JPH07130517A

JPH07130517A - 異方性ボンド磁石用原料粉末及びその製造方法

Info

Publication number: JPH07130517A
Application number: JP5300948A
Authority: JP
Inventors: Yasuhide Sasagawa; 泰英笹川; Yuji Kaneko; 裕治金子; Naoyuki Ishigaki; 尚幸石垣
Original assignee: Sumitomo Special Metals Co Ltd
Current assignee: Hitachi Metals Ltd
Priority date: 1993-11-04
Filing date: 1993-11-04
Publication date: 1995-05-19
Anticipated expiration: 2020-11-09
Also published as: JP3715331B2

Abstract

(57)【要約】【目的】凝集粒子が少なくそれを粉砕する必要がな
く、また、酸化し難く、ボンド磁石化工程での成形性が
良好で高密度化でき、高磁気特性が得られる異方性ボン
ド磁石用原料粉末とその製造方法の提供。【構成】特定の組成となるよう配合、混合するＣａ還
元拡散法における出発原料の中、主体となるＦｅ粉末の
平均粒度を従来のＦｅ粉末の平均粒度より大きく、平均
粒度を２００μｍ〜４００μｍとして、Ｃａ還元拡散粉
を得て、これにさらに水素化処理を併用することによ
り、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂを主相とする粒子径が２００μｍ〜４
００μｍの特定の結晶方位２を有した単一粒子１が全体
の８０％以上を占め、残部は前記粒子が凝集した粒子３
からなり、ボンド磁石化に際して高密度化され、一段と
優れた磁気特性が得られ、粒子径が大きくなるために粉
砕工程が不要で酸化し難く、ボンド磁石製造時の成形性
が改善される。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】この発明は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系異方
性ボンド磁石用原料粉末とその製造方法に係り、Ｃａ還
元拡散法において、特に出発原料のＦｅ粉末の平均粒度
を従来より大きな特定径にして、所定の磁石組成に配合
混合後、Ｃａ還元粉を得た後、これを水素化処理、脱水
素処理することにより、ほとんどが２００μｍ〜４００
μｍのＲ₂Ｆｅ１４Ｂ相の特定の結晶方位を有した単一
粒子からなるすぐれた磁気的異方性を示すボンド磁石用
原料粉末を得ることを特徴とする、異方性ボンド磁石用
原料粉末及びその製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石用原料粉末の製
造方法として、従来のＣａ還元拡散法は、特開昭５９−
２１９４０４号、特開昭６１−６０８０１号に示される
ように、平均粒度１〜１０μｍの希土類元素の酸化物、
及びＢ源、Ｆｅ源として、平均粒度１〜１５０μｍの所
要の金属粉末を、所定の磁石組成に配合混合後、還元剤
として特定量の金属Ｃａ，ＣａＨ₂を用いて、所定の還
元温度にて還元後、反応生成物を水中に投入して反応副
生成物を除去して得られていた。

【０００３】また最近、従来のＣａ還元拡散法により得
られた粉末あるいは前記粉末を熱処理後、特定の雰囲
気、温度条件にて加熱して、水素処理した後、特定のＨ
₂分圧の雰囲気、温度条件にて、脱Ｈ₂処理する水素化処
理を行い、再結晶化することにより結晶の微細化を図
り、磁気特性を改善する方法が提案（特開平２−４９０
１号）されている。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】従来のＣａ還元拡散法
にて製造した粉末を水素化処理して得られた粉末は、結
晶粒径が０．５μｍ〜５０μｍのＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相
とする粒子が凝集して形成された粒子径が１μｍ〜１５
０μｍの凝集粒子からなり、その結晶方位は粒子内でさ
まざまな方向を持っており、磁気異方性のすぐれた粉末
を得るためには、さらにこの凝集粒子を粉砕する必要が
あり、また粉砕にて粉末が微細になるため酸化し易く、
また、ボンド磁石化工程において、成形性が悪いため、
磁気特性のすぐれた緻密な異方性ボンド磁石を得ること
ができなかった。

【０００５】この発明は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石用原料粉
末の製造方法として一般的なＣａ還元拡散法にて製造し
た粉末を水素化処理して得られた粉末における問題点を
解消し、凝集粒子が少なくそれを粉砕する必要がなく、
また、酸化し難く、ボンド磁石化工程での成形性が良好
で高密度化でき、高磁気特性が得られる異方性ボンド磁
石用原料粉末とその製造方法の提供を目的としている。

【０００６】

【課題を解決するための手段】発明者は、酸化し難く、
すぐれた磁気特性を有し、成形性にすぐれた異方性ボン
ド磁石用原料粉末の製造方法について、種々検討した結
果、Ｃａ還元拡散法における出発原料の中、主体となる
Ｆｅ粉末の平均粒度を従来のＦｅ粉末の平均粒度より著
しく大きくすること、並びに水素化処理を併用すること
により、得られた粉末は特定の組成を有し、Ｒ₂Ｆｅ₁₄
Ｂを主相とする粒子径が２００μｍ〜４００μｍの特定
の結晶方位を有した単一粒子が全体の８０％以上を占
め、残部は前記粒子が凝集した粒子からなり、磁気特性
の改善向上と共に、粒子径が大きくなるために粉砕工程
が不要で酸化し難く、また、ボンド磁石製造時の成形性
改善に極めて有効であることを知見し、この発明を完成
した。

【０００７】すなわち、この発明は、Ｒ（Ｒ：Ｙを含む
希土類元素の少なくとも１種）１２．０ａｔ％〜２０ａ
ｔ％、Ｂ４ａｔ％〜２０ａｔ％、Ｆｅ６５ａｔ％〜８１
ａｔ％を主成分とする粉末が、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相と
する粒子径２００μｍ〜４００μｍの特定の結晶方位を
有した単一粒子を主体とし、残部が粒子径２５０μｍ〜
５００μｍの特定の結晶方位を有した単一粒子の凝集粒
子からなることを特徴とする異方性ボンド磁石用原料粉
末である。

【０００８】また、この発明は、平均粒度１μｍ〜１０
μｍの少なくとも１種の希土類酸化物粉末、平均粒度１
μｍ〜１５０μｍの少なくとも１種のＢ粉末および／あ
るいはＢ合金粉末、ならびに平均粒度２００μｍ〜４０
０μｍのＦｅ粉末を、Ｒ１２ａｔ％〜２０ａｔ％、Ｂ４
ａｔ％〜２０ａｔ％、Ｆｅ６５ａｔ％〜８１ａｔ％を主
成分とする磁石組成になる如く配合混合後、Ｃａ還元拡
散法にて磁石粉末を得た後、前記粉末を水素化処理し
て、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とする粒子径が２００μｍ〜
４００μｍの特定の結晶方位を有した単一粒子を主体と
し、残部は粒子径が２５０μｍ〜５００μｍの特定の結
晶方位を有した単一粒子の凝集した粒子からなる粉末を
得ることを特徴とする異方性ボンド磁石用原料粉末の製
造方法である。

【０００９】組成限定理由この発明の異方性ボンド磁石用原料粉末に含有される希
土類元素Ｒはイットリウム（Ｙ）を包含し、軽希土類及
び重希土類を含有する希土類元素である。Ｒとしては、
軽希土類をもって足り、特にＮｄ，Ｐｒが好ましい。ま
た、通常Ｒのうち１種をもって足りるが、実用上は２種
以上の混合物（ミッシュメタル、ジジムなど）を入手上
の便宜等の理由により用いることができ、Ｓｍ，Ｙ，Ｌ
ａ，Ｃｅ，Ｇｄ等は他のＲ、特にＮｄ，Ｐｒなどとの混
合物として用いることができる。なお、このＲは純希土
類元素でなくてもよく、工業上入手可能な範囲で製造上
不可避な不純物を含有するもので差し支えない。Ｒは、
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石を製造する合金粉末の必須元素
であって、１２ａｔ％未満では高磁気特性、特に高保磁
力が得られず、２０ａｔ％を越えると残留磁束密度（Ｂ
ｒ）が低下して、すぐれた特性の永久磁石が得られな
い。よって、Ｒは１２ａｔ％〜２０ａｔ％の範囲とす
る。好ましくはＲは１２ａｔ％〜１５ａｔ％である。

【００１０】Ｂは、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石を製造する
合金粉末の必須元素であって、４ａｔ％未満では高い保
磁力（ｉＨｃ）は得られず、２０ａｔ％を越えると残留
磁束密度（Ｂｒ）が低下するため、すぐれた永久磁石が
得られない。よって、Ｂは４ａｔ％〜２０ａｔ％の範囲
とする。好ましくはＢは５ａｔ％〜７ａｔ％である。

【００１１】Ｆｅは，Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石を製造す
る合金粉末の基幹元素であって、６５ａｔ％未満では残
留磁束密度（Ｂｒ）が低下し、８１％ａｔを越えると高
い保磁力が得られないので、Ｆｅは６５ａｔ％〜８１ａ
ｔ％に限定する。好ましくはＦｅは７０ａｔ％〜７８ａ
ｔ％である。また、Ｆｅの一部をＣｏ，Ｎｉの１種また
は２種で置換する理由は、永久磁石の温度特性を向上さ
せる効果及び耐食性を向上させる効果が得られるためで
あるが、Ｃｏ，Ｎｉの１種または２種はＦｅの５０％を
越えると高い保磁力が得られず、すぐれた永久磁石が得
られない。よって、Ｃｏ，ＮｉはＦｅの５０％を上限と
する。

【００１２】また、この発明による合金粉末は、上述の
Ｒ，Ｂ，Ｆｅの他、工業的生産上不可避的不純物の存在
を許容できるが、Ｂの一部を４．０ａｔ％以下のＣ、
３．５ａｔ％以下のＰ、２．５ａｔ％以下のＳ、３．５
ａｔ％以下のＣｕのうち少なくとも１種、合計量で４．
０ａｔ％以下で置換することにより、磁石合金の製造性
改善、低価格化が可能である。さらに、前記Ｒ，Ｂ，Ｆ
ｅ合金粉末あるいはＣｏを含有するＲ−Ｆｅ−Ｂ合金粉
末に、９．５ａｔ％以下のＡｌ、４．５ａｔ％以下のＴ
ｉ、９．５ａｔ％以下のＮｂ、１０．５ａｔ％以下のＴ
ａ、５．５ａｔ％以下のＧａ、９．５ａｔ％以下のＭ
ｏ、９．５ａｔ％以下のＷ、２．５ａｔ％以下のＳｂ、
７ａｔ％以下のＧｅ、３．５ａｔ％以下のＳｎ、５．５
ａｔ％以下のＺｒ、５．５ａｔ％以下のＨｆのうち少な
くとも１種を添加含有させることにより、永久磁石の高
保磁力が可能になる。

【００１３】この発明のＲ−Ｂ−Ｆｅ系ボンド磁石用原
料粉末において、結晶相は主相が正方晶であることが不
可欠である。この発明の原料粉末の特定の結晶方位を有
した単一粒子は、図１の偏光顕微鏡（倍率１９０倍）に
よる磁区観察写真に明らかなように、特定の結晶方位２
を有した単一粒子１からなっており、これらは特定組成
のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とする粒子径が２００μｍ〜４
００μｍからなり、粉末全体の８０％以上を占めるが、
特定の結晶方位を有した単一粒子の粒子径が２００μｍ
未満では、図２の偏光顕微鏡（倍率１９０倍）による磁
区観察写真に明らかなように、特定の結晶方位２を有し
た単一粒子１が凝集した粒子３の存在割合が増加し、か
つ酸化し易く、ボンド磁石の成形性が悪いため磁気特性
が低下して好ましくなく、また、４００μｍを超えると
還元時の拡散反応が十分でない場合が多く、α−Ｆｅ相
が粉末中に残り、ｉＨｃが低下し、角型性が低下するた
め好ましくない。また、粉末全体の２０％未満が上記の
単一粒子が凝集した粒子からなるが、凝集した粒子の粒
径が２５０μｍ未満では単一粒子の粒径との関係上、２
５０μｍ未満とはならない。４００μｍを超えると成型
時の密度が低下して、異方性ボンド磁石にすることが困
難であるため好ましくない。

【００１４】製造方法この発明において、Ｃａ還元拡散法における出発原料に
おいて、希土類酸化物の平均粒度が１μｍ未満、Ｂ源の
金属粉または合金粉の平均粒度が１μｍ未満では反応生
成物を水中投入し、スラリー状となし、撹拌、うわずみ
液を除去する際に、生成合金粉末の一部から流出して、
歩留り低下を招来し、また得られた合金粉末の粒度が小
さすぎるため、合金粉末中に含有酸素量が増大し、磁気
特性の低下を招来する。また、希土類酸化物の平均粒度
が１０μｍを超え、Ｂ源の金属粉または合金粉の平均粒
度が１５０μｍを超えると還元時の拡散反応が十分でな
く、組成的に不均一な粒子となるので好ましくない。こ
の発明の特徴であるＦｅ粉末の平均粒度限定理由は、２
５０μｍ未満では得られる粉末が０．５〜５０μｍのＲ
₂Ｆｅ₁₄Ｂ相粉末（単一粒子）が凝集してしまい、これ
が磁気的異方性を低下させる。５００μｍを超えると、
還元時の拡散反応が十分でなく、α−Ｆｅ相が粉末に残
り、ｉＨｃが低下し、角型性が低下する。従って、Ｆｅ
粉末の平均粒度は２５０〜５００μｍにすることが重要
である。

【００１５】この発明におけるＣａ還元拡散法は、特定
平均粒度の希土類酸化物粉、Ｂ源の金属粉、または合金
粉に鉄粉を所要の磁石組成になるごとく配合混合後、金
属ＣａまたはＣａＨ₂を前記希土類酸化物粉の還元に要
する化学量論的必要量の１．１〜４．０倍（重量比）混
合し、不活性ガス雰囲気中で９００℃〜１２００℃に加
熱し、得られた反応生成物を水中に投入し、反応副生成
物を除去することにより、粗粉砕が不要の２５０μｍ〜
５００μｍの平均粒度を有する粉末が得られる。

【００１６】この発明において、ＣａまたはＣａＨ₂の
配合量が使用する希土類酸化物粉を還元するのに必要な
化学量論的必要量の１．１倍未満では、希土類酸化物粉
が十分に還元されず、また合金粉末中の含有酸素量が多
くなることから、所要の磁気特性を得ることができず、
また、４．０倍を超えるとコスト上昇を招来するのみな
らず、還元反応後、水中に投入の際にＣａＯ・ＣＨ₂Ｏ
との過激な発熱反応を生じ、得られる合金粉末の酸素量
が増加するので好ましくない。また、還元温度を９００
℃〜１２００℃に限定した理由は、９００℃未満では希
土類酸化物粉のＣａによる還元が不十分で、所要の組成
を有する合金粉末が得られず、また含有酸素量も増大す
るので好ましくない。また、還元温度が１２００℃を超
えると処理設備の耐熱性の点で著しい高コスト化となり
工業的にに好ましくなく、また、著しい粒成長のため反
応生成物中のＣａの残存量が多くなり、好ましくない。
好ましい還元温度は９８０℃〜１０２０℃である。

【００１７】この発明において、水素化処理法は、所要
粒度の粗粉砕粉が外観上その大きさを変化させることな
く、極微細結晶組織の集合体が得られることを特徴とす
る。すなわち、正方晶Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型化合物に対し、
高温、実際上は６００℃〜９００℃の温度範囲でＨ₂ガ
スと反応させると、ＲＨ_2■3、αＦｅ、Ｆｅ₂Ｂなどに
相分離し、さらに同温度域でＨ₂ガスを脱Ｈ₂処理により
除去すると、再度正方晶Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型化合物の再結
晶組織が得られる。しかしながら、現実には、水素処理
条件によって分解生成物の結晶粒径、反応の度合いが異
なり、水素化状態の金属組織は、水素化温度７５０℃未
満と７５０℃以上で明らかに異なる。この金属組織上の
違いが、脱水素処理を行った後の磁粉の磁気的性質に大
きく影響する。水素処理におけるＨ₂ガス中での加熱処
理温度は、６００℃未満ではＲＨ_2■3、αＦｅ、Ｆｅ₂
Ｂなどへの分解反応が起こらない。また、６００℃〜７
５０℃の温度範囲では分解反応がほぼ完全に進行してし
まい、分解生成物中に適量のＲ₂Ｔ₁₄Ｂ相が残存せず、
脱水素処理後に磁気的、また結晶方位的に充分な異方性
が得られない。また９００℃を超えるとＲＨ_2■3が不安
定となり、かつ生成物が粒成長して正方晶Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄
Ｂ型化合物極微細結晶組織を得ることが困難になる。

【００１８】水素化の温度範囲が７５０℃〜９００℃の
領域であれば、脱水素時の再結晶反応の核となるＲ₂Ｔ
₁₄Ｂ相が分散して適量残存するため、脱水素後のＲ₂Ｔ
₁₄Ｂ相の結晶方位が残存Ｒ₂Ｔ₁₄Ｂ相によって決定さ
れ、結果的に再結晶組織の結晶方位が原料粉末の結晶方
位と一致し、少なくとも原料粉末の結晶粒径の範囲内で
は大きな異方性を示すことになる。そのため、水素化処
理の温度範囲を７５０℃〜９００℃とする。また、加熱
処理保持時間については、上記の分解反応を十分に行わ
せるためには１５分以上必要であり、また、８時間を越
えると残存Ｒ₂Ｔ₁₄Ｂ相が減少するため、脱水素後の異
方性が低下するので好ましくない。よって、１５分〜８
時間の加熱保持とする。

【００１９】この発明において、Ｈ₂ガス中での熱処理
に際し、Ｈ₂ガス圧力が１０ｋＰａ未満では、前述の分
解反応が十分に進行せず、また１０００ｋＰａを越える
と処理設備が大きくなりすぎ、工業的にコスト面、また
安全面で好ましくないため、圧力範囲を１０〜１０００
ｋＰａとした。さらに好ましい圧力範囲は２０〜１５０
ｋＰａである。また、この発明における真空中または不
活性ガス中での昇温は、昇温速度、保持時間などを特に
規定するものではなく、目的は７５０℃以下で水素ガス
と原料を反応させないことである。従って、７５０℃以
下での処理条件は、雰囲気以外は特に規定しない。な
お、ここでの不活性ガスとはＡｒガスまたＨｅガスであ
って、通常不活性ガスとして扱われることの多いＮ₂ガ
スは、本系原料と高音域で反応してしまうため、不活性
ガスとしては好ましくない。

【００２０】この発明において、脱水素処理時のＨ₂分
圧は、１０ｋＰａを超えると下記の温度範囲、すなわち
９００℃以下ではＲＨ_2■3相の分解条件に至らないた
め、１０ｋＰａ以下とする。また好ましくは１Ｐａ〜１
ｋＰａの範囲である。脱水素処理時の温度が７００℃未
満では、ＲＨ_2■3相からのＨ₂の離脱が起こらないか、
正方晶Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型化合物の再結晶が十分進行しな
い。また、９００℃を超えると正方晶Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型
化合物は生成するが、再結晶粒が粗大に成長し、高い保
磁力が得られない。そのため、脱Ｈ₂処理の温度範囲は
７００℃〜９００℃とする。また、脱水素処理保持時間
は、処理設備の排気能力にもよるが、上記の再結晶反応
を充分に行わせることも重要であり、少なくとも５分以
上保持する必要があるが、２次的な再結晶反応によっ
て、結晶が粗大化すれば保磁力の低下を招くので、でき
る限り短時間のほうが好ましい。そのため、５分〜８時
間の加熱保持で充分である。脱水素処理は、原料の酸化
防止の観点から、また処理設備の熱効率の観点で、水素
化処理に引き続いて行うのがよいが、水素化処理後、一
旦原料を冷却して、再び改めて脱水素のための熱処理を
行うこともできる。

【００２１】この発明において、脱水素処理後の正方晶
Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型化合物の再結晶粒径は実質的に２００
μｍ以下の平均再結晶粒径を得ることは困難であり、ま
た、たとえ得られたとしても磁気特性上の利点がない。
一方、平均再結晶粒径が４００μｍを超えると、粉末の
保磁力が低下するため好ましくない。そのため、平均再
結晶粒径を２００μｍ〜４００μｍとした。また、得ら
れた合金粉末の平均粒度を２５０μｍ〜５００μｍに限
定したのは、２５０μｍ未満では粉末の酸化による磁気
劣化の恐れがあり、さらに、５００μｍを超えると小型
磁気部品の精密成形にボンド磁石の原料としては粗大と
なりすぎる。

【００２２】

【作用】この発明は、特定の組成となるよう配合、混合
するＣａ還元拡散法における出発原料の中、主体となる
Ｆｅ粉末の平均粒度を従来のＦｅ粉末の平均粒度より著
しく大きくして、Ｃａ還元拡散粉を得て、これにさらに
水素化処理を併用することにより、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂを主相
とする粒子径が２００μｍ〜４００μｍの単一粒子が全
体の８０％以上を占め、残部は前記粒子が凝集した粒子
からなり、磁気特性の改善向上効果が高く、また、粒子
径が大きくなるために粉砕工程が不要でかつ酸化し難
く、さらに、ボンド磁石製造時の成形性が改善される利
点がある。

【００２３】

【実施例】実施例１平均粒度２．０μｍの純度９９％のＮｄ₂Ｏ₃ ５６０．
０ｇ、平均粒度１５．２μｍのＢ１９．４％のフェロボ
ロン粉末９３．２ｇ、平均粒度２４０μｍの純度９９％
の鉄粉９６２．０ｇ、粒度が１０メッシュ以下の純度９
９％の金属Ｃａ粉２９０ｇ無水ＣａＣｌ₂ ５５．３ｇ、上記粉体をＡｒガス雰囲
気中で混合後、Ａｒガス流気雰囲気中で３℃／ｍｉｎで
昇温し、１１１５℃に１．０時間の条件で還元拡散反応
を促進させた後、炉冷した。得られた還元反応生成物を
水中に投入し、反応副生成物のＣａＯをＣａ（ＯＨ）₂
となし、リーチングした後、得られたスラリー状合金粉
末をメタノールで洗浄後、４０℃、１×１０^-2Ｔｏｒｒ
で８時間の真空乾燥して粉末を得た。得られた合金粉末
は、粒子径が２００μｍ〜４００μｍの単一粒子が全体
の８２％を占めており、その平均粒径は２７２μｍであ
り、単一粒子は特定方向に結晶方位が揃っており、組成
はＮｄ１４．１ａｔ％、Ｂ６．６ａｔ％、Ｆｅ７９．２
ａｔ％であった。また、不可避的不純物の含有量は、Ｃ
ａ１５００ｐｐｍ、Ｏ₂１２００ｐｐｍであった。

【００２４】この合金粉末を真空中で８００℃まで加熱
し、絶対圧で２気圧のＨ₂ガスを導入して、４時間保持
して水素処理した後、１気圧に減圧し、１気圧のＡｒ流
気を２０分行い、その後８２０℃に保持したままで減圧
し、１００Ｔｏｒｒの圧力で２時間保持する脱Ｈ₂処理
を行った。得られた平均粒度２８３μｍの粉末に２ａｔ
％のクレゾール、ボラソク型樹脂を混合し、１５ｋＯｅ
の磁界中で６Ｔｏｎ／ｃｍ²の圧力を印加して成形、１
６０℃で１時間硬化させて、８ｍｍ角の立方体状異方性
ボンド磁石を得た。ＢＨトレーサーにて磁気特性を測定
して、その結果及び密度を第１表に示す。

【００２５】実施例２平均粒度２．０μｍの純度９９％のＮｄ₂Ｏ₃ ５９５．
０ｇ、平均粒度１５．２μｍのＢ１９．４％のフェロボ
ロン粉末８９．５ｇ、平均粒度２４０μｍの純度９９％
の鉄粉１０３５ｇ、平均粒度４３μｍの純度９９．９％
のＣｏ粉末１３４ｇ、粒度が１０メッシュ以下の純度９
９％の金属Ｃａ粉３６８ｇ無水ＣａＣｌ₂ ６７．６ｇ、上記粉体を実施例１と同
一条件似て還元拡散反応を行った後、実施例１と同様に
リーチング処理を行った。得られた合金粉末は、粒子径
が２００μｍ〜４００μｍの特定の結晶方位を有した単
一粒子が全体の８６％を占めており、その平均粒径は２
４８μｍであり、組成はＮｄ１２．８ａｔ％、Ｂ６．０
ａｔ％、Ｆｅ７２．９ａｔ％、Ｃｏ８．２ａｔ％であっ
た。また、不可避的不純物の含有量は、Ｃａ１０００ｐ
ｐｍ、Ｏ₂１４００ｐｐｍであった。この合金粉末を実
施例１と同一条件の水素処理、脱Ｈ₂処理を行い、得ら
れた平均粒度２５５μｍの粉末を実施例１と同一条件で
ボンド磁石化し、ＢＨトレーサーにて磁気特性を測定し
て、その結果及び密度を第１表に示す。

【００２６】実施例３平均粒度２．０μｍの純度９９％のＮｄ₂Ｏ₃ ６１８．
０ｇ、平均粒度１５．２μｍのＢ１９．４％のフェロボ
ロン粉末９３．０ｇ、平均粒度２４０μｍの純度９９％
の鉄粉１０２０ｇ、平均粒度４３μｍの純度９９．９％
のＣｏ粉末１８９ｇ、平均粒度８．６μｍの純度９９％
のＧａ₂Ｏ₃ ２０．３ｇ、粒度が１０メッシュ以下の純
度９９％の金属Ｃａ粉３９４．５ｇ無水ＣａＣｌ₂ ７３．２ｇ、上記粉体を実施例１と同
一条件似て還元拡散反応を行った後、実施例１と同様に
リーチング処理を行った。得られた合金粉末は、粒子径
が２００μｍ〜４００μｍの特定の結晶方位を有した単
一粒子が全体の９２％を占めており、その平均粒径は２
１７μｍであり、組成はＮｄ１２．８ａｔ％、Ｂ６．１
ａｔ％、Ｆｅ６９．３ａｔ％、Ｃｏ１１．２ａｔ％、Ｇ
ａ０．７ａｔ％であった。また、不可避的不純物の含有
量は、Ｃａ８５０ｐｐｍ、Ｏ₂１２５０ｐｐｍであっ
た。この合金粉末を実施例１と同一条件の水素処理、脱
Ｈ₂処理を行い、得られた平均粒度２２０μｍの粉末を
実施例１と同一条件でボンド磁石化し、ＢＨトレーサー
にて磁気特性を測定して、その結果及び密度を第１表に
示す。

【００２７】比較例１実施例１の配合原料中で平均粒度４２μｍの鉄粉を使用
する以外はＣａ還元拡散時の出発原料粉末の配合量、Ｃ
ａ還元拡散条件、水素化処理条件及び異方性ボンド磁石
の製造条件は実施例１と同一条件であった。得られた異
方性ボンド磁石の磁気特性及び密度を第１表に表す。な
お、得られた合金粉末は結晶粒径が１〜３０μｍの特定
の結晶方位を有した単一粒子が多数凝集しており、その
凝集した粒子の結晶方位は粒子内でさまざまな方向を持
っていた。また、平均粒径は５４μｍであった。

【００２８】比較例２実施例２の配合原料中で平均粒度４２μｍの鉄粉を使用
する以外はＣａ還元拡散時の出発原料粉末の配合量、Ｃ
ａ還元拡散条件、水素化処理条件及び異方性ボンド磁石
の製造条件は実施例２と同一条件であった。得られた異
方性ボンド磁石の磁気特性及び密度を第１表に表す。な
お、得られた合金粉末は結晶粒径が１〜３０μｍの特定
の結晶方位を有した単一粒子が多数凝集しており、その
凝集した粒子の結晶方位は粒子内でさまざまな方向を持
っていた。また、平均粒径は４８μｍであった。

【００２９】比較例３実施例３の配合原料中で平均粒度４２μｍの鉄粉を使用
する以外はＣａ還元拡散時の出発原料粉末の配合量、Ｃ
ａ還元拡散条件、水素化処理条件及び異方性ボンド磁石
の製造条件は実施例２と同一条件であった。得られた異
方性ボンド磁石の磁気特性及び密度を第１表に表す。な
お、得られた合金粉末は結晶粒径が１〜３０μｍの特定
の結晶方位を有した単一粒子が多数凝集しており、その
凝集した粒子の結晶方位は粒子内でさまざまな方向を持
っていた。また、平均粒径は４６μｍであった。

【００３０】

【表１】

【００３１】

【発明の効果】この発明は、Ｃａ還元拡散法における出
発原料のＦｅ粉末の平均粒度を２００μｍ〜４００μｍ
と従来のＦｅ粉末のそれより大きくして、Ｃａ還元拡散
粉を得て、これにさらに水素化処理を併用することによ
り、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂを主相とする粒子径が２００μｍ〜４
００μｍの特定の結晶方位を有した単一粒子が全体の８
０％以上を占め、残部は前記粒子が凝集した粒子からな
り、実施例に明らかなように、高密度化され、一段と優
れた磁気特性が得られている。また、凝集粒子が少なく
なるために粉砕工程が不要で、粒子径が大きく酸化し難
く、さらに、ボンド磁石製造時の成形性が改善される効
果がある。

【図面の簡単な説明】

【図１】この発明による異方性ボンド磁石用原料粉末粉
末の特定の結晶方位を有した単一粒子を示す偏光顕微鏡
（倍率１９０倍）による磁区観察写真である。

【図２】この発明による異方性ボンド磁石用原料粉末粉
末の特定の結晶方位を有した単一粒子が凝集した粒子を
示す偏光顕微鏡（倍率１９０倍）による磁区観察写真で
ある。

【符号の説明】

１単一粒子２結晶方位３凝集した粒子

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】Ｒ（Ｒ：Ｙを含む希土類元素の少なくと
も１種）１２．０ａｔ％〜２０ａｔ％、Ｂ４ａｔ％〜２
０ａｔ％、Ｆｅ６５ａｔ％〜８１ａｔ％を主成分とする
粉末が、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相とする粒子径２００μｍ
〜４００μｍの特定の結晶方位を有した単一粒子を主体
とし、残部が粒子径２５０μｍ〜５００μｍの特定の結
晶方位を有した単一粒子の凝集粒子からなることを特徴
とする異方性ボンド磁石用原料粉末。
【請求項２】平均粒度１μｍ〜１０μｍの少なくとも
１種の希土類酸化物粉末、平均粒度１μｍ〜１５０μｍ
の少なくとも１種のＢ粉末および／あるいはＢ合金粉
末、ならびに平均粒度２００μｍ〜４００μｍのＦｅ粉
末を、Ｒ１２ａｔ％〜２０ａｔ％、Ｂ４ａｔ％〜２０ａ
ｔ％、Ｆｅ６５ａｔ％〜８１ａｔ％を主成分とする磁石
組成になる如く配合混合後、Ｃａ還元拡散法にて磁石粉
末を得た後、前記粉末を水素化処理して、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ
相を主相とする粒子径が２００μｍ〜４００μｍの特定
の結晶方位を有した単一粒子を主体とし、残部は粒子径
が２５０μｍ〜５００μｍの特定の結晶方位を有した単
一粒子の凝集した粒子からなる粉末を得ることを特徴と
する異方性ボンド磁石用原料粉末の製造方法。