JPH0673375A - 蛍光体および蛍光ランプ - Google Patents

蛍光体および蛍光ランプ

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JPH0673375A
JPH0673375A JP22857492A JP22857492A JPH0673375A JP H0673375 A JPH0673375 A JP H0673375A JP 22857492 A JP22857492 A JP 22857492A JP 22857492 A JP22857492 A JP 22857492A JP H0673375 A JPH0673375 A JP H0673375A
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oxide
phosphor
fluorescent lamp
fluorescent
particles
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JP22857492A
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Kenji Terajima
賢二 寺島
Fumiyasu Yanagisawa
史泰 柳沢
Masaaki Tamaya
正昭 玉谷
Hidenori Ito
秀徳 伊藤
Yuichi Sakakibara
裕一 榊原
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Toshiba Corp
Toshiba Lighting and Technology Corp
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Toshiba Corp
Toshiba Lighting and Technology Corp
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 蛍光ランプの寿命や品質の低下要因となる各
種の着色現象(黒化)の発生を抑制した蛍光体を提供す
る。さらには、高い管壁負荷の下での着色現象の発生を
抑制し、光束の低下率が低い蛍光ランプを提供する。 【構成】 0.01重量% 〜 3.0重量% の範囲の被覆用粒子
が表面に付着された蛍光体である。上記被覆用粒子は、
酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ストロンチウ
ム、酸化バリウムおよび酸化亜鉛から選ばれた少なくと
も 1種と、酸化アルミニウムとの混合物や複合酸化物か
らなるものである。蛍光ランプは、上述した被覆用粒子
が表面に付着された蛍光体粒子を少なくとも含有する蛍
光膜2を有するものである。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、特に管壁負荷の高い蛍
光ランプの蛍光膜として好適な蛍光体およびそれを用い
た蛍光ランプに関する。
【0002】
【従来の技術】蛍光ランプは、一般照明をはじめとし
て、最近ではOA機器用光源、巨大画面用の画素光源、
液晶ディスプレイのバックライト等に広範囲に利用され
ている。また、三波長形蛍光ランプは、一般照明用とし
て、高効率性と高演色性とを同時に満足することから、
近年目覚ましく普及しつつある。このような蛍光ランプ
(低圧水銀蒸気放電ランプ)は、内壁に蛍光膜が設けら
れたガラス管内に、水銀および 1種または 2種以上の希
ガスを含む混合ガスを充填し、この混合ガス中で陽光柱
放電を生じさせるように構成したものである。
【0003】また、三波長形蛍光ランプに用いられる蛍
光体としては、比較的狭帯域の発光スペクトル分布を有
する、青色、緑色、赤色の各色に発光する蛍光体が用い
られている。このような三波長形蛍光ランプにおいて
は、 3種類以上の蛍光体を混合して使用するため、それ
ぞれの蛍光体の点灯中における劣化の違いが蛍光ランプ
の品質に大きく影響を及ぼす。
【0004】一方、上記したような蛍光ランプに用いら
れるガラス管としては、直管型のものに限らず、円形
状、U形状、くら形状等を用いることができ、最近では
小型化が急速に進みつつある。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】上述したように、蛍光
ランプの小型化が進むにつれて、蛍光ランプの管壁負荷
は高くなる傾向にあり、管壁負荷の上昇に伴って、以下
に示すような問題が顕著になってきている。すなわち、
管壁負荷の高い蛍光ランプでは、通常のものに比べてラ
ンプ効率が低く、また光束の低下率が大きく、さらには
着色(黒化)現象が早期に発生し易い等の問題が発生し
ている。これらの中でも、特に蛍光ランプの黒化が問題
となっている。
【0006】蛍光ランプ点灯中の管端黒化、斑点状黒
化、全面黒化等の原因としては、フィラメントやカソー
ド物質、有機物バインダの残留物質等の影響が考えられ
るが、一般的に主因は水銀やその化合物がガラス管内壁
に塗布した蛍光体を汚染するためであると考えられてい
る。
【0007】また、光束の低下や黒化は、蛍光膜を構成
する蛍光体自体の劣化に起因するという考え方もある。
これは、紫外線照射によるカラーセンターの生成に基く
着色や、ランプ中のイオンの衝突による粒子表面の変質
等によるものである。このような問題に対しては、希土
類元素を母体あるいは付活剤として含む蛍光体が有利で
あるとされており、実際に管壁負荷の高い蛍光ランプで
は、希土類元素を含む蛍光体が一般的に使用されてい
る。
【0008】しかし、上述したような三波長形蛍光ラン
プに用いられる蛍光体は、 3種類以上の蛍光体を混合し
たものであるため、蛍光ランプの蛍光膜として用いた場
合、点灯中の各蛍光体の劣化の度合いが違うと、白色の
色温度が変動し、蛍光ランプの品質を著しく損ねてしま
い、実用上大きな問題となる。この現象は、管壁負荷の
高い蛍光ランプにおいて特に顕著となる。
【0009】このようなことから、蛍光ランプの寿命や
品質を左右する黒化(着色現象)の発生を抑制すること
が望まれている。また、特に三波長形蛍光ランプにおい
ては、上述したような点灯時間の経過と共に発生する黒
化(着色現象)とは別に、点灯初期に発生する電極近傍
の帯状黒化も問題となっており、この早期帯状黒化を含
めて着色現象の発生を抑制することが強く望まれてい
る。
【0010】本発明は、このような課題に対処するため
になされたもので、蛍光ランプの寿命や品質の低下要因
となる各種の着色現象(黒化)の発生を抑制した蛍光体
を提供することを目的としており、さらには高い管壁負
荷の下での着色現象の発生を抑制し、光束の低下率が低
い蛍光ランプを提供すること目的としている。
【0011】
【課題を解決するための手段と作用】本発明の蛍光体
は、0.01重量% 〜 3.0重量% の範囲の被覆用粒子が表面
に付着された蛍光体であって、前記被覆用粒子は、酸化
マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ストロンチウム、
酸化バリウムおよび酸化亜鉛から選ばれた少なくとも 1
種と、酸化アルミニウムとを含むことを特徴としてい
る。
【0012】また、本発明の蛍光体ランプは、水銀を含
む封入ガスが充填された透光性ガラス管と、この透光性
ガラス管内壁に設けられた蛍光膜と、前記封入ガス中で
陽光柱放電を維持するための手段とを具備する蛍光ラン
プにおいて、前記蛍光膜は、上記蛍光体を少なくとも含
有することを特徴としている。
【0013】すなわち本発明は、管壁負荷の高い蛍光ラ
ンプにおいて、水銀やその化合物による汚染に起因する
黒化(着色現象)は、蛍光体粒子表面の帯電傾向と相関
があり、蛍光体粒子表面に金属酸化物微粒子を付着させ
ることにより、上記帯電傾向を制御することができ、こ
れによって水銀やその化合物による蛍光体の汚染を防止
することが可能となることに基くものである。
【0014】ここで、酸化マグネシウム(MgO)、酸化カ
ルシウム(CaO) 、酸化ストロンチウム(SrO) 、酸化バリ
ウム(BaO) および酸化亜鉛(ZnO) から選ばれた少なくと
も 1種の第1の金属酸化物の粒子は、上記蛍光体粒子表
面の帯電傾向を効果的に制御することが可能なものであ
り、これらを付着させることによって、水銀やその化合
物による蛍光体粒子の汚染を防止することができる。
【0015】ただし、上記した第1の金属酸化物は化学
的安定性が低く、第1の金属酸化物単独では例えば水分
と反応して、早期帯状黒化等を招くおそれが高い。そこ
で、本発明の蛍光体においては、上記した第1の金属酸
化物と共に、酸化アルミニウム(Al2 O 3 )からなる第
2の金属酸化物を併用している。酸化アルミニウムは化
学的安定性が高く、上記した第1の金属酸化物単独の場
合における、例えば水分に対する不安定性を解消するも
のである。よって、第1の金属酸化物による着色減少抑
制効果を再現性よく得ることが可能となる。また、酸化
アルミニウム自体も、水銀やその化合物による蛍光体粒
子の汚染防止機能を有している。
【0016】本発明における被覆用粒子は、上記した第
1の金属酸化物と第2の金属酸化物とを含むものであ
り、これらは混合物や複合酸化物等として用いられる。
また、混合物として付着させ、被覆層形成時に複合酸化
物とすることも可能である。第1の金属酸化物と第2の
金属酸化物との混合比は、特に限定されるものではない
が、全酸化物中における酸化アルミニウムの比率を 1〜
75量% の範囲とすることが好ましい。酸化アルミニウム
の比率が 1重量% 未満であると、第1の金属酸化物に対
する安定性付与効果が十分に得られず、また75量% を超
えると、着色現象の抑制効果が不十分となる。
【0017】本発明の蛍光体において、上述したような
第1の金属酸化物と第2の金属酸化物を含む被覆用粒子
の蛍光体粒子に対する付着量は、0.01重量% 〜 3.0重量
% の範囲とする。被覆用粒子の付着量が0.01重量% 未満
では、金属酸化物微粒子による帯電傾向の制御効果が十
分に得られず、また 3.0重量% を超えると、蛍光体の発
光効率が著しく低下してしまう。
【0018】本発明に用いられる蛍光体としては、例え
ば 一般式: a(M1 ,Eu)O ・ bAl2 O 3 (式中、 M1 はZn、Mg、Ca、Sr、Ba、Li、RbおよびCsか
ら選ばれた少なくとも 1種の元素を示し、かつ a> 0、
b> 0、 0.2≦ a/b≦ 1.5である。以下同じ)で表され
る 2価のユーロピウム付活アルミン酸塩蛍光体、 一般式: a(M1 ,Eu,Mn)O・ bAl2 O 3 で表される 2価のユーロピウムおよびマンガン付活アル
ミン酸塩蛍光体、 一般式:(M2 ,Eu)10 (PO4 6 ・ X2 (式中、 M2 はMg、Ca、SrおよびBaから選ばれた少なく
とも一種の元素を、 XはF、ClおよびBrから選ばれた少
なくとも一種の元素を示す)で表される 2価のユーロピ
ウム付活ハロ燐酸塩蛍光体等の青色ないし青緑色発光蛍
光体や、 一般式:(Y1-s Eus 2 O 3 (式中、 0.005≦ s≦0.20である。以下同じ)で表され
3価のユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体、 一般式:(Y1-s Eus 2 O 2 S で表され 3価のユーロピウム付活酸硫化イットリウム蛍
光体等の赤色発光蛍光体や、 一般式: (RE1-x-y Tbx Cey 2 O 3 ・ cAl2 O 3 ・dS
iO2 ・eP2 O 5 (式中、REは Y、LaおよびGdから選ばれた少なくとも一
種の元素を示し、かつ x> 0、 y> 0、 0.1≦ x+y≦
0.7、 c≧ 0、 d≧ 0、 e> 0、 0.8≦ c+d+e≦1.30で
ある。以下同じ) 一般式: (RE1-x-y Tbx Cey 2 O 3 ・fSiO2 ・gP2 O
5 ・hB2 O 3 (式中、 f≧ 0、 g> 0、 5.0×10-6≦ h≦ 6.0×1
0-3、 0.8≦ f+g+h≦1.30である) 一般式: (RE1-t-u Cet Tbu 2 O 3 ・iM3 O ・j(Al
1-v B v 2 O 3 (式中、 M3 はZn、Mg、Ca、SrおよびBaから選ばれた少
なくとも一種の元素を示し、かつ 0.5≦ i≦ 4.0、 2.0
≦ j≦14.0、 0< t+u≦ 1.0、 0≦ v≦ 1.0×10-4であ
る)等で表される緑色発光希土類蛍光体等が例示され
る。
【0019】本発明の蛍光ランプは、上述した被覆用粒
子が表面に付着された蛍光体粒子を少なくとも含有する
蛍光膜を有するものであり、特に管壁負荷が0.05W/cm2
以上の高負荷型のものに対して有効である。
【0020】
【実施例】以下、本発明の実施例について説明する。
【0021】実施例1 純水 200ccに硝酸マグネシウム[Mg(NO3 2 ] を0.37g
を溶解する。次に、セリウムとテルビウムとで付活され
た希土類アルミン酸・珪酸・燐酸塩緑色発光蛍光体[(La
0.60Ce0.25Tb0.152 O 3 ・ 0.003Al2 O 3 ・ 0.0005S
iO2 ・1.003P2O5 ] を100g添加し、十分に撹拌する。撹
拌しながら、アンモニア水 [NH4 OH]を用いてpHをアル
カリ領域に調整する。すると、水酸化マグネシウムのゲ
ル状物質が生成する。この状態の下で、アルミナ [Al2
O 3 ] 微粉末(粒度50nm前後)を 0.25g添加し、さらに
十分に撹拌を行った後、純水にて数回洗浄を行い、その
懸濁液を吸引濾過する。この後、得られた濾過ケーキを
300〜 400℃の温度で乾燥する。
【0022】こうして得られた蛍光体粒子は、その表面
が0.35重量% のMgO(29重量%)とAl2O3 (71重量%)との均
質な微粒子層によって被覆されたものであった。
【0023】次に、上記した微粒子層を有する緑色発光
蛍光体を用い、常法に従って、図1に示すような4Wの蛍
光ランプ・FL4(15.5mmφ、管壁負荷0.11W/cm2 )を作製
し、初期(製作直後)発光出力、および1000時間点灯後
の発光出力と発光層の着色(薄茶褐色)状態を測定、評
価した。
【0024】なお、図1に示す蛍光ランプは、ガラスバ
ルブ1の内面に蛍光膜2が被着され、さらにガラスバル
ブ1内に所定圧の放電用ガス、すなわちアルゴンのよう
な希ガスが封入されている。そして、ガラスバルブ1の
両端部に電極3が取り付けられており、これら電極3に
所定の電圧を印加することにより、励起源によって蛍光
膜2が発光するように構成されている。
【0025】また、上記実施例との比較試料として、金
属酸化物粒子を表面に被覆しない緑色発光蛍光体(上記
実施例と同一組成)を用い、同様に蛍光ランプを作製
し、その特性を比較した。
【0026】測定結果は、初期発光出力および1000時間
点灯後の発光出力共に、上記した比較試料の蛍光ランプ
の値を100%としたときの相対値で示す。また、蛍光ラン
プの着色の程度は10点を最高とし、着色程度の少ないも
のほど高い点で示した。
【0027】1000時間点灯後の発光出力は、比較試料の
蛍光ランプに対して、実施例1の蛍光ランプは109%であ
り、また蛍光ランプのバルブの着色の度合いは、比較試
料の蛍光ランプでは 6.0であったのに対し、実施例の蛍
光ランプは 9.5と高く、品質の向上が達成された。ま
た、初期発光出力にも大きな低下は認められず、比較試
料の蛍光ランプとほぼ同等の値を維持していた。
【0028】実施例2 純水 200ccに0.5gの酸化亜鉛[ZnO] 微粉末(粒度50nm前
後)と、0.5gのアルミナ [Al2 O 3 ] 微粉末(粒度20nm
前後)を入れ、十分に懸濁させる。次に、上記懸濁液中
に、青色発光蛍光体 [3(Ba0.30Mg0.67Eu0.03)O・ 8Al2
O 3 ] を100g添加し、十分に撹拌する。その後、0.1gの
アクリルエマルジョンと 0.05gのポリアクリル酸アンモ
ニウムを順次添加し、均一に分散させた後、その懸濁液
を吸引濾過し、得られた濾過ケーキを 120℃前後で乾燥
する。
【0029】こうして得られた蛍光体粒子は、その表面
が 1.0重量% のZnO(50重量%)とAl2O3 (50重量%)との均
質な微粒子層によって被覆されたものであった。
【0030】この青色発光蛍光体を用いて、実施例1と
同様に蛍光ランプを作製し、同一条件で特性を測定、評
価した。その結果を表1に示す。なお、表中の比較試料
は、金属酸化物微粒子の付着を行わない以外は、実施例
と同一条件で作製した蛍光ランプの測定結果である。
【0031】実施例3 純水 200ccにコロイド状のアルミナ [Al2 O 3 ] 溶液(2
0%溶液、粒度 5nm前後)1.50ccを入れ、約30分間撹拌し
てコロイド状のアルミナを均一に分散させる。次いで、
酸化マグネシウム[MgO] 微粉末(粒度20nm前後)を0.3g
添加し、さらに十分に撹拌を行う。この後、その懸濁液
中に三波長形蛍光体として、青色発光蛍光体[(Sr0.65Ca
0.30Ba0.04Eu0.0110 (PO4 6 ・Cl2 ] 15.0重量%
と、緑色発光蛍光体[(La0.50Ce0.35Tb0.152 O 3 ・0.
985P2 O 5 ・ 0.0005B2 O 3 ] 42重量% と、赤色発光蛍
光体 [(Y0.955 Eu0.045 2 O 3 ] 43重量% との混合蛍
光体を100g入れて約60分間撹拌し、三波長形蛍光体表面
に均一に酸化アルミニウムと酸化マグネシウムの混合物
を被覆する。その後、懸濁液を濾過し、得られた濾過ケ
ーキを 300〜 400℃で15時間乾燥する。
【0032】こうして得られた三波長形蛍光体粒子は、
その表面が 0.6重量% のMgO(50重量%)とAl2 O3 (50重
量%)との均質な微粒子層によって被覆されたものであっ
た。この三波長形蛍光体を用いて、実施例1と同様に蛍
光ランプを作製し、同一条件で特性を測定、評価した。
その結果を表1に示す。
【0033】実施例4〜15、比較例1〜2 表1〜表3に示すように、種々の蛍光体を用い、これら
の表面を被覆する金属酸化物粒子の種類、比率および被
覆濃度を変化させ、実施例1、2、3と同様に蛍光体を
調製した。また、得られた種々の蛍光体を用いて蛍光ラ
ンプをそれぞれ作製し、特性を測定、評価した。これら
の結果を併せて表1〜表3に示す。
【0034】
【表1】
【表2】
【表3】 表1〜表3の結果から明らかなように、本発明による蛍
光体を用いた蛍光ランプは、初期発光出力を従来のもの
とほぼ同等に維持しつつ、かつ長時間点灯後の発光出力
の低下が抑えられており、蛍光ランプの着色(黒化)現
象が低減されていることが分かる。さらには、この効果
は高負荷の蛍光ランプ(0.05W/cm2 以上)でより顕著に
認められるものであることが分かる。
【0035】
【発明の効果】以上説明したように本発明によれば、輝
度が高く、ライフ特性の良好な蛍光体が得られる。従っ
て、蛍光ランプ用の蛍光体として極めて有用であり、発
光出力が高く、かつ長寿命で高品質の蛍光ランプを提供
することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の一実施例の蛍光ランプを一部破断して
示す図である。
【符号の説明】
1……ガラスバルブ 2……蛍光膜 3……電極
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 玉谷 正昭 神奈川県川崎市幸区小向東芝町1番地 株 式会社東芝総合研究所内 (72)発明者 伊藤 秀徳 神奈川県横須賀市船越町1−201−1 東 芝ライテック株式会社内 (72)発明者 榊原 裕一 神奈川県横須賀市船越町1−201−1 東 芝ライテック株式会社内

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 0.01重量% 〜 3.0重量% の範囲の被覆用
    粒子が表面に付着された蛍光体であって、 前記被覆用粒子は、酸化マグネシウム、酸化カルシウ
    ム、酸化ストロンチウム、酸化バリウムおよび酸化亜鉛
    から選ばれた少なくとも 1種と、酸化アルミニウムとを
    含むことを特徴とする蛍光体。
  2. 【請求項2】 水銀を含む封入ガスが充填された透光性
    ガラス管と、この透光性ガラス管内壁に設けられた蛍光
    膜と、前記封入ガス中で陽光柱放電を維持するための手
    段とを具備する蛍光ランプにおいて、 前記蛍光膜は、請求項1記載の蛍光体を少なくとも含有
    することを特徴とする蛍光ランプ。
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