JPH0641169B2 - 皮革様延伸成形物 - Google Patents
皮革様延伸成形物Info
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- JPH0641169B2 JPH0641169B2 JP2228212A JP22821290A JPH0641169B2 JP H0641169 B2 JPH0641169 B2 JP H0641169B2 JP 2228212 A JP2228212 A JP 2228212A JP 22821290 A JP22821290 A JP 22821290A JP H0641169 B2 JPH0641169 B2 JP H0641169B2
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- JP
- Japan
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- leather
- weight
- molded product
- resin
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Synthetic Leather, Interior Materials Or Flexible Sheet Materials (AREA)
- Manufacture Of Macromolecular Shaped Articles (AREA)
- Shaping Of Tube Ends By Bending Or Straightening (AREA)
- Shaping By String And By Release Of Stress In Plastics And The Like (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は合成皮革、又はこれに類似の皮革様ポリプロピ
レン延伸成形物に関する。
レン延伸成形物に関する。
一般に合成樹脂シート形態では合成樹脂材料中にフィラ
ーを高配合して樹脂内部にボイドを発現させた積層品を
もみ加工やエンボス加工する皮革様合成紙の製造方法が
提案されている。（特開昭４９−６１３０１号） 〔発明が解決しようとする課題〕 しかしながら、前記特開昭４９−６１３０１号公報に提
案されているようなフィラーの高添加方法では、表層強
度を保持するためには基材層の二軸延伸フィルムと表層
の一軸延伸フィルムとからなる構成にすることが不可欠
であり、単独のフィルム層では、表層強度があり柔軟性
に富んだ皮革様延伸成形物が得られなかった。
ーを高配合して樹脂内部にボイドを発現させた積層品を
もみ加工やエンボス加工する皮革様合成紙の製造方法が
提案されている。（特開昭４９−６１３０１号） 〔発明が解決しようとする課題〕 しかしながら、前記特開昭４９−６１３０１号公報に提
案されているようなフィラーの高添加方法では、表層強
度を保持するためには基材層の二軸延伸フィルムと表層
の一軸延伸フィルムとからなる構成にすることが不可欠
であり、単独のフィルム層では、表層強度があり柔軟性
に富んだ皮革様延伸成形物が得られなかった。
本発明が解決しようとする課題は、二層の構成とする必
要がなく、表層強度がよく、皮革様風合を有する柔軟性
に富んだ皮革様延伸成形物を提供することである。
要がなく、表層強度がよく、皮革様風合を有する柔軟性
に富んだ皮革様延伸成形物を提供することである。
本発明者らは鋭意検討の結果、無機フィラーを特定の石
油樹脂に替え、特定量、配合をして延伸することによっ
て、柔軟性に富み、表層強度が向上し、皮革様風合の延
伸成形物が得られることを見出し本発明を完成するに至
った。
油樹脂に替え、特定量、配合をして延伸することによっ
て、柔軟性に富み、表層強度が向上し、皮革様風合の延
伸成形物が得られることを見出し本発明を完成するに至
った。
本発明の皮革様延伸成形物は、軟化点（環球法）１６０
℃以上のシクロペンタジエン系石油樹脂４０重量部を越
え２００重量部、および結晶性ポリプロピレン系樹脂１
００重量部を配合してなる組成物を延伸してなり、ヤン
グ率が３０〜１８０kg/mm2であることを特徴とする。延
伸はシクロペンタジエン系石油樹脂の軟化点以下の温度
で少くとも一方向に２倍以上にできる。また、表面をエ
ンボス加工することも可能である。
℃以上のシクロペンタジエン系石油樹脂４０重量部を越
え２００重量部、および結晶性ポリプロピレン系樹脂１
００重量部を配合してなる組成物を延伸してなり、ヤン
グ率が３０〜１８０kg/mm2であることを特徴とする。延
伸はシクロペンタジエン系石油樹脂の軟化点以下の温度
で少くとも一方向に２倍以上にできる。また、表面をエ
ンボス加工することも可能である。
本発明の皮革様延伸成形物で用いられる結晶性ポリプロ
ピレンは、プロピレンの単独重合体、プロピレンを主成
分とするエチレンもしくは他のα−オレフィンとの共重
合体、またはそれらの混合物であり、具体的には結晶性
ポリプロピレン、結晶性エチレン・プロピレン共重合
体、結晶性エチレン・ブテン−１共重合体、結晶性プロ
ピレン・ヘキセン−１共重合体、結晶性エチレン・プロ
ピレン・α−オレフィン三元共重合体等が例示される。
このうち、ｎ−ヘプタンに不溶性の部分を７０重量％以
上含有し、プロピレン成分を７０重量％含有する結晶性
ポリプロピレンまたは共重合体が好ましい。
ピレンは、プロピレンの単独重合体、プロピレンを主成
分とするエチレンもしくは他のα−オレフィンとの共重
合体、またはそれらの混合物であり、具体的には結晶性
ポリプロピレン、結晶性エチレン・プロピレン共重合
体、結晶性エチレン・ブテン−１共重合体、結晶性プロ
ピレン・ヘキセン−１共重合体、結晶性エチレン・プロ
ピレン・α−オレフィン三元共重合体等が例示される。
このうち、ｎ−ヘプタンに不溶性の部分を７０重量％以
上含有し、プロピレン成分を７０重量％含有する結晶性
ポリプロピレンまたは共重合体が好ましい。
本発明の皮革様延伸成形物に用いるシクロペンタジエン
系石油樹脂は、石油ナフサなどスチームクラッキング等
から得られるシクロペンタジエン成分を含有する留分を
重合して得られる石油樹脂、もしくは該石油樹脂の水素
化合物、またはそれらの混合物であってその軟化点（環
球法）が１６０℃以上のものでなければならない。軟化
点が１６０℃に達しないものは柔軟性が不足し、更に１
５０℃以下の低軟化点では、特開昭６１−２０３１４０
号公報や従来公知の水素化石油樹脂と同様に、剛性の高
い成形物となり、本発明の目的に反して、柔軟性に富む
皮革様風合の皮革様延伸成形物を提供することができな
い。
系石油樹脂は、石油ナフサなどスチームクラッキング等
から得られるシクロペンタジエン成分を含有する留分を
重合して得られる石油樹脂、もしくは該石油樹脂の水素
化合物、またはそれらの混合物であってその軟化点（環
球法）が１６０℃以上のものでなければならない。軟化
点が１６０℃に達しないものは柔軟性が不足し、更に１
５０℃以下の低軟化点では、特開昭６１−２０３１４０
号公報や従来公知の水素化石油樹脂と同様に、剛性の高
い成形物となり、本発明の目的に反して、柔軟性に富む
皮革様風合の皮革様延伸成形物を提供することができな
い。
上記シクロペンタジエン成分を含有する留分はシクロペ
ンタジエン、ジジシクロペンタジジエン、およびシクロ
ペンタジエン多量体、もしくはそれらのアルキル置換
体、またはそれらの混合体等を主成分とする留分であ
る。また、上記石油樹脂の水素化合物は該留分を重合し
て得られる石油樹脂をパラジウム、ニッケル、コバルト
等の金属もしくはその酸化物等の触媒を用い、溶剤の存
在下で水素化して得ることができる。
ンタジエン、ジジシクロペンタジジエン、およびシクロ
ペンタジエン多量体、もしくはそれらのアルキル置換
体、またはそれらの混合体等を主成分とする留分であ
る。また、上記石油樹脂の水素化合物は該留分を重合し
て得られる石油樹脂をパラジウム、ニッケル、コバルト
等の金属もしくはその酸化物等の触媒を用い、溶剤の存
在下で水素化して得ることができる。
本発明の皮革様延伸成形物で用いる組成物は、結晶性ポ
リプロピレン系樹脂１００重量部に対して、軟化点（環
球法）が１６０℃以上のシクロペンタジエン系石油樹脂
を４０を越え２００重量部の範囲で配合することにより
得られる。該樹脂の配合量が４０重量部以下では本発明
の目的の一つである柔軟性が不足し、２００重量部を越
えると実質的に添加効果が少なくコストに損である。好
ましくは６０〜１４０重量部の範囲の添加が本発明の目
的達成には最適である。
リプロピレン系樹脂１００重量部に対して、軟化点（環
球法）が１６０℃以上のシクロペンタジエン系石油樹脂
を４０を越え２００重量部の範囲で配合することにより
得られる。該樹脂の配合量が４０重量部以下では本発明
の目的の一つである柔軟性が不足し、２００重量部を越
えると実質的に添加効果が少なくコストに損である。好
ましくは６０〜１４０重量部の範囲の添加が本発明の目
的達成には最適である。
また、この組成物には、必要に応じてポリオレフィン系
樹脂の添加剤として公知の酸化防止剤、帯電防止剤、紫
外線吸収剤、顔料、滑剤等を本発明の目的を損なわない
範囲で添加することができる。
樹脂の添加剤として公知の酸化防止剤、帯電防止剤、紫
外線吸収剤、顔料、滑剤等を本発明の目的を損なわない
範囲で添加することができる。
この組成物は、通常のブレンダーまたはミキサー等で前
記の所定樹脂を所定量、必要に応じて添加剤を混合する
ことにより容易に得ることができるが、押出機、バンバ
リーミキサー等を用いて溶融混合しペレット状として得
るのが特に好ましい。
記の所定樹脂を所定量、必要に応じて添加剤を混合する
ことにより容易に得ることができるが、押出機、バンバ
リーミキサー等を用いて溶融混合しペレット状として得
るのが特に好ましい。
本発明の皮革様延伸成形物はこうして得られた組成物を
溶融押出法にて原反シートを作製した後に、一軸ないし
二軸延伸することにより得られる。
溶融押出法にて原反シートを作製した後に、一軸ないし
二軸延伸することにより得られる。
この延伸の方法は、ロール延伸、オーブン延伸、熱板延
伸等の一軸延伸方法、またはチューブラー延伸、テンタ
ー法延伸等の同時もしくは逐次二軸延伸等の公知の方法
のいずれでも良いが、その延伸時の原反の温度が組成物
中の石油樹脂の軟化点以下にすることにより本発明の目
的が達成される。
伸等の一軸延伸方法、またはチューブラー延伸、テンタ
ー法延伸等の同時もしくは逐次二軸延伸等の公知の方法
のいずれでも良いが、その延伸時の原反の温度が組成物
中の石油樹脂の軟化点以下にすることにより本発明の目
的が達成される。
また、少なくとも一方向に２倍以上延伸することによっ
て本発明の目的とする延伸成形物が得られるが、面積倍
率４倍以上の延伸が好ましい。面積倍率が１０〜６０倍
前後で延伸される同時もしくは逐次二軸延伸がより適し
ている。
て本発明の目的とする延伸成形物が得られるが、面積倍
率４倍以上の延伸が好ましい。面積倍率が１０〜６０倍
前後で延伸される同時もしくは逐次二軸延伸がより適し
ている。
本発明の皮革様延伸成形物には必要に応じてポリオレフ
ィン系樹脂を本発明の目的を損なわない範囲で積層した
り、他コート剤樹脂を塗布して、該基材の表面改質をす
ることができる。また表面に所望の皮革状模様のエンボ
スロールにて種々の模様に加工することにより、書籍カ
バー、インテリア等の高級擬皮としての用途に使用でき
る。
ィン系樹脂を本発明の目的を損なわない範囲で積層した
り、他コート剤樹脂を塗布して、該基材の表面改質をす
ることができる。また表面に所望の皮革状模様のエンボ
スロールにて種々の模様に加工することにより、書籍カ
バー、インテリア等の高級擬皮としての用途に使用でき
る。
本発明の皮革様延伸成形物は、必要に応じて空気、酸
素、窒素等の雰囲気下でコロナ処理、プラズマ処理等の
表面処理を施すこともできる。
素、窒素等の雰囲気下でコロナ処理、プラズマ処理等の
表面処理を施すこともできる。
以下、実施例および比較例によって本発明を更に具体的
に説明するが、本発明はこれらの実施例によって制約さ
れるものではない。なお、以下の実施例および比較例で
用いたシクロペンタジエン系石油樹脂と特性値の評価方
法を以下に示す。
に説明するが、本発明はこれらの実施例によって制約さ
れるものではない。なお、以下の実施例および比較例で
用いたシクロペンタジエン系石油樹脂と特性値の評価方
法を以下に示す。
シクロペンタジエン系石油樹脂（ＤＣＰＤと略す
る。）： 石油ナフサのスチームクラッキングより得られたシクロ
ペンタジエン７５重量％と飽和炭化水素からなる留分
を、公知の方法でキシレン中で窒素雰囲気中で熱重合
し、未反応材料、溶剤を除去し、さらに２段目の重合と
して減圧下、２００℃以上の温度で一定時間保持し、そ
の後冷却固化して得た。
る。）： 石油ナフサのスチームクラッキングより得られたシクロ
ペンタジエン７５重量％と飽和炭化水素からなる留分
を、公知の方法でキシレン中で窒素雰囲気中で熱重合
し、未反応材料、溶剤を除去し、さらに２段目の重合と
して減圧下、２００℃以上の温度で一定時間保持し、そ
の後冷却固化して得た。
シクロペンタジエン系石油樹脂の水素化物（ＤＣＰＤ水
素化物と略する。）： 上記ＤＣＰＤを本文中に記載した公知の方法で水素化し
て得た水素化樹脂を用いた。
素化物と略する。）： 上記ＤＣＰＤを本文中に記載した公知の方法で水素化し
て得た水素化樹脂を用いた。
脂環族樹脂： 荒川化学工業(株)「アルコン−Ｐ１２５」を用いた。
(1) 軟化点（環球法）：ＪＩＳ Ｋ２２０７に準拠。
（単位；℃） (2) メルトフローレート（ＭＦＲ；ｇ／１０分）：
ＪＩＳ Ｋ７２１０−１７７６に基づきポリプロピレン
系樹脂は試験条件２３０℃−荷重２．１６kgｆ、ポリプ
ロピレン系樹脂を除く結晶性ポオレフィン系樹脂を除く
結晶性ポオレフィン樹脂の試験条件は１９０℃−荷重
２．１６kgｆで測定した。
（単位；℃） (2) メルトフローレート（ＭＦＲ；ｇ／１０分）：
ＪＩＳ Ｋ７２１０−１７７６に基づきポリプロピレン
系樹脂は試験条件２３０℃−荷重２．１６kgｆ、ポリプ
ロピレン系樹脂を除く結晶性ポオレフィン系樹脂を除く
結晶性ポオレフィン樹脂の試験条件は１９０℃−荷重
２．１６kgｆで測定した。
(3) エチレン濃度：エルマー７８３型の赤外分光光度
計にて、７３１cm-1の吸光度より求めた。ブロック指数
は７２０cm-1／７３１cm-1の吸収強度比。
計にて、７３１cm-1の吸光度より求めた。ブロック指数
は７２０cm-1／７３１cm-1の吸収強度比。
(4) ヤング率：ＡＳＴＡ．Ｄ８８２に準じ試料の荷重
と伸長率曲線を求め立上りの勾配より引張率弾性率を求
める。
と伸長率曲線を求め立上りの勾配より引張率弾性率を求
める。
(5) 表層強度：セロテープ（商品名）巾１８mm・長さ
２０mmを延伸成形物の表面に貼／剥離によるセロテープ
への付着度合を目視評価した。
２０mmを延伸成形物の表面に貼／剥離によるセロテープ
への付着度合を目視評価した。
◎：付着 無し ○：２０％以下の部分付着 △：その他の部分付着 ×：全面付着 実施例１ ｎ−ヘプタンに不溶性の成分を９６％を含有するＭＦＲ
２．１の結晶性ポリプロピレン粉末１００重量部、フェ
ノール系酸化防止剤ＢＨＴ０．２重量部、ステアリン酸
カルシウム０．１重量部、軟化点（環球法）１７６℃の
ＤＣＰＤ水素化物１００重量部、およびグリセリンモノ
ステアレート−０．１重量部を配合し、ヘンシェルミキ
サーで混合した後、押出機を通し２３０℃で溶融混合
し、冷却・カットしてペレット状の組成物を得た。得ら
れた組成物は、直径４０mmのＴダイ用押出機のＴダイを
用いて２７０℃の温度で溶融押出し、５０℃に保った鏡
面冷却ロールで急冷して厚み１．６mmの未延伸原反シー
トを得た。次に、この原反シートを正方形に切断し、パ
ンタグラフ型二軸延伸機を用いて１５２℃の温度で原反
のタテ方向（樹脂の流れ方向）及びその直角（ヨコ）方
向に同時に４倍延伸し、同温度で１０秒緊張下で熱処理
して二軸延伸成形物を得た。
２．１の結晶性ポリプロピレン粉末１００重量部、フェ
ノール系酸化防止剤ＢＨＴ０．２重量部、ステアリン酸
カルシウム０．１重量部、軟化点（環球法）１７６℃の
ＤＣＰＤ水素化物１００重量部、およびグリセリンモノ
ステアレート−０．１重量部を配合し、ヘンシェルミキ
サーで混合した後、押出機を通し２３０℃で溶融混合
し、冷却・カットしてペレット状の組成物を得た。得ら
れた組成物は、直径４０mmのＴダイ用押出機のＴダイを
用いて２７０℃の温度で溶融押出し、５０℃に保った鏡
面冷却ロールで急冷して厚み１．６mmの未延伸原反シー
トを得た。次に、この原反シートを正方形に切断し、パ
ンタグラフ型二軸延伸機を用いて１５２℃の温度で原反
のタテ方向（樹脂の流れ方向）及びその直角（ヨコ）方
向に同時に４倍延伸し、同温度で１０秒緊張下で熱処理
して二軸延伸成形物を得た。
次に、該二軸延伸成形物を皮革模様のプレス板に挟み、
加圧５０kg/cm2、１２０℃−３分のエンボス加工して、
皮革様延伸成形物を得た。
加圧５０kg/cm2、１２０℃−３分のエンボス加工して、
皮革様延伸成形物を得た。
実施例２ 結晶性ポリプロピレン粉末１００重量部を結晶性ポリプ
ロピレン粉末７０重量部と直鎖状ポリエチレン（ＭＦＲ
＝２）３０重量部との混合物に替え、また、未延伸原反
シートは最終製品の表層が２〜４μになるように２種３
層の共押出しをして作製する以外は、実施例１と同様に
して皮革様延伸成形物を得た。
ロピレン粉末７０重量部と直鎖状ポリエチレン（ＭＦＲ
＝２）３０重量部との混合物に替え、また、未延伸原反
シートは最終製品の表層が２〜４μになるように２種３
層の共押出しをして作製する以外は、実施例１と同様に
して皮革様延伸成形物を得た。
実施例３ 結晶性ポリプロピレン粉末を、エチレン濃度が１２％で
ブロック指数が０．８、ＭＦＲ１．０のプロピレン−エ
チレンブロック共重合体に替える以外は、実施例１と同
様にして皮革様延伸成形物を得た。
ブロック指数が０．８、ＭＦＲ１．０のプロピレン−エ
チレンブロック共重合体に替える以外は、実施例１と同
様にして皮革様延伸成形物を得た。
実施例４ ＤＣＰＤ水素化物の軟化点１８３℃および配合量８０重
量部に替え、また、エンボス加工を行わない以外は、実
施例１と同様にして皮革様延伸成形物を得た。
量部に替え、また、エンボス加工を行わない以外は、実
施例１と同様にして皮革様延伸成形物を得た。
比較例１ ＤＣＰＤ水素化合物の配合量は３０重量部に替えた以外
は実施例１に準拠して延伸成形物を作製した。
は実施例１に準拠して延伸成形物を作製した。
比較例２ ＤＣＰＤ水素化物を軟化点１２５℃の脂環族樹脂４０重
量部に替えた以外は実施例１に準拠して延伸成形物を作
製した。
量部に替えた以外は実施例１に準拠して延伸成形物を作
製した。
比較例３ ＤＣＰＣ水素化物の配合量を１２０重量部に替え、また
エンボス加工をしない以外は、実施例１に準拠して延伸
成形物を作製した。
エンボス加工をしない以外は、実施例１に準拠して延伸
成形物を作製した。
第１表から明らかなごとく、本発明に係わる実施例１〜
３の延伸成形物は、ヤング率は１８０kg/mm2以下にな
り、柔軟で皮革様感触に優れていた。一方、比較例１は
剛性の高いパール調のフィルムであり、比較例２は、剛
性の高い透明なフィルムとなり本発明の目的に反して皮
革様風合の柔軟な延伸成形物は得られない。また比較例
３では柔軟性に富み皮革様風合で縞模様も得られるが表
層の強度が不足し耐久性を要求する用途には不適当であ
る。
３の延伸成形物は、ヤング率は１８０kg/mm2以下にな
り、柔軟で皮革様感触に優れていた。一方、比較例１は
剛性の高いパール調のフィルムであり、比較例２は、剛
性の高い透明なフィルムとなり本発明の目的に反して皮
革様風合の柔軟な延伸成形物は得られない。また比較例
３では柔軟性に富み皮革様風合で縞模様も得られるが表
層の強度が不足し耐久性を要求する用途には不適当であ
る。
〔発明の効果〕 本発明の皮革様延伸成形物は、柔軟性に富み、すぐれた
皮革用風合と表層強度を有するものである。また、従来
と違って、フィルム基材層と一軸延伸フィルム表層との
二相構成として表層強度を保つ必要がなく、単相ですぐ
れた表層強度を得ることができる。さらにエンボス加工
で所望の各種動物の皮革模様を加え、より高級な風合を
有する皮革様延伸成形物を得ることができる。たとえ
ば、書籍カバー、各種インテリア、小物入れの外層、装
飾用等の広範囲の用途に有用である。
皮革用風合と表層強度を有するものである。また、従来
と違って、フィルム基材層と一軸延伸フィルム表層との
二相構成として表層強度を保つ必要がなく、単相ですぐ
れた表層強度を得ることができる。さらにエンボス加工
で所望の各種動物の皮革模様を加え、より高級な風合を
有する皮革様延伸成形物を得ることができる。たとえ
ば、書籍カバー、各種インテリア、小物入れの外層、装
飾用等の広範囲の用途に有用である。
Claims (3)
- 【請求項１】軟化点（環球法）１６０℃以上のシクロペ
ンタジエン系石油樹脂４０重量部を越え２００重量部、
および結晶性ポリプロピレン系樹脂１００重量部を配合
してなる組成物を延伸してなり、そのヤング率が３０〜
１８０kg/mm2である皮革様延伸成形物。 - 【請求項２】延伸はシクロペンタジエン系石油樹脂の軟
化点以下の温度で少なくとも一方向に２倍以上である請
求項１記載の皮革様延伸成形物。 - 【請求項３】エンボス加工してなる請求項１もしくは請
求項２記載の皮革様延伸成形物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2228212A JPH0641169B2 (ja) | 1990-08-31 | 1990-08-31 | 皮革様延伸成形物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2228212A JPH0641169B2 (ja) | 1990-08-31 | 1990-08-31 | 皮革様延伸成形物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04110132A JPH04110132A (ja) | 1992-04-10 |
| JPH0641169B2 true JPH0641169B2 (ja) | 1994-06-01 |
Family
ID=16872948
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2228212A Expired - Fee Related JPH0641169B2 (ja) | 1990-08-31 | 1990-08-31 | 皮革様延伸成形物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0641169B2 (ja) |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS61203140A (ja) * | 1985-03-06 | 1986-09-09 | Toray Ind Inc | 防湿用ポリプロピレンフイルム |
| JPS62164732A (ja) * | 1986-01-14 | 1987-07-21 | Toray Ind Inc | 二軸延伸ポリプロピレンフイルム |
-
1990
- 1990-08-31 JP JP2228212A patent/JPH0641169B2/ja not_active Expired - Fee Related
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS61203140A (ja) * | 1985-03-06 | 1986-09-09 | Toray Ind Inc | 防湿用ポリプロピレンフイルム |
| JPS62164732A (ja) * | 1986-01-14 | 1987-07-21 | Toray Ind Inc | 二軸延伸ポリプロピレンフイルム |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH04110132A (ja) | 1992-04-10 |
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