JP2961249B2 - ディーゼルエンジン排ガス中のカーボン微粒子の酸化除去方法及びそれに用いる触媒 - Google Patents
ディーゼルエンジン排ガス中のカーボン微粒子の酸化除去方法及びそれに用いる触媒Info
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- JP2961249B2 JP2961249B2 JP10058159A JP5815998A JP2961249B2 JP 2961249 B2 JP2961249 B2 JP 2961249B2 JP 10058159 A JP10058159 A JP 10058159A JP 5815998 A JP5815998 A JP 5815998A JP 2961249 B2 JP2961249 B2 JP 2961249B2
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- Japan
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- catalyst
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明はディーゼルエンジン
排ガス中に含まれるカーボン微粒子の酸化除去方法及び
それに用いる触媒に関するものである。
排ガス中に含まれるカーボン微粒子の酸化除去方法及び
それに用いる触媒に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】近年、ディーゼルエンジンからの排ガス
中に含まれるカーボン微粒子による環境汚染の問題が深
刻化している。この問題に対する対策として、フィルタ
ートラップ法や触媒燃焼法等が提案されている。触媒燃
焼法は、エンジンから生じた高温の排ガスを触媒と接触
させて、その排ガス中のカーボン微粒子を酸化燃焼して
ＣＯ２に変換させる方法である。このための触媒とし
て、酸化物系、塩化物系、貴金属系のもの等が提案され
ているが、いずれのものも触媒活性や安定性等の点か
ら、未だ満足し得るものではなかった。
中に含まれるカーボン微粒子による環境汚染の問題が深
刻化している。この問題に対する対策として、フィルタ
ートラップ法や触媒燃焼法等が提案されている。触媒燃
焼法は、エンジンから生じた高温の排ガスを触媒と接触
させて、その排ガス中のカーボン微粒子を酸化燃焼して
ＣＯ２に変換させる方法である。このための触媒とし
て、酸化物系、塩化物系、貴金属系のもの等が提案され
ているが、いずれのものも触媒活性や安定性等の点か
ら、未だ満足し得るものではなかった。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、ディーゼル
エンジン排ガス中に含まれるカーボン微粒子を効果的に
酸化除去する方法及びそれに用いる触媒を提供すること
をその課題とする。
エンジン排ガス中に含まれるカーボン微粒子を効果的に
酸化除去する方法及びそれに用いる触媒を提供すること
をその課題とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、前記課題
を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、本発明を完成する
に至った。即ち、本発明によれば、ディーゼルエンジン
排ガスを触媒と接触させて該排ガス中のカーボン微粒子
を酸化除去する方法において、該触媒として、Ｐｔ(Ｎ
Ｈ３)４(ＯＨ)２水溶液をシリカに含浸、乾燥後、水素
で還元し、空気中で焼成してなるシリカに担持させた白
金を用いることを特徴とする前記方法が提供される。ま
た、本発明によれば、ディーゼルエンジン排ガス中のカ
ーボン微粒子を酸化除去するための触媒であって、Ｐｔ
(ＮＨ３)４(ＯＨ)２水溶液をシリカに含浸、乾燥後、水
素で還元し、空気中で焼成してなるシリカに担持させた
白金からなるものであることを特徴とする前記触媒が提
供される。
を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、本発明を完成する
に至った。即ち、本発明によれば、ディーゼルエンジン
排ガスを触媒と接触させて該排ガス中のカーボン微粒子
を酸化除去する方法において、該触媒として、Ｐｔ(Ｎ
Ｈ３)４(ＯＨ)２水溶液をシリカに含浸、乾燥後、水素
で還元し、空気中で焼成してなるシリカに担持させた白
金を用いることを特徴とする前記方法が提供される。ま
た、本発明によれば、ディーゼルエンジン排ガス中のカ
ーボン微粒子を酸化除去するための触媒であって、Ｐｔ
(ＮＨ３)４(ＯＨ)２水溶液をシリカに含浸、乾燥後、水
素で還元し、空気中で焼成してなるシリカに担持させた
白金からなるものであることを特徴とする前記触媒が提
供される。
【０００５】
【発明の実施の形態】本発明の触媒は、白金をシリカに
担持させた触媒であって、該白金はＰｔ(ＮＨ３)４(Ｏ
Ｈ)２から誘導されたものである。この触媒は慣用のｉ
ｎｃｉｐｉｅｎｔｗｅｔｎｅｓｓ法により調製すること
ができる。この方法により本発明の触媒を調製するに
は、Ｐｔ(ＮＨ３)４(ＯＨ)２水溶液を用意し、この水溶
液中に担体シリカを浸漬してその担体シリカ中にその水
溶液を含浸させ、次いで乾燥させ、水素を含む窒素気流
中で約４００℃の温度で加熱し、さらに空気中で焼成す
る。
担持させた触媒であって、該白金はＰｔ(ＮＨ３)４(Ｏ
Ｈ)２から誘導されたものである。この触媒は慣用のｉ
ｎｃｉｐｉｅｎｔｗｅｔｎｅｓｓ法により調製すること
ができる。この方法により本発明の触媒を調製するに
は、Ｐｔ(ＮＨ３)４(ＯＨ)２水溶液を用意し、この水溶
液中に担体シリカを浸漬してその担体シリカ中にその水
溶液を含浸させ、次いで乾燥させ、水素を含む窒素気流
中で約４００℃の温度で加熱し、さらに空気中で焼成す
る。
【０００６】前記担体シリカは、粉末状又はペレット状
等の各種の形状であることができ、その寸法は特に制約
されず、通常の触媒担体として採用されている寸法であ
ればよい。Ｂ、Ｅ、Ｔ法により測定された担体シリカの
平均粒径は０．１〜１０００μｍ、好ましくは１００〜
３００μｍ及び比表面積は１〜４００ｍ２／ｇ、好まし
くは１００〜４００ｍ２／ｇである
等の各種の形状であることができ、その寸法は特に制約
されず、通常の触媒担体として採用されている寸法であ
ればよい。Ｂ、Ｅ、Ｔ法により測定された担体シリカの
平均粒径は０．１〜１０００μｍ、好ましくは１００〜
３００μｍ及び比表面積は１〜４００ｍ２／ｇ、好まし
くは１００〜４００ｍ２／ｇである
【０００７】本発明の触媒において、触媒金属である白
金は、通常、金属状態で存在し、その含有量は、触媒中
０．０５〜２０重量％、好ましくは０．１〜５重量％で
ある。
金は、通常、金属状態で存在し、その含有量は、触媒中
０．０５〜２０重量％、好ましくは０．１〜５重量％で
ある。
【０００８】本発明の触媒を用いてディーゼルエンジン
排ガス中のカーボン微粒子を酸化除去するためには、そ
の排ガスをその触媒と接触させればよい。この場合の接
触温度は、２００〜７００℃、好ましくは２５０〜５０
０℃であり、接触時間は１０３〜１０５ｈｒ−１、好ま
しくは１０４〜４×１０４ｈｒ−１分である。本発明の
触媒は、５００℃以下の比較的低温、特に２５０〜４８
０℃程度の温度においても高い活性を有し、エンジン排
ガスを排ガス排出管において処理するのに好適のもので
ある。
排ガス中のカーボン微粒子を酸化除去するためには、そ
の排ガスをその触媒と接触させればよい。この場合の接
触温度は、２００〜７００℃、好ましくは２５０〜５０
０℃であり、接触時間は１０３〜１０５ｈｒ−１、好ま
しくは１０４〜４×１０４ｈｒ−１分である。本発明の
触媒は、５００℃以下の比較的低温、特に２５０〜４８
０℃程度の温度においても高い活性を有し、エンジン排
ガスを排ガス排出管において処理するのに好適のもので
ある。
【０００９】本発明による触媒がディーゼルエンジン排
ガス中のカーボン微粒子の酸化燃焼に対して高い触媒活
性を有する理由は以下のように考えられる。即ち、排ガ
ス中には、Ｏ２の他、ＮＯ、ＳＯ２及びＨ２Ｏが共存す
るが、それらの共存成分が触媒を高活性に保持するもの
と考えられる。反応実験によると、Ｎ２、Ｏ２及びＨ２
Ｏからなるガスの場合には、そのカーボン微粒子の酸化
開始温度は５４２℃であったのに対し、それにＮＯを加
えると、その酸化開始温度は３１６℃と約２３０℃も低
温側にシフトし、この条件にさらにＳＯ２を加えると、
酸化開始温度は２４７℃にまで低下した。これらのこと
から、ＮＯが触媒上で酸化されて生じたＮＯ２がカーボ
ン微粒子を酸化し、さらにＳＯ２（又はＳＯ３）と水が
この反応を促進するものと考えられる。
ガス中のカーボン微粒子の酸化燃焼に対して高い触媒活
性を有する理由は以下のように考えられる。即ち、排ガ
ス中には、Ｏ２の他、ＮＯ、ＳＯ２及びＨ２Ｏが共存す
るが、それらの共存成分が触媒を高活性に保持するもの
と考えられる。反応実験によると、Ｎ２、Ｏ２及びＨ２
Ｏからなるガスの場合には、そのカーボン微粒子の酸化
開始温度は５４２℃であったのに対し、それにＮＯを加
えると、その酸化開始温度は３１６℃と約２３０℃も低
温側にシフトし、この条件にさらにＳＯ２を加えると、
酸化開始温度は２４７℃にまで低下した。これらのこと
から、ＮＯが触媒上で酸化されて生じたＮＯ２がカーボ
ン微粒子を酸化し、さらにＳＯ２（又はＳＯ３）と水が
この反応を促進するものと考えられる。
【００１０】
【実施例】次に本発明を実施例によりさらに詳細に説明
する。
する。
【００１１】実施例１ 白金プレカーサを２モル％含有する水溶液２ｃｃに、担
体４ｇを温度２５℃で浸漬し、その水溶液を担体に含浸
させた後、乾燥し、３％Ｈ２を含むＮ２中で４００℃で
４時間焼成した後、空気中で６００℃で１時間焼成し
た。このようにして得られたＰｔ１ｗｔ％含有する触媒
０．５ｇ対して、カーボンブラック０．００５ｇを乾式
混合し、この混合物を用いてそのカーボンブラックの酸
化燃焼試験を行った。この試験においては、ディーゼル
エンジン排ガス組成に近似するように、１０％Ｏ２／７
％Ｈ２Ｏ／１０００ｐｐｍＮＯ／１００ｐｐｍＳＯ２／
残部Ｎ２からなる混合ガスを、前記混合物を含む反応管
（直径：１０ｍｍ）中を流通させた。この場合、その混
合ガスの流量は０．５リットル／分（０℃、１ａｔｍ換
算）とし、反応管は８０℃から７００℃までの領域を１
０℃／分で昇温させた。そして、カーボンブラックが燃
焼することにより発生するＣＯ及びＣＯ２濃度を測定し
た。その結果を表１及び表２に示す。
体４ｇを温度２５℃で浸漬し、その水溶液を担体に含浸
させた後、乾燥し、３％Ｈ２を含むＮ２中で４００℃で
４時間焼成した後、空気中で６００℃で１時間焼成し
た。このようにして得られたＰｔ１ｗｔ％含有する触媒
０．５ｇ対して、カーボンブラック０．００５ｇを乾式
混合し、この混合物を用いてそのカーボンブラックの酸
化燃焼試験を行った。この試験においては、ディーゼル
エンジン排ガス組成に近似するように、１０％Ｏ２／７
％Ｈ２Ｏ／１０００ｐｐｍＮＯ／１００ｐｐｍＳＯ２／
残部Ｎ２からなる混合ガスを、前記混合物を含む反応管
（直径：１０ｍｍ）中を流通させた。この場合、その混
合ガスの流量は０．５リットル／分（０℃、１ａｔｍ換
算）とし、反応管は８０℃から７００℃までの領域を１
０℃／分で昇温させた。そして、カーボンブラックが燃
焼することにより発生するＣＯ及びＣＯ２濃度を測定し
た。その結果を表１及び表２に示す。
【００１２】
【表１】
【００１３】
【表２】
【００１４】前記表２に示した実験結果から、担体とし
てＳｉＯ２を用い、ＰｔプレカーサとしてＰｔ(ＮＨ３)
４(ＯＨ)２を用いて調製した本発明触媒は、そのカーボ
ンブラックの酸化開始温度（初期温度）が低い上に、最
終温度も低く、カーボンブラックの酸化活性が著しく大
きいことがわかる。また、本発明触媒では、ＣＯ選択率
は低く、カーボンブラックの酸化燃焼により生じるガス
の大部分はＣＯ２であることがわかる。
てＳｉＯ２を用い、ＰｔプレカーサとしてＰｔ(ＮＨ３)
４(ＯＨ)２を用いて調製した本発明触媒は、そのカーボ
ンブラックの酸化開始温度（初期温度）が低い上に、最
終温度も低く、カーボンブラックの酸化活性が著しく大
きいことがわかる。また、本発明触媒では、ＣＯ選択率
は低く、カーボンブラックの酸化燃焼により生じるガス
の大部分はＣＯ２であることがわかる。
【００１５】なお、表１に示した各担体の性状、初期温
度、ピーク温度、最終温度及びＣＯ選択率の具体的内容
は以下の通りである。 （１）ＳｉＯ２ 平均粒径：１５０〜３５０μｍ 比表面積（Ｂ．Ｅ．Ｔ）：３７４ｍ２／ｇ （２）Ａｌ２Ｏ３ 平均粒径：１５０〜２５０μｍ 比表面積（Ｂ．Ｅ．Ｔ）：１６７ｍ２／ｇ （３）ＺｒＯ２ 平均粒径：１５０〜２５０μｍ 比表面積（Ｂ．Ｅ．Ｔ）：４２ｍ２／ｇ （４）初期温度（℃） カーボンブラックが燃焼開始後発生するＣＯ２濃度が１
００ｐｐｍを越 す温度を意味する。 （５）ピーク温度（℃） 発生するＣＯ２濃度が最高になる温度を意味する。 （６）最終温度（℃） 燃焼反応が終了し、発生するＣＯ２濃度が１００ｐｐｍ
以下になる温度 を意味する。 （７）ＣＯ選択率（％） ＣＯ／（ＣＯ＋ＣＯ２）×１００％
度、ピーク温度、最終温度及びＣＯ選択率の具体的内容
は以下の通りである。 （１）ＳｉＯ２ 平均粒径：１５０〜３５０μｍ 比表面積（Ｂ．Ｅ．Ｔ）：３７４ｍ２／ｇ （２）Ａｌ２Ｏ３ 平均粒径：１５０〜２５０μｍ 比表面積（Ｂ．Ｅ．Ｔ）：１６７ｍ２／ｇ （３）ＺｒＯ２ 平均粒径：１５０〜２５０μｍ 比表面積（Ｂ．Ｅ．Ｔ）：４２ｍ２／ｇ （４）初期温度（℃） カーボンブラックが燃焼開始後発生するＣＯ２濃度が１
００ｐｐｍを越 す温度を意味する。 （５）ピーク温度（℃） 発生するＣＯ２濃度が最高になる温度を意味する。 （６）最終温度（℃） 燃焼反応が終了し、発生するＣＯ２濃度が１００ｐｐｍ
以下になる温度 を意味する。 （７）ＣＯ選択率（％） ＣＯ／（ＣＯ＋ＣＯ２）×１００％
【００１６】実施例２ 実施例１において、触媒として実験Ｎｏ．２による本発
明触媒を用いるとともに、触媒に対して流通接触させる
混合ガスの組成を変化させた以外は同様にして実験を行
った。その結果を表３に示す。
明触媒を用いるとともに、触媒に対して流通接触させる
混合ガスの組成を変化させた以外は同様にして実験を行
った。その結果を表３に示す。
【００１７】
【表３】
【００１８】なお、表３において示した混合ガス（ａ）
〜（ｆ）の具体的組成は以下の通りである。 （混合ガスａ） ８３％Ｎ２＋１０％Ｏ２＋ ７％Ｈ２Ｏ＋１０００ｐｐｍＮＯ＋１００ｐｐｍＳＯ２ （混合ガスｂ） ８３％Ｎ２＋１０％Ｏ２＋７％Ｈ２Ｏ＋１０００ｐｐｍＮＯ （混合ガスｃ） ８３％Ｎ２＋１０％Ｏ２＋１０００ｐｐｍＮＯ＋１００ｐｐｍＳＯ２ （混合ガスｄ） ８３％Ｎ２＋１０％Ｏ２＋１０００ｐｐｍＮＯ （混合ガスｅ） ８３％Ｎ２＋１０％Ｏ２＋７％Ｈ２Ｏ＋１００ｐｐｍＳＯ２ （混合ガスｆ） ８３％Ｎ２＋１０％Ｏ２＋７％Ｈ２Ｏ
〜（ｆ）の具体的組成は以下の通りである。 （混合ガスａ） ８３％Ｎ２＋１０％Ｏ２＋ ７％Ｈ２Ｏ＋１０００ｐｐｍＮＯ＋１００ｐｐｍＳＯ２ （混合ガスｂ） ８３％Ｎ２＋１０％Ｏ２＋７％Ｈ２Ｏ＋１０００ｐｐｍＮＯ （混合ガスｃ） ８３％Ｎ２＋１０％Ｏ２＋１０００ｐｐｍＮＯ＋１００ｐｐｍＳＯ２ （混合ガスｄ） ８３％Ｎ２＋１０％Ｏ２＋１０００ｐｐｍＮＯ （混合ガスｅ） ８３％Ｎ２＋１０％Ｏ２＋７％Ｈ２Ｏ＋１００ｐｐｍＳＯ２ （混合ガスｆ） ８３％Ｎ２＋１０％Ｏ２＋７％Ｈ２Ｏ
【００１９】表３に示した結果から、本発明の触媒は、
混合ガスａの存在下で最も高い活性を示す。即ち、実際
のディーゼルエンジン排ガスのガス組成は、前記混合ガ
スａに近似していることから、本発明触媒は、高い実用
性を有することがわかる。
混合ガスａの存在下で最も高い活性を示す。即ち、実際
のディーゼルエンジン排ガスのガス組成は、前記混合ガ
スａに近似していることから、本発明触媒は、高い実用
性を有することがわかる。
【００２０】
【発明の効果】本発明によれば、ディーゼルエンジンか
らの排ガス中に含まれるカーボン微粒子を比較的低い温
度で効率よく酸化燃焼させて除去することができる。
らの排ガス中に含まれるカーボン微粒子を比較的低い温
度で効率よく酸化燃焼させて除去することができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 趙 震 茨城県つくば市小野川16番３ 工業技術 院資源環境技術総合研究所内 (56)参考文献 特開 平10−280950（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−63400（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) B01D 53/94 B01J 21/00 - 37/36
Claims (2)
- 【請求項１】 ディーゼルエンジン排ガスを触媒と接触
させて該排ガス中のカーボン微粒子を酸化除去する方法
において、該触媒として、Ｐｔ(ＮＨ３)４(ＯＨ)２水溶
液をシリカに含浸、乾燥後、水素で還元し、空気中で焼
成してなるシリカに担持させた白金を用いることを特徴
とする前記方法。 - 【請求項２】 ディーゼルエンジン排ガス中のカーボン
微粒子を酸化除去するための触媒であって、Ｐｔ(ＮＨ
３)４(ＯＨ)２水溶液をシリカに含浸、乾燥後、水素で
還元し、空気中で焼成してなるシリカに担持させた白金
からなるものであることを特徴とする前記触媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10058159A JP2961249B2 (ja) | 1998-03-10 | 1998-03-10 | ディーゼルエンジン排ガス中のカーボン微粒子の酸化除去方法及びそれに用いる触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10058159A JP2961249B2 (ja) | 1998-03-10 | 1998-03-10 | ディーゼルエンジン排ガス中のカーボン微粒子の酸化除去方法及びそれに用いる触媒 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11253757A JPH11253757A (ja) | 1999-09-21 |
| JP2961249B2 true JP2961249B2 (ja) | 1999-10-12 |
Family
ID=13076223
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP10058159A Expired - Lifetime JP2961249B2 (ja) | 1998-03-10 | 1998-03-10 | ディーゼルエンジン排ガス中のカーボン微粒子の酸化除去方法及びそれに用いる触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2961249B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7771669B2 (en) | 2006-03-20 | 2010-08-10 | Ford Global Technologies, Llc | Soot oxidation catalyst and method of making |
| EP1990082B1 (en) | 2007-05-11 | 2011-08-17 | Ford Global Technologies, LLC | PGM-free DPF catalyst for soot oxidation |
-
1998
- 1998-03-10 JP JP10058159A patent/JP2961249B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH11253757A (ja) | 1999-09-21 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| S533 | Written request for registration of change of name |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313533 |
|
| R350 | Written notification of registration of transfer |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350 |
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