JPH0653214B2 - 窒素酸化物除去方法 - Google Patents
窒素酸化物除去方法Info
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- JPH0653214B2 JPH0653214B2 JP61315176A JP31517686A JPH0653214B2 JP H0653214 B2 JPH0653214 B2 JP H0653214B2 JP 61315176 A JP61315176 A JP 61315176A JP 31517686 A JP31517686 A JP 31517686A JP H0653214 B2 JPH0653214 B2 JP H0653214B2
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- nitrogen oxides
- scavenger
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- nitrogen oxide
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Description
【発明の詳細な説明】 イ．産業上の利用分野 本発明は窒素酸化物除去方法に関する。
ロ．従来技術 環境保全のため、廃ガス中に含まれるＮＯ、ＮＯ２等の
窒素酸化物は、大気中への排出に先立って窒素に還元
し、無害化する必要がある。
窒素酸化物は、大気中への排出に先立って窒素に還元
し、無害化する必要がある。
窒素酸化物部を乾式で除去する方法としては、ＮＨ３、
ＣＯ、Ｈ２等による還元法が多用されている。ＣＯやＨ
２による還元反応は、主に触媒として貴金属を使用し、
窒素酸化部物の窒素への選択性が高い５００℃近辺の高
温域で行われる。また、低温で行うときはアンモニアガ
スの必要がある。これらの方法では、更に廃ガス中に含
まれる硫黄等が触媒毒として作用し、被毒現象が起こっ
て不活性になってしまい、還元が十分には進行しないと
いう欠点を有している。
ＣＯ、Ｈ２等による還元法が多用されている。ＣＯやＨ
２による還元反応は、主に触媒として貴金属を使用し、
窒素酸化部物の窒素への選択性が高い５００℃近辺の高
温域で行われる。また、低温で行うときはアンモニアガ
スの必要がある。これらの方法では、更に廃ガス中に含
まれる硫黄等が触媒毒として作用し、被毒現象が起こっ
て不活性になってしまい、還元が十分には進行しないと
いう欠点を有している。
他方、窒素酸化物を活性炭に吸着させて廃ガス中から分
離する方法があるが、その吸着能が元々低いばかりでな
く、窒素酸化物の蓄積によって吸着能が著しく低下する
ので、多量の活性炭を必要とする。アルカリ金属を添加
した活性炭は、窒素酸化物の吸着、高温での窒素酸化物
の還元能力が改善されるが、低温での窒素酸化物の還元
能力が低い。
離する方法があるが、その吸着能が元々低いばかりでな
く、窒素酸化物の蓄積によって吸着能が著しく低下する
ので、多量の活性炭を必要とする。アルカリ金属を添加
した活性炭は、窒素酸化物の吸着、高温での窒素酸化物
の還元能力が改善されるが、低温での窒素酸化物の還元
能力が低い。
その上、アルカリ金属を添加した活性炭は10容積％以上
の酸素を含有する雰囲気中では、400℃以上で活性炭の
酸化による消耗が甚だしく、長時間の使用には耐えな
い。この中でも比較的高い窒素酸化物除去効果を示すも
のは、300℃近傍で着火する虞れがあり、中には200℃で
着火するものもある。従って、比較的低温でも窒素酸化
物除去効果が高く、而も耐熱性、耐酸化性を示す窒素酸
化物除去剤の開発が望まれている。
の酸素を含有する雰囲気中では、400℃以上で活性炭の
酸化による消耗が甚だしく、長時間の使用には耐えな
い。この中でも比較的高い窒素酸化物除去効果を示すも
のは、300℃近傍で着火する虞れがあり、中には200℃で
着火するものもある。従って、比較的低温でも窒素酸化
物除去効果が高く、而も耐熱性、耐酸化性を示す窒素酸
化物除去剤の開発が望まれている。
ハ．発明の目的 本発明は、上記のような従来の触媒や吸着剤を使用して
の窒素酸化物除去方法が有する問題点を解消し、100〜4
00℃のような低温域でも外部から還元ガスを供給するこ
となく酸化性ガス（例えば25容積％以下の酸素）を含有
するガス中の窒素酸化物を安定にかつ効率的に除去する
窒素酸化物除去方法を提供することを目的としている。
の窒素酸化物除去方法が有する問題点を解消し、100〜4
00℃のような低温域でも外部から還元ガスを供給するこ
となく酸化性ガス（例えば25容積％以下の酸素）を含有
するガス中の窒素酸化物を安定にかつ効率的に除去する
窒素酸化物除去方法を提供することを目的としている。
ニ．発明の構成 本発明は、炭素を主成分としかつアルカリ金属の１種又
は２種以上並びに周期表IIＢ属元素を含む遷移金属（Ｎ
ｉ、Ｆｅ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｃｏ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｔｈ
等）及び錫からなる群から選ばれた１種又は２種以上を
含有する窒素酸化物除去剤を使用し、酸化性ガスを含む
ガス中の窒素酸化物を除去する窒素酸化物除去方法に係
る。
は２種以上並びに周期表IIＢ属元素を含む遷移金属（Ｎ
ｉ、Ｆｅ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｃｏ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｔｈ
等）及び錫からなる群から選ばれた１種又は２種以上を
含有する窒素酸化物除去剤を使用し、酸化性ガスを含む
ガス中の窒素酸化物を除去する窒素酸化物除去方法に係
る。
上記炭素としては、黒鉛、石炭、木炭、微晶質炭素或い
は炭素を主成分とする物質が含まれ、中でも微晶質炭素
に属する活性炭が好ましい。
は炭素を主成分とする物質が含まれ、中でも微晶質炭素
に属する活性炭が好ましい。
ホ．実施例 以下、実施例を挙げて本発明を詳細に説明する。
まず、炭素にアルカリ金属や遷移金属等を添加する方法
について説明する。
について説明する。
炭素にアルカリ金属を添加するには、アルカリ金属の炭
酸塩、硝酸塩、酢酸塩、水酸化物等の溶液中に炭素を浸
漬する方法によることができる。更に遷移金属等を添加
するには、遷移金属等の酢酸塩、炭酸塩、硝酸塩、水酸
化物等の溶液中にアルカリ金属を担持させた炭素を浸漬
してから乾燥する。また、フェロシアン化アルカリ等の
溶液に炭素を浸漬し、乾燥する方法によることもでき
る。
酸塩、硝酸塩、酢酸塩、水酸化物等の溶液中に炭素を浸
漬する方法によることができる。更に遷移金属等を添加
するには、遷移金属等の酢酸塩、炭酸塩、硝酸塩、水酸
化物等の溶液中にアルカリ金属を担持させた炭素を浸漬
してから乾燥する。また、フェロシアン化アルカリ等の
溶液に炭素を浸漬し、乾燥する方法によることもでき
る。
上記のようにして製作した除去剤は、使用に先立ち、使
用温度とガス中の酸化性ガス含有量に適した除去剤に調
整するのが望ましい。また、廃ガス中の酸素濃度や温度
が低いとき（例えば200℃以下）は、窒素、ヘリウムの
ような不活性ガス雰囲気中又は100Torr程度の減圧酸素
雰囲気中で100℃以上の温度で熱処理することにより、
除去剤の除去効果を高めることができる。また、着火し
易い除去剤を廃ガス中の酸素濃度や温度が高いときに使
用する場合は空気中で100℃以上400℃以下にゆっくり昇
温して徐々に除去剤の安定化を図ったり、アルカリ金属
の添加量を減らすことにより安定した除去剤に調製でき
る。更に、熱安定性向上のためにアルミナやチタニア等
の耐熱性物質と複合化してから前記のような処理を施す
ことも有効である。このような使用条件に適した除去剤
の調製により、25容積％以下の酸素を含む廃ガスの処理
を400℃に迄高めて行うことが可能になる。
用温度とガス中の酸化性ガス含有量に適した除去剤に調
整するのが望ましい。また、廃ガス中の酸素濃度や温度
が低いとき（例えば200℃以下）は、窒素、ヘリウムの
ような不活性ガス雰囲気中又は100Torr程度の減圧酸素
雰囲気中で100℃以上の温度で熱処理することにより、
除去剤の除去効果を高めることができる。また、着火し
易い除去剤を廃ガス中の酸素濃度や温度が高いときに使
用する場合は空気中で100℃以上400℃以下にゆっくり昇
温して徐々に除去剤の安定化を図ったり、アルカリ金属
の添加量を減らすことにより安定した除去剤に調製でき
る。更に、熱安定性向上のためにアルミナやチタニア等
の耐熱性物質と複合化してから前記のような処理を施す
ことも有効である。このような使用条件に適した除去剤
の調製により、25容積％以下の酸素を含む廃ガスの処理
を400℃に迄高めて行うことが可能になる。
実施例１ 市販の活性炭に、カリウム次いでセリウム、マンガンを
含浸させた除去剤を用意した。この除去剤は、Ｋ２ＣＯ
３の溶液に活性炭を浸漬し乾燥した物をエリウム、マン
ガンの酢酸溶液に浸漬してから再び空気中で乾燥して製
造した。以下、このような除去剤をＣ／Ｋ／Ｃｅ／Ｍｎ
のように表す。
含浸させた除去剤を用意した。この除去剤は、Ｋ２ＣＯ
３の溶液に活性炭を浸漬し乾燥した物をエリウム、マン
ガンの酢酸溶液に浸漬してから再び空気中で乾燥して製
造した。以下、このような除去剤をＣ／Ｋ／Ｃｅ／Ｍｎ
のように表す。
上記のようにして製造した除去剤を石英管容器に装填
し、酸素約100Torr、400℃で12時間以上処理した。
し、酸素約100Torr、400℃で12時間以上処理した。
この除去剤12ｍ（見掛け容積）を内径25mmの石英管内
にガラスウールを用いて固定し、室温でＮＯ300容積pp
m、ＣＯ２10容積％、Ｈ２Ｏ10容積％、酸素５容積％、
残部実質的に窒素からなるガスを通じた後、除去剤充填
層へのガス流量を２／minに調製した。その後所定の
反応温度迄昇温し、ガス中のＮＯ濃度変化を化学発光法
ＮＯｘ分析計を用いて測定した。
にガラスウールを用いて固定し、室温でＮＯ300容積pp
m、ＣＯ２10容積％、Ｈ２Ｏ10容積％、酸素５容積％、
残部実質的に窒素からなるガスを通じた後、除去剤充填
層へのガス流量を２／minに調製した。その後所定の
反応温度迄昇温し、ガス中のＮＯ濃度変化を化学発光法
ＮＯｘ分析計を用いて測定した。
第１図に反応温度を200℃、220℃、250℃とし、50時間
反応させたときのＮＯ除去率を示す。ＮＯ除去率は、反
応開始後1.5〜2.5時間経過後は略一定の値が維持されて
いた。第２図及び第３図は、反応温度を200℃、220℃と
した場合の反応時間とＮＯ除去率との関係を例示したも
ので、本例によるＮＯ除去法によれば、長時間安定した
除去率が維持されることが理解できよう。また、第１図
から解るように、本例で使用した除去剤は、還元ガスの
供給を必要とせず、200℃、空間速度（還元剤充填容積
基準）10000hr-1の条件下で、酸素を含有するガス中の
ＮＯの除去率約30％を50時間もの長時間に亘って維持し
ている。この除去剤は、反応温度を上げると除去効果が
増大し、反応温度250℃で44％のＮＯ除去率を示した。
反応させたときのＮＯ除去率を示す。ＮＯ除去率は、反
応開始後1.5〜2.5時間経過後は略一定の値が維持されて
いた。第２図及び第３図は、反応温度を200℃、220℃と
した場合の反応時間とＮＯ除去率との関係を例示したも
ので、本例によるＮＯ除去法によれば、長時間安定した
除去率が維持されることが理解できよう。また、第１図
から解るように、本例で使用した除去剤は、還元ガスの
供給を必要とせず、200℃、空間速度（還元剤充填容積
基準）10000hr-1の条件下で、酸素を含有するガス中の
ＮＯの除去率約30％を50時間もの長時間に亘って維持し
ている。この除去剤は、反応温度を上げると除去効果が
増大し、反応温度250℃で44％のＮＯ除去率を示した。
実施例２ 前記実施例１に於けると同様にして、Ｃ／Ｋ／Ｓｎ除去
剤を製造し、同様の処理を施した。
剤を製造し、同様の処理を施した。
このＣ／Ｋ／Ｓｎ除去剤を使用して、前記実施例１に於
けると同様の試験を行った。この例でも前記実施例１に
於けると同様に、1.5〜2.5時間経過後は略一定のＮＯ除
去率を示した。
けると同様の試験を行った。この例でも前記実施例１に
於けると同様に、1.5〜2.5時間経過後は略一定のＮＯ除
去率を示した。
50時間経過時点での反応温度とＮＯ除去率との関係は、
第１図中に併記してある。この例でも、反応温度250℃
でも安定なＮＯ除去効果を示している。
第１図中に併記してある。この例でも、反応温度250℃
でも安定なＮＯ除去効果を示している。
実施例３ 前記実施例１に於けると同様にしてＣ／Ｋ／Ｃｕ／Ｍｎ
除去剤を製造し、同様の処理を施した。
除去剤を製造し、同様の処理を施した。
このＣ／Ｋ／Ｃｕ／Ｍｎ除去剤を使用し、反応温度を20
0℃とし、ガス中の酸素濃度を２〜９容積％の間で除去
させ、その他は前記実施例１に於けると同様の試験を行
った。
0℃とし、ガス中の酸素濃度を２〜９容積％の間で除去
させ、その他は前記実施例１に於けると同様の試験を行
った。
試験結果は第４図に示す通りである。
Ｃ／Ｋ／Ｃｕ／Ｍｎ除去剤では、ガスの酸素濃度が高く
なる程ＮＯ除去率が高くなることが解る。ガス中の酸素
濃度に対することのような傾向は、本発明に基づく窒素
酸化物除去方法に使用する除去剤に共通して見られる傾
向である。
なる程ＮＯ除去率が高くなることが解る。ガス中の酸素
濃度に対することのような傾向は、本発明に基づく窒素
酸化物除去方法に使用する除去剤に共通して見られる傾
向である。
実施例４ 前記実施例１に於けると同様にしてＣ／Ｓｓ／Ｚｎ／Ｃ
ｅ除去剤を調製した。この除去剤を300℃以上でも使用
するため、廃ガス導入前に空気中で室温から200℃まで
ゆっくり昇温し、除去剤の安定化を図った。この除去剤
を用いて、200〜350℃の廃ガス温度領域で前記実施例１
と同様のＮＯ除去効果を調べた。第５図は20時間後での
反応温度とＮＯ除去率との関係を示している。
ｅ除去剤を調製した。この除去剤を300℃以上でも使用
するため、廃ガス導入前に空気中で室温から200℃まで
ゆっくり昇温し、除去剤の安定化を図った。この除去剤
を用いて、200〜350℃の廃ガス温度領域で前記実施例１
と同様のＮＯ除去効果を調べた。第５図は20時間後での
反応温度とＮＯ除去率との関係を示している。
この除去剤は、前記実施例１で述べた活性化処理後を施
すことにより、200℃では約30％のＮＯ除去率を示す
が、安定化処理すると第５図に見られるように約25％ま
で特性は低下する。然し300℃以上でも除去剤は着火な
く働き、300℃で30％以上、350℃で50％のＮＯ除去率を
示す。この安定化処理としては、酸素ガス及び／又は他
の酸化性ガスを用いても良い。
すことにより、200℃では約30％のＮＯ除去率を示す
が、安定化処理すると第５図に見られるように約25％ま
で特性は低下する。然し300℃以上でも除去剤は着火な
く働き、300℃で30％以上、350℃で50％のＮＯ除去率を
示す。この安定化処理としては、酸素ガス及び／又は他
の酸化性ガスを用いても良い。
実施例５ 前記実施例１に於けると同様にして調製したＣ／Ｃｓ／
Ｚｎ／Ｃｅを、γ−Ａ２Ｏ３（20重量％）と水ガラス
を結合剤として複合化して除去剤を調製した。この除去
剤を前記実施例４と同様の安定化処理を行い、200〜380
℃での廃ガス中のＮＯ除去効果を調べた。第５図には前
記実施例１と同様の廃ガス組成の時の空間速度10,000hr
-1でのＮＯ除去率が併記してある。Ａ２Ｏ３との複合
化により、ＮＯ除去効果も大きな低下が見られず、380
℃でも除去剤の使用が可能だった。また、結合剤として
は、アルミナセメントなどの水硬性結合剤でも優れた除
去効果を示す。
Ｚｎ／Ｃｅを、γ−Ａ２Ｏ３（20重量％）と水ガラス
を結合剤として複合化して除去剤を調製した。この除去
剤を前記実施例４と同様の安定化処理を行い、200〜380
℃での廃ガス中のＮＯ除去効果を調べた。第５図には前
記実施例１と同様の廃ガス組成の時の空間速度10,000hr
-1でのＮＯ除去率が併記してある。Ａ２Ｏ３との複合
化により、ＮＯ除去効果も大きな低下が見られず、380
℃でも除去剤の使用が可能だった。また、結合剤として
は、アルミナセメントなどの水硬性結合剤でも優れた除
去効果を示す。
なお、本発明にあって、窒素酸化物を除去すべきガス中
に含まれる酸化性ガスは、上記の酸素に限られるもので
はなく、本発明に基づく方法によれば、例えばＨ２Ｏ２
等が含有されているガス中の窒素酸化物も同様に有効に
除去できる。
に含まれる酸化性ガスは、上記の酸素に限られるもので
はなく、本発明に基づく方法によれば、例えばＨ２Ｏ２
等が含有されているガス中の窒素酸化物も同様に有効に
除去できる。
また、この窒素酸化物除去剤は、窒素酸化物の除去のほ
かに、硫黄酸化物の除去にも有効である。
かに、硫黄酸化物の除去にも有効である。
ヘ．発明の作用効果 以上説明したように、本発明に基づく窒素酸化除去方法
は、低温でも窒素酸化物を長時間安定して効果的に除去
でき、環境保全上極めて有効である。この特異な効果
は、アルカリ金属担持の炭素による窒素酸化物の吸着、
分解作用が、他の金属との相乗効果により、更に強めら
れているものと考えられる。
は、低温でも窒素酸化物を長時間安定して効果的に除去
でき、環境保全上極めて有効である。この特異な効果
は、アルカリ金属担持の炭素による窒素酸化物の吸着、
分解作用が、他の金属との相乗効果により、更に強めら
れているものと考えられる。
本発明に基づく除去剤の安定化処理では酸素化合物が高
温では分解して除去剤表面に安定な表面酸化物を形成す
る。一般にこの酸化物が増すと、窒素酸化物の分解速度
は低下し、高温或いは高酸素温度下でも上記の分解によ
る急激な発熱が抑えられる。従って、この酸化物のコン
トロールによって使用条件に適した除去剤が調製可能で
ある。
温では分解して除去剤表面に安定な表面酸化物を形成す
る。一般にこの酸化物が増すと、窒素酸化物の分解速度
は低下し、高温或いは高酸素温度下でも上記の分解によ
る急激な発熱が抑えられる。従って、この酸化物のコン
トロールによって使用条件に適した除去剤が調製可能で
ある。
図面はいずれも本発明の実施例を示すものであて、 第１図は反応温度とＮＯ除去率との関係を示すグラフ、 第２図及び第３図は反応時間とＮＯ除去率との関係を示
すグラフ、 第４図はガス中の酸素濃度とＮＯ除去率との関係を示す
グラフ、 第５図は反応温度とＮＯ除去率との他の関係を示すグラ
フ である。
すグラフ、 第４図はガス中の酸素濃度とＮＯ除去率との関係を示す
グラフ、 第５図は反応温度とＮＯ除去率との他の関係を示すグラ
フ である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｂ０１Ｊ 23/84 ３１１ Ａ 8017−4Ｇ 審査官 野田 直人 (56)参考文献 特開 昭62−193633（ＪＰ，Ａ)
Claims (1)
- 【請求項１】炭素を主成分としかつアルカリ金属の１種
又は２種以上並びに周期律表IIＢ属元素を含む遷移金属
及び錫からなる群から選ばれた１種又は２種以上を含有
する窒素酸化物除去剤を使用し、酸化性ガスを含むガス
中の窒素酸化物を除去する窒素酸化物除去方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61315176A JPH0653214B2 (ja) | 1986-12-30 | 1986-12-30 | 窒素酸化物除去方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61315176A JPH0653214B2 (ja) | 1986-12-30 | 1986-12-30 | 窒素酸化物除去方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63171623A JPS63171623A (ja) | 1988-07-15 |
| JPH0653214B2 true JPH0653214B2 (ja) | 1994-07-20 |
Family
ID=18062336
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61315176A Expired - Lifetime JPH0653214B2 (ja) | 1986-12-30 | 1986-12-30 | 窒素酸化物除去方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0653214B2 (ja) |
Families Citing this family (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH06201B2 (ja) * | 1987-03-31 | 1994-01-05 | 株式会社リケン | 二酸化窒素還元剤及び二酸化窒素還元方法 |
| JPH067920B2 (ja) * | 1987-03-31 | 1994-02-02 | 株式会社リケン | 排ガス浄化材及び排ガス浄化方法 |
| US6224839B1 (en) * | 2000-02-03 | 2001-05-01 | The Ohio State University | Method for the treatment of activated carbonaceous material containing alkali/alkaline earth metals for the reduction of NOx from flue gas |
| US7618606B2 (en) | 2003-02-06 | 2009-11-17 | The Ohio State University | Separation of carbon dioxide (CO2) from gas mixtures |
| WO2006099599A2 (en) | 2005-03-17 | 2006-09-21 | The Ohio State University | High temperature co2 capture using engineered eggshells: a route to carbon management |
| ES2822323T3 (es) | 2006-09-25 | 2021-04-30 | Ohio State Innovation Foundation | Proceso de ciclado de calcio para la producción de hidrógeno de alta pureza |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS62193633A (ja) * | 1986-02-21 | 1987-08-25 | Riken Corp | 窒素酸化物還元剤 |
-
1986
- 1986-12-30 JP JP61315176A patent/JPH0653214B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS63171623A (ja) | 1988-07-15 |
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