空気極側ガス流路板、
（6b）……セパレータ、（10）……空気極側ガス室、
（11）……LiFeO2粒子、（12）……リチウムドープされ
ているNiO空気極（空気極）。 なお、各図中、同一符号は同一又は相当部分を示す。
池の空気極及び空気極側ガス室構成部材の断面側面図、
第２図は従来の溶融炭酸塩形燃料電池を示す断面図、第
３図は第２図の溶融炭酸塩形燃料電池における電解質層
1cm2当り消費されるLi2CO3量と運転時間との関係を示す
線図である。 （８）……集電板、（９）……空気極側ガス流路板、
（6b）……セパレータ、（10）……空気極側ガス室、
（11）……LiFeO2粒子、（12）……リチウムドープされ
ているNiO空気極（空気極）。 なお、各図中、同一符号は同一又は相当部分を示す。
Claims (1)
- 【請求項１】LiイオンとＫイオンとの比Li/Kが70/30か
ら40/60の間で主にLi2CO3とK2CO3より成る電解質が用い
られている溶融炭酸塩形燃料電池において、LiとＯと他
の元素とを含む複合酸化物が空気極側ガス室構成部材に
担持されており、空気極側ガス雰囲気下であって600〜7
00℃の温度範囲において、Li/Kが小さくなる過程で、上
記複合酸化物中のLiと上記空気極側ガス中のCO2とが反
応しLi2CO3が発生して上記電解質中に補給されるととも
に、上記他の元素に対してLiの比率が小さくなった酸化
物が残留することを特徴とする溶融炭酸塩形燃料電池。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63165811A JP2813350B2 (ja) | 1988-07-05 | 1988-07-05 | 溶融炭酸塩形燃料電池 |
| NL8901604A NL8901604A (nl) | 1988-07-05 | 1989-06-26 | Brandstofcel. |
| IT8921075A IT1230977B (it) | 1988-07-05 | 1989-07-03 | Cella a combustibile del tipo a carbonato fuso |
| US07/375,688 US4980248A (en) | 1988-07-05 | 1989-07-05 | Molten carbonate type fuel cell |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63165811A JP2813350B2 (ja) | 1988-07-05 | 1988-07-05 | 溶融炭酸塩形燃料電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0218873A JPH0218873A (ja) | 1990-01-23 |
| JP2813350B2 true JP2813350B2 (ja) | 1998-10-22 |
Family
ID=15819445
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63165811A Expired - Lifetime JP2813350B2 (ja) | 1988-07-05 | 1988-07-05 | 溶融炭酸塩形燃料電池 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4980248A (ja) |
| JP (1) | JP2813350B2 (ja) |
| IT (1) | IT1230977B (ja) |
| NL (1) | NL8901604A (ja) |
Families Citing this family (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5340665A (en) * | 1992-09-03 | 1994-08-23 | Ceramatec, Inc. | Creep resistant, metal-coated LiFeO2 anodes for molten carbonated fuel cells |
| US5468573A (en) * | 1994-06-23 | 1995-11-21 | International Fuel Cells Corporation | Electrolyte paste for molten carbonate fuel cells |
| US20040121200A1 (en) * | 2002-12-24 | 2004-06-24 | Richard Johnsen | Inactive end cell assembly for fuel cells for improved electrolyte management and electrical contact |
| CA2561902A1 (en) * | 2004-03-31 | 2005-10-13 | Ansaldo Fuel Cells S.P.A. | An aqueous electrolyte mixture for mcfcs |
| US7939219B2 (en) * | 2005-05-27 | 2011-05-10 | Fuelcell Energy, Inc. | Carbonate fuel cell and components thereof for in-situ delayed addition of carbonate electrolyte |
Family Cites Families (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4797379A (en) * | 1982-08-19 | 1989-01-10 | Energy Research Corporation | Electrode structure and method of making same |
| US4564567A (en) * | 1983-11-10 | 1986-01-14 | The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy | Electronically conductive ceramics for high temperature oxidizing environments |
| US4591538A (en) * | 1984-12-03 | 1986-05-27 | United Technologies Corporation | Binary electrolyte for molten carbonate fuel cells |
| US4992342A (en) * | 1985-04-19 | 1991-02-12 | Energy Research Corporation | Stabilized carbonate fuel cell cathode |
| US4643954A (en) * | 1985-12-23 | 1987-02-17 | The United States Of America As Represented By The Department Of Energy | Device for equalizing molten electrolyte content in a fuel cell stack |
-
1988
- 1988-07-05 JP JP63165811A patent/JP2813350B2/ja not_active Expired - Lifetime
-
1989
- 1989-06-26 NL NL8901604A patent/NL8901604A/nl active Search and Examination
- 1989-07-03 IT IT8921075A patent/IT1230977B/it active
- 1989-07-05 US US07/375,688 patent/US4980248A/en not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| IT8921075A0 (it) | 1989-07-03 |
| JPH0218873A (ja) | 1990-01-23 |
| US4980248A (en) | 1990-12-25 |
| NL8901604A (nl) | 1990-02-01 |
| IT1230977B (it) | 1991-11-08 |
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