JPH06267550A - 溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータおよび溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータの耐食処理方法 - Google Patents
溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータおよび溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータの耐食処理方法Info
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- JPH06267550A JPH06267550A JP5052676A JP5267693A JPH06267550A JP H06267550 A JPH06267550 A JP H06267550A JP 5052676 A JP5052676 A JP 5052676A JP 5267693 A JP5267693 A JP 5267693A JP H06267550 A JPH06267550 A JP H06267550A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 優れた耐食性とシール性を有するエッジシー
ル板を備えた溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータを提供
しようとするものである。 【構成】 炭酸塩を含む電解質板１６の周縁部に接触し
て配置されるステンレス鋼からなるエッジシール１、８
板を備えた溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータにおい
て、前記エッジシール板１、８の少なくとも前記電解質
板１６周縁部に接触する表面層は、アルミニウムスラリ
ー法により形成された厚さ３５〜１００μｍのアルミニ
ウム拡散層からなることを特徴としている。
ル板を備えた溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータを提供
しようとするものである。 【構成】 炭酸塩を含む電解質板１６の周縁部に接触し
て配置されるステンレス鋼からなるエッジシール１、８
板を備えた溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータにおい
て、前記エッジシール板１、８の少なくとも前記電解質
板１６周縁部に接触する表面層は、アルミニウムスラリ
ー法により形成された厚さ３５〜１００μｍのアルミニ
ウム拡散層からなることを特徴としている。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、溶融炭酸塩型燃料電池
用セパレータおよび溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータ
の耐食処理方法に関する。
用セパレータおよび溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータ
の耐食処理方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】溶融炭酸塩型燃料電池は、燃料および酸
化剤の持つ化学ポテンシャルと、それらの反応物の持つ
化学ポテンシャルの差のうちギブス自由エネルギー分を
直接電気エネルギーに変換するシステムである。前記燃
料および酸化剤の反応は、電解質とこの電解質を挟んで
位置する２つの電極（アノード極、カソード極）からな
る単電池において、前記各電極に前記燃料および酸化剤
をそれぞれ接触させ、前記電解液中のイオンの移動を仲
立ちとして進められる。このような電池反応により、前
記電解質内部のイオンの流れが外部に電流として取り出
される。
化剤の持つ化学ポテンシャルと、それらの反応物の持つ
化学ポテンシャルの差のうちギブス自由エネルギー分を
直接電気エネルギーに変換するシステムである。前記燃
料および酸化剤の反応は、電解質とこの電解質を挟んで
位置する２つの電極（アノード極、カソード極）からな
る単電池において、前記各電極に前記燃料および酸化剤
をそれぞれ接触させ、前記電解液中のイオンの移動を仲
立ちとして進められる。このような電池反応により、前
記電解質内部のイオンの流れが外部に電流として取り出
される。
【０００３】前述した単電池で得られる電圧は、高々１
Ｖにも満たない値であるため、燃料電池システムとして
は一般に以下に説明する図１および図２に示すように単
電池を積層して出力電圧を高める構造を採用している。
Ｖにも満たない値であるため、燃料電池システムとして
は一般に以下に説明する図１および図２に示すように単
電池を積層して出力電圧を高める構造を採用している。
【０００４】図１は、燃料電池の単電池を示す分解斜視
図、図２は図１のＡ−Ａ´線に沿う断面図である。ただ
し、図２は燃料電池の要部である積層構造体として示し
ている。１は、例えば絞り加工により形成された突出面
２を有するカソードエッジシール板である。起電部領域
となる矩形穴３は、前記突出面２に開口されている。酸
化剤ガスの供給穴４は、前記エッジシール板１の突出面
２の左側に開口されている。酸化剤ガス排出穴６は、前
記エッジシール板１の突出面２の右側に開口されてい
る。燃料ガス供給穴（図示せず）は、前記エッジシール
板１の平坦面の左側に開口されている。燃料ガス排出穴
５は、前記エッジシール板１の前記平坦面の右側に開口
されている。
図、図２は図１のＡ−Ａ´線に沿う断面図である。ただ
し、図２は燃料電池の要部である積層構造体として示し
ている。１は、例えば絞り加工により形成された突出面
２を有するカソードエッジシール板である。起電部領域
となる矩形穴３は、前記突出面２に開口されている。酸
化剤ガスの供給穴４は、前記エッジシール板１の突出面
２の左側に開口されている。酸化剤ガス排出穴６は、前
記エッジシール板１の突出面２の右側に開口されてい
る。燃料ガス供給穴（図示せず）は、前記エッジシール
板１の平坦面の左側に開口されている。燃料ガス排出穴
５は、前記エッジシール板１の前記平坦面の右側に開口
されている。
【０００５】例えば絞り加工により形成された陥没面７
を有するアノードエッジシール板８は、前記カソードエ
ッジシール板１の上方に配置されている。前記陥没面７
の陥没高さは、前記カソードエッジシール板１の前記突
出面２の高さと同じになっている。起電部領域となる矩
形穴９は、前記陥没面７に開口されている。酸化剤ガス
の供給穴１０は、前記エッジシール板８の平坦面の左側
に開口されている。酸化剤ガス排出穴１２は、前記エッ
ジシール板８の平坦面の右側に開口されている。燃料ガ
ス供給穴１１は、前記エッジシール板８の陥没面７の左
側に開口されている。燃料ガス排出穴（図示せず）は、
前記エッジシール板８の陥没面７の右側に開口されてい
る。４個のマニホールドリング１３ａ〜１３ｄは、前記
カソード、アノードのエッジシール板１、８間の前記各
酸化剤ガスの供給穴４、１０、前記各酸化剤ガス排出穴
５、前記各燃料ガス供給穴１１および前記各燃料ガス排
出穴１２に合致するようにそれぞれ介在されている。イ
ンターコネクタ１４は、前記カソードエッジシール板１
の下面、前記アノードエッジシール板８の上面にそれぞ
れ配置されており、かつ前記各インターコネクタ１４に
は複数の穴１５が前記マニホールドリング１３ａ〜１３
ｄと合致するように開口されている。ただし、前記２つ
のインターコネクタ１４のうちいずれ一方は積層される
他の単電池のインターコネクタを兼用している。このよ
うな前記各エッジシール板２、８、前記マニホールドリ
ング１３ａ〜１３ｄおよび前記インターコネクタ１４に
よりセパレータを構成している。
を有するアノードエッジシール板８は、前記カソードエ
ッジシール板１の上方に配置されている。前記陥没面７
の陥没高さは、前記カソードエッジシール板１の前記突
出面２の高さと同じになっている。起電部領域となる矩
形穴９は、前記陥没面７に開口されている。酸化剤ガス
の供給穴１０は、前記エッジシール板８の平坦面の左側
に開口されている。酸化剤ガス排出穴１２は、前記エッ
ジシール板８の平坦面の右側に開口されている。燃料ガ
ス供給穴１１は、前記エッジシール板８の陥没面７の左
側に開口されている。燃料ガス排出穴（図示せず）は、
前記エッジシール板８の陥没面７の右側に開口されてい
る。４個のマニホールドリング１３ａ〜１３ｄは、前記
カソード、アノードのエッジシール板１、８間の前記各
酸化剤ガスの供給穴４、１０、前記各酸化剤ガス排出穴
５、前記各燃料ガス供給穴１１および前記各燃料ガス排
出穴１２に合致するようにそれぞれ介在されている。イ
ンターコネクタ１４は、前記カソードエッジシール板１
の下面、前記アノードエッジシール板８の上面にそれぞ
れ配置されており、かつ前記各インターコネクタ１４に
は複数の穴１５が前記マニホールドリング１３ａ〜１３
ｄと合致するように開口されている。ただし、前記２つ
のインターコネクタ１４のうちいずれ一方は積層される
他の単電池のインターコネクタを兼用している。このよ
うな前記各エッジシール板２、８、前記マニホールドリ
ング１３ａ〜１３ｄおよび前記インターコネクタ１４に
よりセパレータを構成している。
【０００６】炭酸塩を含む電解質板１６は、前記カソー
ド、アノードのエッジシール板１、８の前記矩形穴３、
９周縁の突出面２および陥没面７部分の間に挟持されて
いる。波形のスプリング部材１７は、前記カソードエッ
ジシール板１の突出面２と前記インターコネクタ１４の
間、およびアノードエッジシール板８の陥没面７と前記
インターコネクタ１４の間に前記矩形穴３、９を囲むよ
うにそれぞれ介装されている。これらのスプリング部材
１７により、前記カソード、アノードのエッジシール板
１、８の前記矩形穴３、９周縁の突出面２および陥没面
７を前記電解質板１６に向けて所望の圧接力で押圧して
いる。
ド、アノードのエッジシール板１、８の前記矩形穴３、
９周縁の突出面２および陥没面７部分の間に挟持されて
いる。波形のスプリング部材１７は、前記カソードエッ
ジシール板１の突出面２と前記インターコネクタ１４の
間、およびアノードエッジシール板８の陥没面７と前記
インターコネクタ１４の間に前記矩形穴３、９を囲むよ
うにそれぞれ介装されている。これらのスプリング部材
１７により、前記カソード、アノードのエッジシール板
１、８の前記矩形穴３、９周縁の突出面２および陥没面
７を前記電解質板１６に向けて所望の圧接力で押圧して
いる。
【０００７】カソード極１８は、前記カソードエッジシ
ール板１の前記矩形穴３に対応する前記電解質板１６の
下面に配置されている。下方に向けて突出する複数の突
起部１９を有するカソード集電板２０は、前記カソード
エッジシール板１の前記矩形穴３に対応する前記カソー
ド極１８と前記インターコネクタ１４の間に介装されて
いる。アノード極２１は、前記アノードエッジシール板
８の前記矩形穴９に対応する前記電解質板１６の上面に
配置されている。上方に向けて突出する複数の突起部２
２を有するアノード集電板２３は、前記アノードエッジ
シール板８の前記矩形穴９に対応する前記アノード極２
１と前記インターコネクタ１４の間に介装されている。
ール板１の前記矩形穴３に対応する前記電解質板１６の
下面に配置されている。下方に向けて突出する複数の突
起部１９を有するカソード集電板２０は、前記カソード
エッジシール板１の前記矩形穴３に対応する前記カソー
ド極１８と前記インターコネクタ１４の間に介装されて
いる。アノード極２１は、前記アノードエッジシール板
８の前記矩形穴９に対応する前記電解質板１６の上面に
配置されている。上方に向けて突出する複数の突起部２
２を有するアノード集電板２３は、前記アノードエッジ
シール板８の前記矩形穴９に対応する前記アノード極２
１と前記インターコネクタ１４の間に介装されている。
【０００８】以上のような構成の燃料電池において、酸
化剤ガス２４は図１および図２に示すように前記マニホ
ールドリング１３ａから前記カソードエッジシール板１
と前記インターコネクタ１４間を通して前記カソード集
電板２０およびカソード極１８に接触した後、酸化剤排
出穴６から前記マニホールドリング１３ｄに排出され
る。燃料ガス２５は、図１に示すように前記マニホール
ドリング１３ｃから前記アノードエッジシール板８と前
記インターコネクタ１４間を通して前記アノード集電板
２３およびカソード極２１に接触した後、燃料排出穴
（図示せず）から前記マニホールドリング１３ｂに排出
される。このような酸化剤ガスおよび燃料ガスの供給に
より前記電解質板１６を挟んだ前記カソード極１８、ア
ノード極２１で発電がなされる。
化剤ガス２４は図１および図２に示すように前記マニホ
ールドリング１３ａから前記カソードエッジシール板１
と前記インターコネクタ１４間を通して前記カソード集
電板２０およびカソード極１８に接触した後、酸化剤排
出穴６から前記マニホールドリング１３ｄに排出され
る。燃料ガス２５は、図１に示すように前記マニホール
ドリング１３ｃから前記アノードエッジシール板８と前
記インターコネクタ１４間を通して前記アノード集電板
２３およびカソード極２１に接触した後、燃料排出穴
（図示せず）から前記マニホールドリング１３ｂに排出
される。このような酸化剤ガスおよび燃料ガスの供給に
より前記電解質板１６を挟んだ前記カソード極１８、ア
ノード極２１で発電がなされる。
【０００９】ところで、前述した燃料電池に用いられる
セパレータを構成するエッジシール板１、８は、前記電
解質板１６の周縁部に接触して配置されるため前記電解
質板１６に含まれる腐食性の高い溶融炭酸塩に直接接触
される。その結果、ステレン鋼またはニッケル基合金に
より前記エッジシール板１、８を形成すると、前記エッ
ジシール板１、８が前記溶融炭酸塩により激しく腐食さ
れるため、その腐食生成物が前記両極間をを短絡させて
燃料電池の長寿命化を阻害する。
セパレータを構成するエッジシール板１、８は、前記電
解質板１６の周縁部に接触して配置されるため前記電解
質板１６に含まれる腐食性の高い溶融炭酸塩に直接接触
される。その結果、ステレン鋼またはニッケル基合金に
より前記エッジシール板１、８を形成すると、前記エッ
ジシール板１、８が前記溶融炭酸塩により激しく腐食さ
れるため、その腐食生成物が前記両極間をを短絡させて
燃料電池の長寿命化を阻害する。
【００１０】また、前記セパレータを構成するマニホー
ルドリング１３ａ〜１３ｄは低膨脹合金である４２アロ
イやステンレス鋼（ＳＵＳ４３０等）やニッケル基合金
（インコネル６００、インコネル６０１等）により形成
されているが、前記電解質板１６から滲し出した溶融炭
酸塩と接触するため、同様に腐食される。前記腐食が進
むと、前記マニホールドリング１３ａ〜１３ｄに穴があ
いてシールガスのマニホールドリング内へのリークイン
が起こって電池性能を劣化させる。
ルドリング１３ａ〜１３ｄは低膨脹合金である４２アロ
イやステンレス鋼（ＳＵＳ４３０等）やニッケル基合金
（インコネル６００、インコネル６０１等）により形成
されているが、前記電解質板１６から滲し出した溶融炭
酸塩と接触するため、同様に腐食される。前記腐食が進
むと、前記マニホールドリング１３ａ〜１３ｄに穴があ
いてシールガスのマニホールドリング内へのリークイン
が起こって電池性能を劣化させる。
【００１１】このようなことから、“Ｃｏｒｒｏｓｉｏ
ｎ ８７”ＰＡＰＥＲ ＮＵＭＢＥＲ ２７６，Ｍａｒ
ｃｈ ９−１３，１９８７ Ｍｏｓｃｏｎｅ Ｃｅｎｔ
ｅｒ／Ｓａｎ Ｆｒａｎｃｉｓｃｏ，Ｃａｌｉｆｏｌｎ
ｉａにはアルミニウム粉末とバインダを有機溶剤で分散
させたスラリーを金属板材表面に塗布した後、６７０℃
以上の温度で前記板材表面に耐食性の高いアルミニウム
を拡散させて３０μｍ程度のアルミニウム拡散層を形成
するアルミニウムスラリー法が開示されている。しかし
ながら、前記方法を用いて例えばエッジシール板表面層
にアルミニウム拡散層を形成すると、その厚さが３０μ
ｍ程度と薄いために均一性および平滑性が損なわれる。
したがって、前記電解質板と接触箇所において基材が露
出した部分が溶融炭酸塩により腐食されたり、シール不
良が生じてガスリークにより電池性能を低下させるとい
う問題があった。
ｎ ８７”ＰＡＰＥＲ ＮＵＭＢＥＲ ２７６，Ｍａｒ
ｃｈ ９−１３，１９８７ Ｍｏｓｃｏｎｅ Ｃｅｎｔ
ｅｒ／Ｓａｎ Ｆｒａｎｃｉｓｃｏ，Ｃａｌｉｆｏｌｎ
ｉａにはアルミニウム粉末とバインダを有機溶剤で分散
させたスラリーを金属板材表面に塗布した後、６７０℃
以上の温度で前記板材表面に耐食性の高いアルミニウム
を拡散させて３０μｍ程度のアルミニウム拡散層を形成
するアルミニウムスラリー法が開示されている。しかし
ながら、前記方法を用いて例えばエッジシール板表面層
にアルミニウム拡散層を形成すると、その厚さが３０μ
ｍ程度と薄いために均一性および平滑性が損なわれる。
したがって、前記電解質板と接触箇所において基材が露
出した部分が溶融炭酸塩により腐食されたり、シール不
良が生じてガスリークにより電池性能を低下させるとい
う問題があった。
【００１２】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、優れ
た耐食性とシール性を有するエッジシール板を備えた溶
融炭酸塩型燃料電池用セパレータを提供しようとするも
のである。本発明の別の目的は、優れた耐食性を有する
マニホールドリングを備えた溶融炭酸塩型燃料電池用セ
パレータを提供しようとするものである。
た耐食性とシール性を有するエッジシール板を備えた溶
融炭酸塩型燃料電池用セパレータを提供しようとするも
のである。本発明の別の目的は、優れた耐食性を有する
マニホールドリングを備えた溶融炭酸塩型燃料電池用セ
パレータを提供しようとするものである。
【００１３】本発明のさらに別の目的は、燃料電池とし
て組込んだ状態でエッジシール板に耐食処理を施すこと
が可能な溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータの耐食処理
方法を提供しようとするものである。
て組込んだ状態でエッジシール板に耐食処理を施すこと
が可能な溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータの耐食処理
方法を提供しようとするものである。
【００１４】
【課題を解決するための手段】本発明に係わる第１の溶
融炭酸塩型燃料電池用セパレータは、炭酸塩を含む電解
質板の周縁部に接触して配置されるステンレス鋼または
ニッケル基合金からなるエッジシール板を備えた溶融炭
酸塩型燃料電池用セパレータにおいて、前記エッジシー
ル板の少なくとも前記電解質板周縁部に接触する表面層
は、アルミニウムスラリー法により形成された厚さ３５
〜１００μｍのアルミニウム拡散層からなることを特徴
とするものである。
融炭酸塩型燃料電池用セパレータは、炭酸塩を含む電解
質板の周縁部に接触して配置されるステンレス鋼または
ニッケル基合金からなるエッジシール板を備えた溶融炭
酸塩型燃料電池用セパレータにおいて、前記エッジシー
ル板の少なくとも前記電解質板周縁部に接触する表面層
は、アルミニウムスラリー法により形成された厚さ３５
〜１００μｍのアルミニウム拡散層からなることを特徴
とするものである。
【００１５】前記電解質板は、例えば気孔率４０〜６５
％の多孔質板に例えば炭酸リチウム（Ｌｉ2 ＣＯ3 ）と
炭酸カリウム（Ｋ2 ＣＯ3 ）の混合物、Ｌｉ2 ＣＯ3 と
炭酸ナトリウム（Ｎａ2 ＣＯ3 ）の混合物、Ｌｉ2 ＣＯ
3 とＫ2 ＣＯ3 とＮａ2 ＣＯ3 の混合物のような混合ア
ルカリ炭酸塩からなる電解質を溶融状態で含浸された構
造になっている。
％の多孔質板に例えば炭酸リチウム（Ｌｉ2 ＣＯ3 ）と
炭酸カリウム（Ｋ2 ＣＯ3 ）の混合物、Ｌｉ2 ＣＯ3 と
炭酸ナトリウム（Ｎａ2 ＣＯ3 ）の混合物、Ｌｉ2 ＣＯ
3 とＫ2 ＣＯ3 とＮａ2 ＣＯ3 の混合物のような混合ア
ルカリ炭酸塩からなる電解質を溶融状態で含浸された構
造になっている。
【００１６】前記エッジシール板表面層に形成されたア
ルミニウム拡散層の厚さを規定したのは次のような理由
によるものである。前記アルミニウム拡散層の厚さを３
５μｍ未満にすると、前記拡散層の均一性が低下して電
解質板中の溶融炭酸塩に対する耐食性が低下する。前記
アルミニウム拡散層の厚さが１００μｍを越えると、表
面が粗れて電解質板に対するウェットシール性が低下す
る。
ルミニウム拡散層の厚さを規定したのは次のような理由
によるものである。前記アルミニウム拡散層の厚さを３
５μｍ未満にすると、前記拡散層の均一性が低下して電
解質板中の溶融炭酸塩に対する耐食性が低下する。前記
アルミニウム拡散層の厚さが１００μｍを越えると、表
面が粗れて電解質板に対するウェットシール性が低下す
る。
【００１７】本発明に係わる第２の溶融炭酸塩型燃料電
池用セパレータは、エッジシール板と、前記エッジシー
ル板に連結され、所望のガスを配流するステンレス鋼ま
たはニッケル基合金からなるマニホールドリングとを備
えた溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータにおいて、前記
マニホールドリングの表面層は、アルミニウムスラリー
法により形成された厚さ３５〜１００μｍのアルミニウ
ム拡散層からなることを特徴とするものである。
池用セパレータは、エッジシール板と、前記エッジシー
ル板に連結され、所望のガスを配流するステンレス鋼ま
たはニッケル基合金からなるマニホールドリングとを備
えた溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータにおいて、前記
マニホールドリングの表面層は、アルミニウムスラリー
法により形成された厚さ３５〜１００μｍのアルミニウ
ム拡散層からなることを特徴とするものである。
【００１８】前記マニホールドリング表面層に形成され
たアルミニウム拡散層の厚さを規定したのは次のような
理由によるものである。前記アルミニウム拡散層の厚さ
を３５μｍ未満にすると、前記拡散層の均一性が低下し
て電解質板中の溶融炭酸塩に対する耐食性が低下する。
前記アルミニウム拡散層の厚さが１００μｍを越える
と、表面が粗れて前記エッジシール板等に対するシール
性が低下する。
たアルミニウム拡散層の厚さを規定したのは次のような
理由によるものである。前記アルミニウム拡散層の厚さ
を３５μｍ未満にすると、前記拡散層の均一性が低下し
て電解質板中の溶融炭酸塩に対する耐食性が低下する。
前記アルミニウム拡散層の厚さが１００μｍを越える
と、表面が粗れて前記エッジシール板等に対するシール
性が低下する。
【００１９】本発明に係わる第３の溶融炭酸塩型燃料電
池用セパレータは、炭酸塩を含む電解質板の周縁部に接
触すると共に前記電解質板にスプリング部材で押圧され
るように配置される厚さ１ｍｍ以下のステンレス鋼また
はニッケル基合金からなるエッジシール板を備えた溶融
炭酸塩型燃料電池用セパレータにおいて、前記エッジシ
ール板は、少なくとも前記電解質板周縁部に接触する表
面層がアルミニウムスラリー法により形成されたアルミ
ニウム拡散層からなり、かつ前記電解質板に対する面圧
が０．２ｋｇ／ｃｍ2 〜５ｋｇ／ｃｍ2 であることを特
徴とする前記エッジシール板表面層に形成されたアルミ
ニウム拡散層の厚さは、３５〜１００μｍにすることが
好ましい。
池用セパレータは、炭酸塩を含む電解質板の周縁部に接
触すると共に前記電解質板にスプリング部材で押圧され
るように配置される厚さ１ｍｍ以下のステンレス鋼また
はニッケル基合金からなるエッジシール板を備えた溶融
炭酸塩型燃料電池用セパレータにおいて、前記エッジシ
ール板は、少なくとも前記電解質板周縁部に接触する表
面層がアルミニウムスラリー法により形成されたアルミ
ニウム拡散層からなり、かつ前記電解質板に対する面圧
が０．２ｋｇ／ｃｍ2 〜５ｋｇ／ｃｍ2 であることを特
徴とする前記エッジシール板表面層に形成されたアルミ
ニウム拡散層の厚さは、３５〜１００μｍにすることが
好ましい。
【００２０】前記エッジシール板の前記電解質板に対す
る面圧を前記範囲に規定したのは、次のような理由によ
るものである。前記面圧を０．２ｋｇ／ｃｍ2 未満にす
ると、電解質板に対する前記エッジシール板のウェット
シール性が低下する。前記面圧が５ｋｇ／ｃｍ2 を越え
ると、前記エッジシール板の表面層に形成されたアルミ
ニウム拡散層に亀裂を生じ、電解質板中の腐食性の高い
溶融炭酸塩が前記亀裂部通して前記エッジシール板基材
であるステンレス鋼またはニッケル基合金が腐食され
る。前記第１〜第３の溶融炭酸塩型燃料電池用セパレー
タにおいて、前記アルミニウム拡散層は以下に説明する
アルミニウムスラリー法により形成される。
る面圧を前記範囲に規定したのは、次のような理由によ
るものである。前記面圧を０．２ｋｇ／ｃｍ2 未満にす
ると、電解質板に対する前記エッジシール板のウェット
シール性が低下する。前記面圧が５ｋｇ／ｃｍ2 を越え
ると、前記エッジシール板の表面層に形成されたアルミ
ニウム拡散層に亀裂を生じ、電解質板中の腐食性の高い
溶融炭酸塩が前記亀裂部通して前記エッジシール板基材
であるステンレス鋼またはニッケル基合金が腐食され
る。前記第１〜第３の溶融炭酸塩型燃料電池用セパレー
タにおいて、前記アルミニウム拡散層は以下に説明する
アルミニウムスラリー法により形成される。
【００２１】まず、平均粒径１〜５０μｍのアルミニウ
ム粉末とスチレン系、アクリル系、ポリビニル系等のバ
インダとケトン系の有機溶剤とを混合してアルミニウム
スラリーを調製する。前記スラリー中の固形分（アルミ
ニウム粉末およびバインダ）中のアルミニウム粉末の含
有量は５０〜８０重量％にすることが実用上好ましい。
つづいて、前記スラリーを所望の部位に塗布する。前記
第１の溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータにおいて厚さ
３５〜１００μｍのアルミニウム拡散層を得るには前記
スラリーの組成、エッジシール板の材質等の条件によっ
てその塗布量が異なり、最適量に設定されるべきである
が、約２００〜１７００μｍの厚さにスラリーを塗布す
ればよい。前記スラリーの塗布後は、６７０℃以上の温
度で熱処理することによりアルミニウム拡散層を形成す
る。
ム粉末とスチレン系、アクリル系、ポリビニル系等のバ
インダとケトン系の有機溶剤とを混合してアルミニウム
スラリーを調製する。前記スラリー中の固形分（アルミ
ニウム粉末およびバインダ）中のアルミニウム粉末の含
有量は５０〜８０重量％にすることが実用上好ましい。
つづいて、前記スラリーを所望の部位に塗布する。前記
第１の溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータにおいて厚さ
３５〜１００μｍのアルミニウム拡散層を得るには前記
スラリーの組成、エッジシール板の材質等の条件によっ
てその塗布量が異なり、最適量に設定されるべきである
が、約２００〜１７００μｍの厚さにスラリーを塗布す
ればよい。前記スラリーの塗布後は、６７０℃以上の温
度で熱処理することによりアルミニウム拡散層を形成す
る。
【００２２】また、本発明に係わる溶融炭酸塩型燃料電
池用セパレータの耐食処理方法は、ステンレス鋼または
ニッケル基合金からなるエッジシール板を備えた溶融炭
酸塩型燃料電池用セパレータの耐食処理方法において、
前記エッジシール板の少なくとも耐食性が必要される部
位の表面にアルミニウムおよび他の金属を含む炭酸塩の
融点より低い被覆層を形成した後、前記炭酸塩の融点よ
り低い温度で熱処理を施すことを特徴とするものであ
る。
池用セパレータの耐食処理方法は、ステンレス鋼または
ニッケル基合金からなるエッジシール板を備えた溶融炭
酸塩型燃料電池用セパレータの耐食処理方法において、
前記エッジシール板の少なくとも耐食性が必要される部
位の表面にアルミニウムおよび他の金属を含む炭酸塩の
融点より低い被覆層を形成した後、前記炭酸塩の融点よ
り低い温度で熱処理を施すことを特徴とするものであ
る。
【００２３】前記エッジシール板の表面に前記被覆層を
形成する手段としては、例えばスパッタリング、真空蒸
着、ＣＶＤなどの成膜方法、メッキ法、または前記金属
と有機バインダを有機溶剤に溶解したスラリーを塗布す
る方法等を採用することができる。
形成する手段としては、例えばスパッタリング、真空蒸
着、ＣＶＤなどの成膜方法、メッキ法、または前記金属
と有機バインダを有機溶剤に溶解したスラリーを塗布す
る方法等を採用することができる。
【００２４】前記成膜方法等により形成される被覆層
は、電解質としてＬｉとＫの共晶炭酸塩（融点；４９０
℃）またはＬｉとＮａの共晶炭酸塩（融点；５００℃）
を使用する場合、以下に説明する(1-1) 、(1-2) のよう
に融点が４７５℃以下の２成分以上の合金膜の形態およ
び（２）のように少なくとも１種の成分をそれぞれ積層
した積層膜の形態が挙げられる。
は、電解質としてＬｉとＫの共晶炭酸塩（融点；４９０
℃）またはＬｉとＮａの共晶炭酸塩（融点；５００℃）
を使用する場合、以下に説明する(1-1) 、(1-2) のよう
に融点が４７５℃以下の２成分以上の合金膜の形態およ
び（２）のように少なくとも１種の成分をそれぞれ積層
した積層膜の形態が挙げられる。
【００２５】(1-1) 原子％で４０≦Ｇａ≦９０の組成を
有するＡｌ−Ｇａ二元系合金、原子％で８０≦Ｓｎ≦９
０の組成を有するＡｌ−Ｓｎ二元系合金、原子％で７０
≦Ｚｎ≦９０の組成を有するＡｌ−Ｚｎ二元系合金。
有するＡｌ−Ｇａ二元系合金、原子％で８０≦Ｓｎ≦９
０の組成を有するＡｌ−Ｓｎ二元系合金、原子％で７０
≦Ｚｎ≦９０の組成を有するＡｌ−Ｚｎ二元系合金。
【００２６】(1-2) 原子％でＧｅ≦３３、２７≦Ａｌ≦
６７、または原子％でＡｌ≧２７、２４≦Ｇｅ≦３３の
組成を有する少なくともＡｌを含むＡｌ−Ｇｅ二元系合
金もしくはＡｌ−Ｍｇ二元系合金、またはＡｌ−Ｇｅ−
Ｍｇの三元系合金。
６７、または原子％でＡｌ≧２７、２４≦Ｇｅ≦３３の
組成を有する少なくともＡｌを含むＡｌ−Ｇｅ二元系合
金もしくはＡｌ−Ｍｇ二元系合金、またはＡｌ−Ｇｅ−
Ｍｇの三元系合金。
【００２７】前記(1-1) の合金において、それら合金成
分の少なくとも１種をＣｕ、Ｌｉ、Ｓｉの群から選ばれ
る少なくとも１種の元素で５原子％以下置換することを
許容する。また、前記合金成分の少なくとも１種をＢ
ａ、Ｂｉ、Ｃａ、Ｉｎ、Ｌａ、Ｙの群から選ばれる少な
くとも１種の元素で１原子％以下置換することを許容す
る。
分の少なくとも１種をＣｕ、Ｌｉ、Ｓｉの群から選ばれ
る少なくとも１種の元素で５原子％以下置換することを
許容する。また、前記合金成分の少なくとも１種をＢ
ａ、Ｂｉ、Ｃａ、Ｉｎ、Ｌａ、Ｙの群から選ばれる少な
くとも１種の元素で１原子％以下置換することを許容す
る。
【００２８】前記(1-2) の合金において、それら合金成
分の少なくとも１種をＣｕ、Ｇａ、Ｌｉ、Ｓｉ、Ｓｎ、
Ｚｒの群から選ばれる少なくとも１種の元素で５原子％
以下置換することを許容する。また、前記合金成分の少
なくとも１種をＢａ、Ｂｉ、Ｃａ、Ｉｎ、Ｌａ、Ｙの群
から選ばれる少なくとも１種の元素で１原子％以下置換
することを許容する。
分の少なくとも１種をＣｕ、Ｇａ、Ｌｉ、Ｓｉ、Ｓｎ、
Ｚｒの群から選ばれる少なくとも１種の元素で５原子％
以下置換することを許容する。また、前記合金成分の少
なくとも１種をＢａ、Ｂｉ、Ｃａ、Ｉｎ、Ｌａ、Ｙの群
から選ばれる少なくとも１種の元素で１原子％以下置換
することを許容する。
【００２９】（２）Ａｌ膜とＧａ膜が交互に積層され、
その構成比が原子％で４０≦Ｇａ≦９０の組成になる積
層膜；Ａｌ膜とＳｎ膜が交互に積層され、その構成比が
原子％で８０≦Ｓｎ≦９０の組成になる積層膜；Ａｌ膜
とＺｎ膜が交互に積層され、その構成比が原子％で７０
≦Ｚｎ≦９０の組成になる積層膜。
その構成比が原子％で４０≦Ｇａ≦９０の組成になる積
層膜；Ａｌ膜とＳｎ膜が交互に積層され、その構成比が
原子％で８０≦Ｓｎ≦９０の組成になる積層膜；Ａｌ膜
とＺｎ膜が交互に積層され、その構成比が原子％で７０
≦Ｚｎ≦９０の組成になる積層膜。
【００３０】前記（２）の積層膜において、前記Ａｌ膜
中にＣｕ、Ｌｉ、Ｓｉの群から選ばれる少なくとも１種
の元素を５原子％以下含むことを許容する。また、前記
Ａｌ膜中にＢａ、Ｂｉ、Ｃａ、Ｉｎ、Ｌａ、Ｙの群から
選ばれる少なくとも１種の元素を１原子％以下含むこと
を許容する。さらに、前記積層膜の再表面にＡｌ膜が形
成されることを許容する。
中にＣｕ、Ｌｉ、Ｓｉの群から選ばれる少なくとも１種
の元素を５原子％以下含むことを許容する。また、前記
Ａｌ膜中にＢａ、Ｂｉ、Ｃａ、Ｉｎ、Ｌａ、Ｙの群から
選ばれる少なくとも１種の元素を１原子％以下含むこと
を許容する。さらに、前記積層膜の再表面にＡｌ膜が形
成されることを許容する。
【００３１】前記スラリーの塗布方法により形成される
被覆層は、電解質としてＬｉとＫの共晶炭酸塩（融点；
４９０℃）またはＬｉとＮａの共晶炭酸塩（融点；５０
０℃）を使用する場合、以下に説明する（ａ）〜（ｃ）
の形態が挙げられる。 （ａ）前記(1-1) および(1-2) で説明した合金粉末を含
む塗布層。
被覆層は、電解質としてＬｉとＫの共晶炭酸塩（融点；
４９０℃）またはＬｉとＮａの共晶炭酸塩（融点；５０
０℃）を使用する場合、以下に説明する（ａ）〜（ｃ）
の形態が挙げられる。 （ａ）前記(1-1) および(1-2) で説明した合金粉末を含
む塗布層。
【００３２】（ｂ）Ａｌ粉末を含む塗布層とＧａ粉末を
含む塗布層が交互に積層され、その構成比が原子％で４
０≦Ｇａ≦９０の組成になる積層塗布層；Ａｌ粉末を含
む塗布層とＳｎ粉末を含む塗布層が交互に積層され、そ
の構成比が原子％で８０≦Ｓｎ≦９０の組成になる積層
塗布層；Ａｌ粉末を含む塗布層とＺｎ粉末を含む塗布層
が交互に積層され、その構成比が原子％で７０≦Ｚｎ≦
９０の組成になる積層塗布層。
含む塗布層が交互に積層され、その構成比が原子％で４
０≦Ｇａ≦９０の組成になる積層塗布層；Ａｌ粉末を含
む塗布層とＳｎ粉末を含む塗布層が交互に積層され、そ
の構成比が原子％で８０≦Ｓｎ≦９０の組成になる積層
塗布層；Ａｌ粉末を含む塗布層とＺｎ粉末を含む塗布層
が交互に積層され、その構成比が原子％で７０≦Ｚｎ≦
９０の組成になる積層塗布層。
【００３３】（ｃ）Ａｌ粉末およびＧａ粉末を含み、そ
の構成比が原子％で４０≦Ｇａ≦９０の組成になる塗布
層；Ａｌ粉末およびＳｎ粉末を含み、その構成比が原子
％で８０≦Ｓｎ≦９０の組成になる塗布層；Ａｌ粉末お
よびＺｎ粉末を含み、その構成比が原子％で７０≦Ｚｎ
≦９０の組成になる塗布層。
の構成比が原子％で４０≦Ｇａ≦９０の組成になる塗布
層；Ａｌ粉末およびＳｎ粉末を含み、その構成比が原子
％で８０≦Ｓｎ≦９０の組成になる塗布層；Ａｌ粉末お
よびＺｎ粉末を含み、その構成比が原子％で７０≦Ｚｎ
≦９０の組成になる塗布層。
【００３４】前記（ｂ）、（ｃ）の塗布層において、前
記Ａｌ粉末中にＣｕ、Ｌｉ、Ｓｉの群から選ばれる少な
くとも１種の元素を５原子％以下含むことを許容する。
また、前記Ａｌ粉末中にＢａ、Ｂｉ、Ｃａ、Ｉｎ、Ｌ
ａ、Ｙの群から選ばれる少なくとも１種の元素を１原子
％以下含むことを許容する。
記Ａｌ粉末中にＣｕ、Ｌｉ、Ｓｉの群から選ばれる少な
くとも１種の元素を５原子％以下含むことを許容する。
また、前記Ａｌ粉末中にＢａ、Ｂｉ、Ｃａ、Ｉｎ、Ｌ
ａ、Ｙの群から選ばれる少なくとも１種の元素を１原子
％以下含むことを許容する。
【００３５】前記熱処理は、エッジシール板の少なくと
も耐食性が必要される部位の表面にアルミニウムを含
み、かつ前記炭酸塩の融点より低い２成分以上の金属を
含む被覆層を形成した後、前記エッジシール板を燃料電
池内に組み込んだ状態でなされる。
も耐食性が必要される部位の表面にアルミニウムを含
み、かつ前記炭酸塩の融点より低い２成分以上の金属を
含む被覆層を形成した後、前記エッジシール板を燃料電
池内に組み込んだ状態でなされる。
【００３６】
【作用】本発明に係わる溶融炭酸塩型燃料電池用セパレ
ータによれば、エッジシール板は少なくとも電解質板周
縁部に接触する表面層がアルミニウムスラリー法により
形成された厚さ３５〜１００μｍの均一性の高いアルミ
ニウム拡散層からなるため、前記電解質板に含まれる腐
食性の高い溶融炭酸塩との接触により腐食が生じるのを
防止できる。また、前記厚さのアルミニウム拡散層は表
面が平滑であるため、前記電解質板に対する前記エッジ
シール板のウェットシール性を向上することができる。
したがって、前記セパレータを組み込むことによって、
エッジシール板の腐食に伴う腐食生成物に起因した電極
の短絡を防止でき、かつガスリークに起因する電池性能
の低下を抑制できるため、長寿命の燃料電池を得ること
ができる。
ータによれば、エッジシール板は少なくとも電解質板周
縁部に接触する表面層がアルミニウムスラリー法により
形成された厚さ３５〜１００μｍの均一性の高いアルミ
ニウム拡散層からなるため、前記電解質板に含まれる腐
食性の高い溶融炭酸塩との接触により腐食が生じるのを
防止できる。また、前記厚さのアルミニウム拡散層は表
面が平滑であるため、前記電解質板に対する前記エッジ
シール板のウェットシール性を向上することができる。
したがって、前記セパレータを組み込むことによって、
エッジシール板の腐食に伴う腐食生成物に起因した電極
の短絡を防止でき、かつガスリークに起因する電池性能
の低下を抑制できるため、長寿命の燃料電池を得ること
ができる。
【００３７】また、本発明に係わる溶融炭酸塩型燃料電
池用セパレータによればマニホールドリングは少なくと
も電解質板周縁部に接触する表面層がアルミニウムスラ
リー法により形成された厚さ３５〜１００μｍの均一性
の高いアルミニウム拡散層からなるため、前記電解質板
に含まれる腐食性の高い溶融炭酸塩との接触による腐食
を防止して良好なシール性を維持することができる。ま
た、前記厚さのアルミニウム拡散層は表面が平滑である
ため、溶接欠陥が生じにくい。したがって、前記セパレ
ータを組み込むことによって、マニホールドリングの腐
食に伴うガスリークに起因する電池性能の低下を抑制で
きるため、長寿命の燃料電池を得ることができる。
池用セパレータによればマニホールドリングは少なくと
も電解質板周縁部に接触する表面層がアルミニウムスラ
リー法により形成された厚さ３５〜１００μｍの均一性
の高いアルミニウム拡散層からなるため、前記電解質板
に含まれる腐食性の高い溶融炭酸塩との接触による腐食
を防止して良好なシール性を維持することができる。ま
た、前記厚さのアルミニウム拡散層は表面が平滑である
ため、溶接欠陥が生じにくい。したがって、前記セパレ
ータを組み込むことによって、マニホールドリングの腐
食に伴うガスリークに起因する電池性能の低下を抑制で
きるため、長寿命の燃料電池を得ることができる。
【００３８】さらに、本発明に係わる溶融炭酸塩型燃料
電池用セパレータによればエッジシール板は厚さ１ｍｍ
以下のステンレス鋼またはニッケル基合金の少なくとも
電解質板周縁部に接触する表面層がアルミニウムスラリ
ー法により形成されたアルミニウム拡散層からなるた
め、前記電解質板に含まれる腐食性の高い溶融炭酸塩と
の接触により腐食が生じるのを防止できる。また、前記
電解質板に対する前記エッジシール板の面圧力を０．２
ｋｇ／ｃｍ2 〜５ｋｇ／ｃｍ2 に規定することによっ
て、前記アルミニウム拡散層に亀裂を生じることなく前
記電解質板に対するウェットシール性を向上できる。し
たがって、前記セパレータを組み込むことによって、エ
ッジシール板の腐食に伴う腐食生成物に起因した電極の
短絡を防止でき、かつガスリークに起因する電池性能の
低下を抑制できるため、長寿命の燃料電池を得ることが
できる。
電池用セパレータによればエッジシール板は厚さ１ｍｍ
以下のステンレス鋼またはニッケル基合金の少なくとも
電解質板周縁部に接触する表面層がアルミニウムスラリ
ー法により形成されたアルミニウム拡散層からなるた
め、前記電解質板に含まれる腐食性の高い溶融炭酸塩と
の接触により腐食が生じるのを防止できる。また、前記
電解質板に対する前記エッジシール板の面圧力を０．２
ｋｇ／ｃｍ2 〜５ｋｇ／ｃｍ2 に規定することによっ
て、前記アルミニウム拡散層に亀裂を生じることなく前
記電解質板に対するウェットシール性を向上できる。し
たがって、前記セパレータを組み込むことによって、エ
ッジシール板の腐食に伴う腐食生成物に起因した電極の
短絡を防止でき、かつガスリークに起因する電池性能の
低下を抑制できるため、長寿命の燃料電池を得ることが
できる。
【００３９】さらに、本発明に係わる溶融炭酸塩型燃料
電池用セパレータの耐食処理方法によればステンレス鋼
またはニッケル基合金からなるエッジシール板の少なく
とも耐食性が必要される部位の表面にアルミニウムおよ
び他の金属を含む炭酸塩の融点より低い被覆層を形成し
た後、前記炭酸塩の融点より低い温度で熱処理を施すこ
とによって、前記エッジシール板の所望の表面層に耐食
性の優れたアルミニウムを含む拡散層を形成できる。し
たがって、熱処理温度を低温にすることができるため、
製造工程における低コストを図ることができると同時
に、前記セパレータを燃料電池に組み込んだ状態で前記
燃料電池内の電解質板に含まれる炭酸塩を溶融すること
なく前記セパレターのエッジシール板の耐食性を向上で
きるため、予め前記耐食処理を施したエッジシール板を
燃料電池に組み込む場合に比べて工程の簡略化を達成す
ることができる。
電池用セパレータの耐食処理方法によればステンレス鋼
またはニッケル基合金からなるエッジシール板の少なく
とも耐食性が必要される部位の表面にアルミニウムおよ
び他の金属を含む炭酸塩の融点より低い被覆層を形成し
た後、前記炭酸塩の融点より低い温度で熱処理を施すこ
とによって、前記エッジシール板の所望の表面層に耐食
性の優れたアルミニウムを含む拡散層を形成できる。し
たがって、熱処理温度を低温にすることができるため、
製造工程における低コストを図ることができると同時
に、前記セパレータを燃料電池に組み込んだ状態で前記
燃料電池内の電解質板に含まれる炭酸塩を溶融すること
なく前記セパレターのエッジシール板の耐食性を向上で
きるため、予め前記耐食処理を施したエッジシール板を
燃料電池に組み込む場合に比べて工程の簡略化を達成す
ることができる。
【００４０】また、前記エッジシール板の表面層に形成
されたアルミニウムおよび他の金属を含むアルミニウム
系拡散層は、拡散金属がアルミニウム単独である場合に
比べて靭性が向上されるため、電解質板に対して５ｋｇ
／ｃｍ2 以上の面圧で押圧しても亀裂の発生を防止でき
る。したがって、前記アルミニウム系拡散層が表層に形
成されたエッジシール板は、前記電解質板に対してウェ
ットシール性を一層向上できる。
されたアルミニウムおよび他の金属を含むアルミニウム
系拡散層は、拡散金属がアルミニウム単独である場合に
比べて靭性が向上されるため、電解質板に対して５ｋｇ
／ｃｍ2 以上の面圧で押圧しても亀裂の発生を防止でき
る。したがって、前記アルミニウム系拡散層が表層に形
成されたエッジシール板は、前記電解質板に対してウェ
ットシール性を一層向上できる。
【００４１】
【実施例】以下、本発明の実施例を詳細に説明する。 実施例１
【００４２】まず、平均粒径１０μｍのＡｌ粉末、スチ
レン系バインダおよびケトン系溶剤を混合してアルミニ
ウムスラリーを調製した。つづいて、アセトン洗浄され
たＳＵＳ３１６Ｌからなる厚さ０．４ｍｍの薄板材の表
面に前記スラリーを塗布して厚さ３５０μｍの塗布層を
形成した後、前記バインダを揮散除去した。ひきつづ
き、前記薄板材を３体積％の水素を含むアルゴン雰囲気
中、６７０℃で１０時間の熱処理を施した後、１℃／ｍ
ｉｎの降温速度で徐冷して前記薄板材の表面層にアルミ
ニウム拡散層を形成した。
レン系バインダおよびケトン系溶剤を混合してアルミニ
ウムスラリーを調製した。つづいて、アセトン洗浄され
たＳＵＳ３１６Ｌからなる厚さ０．４ｍｍの薄板材の表
面に前記スラリーを塗布して厚さ３５０μｍの塗布層を
形成した後、前記バインダを揮散除去した。ひきつづ
き、前記薄板材を３体積％の水素を含むアルゴン雰囲気
中、６７０℃で１０時間の熱処理を施した後、１℃／ｍ
ｉｎの降温速度で徐冷して前記薄板材の表面層にアルミ
ニウム拡散層を形成した。
【００４３】得られたアルミニウム拡散層を有する薄板
材からレーザ法にて１０ｃｍ角の複数の試料を取り出し
た。いくつかの試料をＸ線回折用試料としてマイクロカ
ッタで切り出し、Ｘ線回折により前記アルミニウム拡散
層の組成を調べた。その結果、回折強度が一番強い物質
として金属間化合物、Ａｌ（Ｆｅ，Ｎｉ）が検出され
た。また、残りの試料を常温硬化型樹脂に埋め込み、マ
イクロカッタで切り出した後、切断面を研摩することに
より断面観察用試料を作製した。この試料の観察から、
前記薄板材の表面層に４０μｍの一様な厚さのアルミニ
ウム拡散層が形成されていることが確認された。 実施例２
材からレーザ法にて１０ｃｍ角の複数の試料を取り出し
た。いくつかの試料をＸ線回折用試料としてマイクロカ
ッタで切り出し、Ｘ線回折により前記アルミニウム拡散
層の組成を調べた。その結果、回折強度が一番強い物質
として金属間化合物、Ａｌ（Ｆｅ，Ｎｉ）が検出され
た。また、残りの試料を常温硬化型樹脂に埋め込み、マ
イクロカッタで切り出した後、切断面を研摩することに
より断面観察用試料を作製した。この試料の観察から、
前記薄板材の表面層に４０μｍの一様な厚さのアルミニ
ウム拡散層が形成されていることが確認された。 実施例２
【００４４】まず、平均粒径７μｍのＡｌ粉末、スチレ
ン系バインダおよびケトン系溶剤を混合してアルミニウ
ムスラリーを調製した。つづいて、ＳＵＳ３１０Ｓから
なる厚さ５ｍｍで下面が開放された矩形箱形で上部にガ
ス供給管を有するホルダをアセトン洗浄した後、前記ホ
ルダ表面に前記スラリーを塗布して厚さ１５００μｍの
塗布層を形成し、さらに前記バインダを揮散除去した。
ひきつづき、前記ホルダを３体積％の水素を含む窒素雰
囲気中、６７０℃で５時間の熱処理を施した後、１．５
℃／ｍｉｎの降温速度で徐冷して前記ホルダの表面層に
平均厚さ９５μｍのアルミニウム拡散層を形成した。
ン系バインダおよびケトン系溶剤を混合してアルミニウ
ムスラリーを調製した。つづいて、ＳＵＳ３１０Ｓから
なる厚さ５ｍｍで下面が開放された矩形箱形で上部にガ
ス供給管を有するホルダをアセトン洗浄した後、前記ホ
ルダ表面に前記スラリーを塗布して厚さ１５００μｍの
塗布層を形成し、さらに前記バインダを揮散除去した。
ひきつづき、前記ホルダを３体積％の水素を含む窒素雰
囲気中、６７０℃で５時間の熱処理を施した後、１．５
℃／ｍｉｎの降温速度で徐冷して前記ホルダの表面層に
平均厚さ９５μｍのアルミニウム拡散層を形成した。
【００４５】得られたホルダの開放下面を、厚さ５ｍｍ
のアルミナ板上に炭酸塩を含浸した電解質板を介して載
せ、３ｋｇ／ｃｍ2 の加重をかけ、窒素雰囲気にした密
閉容器内に静置した。前記ホルダ上面のガス供給管を通
してアルゴンを前記ホルダ内が２気圧になるように導入
し、前記供給管を密閉した後、前記容器内のアルゴン濃
度を測定した。その結果、５時間経過後においてもアル
ゴンが検出されなかった。 実施例３
のアルミナ板上に炭酸塩を含浸した電解質板を介して載
せ、３ｋｇ／ｃｍ2 の加重をかけ、窒素雰囲気にした密
閉容器内に静置した。前記ホルダ上面のガス供給管を通
してアルゴンを前記ホルダ内が２気圧になるように導入
し、前記供給管を密閉した後、前記容器内のアルゴン濃
度を測定した。その結果、５時間経過後においてもアル
ゴンが検出されなかった。 実施例３
【００４６】まず、平均粒径１２μｍのＡｌ粉末、スチ
レン系バインダおよびケトン系溶剤を混合してアルミニ
ウムスラリーを調製した。つづいて、ＳＵＳ４３０から
なる厚さ５ｍｍで下面が開放された矩形箱形で上部にガ
ス供給管を有するホルダをアセトン洗浄した後、前記ホ
ルダ表面に前記スラリーを塗布して厚さ１３００μｍの
塗布層を形成し、さらに前記バインダを揮散除去した。
ひきつづき、前記ホルダを３体積％の水素を含む窒素雰
囲気中、６７０℃で７時間の熱処理を施した後、０．５
℃／ｍｉｎの降温速度で徐冷して前記ホルダの表面層に
平均厚さ９０μｍのアルミニウム拡散層を形成した。
レン系バインダおよびケトン系溶剤を混合してアルミニ
ウムスラリーを調製した。つづいて、ＳＵＳ４３０から
なる厚さ５ｍｍで下面が開放された矩形箱形で上部にガ
ス供給管を有するホルダをアセトン洗浄した後、前記ホ
ルダ表面に前記スラリーを塗布して厚さ１３００μｍの
塗布層を形成し、さらに前記バインダを揮散除去した。
ひきつづき、前記ホルダを３体積％の水素を含む窒素雰
囲気中、６７０℃で７時間の熱処理を施した後、０．５
℃／ｍｉｎの降温速度で徐冷して前記ホルダの表面層に
平均厚さ９０μｍのアルミニウム拡散層を形成した。
【００４７】得られたホルダの開放下面に厚さ０．４ｍ
ｍのＳＵＳ３１０からなる薄板をレーザ溶接し、窒素雰
囲気にした密閉容器内に静置した。前記ホルダ上面のガ
ス供給管を通してアルゴンを前記ホルダ内が３気圧にな
るように導入し、前記供給管を密閉した後、前記容器内
のアルゴン濃度を測定した。その結果、５時間経過後に
おいてもアルゴンが検出されなかった。 比較例１
ｍのＳＵＳ３１０からなる薄板をレーザ溶接し、窒素雰
囲気にした密閉容器内に静置した。前記ホルダ上面のガ
ス供給管を通してアルゴンを前記ホルダ内が３気圧にな
るように導入し、前記供給管を密閉した後、前記容器内
のアルゴン濃度を測定した。その結果、５時間経過後に
おいてもアルゴンが検出されなかった。 比較例１
【００４８】まず、平均粒径１０μｍのＡｌ粉末、スチ
レン系バインダおよびケトン系溶剤を混合してアルミニ
ウムスラリーを調製した。つづいて、アセトン洗浄され
たＳＵＳ３１０Ｓからなる厚さ０．３ｍｍの薄板材の表
面に前記スラリーを塗布して厚さ１５０μｍの塗布層を
形成した後、前記バインダを揮散除去した。ひきつづ
き、前記薄板材を３体積％の水素を含むアルゴン雰囲気
中、６７０℃で１０時間の熱処理を施した後、１℃／ｍ
ｉｎの降温速度で徐冷して前記薄板材の表面層にアルミ
ニウム拡散層を形成した。
レン系バインダおよびケトン系溶剤を混合してアルミニ
ウムスラリーを調製した。つづいて、アセトン洗浄され
たＳＵＳ３１０Ｓからなる厚さ０．３ｍｍの薄板材の表
面に前記スラリーを塗布して厚さ１５０μｍの塗布層を
形成した後、前記バインダを揮散除去した。ひきつづ
き、前記薄板材を３体積％の水素を含むアルゴン雰囲気
中、６７０℃で１０時間の熱処理を施した後、１℃／ｍ
ｉｎの降温速度で徐冷して前記薄板材の表面層にアルミ
ニウム拡散層を形成した。
【００４９】得られたアルミニウム拡散層を有する薄板
材からレーザ法にて１０ｃｍ角の複数の試料を取り出し
た。いくつかの試料をＸ線回折用試料としてマイクロカ
ッタで切り出し、Ｘ線回折により前記アルミニウム拡散
層の組成を調べた。その結果、回折強度が一番強い物質
として金属間化合物、Ａｌ（Ｆｅ，Ｎｉ）と基材の材料
であるγ−Ｆｅが検出された。また、残りの試料を常温
硬化型樹脂に埋め込み、マイクロカッタで切り出した
後、切断面を研摩することにより断面観察用試料を作製
した。この試料の観察から、前記薄板材の表面層に厚さ
３０μｍのアルミニウム拡散層が島状に形成されている
と共に、薄板材表面が露出している箇所が確認された。 比較例２
材からレーザ法にて１０ｃｍ角の複数の試料を取り出し
た。いくつかの試料をＸ線回折用試料としてマイクロカ
ッタで切り出し、Ｘ線回折により前記アルミニウム拡散
層の組成を調べた。その結果、回折強度が一番強い物質
として金属間化合物、Ａｌ（Ｆｅ，Ｎｉ）と基材の材料
であるγ−Ｆｅが検出された。また、残りの試料を常温
硬化型樹脂に埋め込み、マイクロカッタで切り出した
後、切断面を研摩することにより断面観察用試料を作製
した。この試料の観察から、前記薄板材の表面層に厚さ
３０μｍのアルミニウム拡散層が島状に形成されている
と共に、薄板材表面が露出している箇所が確認された。 比較例２
【００５０】まず、平均粒径７μｍのＡｌ粉末、スチレ
ン系バインダおよびケトン系溶剤を混合してアルミニウ
ムスラリーを調製した。つづいて、ＳＵＳ３１０Ｓから
なる厚さ５ｍｍで下面が開放された矩形箱形で上部にガ
ス供給管を有するホルダをアセトン洗浄した後、前記ホ
ルダ表面に前記スラリーを塗布して厚さ１７５０μｍの
塗布層を形成し、さらに前記バインダを揮散除去した。
ひきつづき、前記ホルダを３体積％の水素を含む窒素雰
囲気中、６７０℃で５時間の熱処理を施した後、１．５
℃／ｍｉｎの降温速度で徐冷して前記ホルダの表面層に
平均厚さ１０５μｍのアルミニウム拡散層を形成した。
得られたホルダについて、実施例２と同様なガスシール
性を調べた。その結果、窒素雰囲気にした密閉容器内に
アルゴンが１００ｐｐｍ検出された。 比較例３
ン系バインダおよびケトン系溶剤を混合してアルミニウ
ムスラリーを調製した。つづいて、ＳＵＳ３１０Ｓから
なる厚さ５ｍｍで下面が開放された矩形箱形で上部にガ
ス供給管を有するホルダをアセトン洗浄した後、前記ホ
ルダ表面に前記スラリーを塗布して厚さ１７５０μｍの
塗布層を形成し、さらに前記バインダを揮散除去した。
ひきつづき、前記ホルダを３体積％の水素を含む窒素雰
囲気中、６７０℃で５時間の熱処理を施した後、１．５
℃／ｍｉｎの降温速度で徐冷して前記ホルダの表面層に
平均厚さ１０５μｍのアルミニウム拡散層を形成した。
得られたホルダについて、実施例２と同様なガスシール
性を調べた。その結果、窒素雰囲気にした密閉容器内に
アルゴンが１００ｐｐｍ検出された。 比較例３
【００５１】まず、平均粒径１２μｍのＡｌ粉末、スチ
レン系バインダおよびケトン系溶剤を混合してアルミニ
ウムスラリーを調製した。つづいて、ＳＵＳ４３０から
なる厚さ５ｍｍで下面が開放された矩形箱形で上部にガ
ス供給管を有するホルダをアセトン洗浄した後、前記ホ
ルダ表面に前記スラリーを塗布して厚さ２０００μｍの
塗布層を形成し、さらに前記バインダを揮散除去した。
ひきつづき、前記ホルダを３体積％の水素を含む窒素雰
囲気中、６７０℃で７時間の熱処理を施した後、０．５
℃／ｍｉｎの降温速度で徐冷して前記ホルダの表面層に
平均厚さ１１０μｍのアルミニウム拡散層を形成した。
得られたホルダについて、実施例３と同様なガスシール
性を調べた。その結果、窒素雰囲気にした密閉容器内に
アルゴンが３００ｐｐｍ検出された。
レン系バインダおよびケトン系溶剤を混合してアルミニ
ウムスラリーを調製した。つづいて、ＳＵＳ４３０から
なる厚さ５ｍｍで下面が開放された矩形箱形で上部にガ
ス供給管を有するホルダをアセトン洗浄した後、前記ホ
ルダ表面に前記スラリーを塗布して厚さ２０００μｍの
塗布層を形成し、さらに前記バインダを揮散除去した。
ひきつづき、前記ホルダを３体積％の水素を含む窒素雰
囲気中、６７０℃で７時間の熱処理を施した後、０．５
℃／ｍｉｎの降温速度で徐冷して前記ホルダの表面層に
平均厚さ１１０μｍのアルミニウム拡散層を形成した。
得られたホルダについて、実施例３と同様なガスシール
性を調べた。その結果、窒素雰囲気にした密閉容器内に
アルゴンが３００ｐｐｍ検出された。
【００５２】また、厚さ０．３ｍｍのＳＵＳ３１０Ｓか
らなるエッジシール板表面に前記実施例１、２、比較例
１、２と同様な方法によりアルミニウム拡散層をそれぞ
れ形成し、これらエッジシール板を用いて前述した図１
および図２に示す溶融炭酸塩型燃料電池の単電池を組立
てた。これらの燃料電池について、常圧下で電流密度が
１５０ｍＡ／ｃｍ2 の条件で発電試験を行った。この発
電試験による発電時間に対する電池電圧の関係を図３に
示す。
らなるエッジシール板表面に前記実施例１、２、比較例
１、２と同様な方法によりアルミニウム拡散層をそれぞ
れ形成し、これらエッジシール板を用いて前述した図１
および図２に示す溶融炭酸塩型燃料電池の単電池を組立
てた。これらの燃料電池について、常圧下で電流密度が
１５０ｍＡ／ｃｍ2 の条件で発電試験を行った。この発
電試験による発電時間に対する電池電圧の関係を図３に
示す。
【００５３】図３から明らかなように実施例１、２の方
法でアルミニウム拡散層を表面に形成したエッジシール
板を備えた溶融炭酸塩型燃料電池では、５０００時間を
越えても電池電圧の低下が殆どなく、０．８Ｖ以上の高
い値を示すことがわかる。
法でアルミニウム拡散層を表面に形成したエッジシール
板を備えた溶融炭酸塩型燃料電池では、５０００時間を
越えても電池電圧の低下が殆どなく、０．８Ｖ以上の高
い値を示すことがわかる。
【００５４】これに対し、比較例１の方法でアルミニウ
ム拡散層を表面に形成したエッジシール板を備えた溶融
炭酸塩型燃料電池では、２０００時間以下で電池電圧が
急激に低下した。これは、前記エッジシール板の材料で
あるＳＵＳ３１０Ｓが腐食し、その腐食生成物により電
極間の短絡が起こったためであると考えられる。また、
比較例２の方法でアルミニウム拡散層を表面に形成した
エッジシール板を備えた溶融炭酸塩型燃料電池では、５
０００時間を越えても電池電圧の低下が殆ど見られなか
ったが、シール性が低いために０．７Ｖ以下の低い値を
示した。 実施例４
ム拡散層を表面に形成したエッジシール板を備えた溶融
炭酸塩型燃料電池では、２０００時間以下で電池電圧が
急激に低下した。これは、前記エッジシール板の材料で
あるＳＵＳ３１０Ｓが腐食し、その腐食生成物により電
極間の短絡が起こったためであると考えられる。また、
比較例２の方法でアルミニウム拡散層を表面に形成した
エッジシール板を備えた溶融炭酸塩型燃料電池では、５
０００時間を越えても電池電圧の低下が殆ど見られなか
ったが、シール性が低いために０．７Ｖ以下の低い値を
示した。 実施例４
【００５５】まず、平均粒径１０μｍのＡｌ粉末、スチ
レン系バインダおよびケトン系溶剤を混合してアルミニ
ウムスラリーを調製した。つづいて、図４に示すガス供
給管３１を有するＳＵＳ３１０Ｓからなる厚さ０．３ｍ
ｍの単セル模擬エッジシール板３２の表面をアセトン洗
浄した後、前記エッジシール板表面に前記スラリーを塗
布して厚さ９００μｍの塗布層を形成し、さらに前記バ
インダを揮散除去した。ひきつづき、前記エッジシール
板を３体積％の水素を含むアルゴン雰囲気中、６７０℃
で１０時間の熱処理を施した後、１℃／ｍｉｎの降温速
度で徐冷して前記エッジシール板の表面層に厚さ７０μ
ｍのアルミニウム拡散層を形成した。
レン系バインダおよびケトン系溶剤を混合してアルミニ
ウムスラリーを調製した。つづいて、図４に示すガス供
給管３１を有するＳＵＳ３１０Ｓからなる厚さ０．３ｍ
ｍの単セル模擬エッジシール板３２の表面をアセトン洗
浄した後、前記エッジシール板表面に前記スラリーを塗
布して厚さ９００μｍの塗布層を形成し、さらに前記バ
インダを揮散除去した。ひきつづき、前記エッジシール
板を３体積％の水素を含むアルゴン雰囲気中、６７０℃
で１０時間の熱処理を施した後、１℃／ｍｉｎの降温速
度で徐冷して前記エッジシール板の表面層に厚さ７０μ
ｍのアルミニウム拡散層を形成した。
【００５６】同図４に示すように得られたエッジシール
板３２を、厚さ５ｍｍのアルミナ板３３上に炭酸塩を含
浸した厚さ０．５ｍｍの電解質板３４を介して載せ、前
記エッジシール板の前記電解質板に対する面圧を０．５
ｋｇ／ｃｍ2 に設定し、温度６５０℃、酸素と炭酸ガス
の混合ガス（混合比１：２）雰囲気にした密閉容器内に
静置した。前記エッジシール板３２上面のガス供給管３
１を通してヘリウムを前記エッジシール板３２と前記電
解質板３４で区画された空間内が３気圧になるように導
入し、前記供給管３１を密閉した後、前記容器内のアル
ゴン濃度を測定した。その結果、３００時間経過後にお
いてもヘリウムが検出されなかった。
板３２を、厚さ５ｍｍのアルミナ板３３上に炭酸塩を含
浸した厚さ０．５ｍｍの電解質板３４を介して載せ、前
記エッジシール板の前記電解質板に対する面圧を０．５
ｋｇ／ｃｍ2 に設定し、温度６５０℃、酸素と炭酸ガス
の混合ガス（混合比１：２）雰囲気にした密閉容器内に
静置した。前記エッジシール板３２上面のガス供給管３
１を通してヘリウムを前記エッジシール板３２と前記電
解質板３４で区画された空間内が３気圧になるように導
入し、前記供給管３１を密閉した後、前記容器内のアル
ゴン濃度を測定した。その結果、３００時間経過後にお
いてもヘリウムが検出されなかった。
【００５７】また、３００時間経過後の前記エッジシー
ル板からレーザ法にて３ｃｍ角の試料を取り出した。こ
の試料を常温硬化型樹脂に埋め込み、マイクロカッタで
切り出した後、切断面を研摩することにより断面観察用
試料を作製した。この試料の観察から、前記エッジシー
ル板の表面層に７０μｍの一様な厚さのアルミニウム拡
散層が形成され、かつ亀裂が発生している箇所は確認さ
れなかった。 実施例５
ル板からレーザ法にて３ｃｍ角の試料を取り出した。こ
の試料を常温硬化型樹脂に埋め込み、マイクロカッタで
切り出した後、切断面を研摩することにより断面観察用
試料を作製した。この試料の観察から、前記エッジシー
ル板の表面層に７０μｍの一様な厚さのアルミニウム拡
散層が形成され、かつ亀裂が発生している箇所は確認さ
れなかった。 実施例５
【００５８】図４と同様な形状を有し、ＳＵＳ３１６Ｌ
からなる厚さ０．７ｍｍの単セル模擬エッジシール板の
表面をアセトン洗浄した後、ＩＶＤ（Ｉｏｎ Ｖａｐｏ
ｒＤｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）法により厚さ２５μｍのアル
ミニウム膜を形成した。ひきつづき、前記エッジシール
板を３体積％の水素を含む窒素雰囲気中、６７０℃で１
０時間の熱処理を施した後、１．５℃／ｍｉｎの降温速
度で徐冷して前記エッジシール板の表面層に平均厚さ３
０μｍのアルミニウム拡散層を形成した。
からなる厚さ０．７ｍｍの単セル模擬エッジシール板の
表面をアセトン洗浄した後、ＩＶＤ（Ｉｏｎ Ｖａｐｏ
ｒＤｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）法により厚さ２５μｍのアル
ミニウム膜を形成した。ひきつづき、前記エッジシール
板を３体積％の水素を含む窒素雰囲気中、６７０℃で１
０時間の熱処理を施した後、１．５℃／ｍｉｎの降温速
度で徐冷して前記エッジシール板の表面層に平均厚さ３
０μｍのアルミニウム拡散層を形成した。
【００５９】得られたエッジシール板を用いて実施例４
と同様なリーク試験を実施した。ただし、前記エッジシ
ール板の電解質板に対する面圧を４．５ｋｇ／ｃｍ2 に
設定した。密閉容器内のヘリウムは、３００時間経過後
においても検出されなかった。
と同様なリーク試験を実施した。ただし、前記エッジシ
ール板の電解質板に対する面圧を４．５ｋｇ／ｃｍ2 に
設定した。密閉容器内のヘリウムは、３００時間経過後
においても検出されなかった。
【００６０】また、３００時間経過後の前記エッジシー
ル板からレーザ法にて３ｃｍ角の試料を取り出した。こ
の試料を常温硬化型樹脂に埋め込み、マイクロカッタで
切り出した後、切断面を研摩することにより断面観察用
試料を作製した。この試料の観察から、前記エッジシー
ル板の表面層に３０μｍの一様な厚さのアルミニウム拡
散層が形成され、かつ亀裂が発生している箇所は確認さ
れなかった。 比較例４
ル板からレーザ法にて３ｃｍ角の試料を取り出した。こ
の試料を常温硬化型樹脂に埋め込み、マイクロカッタで
切り出した後、切断面を研摩することにより断面観察用
試料を作製した。この試料の観察から、前記エッジシー
ル板の表面層に３０μｍの一様な厚さのアルミニウム拡
散層が形成され、かつ亀裂が発生している箇所は確認さ
れなかった。 比較例４
【００６１】まず、平均粒径１０μｍのＡｌ粉末、スチ
レン系バインダおよびケトン系溶剤を混合してアルミニ
ウムスラリーを調製した。つづいて、図４と同様な形状
を有し、ＳＵＳ３１０Ｓからなる厚さ０．３ｍｍの単セ
ル模擬エッジシール板の表面をアセトン洗浄した後、前
記エッジシール板表面に前記スラリーを塗布して厚さ７
００μｍの塗布層を形成した後、前記バインダを揮散除
去した。ひきつづき、前記薄板材を３体積％の水素を含
むアルゴン雰囲気中、６７０℃で１０時間の熱処理を施
した後、１℃／ｍｉｎの降温速度で徐冷して前記エッジ
シール板の表面層に厚さ５０μｍのアルミニウム拡散層
を形成した。
レン系バインダおよびケトン系溶剤を混合してアルミニ
ウムスラリーを調製した。つづいて、図４と同様な形状
を有し、ＳＵＳ３１０Ｓからなる厚さ０．３ｍｍの単セ
ル模擬エッジシール板の表面をアセトン洗浄した後、前
記エッジシール板表面に前記スラリーを塗布して厚さ７
００μｍの塗布層を形成した後、前記バインダを揮散除
去した。ひきつづき、前記薄板材を３体積％の水素を含
むアルゴン雰囲気中、６７０℃で１０時間の熱処理を施
した後、１℃／ｍｉｎの降温速度で徐冷して前記エッジ
シール板の表面層に厚さ５０μｍのアルミニウム拡散層
を形成した。
【００６２】得られたエッジシール板を用いて実施例４
と同様なリーク試験を実施した。ただし、前記エッジシ
ール板の電解質板に対する面圧を０．１ｋｇ／ｃｍ2 に
設定した。密閉容器内のヘリウム濃度は、３００時間経
過後において１００ｐｐｍ検出された。
と同様なリーク試験を実施した。ただし、前記エッジシ
ール板の電解質板に対する面圧を０．１ｋｇ／ｃｍ2 に
設定した。密閉容器内のヘリウム濃度は、３００時間経
過後において１００ｐｐｍ検出された。
【００６３】また、３００時間経過後の前記エッジシー
ル板からレーザ法にて３ｃｍ角の試料を取り出した。こ
の試料を常温硬化型樹脂に埋め込み、マイクロカッタで
切り出した後、切断面を研摩することにより断面観察用
試料を作製した。この試料の観察から、前記エッジシー
ル板の表面層に５０μｍの一様な厚さのアルミニウム拡
散層が形成されていたが、亀裂が発生している箇所が確
認された。 比較例５
ル板からレーザ法にて３ｃｍ角の試料を取り出した。こ
の試料を常温硬化型樹脂に埋め込み、マイクロカッタで
切り出した後、切断面を研摩することにより断面観察用
試料を作製した。この試料の観察から、前記エッジシー
ル板の表面層に５０μｍの一様な厚さのアルミニウム拡
散層が形成されていたが、亀裂が発生している箇所が確
認された。 比較例５
【００６４】実施例４と同様な処理により平均厚さ７０
μｍのアルミニウム拡散層を形成した図４と同様な形状
を有し、ＳＵＳ３１０Ｓからなる厚さ０．３ｍｍの単セ
ル模擬エッジシール板を用いて実施例４と同様なリーク
試験を実施した。ただし、前記エッジシール板の電解質
板に対する面圧を５．５ｋｇ／ｃｍ2 に設定した。密閉
容器内のヘリウムは、３００時間経過後においても検出
されなかった。
μｍのアルミニウム拡散層を形成した図４と同様な形状
を有し、ＳＵＳ３１０Ｓからなる厚さ０．３ｍｍの単セ
ル模擬エッジシール板を用いて実施例４と同様なリーク
試験を実施した。ただし、前記エッジシール板の電解質
板に対する面圧を５．５ｋｇ／ｃｍ2 に設定した。密閉
容器内のヘリウムは、３００時間経過後においても検出
されなかった。
【００６５】また、３００時間経過後の前記エッジシー
ル板からレーザ法にて３ｃｍ角の試料を取り出した。こ
の試料を常温硬化型樹脂に埋め込み、マイクロカッタで
切り出した後、切断面を研摩することにより断面観察用
試料を作製した。この試料の観察から、前記エッジシー
ル板の表面層に７０μｍの一様な厚さのアルミニウム拡
散層が形成されていたが、曲面部分に基材であるＳＵＳ
３１０Ｓまで達する亀裂が発生し、その亀裂した基材部
分で腐食されていることが認められた。
ル板からレーザ法にて３ｃｍ角の試料を取り出した。こ
の試料を常温硬化型樹脂に埋め込み、マイクロカッタで
切り出した後、切断面を研摩することにより断面観察用
試料を作製した。この試料の観察から、前記エッジシー
ル板の表面層に７０μｍの一様な厚さのアルミニウム拡
散層が形成されていたが、曲面部分に基材であるＳＵＳ
３１０Ｓまで達する亀裂が発生し、その亀裂した基材部
分で腐食されていることが認められた。
【００６６】さらに、厚さ０．３ｍｍのＳＵＳ３１０Ｓ
からなるエッジシール板表面に前記実施例４、５、比較
例４、５と同様な方法によりアルミニウム拡散層をそれ
ぞれ形成し、これらエッジシール板を用いて前述した図
１および図２に示す溶融炭酸塩型燃料電池の単電池を組
立てた。これらの燃料電池について、常圧下、６５０℃
で電流密度が１５０ｍＡ／ｃｍ2 の条件で発電試験を行
った。ただし、実施例４、５および比較例４、５の方法
で処理したエッジシール板の電解質板に対する面圧は、
前述したのと同様に０．５ｋｇ／ｃｍ2 、４．５ｋｇ／
ｃｍ2 、０．１ｋｇ／ｃｍ2 、５．５ｋｇ／ｃｍ2 にそ
れぞれ設定した。この発電試験による発電時間に対する
電池電圧の関係を図５に示す。
からなるエッジシール板表面に前記実施例４、５、比較
例４、５と同様な方法によりアルミニウム拡散層をそれ
ぞれ形成し、これらエッジシール板を用いて前述した図
１および図２に示す溶融炭酸塩型燃料電池の単電池を組
立てた。これらの燃料電池について、常圧下、６５０℃
で電流密度が１５０ｍＡ／ｃｍ2 の条件で発電試験を行
った。ただし、実施例４、５および比較例４、５の方法
で処理したエッジシール板の電解質板に対する面圧は、
前述したのと同様に０．５ｋｇ／ｃｍ2 、４．５ｋｇ／
ｃｍ2 、０．１ｋｇ／ｃｍ2 、５．５ｋｇ／ｃｍ2 にそ
れぞれ設定した。この発電試験による発電時間に対する
電池電圧の関係を図５に示す。
【００６７】図５から明らかなように実施例４、５の方
法でアルミニウム拡散層を表面に形成したエッジシール
板を備え、かつ電解質板に対する面圧を０．２ｋｇ／ｃ
ｍ2 〜５ｋｇ／ｃｍ2 の範囲内に設定した溶融炭酸塩型
燃料電池では、５０００時間を越えても電池電圧の低下
が殆どなく、０．８Ｖ以上の高い値を示すことがわか
る。
法でアルミニウム拡散層を表面に形成したエッジシール
板を備え、かつ電解質板に対する面圧を０．２ｋｇ／ｃ
ｍ2 〜５ｋｇ／ｃｍ2 の範囲内に設定した溶融炭酸塩型
燃料電池では、５０００時間を越えても電池電圧の低下
が殆どなく、０．８Ｖ以上の高い値を示すことがわか
る。
【００６８】これに対し、比較例４の方法でアルミニウ
ム拡散層を表面に形成したエッジシール板を備え、かつ
電解質板に対する面圧を０．１ｋｇ／ｃｍ2 に設定した
溶融炭酸塩型燃料電池では、５０００時間を越えても電
池電圧の低下が殆どなかったが、シール性の悪化により
０．７Ｖ以下の低い値を示した。また、比較例５の方法
でアルミニウム拡散層を表面に形成したエッジシール板
を備え、かつ電解質板に対する面圧を５．５ｋｇ／ｃｍ
2 に設定した溶融炭酸塩型燃料電池では、２０００時間
以下で電池電圧が急激に低下した。これは、前記エッジ
シール板の材料であるＳＵＳ３１０Ｓが腐食し、その腐
食生成物により電極間の短絡が起こったためであると考
えられる。 実施例６
ム拡散層を表面に形成したエッジシール板を備え、かつ
電解質板に対する面圧を０．１ｋｇ／ｃｍ2 に設定した
溶融炭酸塩型燃料電池では、５０００時間を越えても電
池電圧の低下が殆どなかったが、シール性の悪化により
０．７Ｖ以下の低い値を示した。また、比較例５の方法
でアルミニウム拡散層を表面に形成したエッジシール板
を備え、かつ電解質板に対する面圧を５．５ｋｇ／ｃｍ
2 に設定した溶融炭酸塩型燃料電池では、２０００時間
以下で電池電圧が急激に低下した。これは、前記エッジ
シール板の材料であるＳＵＳ３１０Ｓが腐食し、その腐
食生成物により電極間の短絡が起こったためであると考
えられる。 実施例６
【００６９】幅５００ｍｍ、長さ７５０ｍｍ、厚さ０．
４２ｍｍのインコネル６００からなるエッジシール板の
表面をアセトンで洗浄した後、ＩＶＤ法により厚さ４０
μｍのＡｌ、Ｇｅ、Ｍａの三元系合金膜を形成した。前
記三元系合金膜の組成は、Ａｌが６０原子％、Ｇｅが３
０原子％およびＭｇが１０原子％であった。
４２ｍｍのインコネル６００からなるエッジシール板の
表面をアセトンで洗浄した後、ＩＶＤ法により厚さ４０
μｍのＡｌ、Ｇｅ、Ｍａの三元系合金膜を形成した。前
記三元系合金膜の組成は、Ａｌが６０原子％、Ｇｅが３
０原子％およびＭｇが１０原子％であった。
【００７０】前記エッジシール板を用いて前述した図１
および図２に示す溶融炭酸塩型燃料電池（ただし、単電
池を５層積層）を組立てた。前記燃料電池を容器内に密
閉し、窒素をパージガスとして流しながら、カソード極
およびアノード極側共に窒素ガスを流し、４８時間かけ
て４７０℃まで昇温し、２４時間保持して前記三元系合
金膜を前記エッジシール板に拡散した。
および図２に示す溶融炭酸塩型燃料電池（ただし、単電
池を５層積層）を組立てた。前記燃料電池を容器内に密
閉し、窒素をパージガスとして流しながら、カソード極
およびアノード極側共に窒素ガスを流し、４８時間かけ
て４７０℃まで昇温し、２４時間保持して前記三元系合
金膜を前記エッジシール板に拡散した。
【００７１】その後、カソード極およびアノード極に供
給するガスをそれぞれ酸化剤ガス、燃料ガスを代え、前
記エッジシール板の電解質板に対する面圧を７ｋｇ／ｃ
ｍ2 に設定し、常圧下、６５０℃で電流密度が１５０ｍ
Ａ／ｃｍ2 の条件にて発電試験を行った。その結果、５
３００時間経過後においても４．３Ｖの高い電圧を維持
し、さらに前記電極間の短絡による性能劣化が認められ
なかった。 実施例７
給するガスをそれぞれ酸化剤ガス、燃料ガスを代え、前
記エッジシール板の電解質板に対する面圧を７ｋｇ／ｃ
ｍ2 に設定し、常圧下、６５０℃で電流密度が１５０ｍ
Ａ／ｃｍ2 の条件にて発電試験を行った。その結果、５
３００時間経過後においても４．３Ｖの高い電圧を維持
し、さらに前記電極間の短絡による性能劣化が認められ
なかった。 実施例７
【００７２】予め７００℃の熱処理炉でアルミニウム拡
散層が形成されたＳＵＳ３１０Ｓからなる厚さ０．３ｍ
ｍのエッジシール板に両極の反応ガスを隔離するための
ＳＵＳ３１０Ｓ板とニッケル板とを積層した厚さ０．４
ｍｍのクラッド材からなる隔離板を溶接してセパレータ
を作製した。また、平均粒径１０μｍのＡｌ粉末、平均
粒径５μｍのＺｎ粉末、スチレン系バインダおよびケト
ン系溶剤を混合して混合粉含有スラリーを調製した。前
記混合粉の構成比は、Ａｌが２５原子％、Ｚｎが７５原
子％であった。つづいて、前記セパレータの前記溶接部
をアセトンで洗浄した後、前記スラリーを前記溶接部に
塗布して厚さ９００μｍの塗布層を形成した。次いで、
同セパレータを使用して単セルを３層積層した燃料電池
を組み立てた。前記燃料電池を容器内に密閉し、窒素を
パージガスとして流しながら、カソード極およびアノー
ド極側共に窒素ガスを流し、２４時間かけて４７０℃ま
で昇温し、３００℃で２４時間保持してバインダを揮散
した。その後、２４時間かけて４７０℃まで昇温し、２
４時間かけて前記塗布層中の混合粉を前記溶接部に拡散
した。
散層が形成されたＳＵＳ３１０Ｓからなる厚さ０．３ｍ
ｍのエッジシール板に両極の反応ガスを隔離するための
ＳＵＳ３１０Ｓ板とニッケル板とを積層した厚さ０．４
ｍｍのクラッド材からなる隔離板を溶接してセパレータ
を作製した。また、平均粒径１０μｍのＡｌ粉末、平均
粒径５μｍのＺｎ粉末、スチレン系バインダおよびケト
ン系溶剤を混合して混合粉含有スラリーを調製した。前
記混合粉の構成比は、Ａｌが２５原子％、Ｚｎが７５原
子％であった。つづいて、前記セパレータの前記溶接部
をアセトンで洗浄した後、前記スラリーを前記溶接部に
塗布して厚さ９００μｍの塗布層を形成した。次いで、
同セパレータを使用して単セルを３層積層した燃料電池
を組み立てた。前記燃料電池を容器内に密閉し、窒素を
パージガスとして流しながら、カソード極およびアノー
ド極側共に窒素ガスを流し、２４時間かけて４７０℃ま
で昇温し、３００℃で２４時間保持してバインダを揮散
した。その後、２４時間かけて４７０℃まで昇温し、２
４時間かけて前記塗布層中の混合粉を前記溶接部に拡散
した。
【００７３】その後、カソード極およびアノード極に供
給するガスをそれぞれ酸化剤ガス、燃料ガスを代え、前
記エッジシール板の電解質板に対する面圧を３ｋｇ／ｃ
ｍ2 に設定し、常圧下、６５０℃で電流密度が１５０ｍ
Ａ／ｃｍ2 の条件にて発電試験を行った。その結果、５
５００時間経過後においても燃料電池の初期特性と同様
な２．４Ｖの値を維持し、さらに前記溶接部の腐食によ
るパージガスの電池内へのリークインに起因する電池性
能の低下は認められなかった。
給するガスをそれぞれ酸化剤ガス、燃料ガスを代え、前
記エッジシール板の電解質板に対する面圧を３ｋｇ／ｃ
ｍ2 に設定し、常圧下、６５０℃で電流密度が１５０ｍ
Ａ／ｃｍ2 の条件にて発電試験を行った。その結果、５
５００時間経過後においても燃料電池の初期特性と同様
な２．４Ｖの値を維持し、さらに前記溶接部の腐食によ
るパージガスの電池内へのリークインに起因する電池性
能の低下は認められなかった。
【００７４】
【発明の効果】以上詳述したように、本発明にに係わる
溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータよれば優れた耐食性
とシール性を有するエッジシール板または優れた耐食性
を有するマニホールドリングを備え、前記セパレータを
組み込むことによって長寿命で高性能の燃料電池を実現
できる等顕著な効果を奏する。
溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータよれば優れた耐食性
とシール性を有するエッジシール板または優れた耐食性
を有するマニホールドリングを備え、前記セパレータを
組み込むことによって長寿命で高性能の燃料電池を実現
できる等顕著な効果を奏する。
【００７５】また、本発明に係わる溶融炭酸塩型燃料電
池用セパレータの耐食処理方法によれば、燃料電池とし
て組込んだ状態でエッジシール板に耐食処理を施すこと
ができ、ひいては燃料電池の組み立て工程の簡略化を達
成できる等顕著な効果を奏する。
池用セパレータの耐食処理方法によれば、燃料電池とし
て組込んだ状態でエッジシール板に耐食処理を施すこと
ができ、ひいては燃料電池の組み立て工程の簡略化を達
成できる等顕著な効果を奏する。
【図１】一般的な溶融炭酸塩型燃料電池を示す分解斜視
図。
図。
【図２】図１のＡ−Ａ´線に沿う断面図。
【図３】実施例１、２、比較例１、２の方法によりアル
ミニウム拡散層が表面層に形成されたエッジシール板を
備えた溶融炭酸塩型燃料電池における発電時間に対する
電池電圧の関係を示す特性図。
ミニウム拡散層が表面層に形成されたエッジシール板を
備えた溶融炭酸塩型燃料電池における発電時間に対する
電池電圧の関係を示す特性図。
【図４】単セル模擬エッジシール板のウェットシール性
の試験するための積層構造を示す概略断面図。
の試験するための積層構造を示す概略断面図。
【図５】実施例４、５、比較例４、５の方法によりアル
ミニウム拡散層が表面層に形成されたエッジシール板を
備えた溶融炭酸塩型燃料電池における発電時間に対する
電池電圧の関係を示す特性図。
ミニウム拡散層が表面層に形成されたエッジシール板を
備えた溶融炭酸塩型燃料電池における発電時間に対する
電池電圧の関係を示す特性図。
１、８…エッジシール板、１３ａ〜１３ｄ…マニホール
ドリング、１６…電解質板、１８…カソード極、２１…
アノード極、２４…酸化剤ガス、２５…燃料ガス。
ドリング、１６…電解質板、１８…カソード極、２１…
アノード極、２４…酸化剤ガス、２５…燃料ガス。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 大図 秀行 神奈川県川崎市幸区小向東芝町１番地 株 式会社東芝研究開発センター内 (72)発明者 中川 和明 神奈川県川崎市幸区小向東芝町１番地 株 式会社東芝研究開発センター内 (72)発明者 富松 師浩 神奈川県川崎市幸区小向東芝町１番地 株 式会社東芝研究開発センター内
Claims (5)
- 【請求項１】 炭酸塩を含む電解質板の周縁部に接触し
て配置されるステンレス鋼またはニッケル基合金からな
るエッジシール板を備えた溶融炭酸塩型燃料電池用セパ
レータにおいて、 前記エッジシール板の少なくとも前記電解質板周縁部に
接触する表面層は、アルミニウムスラリー法により形成
された厚さ３５〜１００μｍのアルミニウム拡散層から
なることを特徴とする溶融炭酸塩型燃料電池用セパレー
タ。 - 【請求項２】 エッジシール板と、前記エッジシール板
に連結され、所望のガスを配流するステンレス鋼または
ニッケル基合金からなるマニホールドリングとを備えた
溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータにおいて、 前記マニホールドリングの表面層は、アルミニウムスラ
リー法により形成された厚さ３５〜１００μｍのアルミ
ニウム拡散層からなることを特徴とする溶融炭酸塩型燃
料電池用セパレータ。 - 【請求項３】 炭酸塩を含む電解質板の周縁部に接触す
ると共に前記電解質板にスプリング部材で押圧して配置
される厚さ１ｍｍ以下のステンレス鋼またはニッケル基
合金からなるエッジシール板を備えた溶融炭酸塩型燃料
電池用セパレータにおいて、 前記エッジシール板は、少なくとも前記電解質板周縁部
に接触する表面層がアルミニウムスラリー法により形成
されたアルミニウム拡散層からなり、かつ前記電解質板
に対する面圧力が０．２ｋｇ／ｃｍ2 〜５ｋｇ／ｃｍ2
であることを特徴とする溶融炭酸塩型燃料電池用セパレ
ータ。 - 【請求項４】 ステンレス鋼またはニッケル基合金から
なるエッジシール板を備えた溶融炭酸塩型燃料電池用セ
パレータの耐食処理方法において、 前記エッジシール板の少なくとも耐食性が必要される部
位の表面にアルミニウムおよび他の金属を含む炭酸塩の
融点より低い融点の被覆層を形成した後、前記炭酸塩の
融点より低い温度で熱処理を施すことを特徴とする溶融
炭酸塩型燃料電池用セパレータの耐食処理方法。 - 【請求項５】 ステンレス鋼またはニッケル基合金から
なるエッジシール板を備えた溶融炭酸塩型燃料電池用セ
パレータにおいて、 前記エッジシール板は、少なくとも耐食性が必要される
部位の表面にアルミニウムおよび他の金属を含む炭酸塩
の融点より低い融点の被覆層を形成した後、熱処理を施
して耐食処理を行ったことを特徴とする溶融炭酸塩型燃
料電池用セパレータ。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5052676A JPH06267550A (ja) | 1993-03-12 | 1993-03-12 | 溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータおよび溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータの耐食処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5052676A JPH06267550A (ja) | 1993-03-12 | 1993-03-12 | 溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータおよび溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータの耐食処理方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06267550A true JPH06267550A (ja) | 1994-09-22 |
Family
ID=12921489
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5052676A Pending JPH06267550A (ja) | 1993-03-12 | 1993-03-12 | 溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータおよび溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータの耐食処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH06267550A (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| NL1006185C2 (nl) * | 1996-05-31 | 2001-12-10 | Korea Heavy Ind & Construction | Anticorrosie-behandelingswerkwijze voor een separator van een brandstofcel met gesmolten carbonaat. |
| KR100394778B1 (ko) * | 1996-06-19 | 2003-11-20 | 한국전력공사 | 용융탄산염형연료전지분리판의내식처리방법 |
| KR101311782B1 (ko) * | 2007-12-21 | 2013-09-25 | 재단법인 포항산업과학연구원 | Ｍｃｆｃ용 대형 전해질 함침 전극의 제조법 |
| TWI641175B (zh) * | 2016-11-28 | 2018-11-11 | 財團法人工業技術研究院 | 抗腐蝕結構及包含其之燃料電池 |
| US10511030B2 (en) | 2016-11-28 | 2019-12-17 | Industrial Technology Research Institute | Anti-corrosion structure and fuel cell employing the same |
-
1993
- 1993-03-12 JP JP5052676A patent/JPH06267550A/ja active Pending
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| NL1006185C2 (nl) * | 1996-05-31 | 2001-12-10 | Korea Heavy Ind & Construction | Anticorrosie-behandelingswerkwijze voor een separator van een brandstofcel met gesmolten carbonaat. |
| KR100394778B1 (ko) * | 1996-06-19 | 2003-11-20 | 한국전력공사 | 용융탄산염형연료전지분리판의내식처리방법 |
| KR101311782B1 (ko) * | 2007-12-21 | 2013-09-25 | 재단법인 포항산업과학연구원 | Ｍｃｆｃ용 대형 전해질 함침 전극의 제조법 |
| TWI641175B (zh) * | 2016-11-28 | 2018-11-11 | 財團法人工業技術研究院 | 抗腐蝕結構及包含其之燃料電池 |
| US10511030B2 (en) | 2016-11-28 | 2019-12-17 | Industrial Technology Research Institute | Anti-corrosion structure and fuel cell employing the same |
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