JPH0633170B2 - 窒化珪素質焼結体及びその製造法 - Google Patents
窒化珪素質焼結体及びその製造法Info
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- JPH0633170B2 JPH0633170B2 JP60034641A JP3464185A JPH0633170B2 JP H0633170 B2 JPH0633170 B2 JP H0633170B2 JP 60034641 A JP60034641 A JP 60034641A JP 3464185 A JP3464185 A JP 3464185A JP H0633170 B2 JPH0633170 B2 JP H0633170B2
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- silicon nitride
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- sintered body
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Description
【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は高温での機械的強度及び耐酸化性に優れた窒化
珪素質焼結体及びその製造方法に関するものである。
珪素質焼結体及びその製造方法に関するものである。
（従来の技術） 従来、優良な高温高強度部材として窒化珪素質焼結体が
使用されており、各種添加物を加えることにより窒化珪
素の粒界相の軟化点を高めて焼結体の高温強度を向上さ
せることが行なわれている。
使用されており、各種添加物を加えることにより窒化珪
素の粒界相の軟化点を高めて焼結体の高温強度を向上さ
せることが行なわれている。
そうした中で、窒化珪素の焼結助剤としてジルコニアと
アルミナを用いることが検討され(窯業協会誌８２(１
２)１９７６、猪股ほか)、焼結性の向上が計られ、更
に、窒化珪素の焼結助剤として主成分が安定化ジルコニ
アである粒界相を生成するものを用いることにより、焼
結体の高温強度を高めることが提案されている(例え
ば、特開昭５９−１９０２７０〜１９０２７２号公報)
が、高温強度、耐酸化性の点で更に向上したものが要望
されるところである。
アルミナを用いることが検討され(窯業協会誌８２(１
２)１９７６、猪股ほか)、焼結性の向上が計られ、更
に、窒化珪素の焼結助剤として主成分が安定化ジルコニ
アである粒界相を生成するものを用いることにより、焼
結体の高温強度を高めることが提案されている(例え
ば、特開昭５９−１９０２７０〜１９０２７２号公報)
が、高温強度、耐酸化性の点で更に向上したものが要望
されるところである。
（問題を解決するための手段） 本発明者は、高温での強度及び耐酸化性が従来以上に高
い窒化珪素質焼結体を得ようとして鋭意研究を進め、そ
の目的を達成した。
い窒化珪素質焼結体を得ようとして鋭意研究を進め、そ
の目的を達成した。
すなわち、主体がβ型窒化珪素質微粒子、残部粒界相が
主にジルコニアよりなる窒化珪素質焼結体において、ジ
ルコニアに安定化剤として、特に酸化イッテルビウム(Y
b2O3)を選択使用することにより、他のCaO、MgO、Y2O3な
どの安定化剤を使用した場合に比べ、高温での機械強度
が優れ、かつ耐酸化性も良好な窒化珪素質焼結体が得ら
れることを見出だしたのである。しかしながら、Yb2O3
の使用がどのような理由で焼結体の高温強度を安定的に
高めるのかの理論は今のところ明らかでなく、今後の研
究、解明が必要である。
主にジルコニアよりなる窒化珪素質焼結体において、ジ
ルコニアに安定化剤として、特に酸化イッテルビウム(Y
b2O3)を選択使用することにより、他のCaO、MgO、Y2O3な
どの安定化剤を使用した場合に比べ、高温での機械強度
が優れ、かつ耐酸化性も良好な窒化珪素質焼結体が得ら
れることを見出だしたのである。しかしながら、Yb2O3
の使用がどのような理由で焼結体の高温強度を安定的に
高めるのかの理論は今のところ明らかでなく、今後の研
究、解明が必要である。
本発明は、(1)主体がβ型窒化珪素微粒子であって全体
の８０％以上であり、残部が主にジルコニアである粒界
相であって２０重量％以下からなる窒化珪素質焼結体に
おいて、前記粒界相のジルコニアは１〜１０モル％の酸
化イッテルビウムが固溶された酸化ジルコニウムである
ことを特徴とする窒化珪素質焼結体、及び (2)結晶型が主にα型からなる窒化珪素微粉末８０重量
％以上と焼結助剤としてのジルコニア２０重量％以下と
からなる混合物で成形体を製造し、その成形体を窒化雰
囲気中で焼成することにより高温での強度及び耐酸化性
が優れたβ型窒素珪素質焼結体を製造する方法におい
て、酸化イッテルビウム１〜１０モル％が固溶されて安
定化された安定化ジルコニアを焼結助剤として使用する
ことを特徴とする窒化珪素質焼結体の製造法、である。
なお、上記における粒界相となる焼結助剤として、安定
化ジルコニアの他に、更に周期率表IIIa族元素(特に希土
類元素)化合物を添加すると焼結体の常温での強度を向
上させることができる。
の８０％以上であり、残部が主にジルコニアである粒界
相であって２０重量％以下からなる窒化珪素質焼結体に
おいて、前記粒界相のジルコニアは１〜１０モル％の酸
化イッテルビウムが固溶された酸化ジルコニウムである
ことを特徴とする窒化珪素質焼結体、及び (2)結晶型が主にα型からなる窒化珪素微粉末８０重量
％以上と焼結助剤としてのジルコニア２０重量％以下と
からなる混合物で成形体を製造し、その成形体を窒化雰
囲気中で焼成することにより高温での強度及び耐酸化性
が優れたβ型窒素珪素質焼結体を製造する方法におい
て、酸化イッテルビウム１〜１０モル％が固溶されて安
定化された安定化ジルコニアを焼結助剤として使用する
ことを特徴とする窒化珪素質焼結体の製造法、である。
なお、上記における粒界相となる焼結助剤として、安定
化ジルコニアの他に、更に周期率表IIIa族元素(特に希土
類元素)化合物を添加すると焼結体の常温での強度を向
上させることができる。
周期率表IIIa族元素化合物を添加すると、R2Zr2O7のパイ
ロクロア型構造を有する安定相と、他に擬蛍石構造を有
する安定相が形成され、しかもこれらは高融点を有し、窒
化珪素粒子の粒界に結晶相として介在される。
ロクロア型構造を有する安定相と、他に擬蛍石構造を有
する安定相が形成され、しかもこれらは高融点を有し、窒
化珪素粒子の粒界に結晶相として介在される。
またＡｌ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗ、Ｓｒの単体もしくは化合物
を添加すると焼結体の高温での耐酸化性を向上させるこ
とができるので、それらの焼結助剤を添加することは好
ましい。
を添加すると焼結体の高温での耐酸化性を向上させるこ
とができるので、それらの焼結助剤を添加することは好
ましい。
これは例えば以下の化学反応式 SiO2＋Al等の金属 等の酸・窒化物によるものと考えられ、SiOの生成も抑制
されるものと推測される。
されるものと推測される。
したがって、本発明で得られた焼結体は、粒径が1〜20μ
ｍ程度のβ型窒化珪素微粒子からなる主体と、1〜10モル
％の酸化イッテルビウムが固溶されたジルコニアを主と
する粒界相とからなるものであり、更に粒界相には他に
高融点のR2Zr2O7のパイロクロア型構造を有する安定相
と擬蛍石構造を有する安定相の結晶相組成物等を含有す
る場合もある。
ｍ程度のβ型窒化珪素微粒子からなる主体と、1〜10モル
％の酸化イッテルビウムが固溶されたジルコニアを主と
する粒界相とからなるものであり、更に粒界相には他に
高融点のR2Zr2O7のパイロクロア型構造を有する安定相
と擬蛍石構造を有する安定相の結晶相組成物等を含有す
る場合もある。
本発明において、窒化珪素が80重量％より少なくなると、
高温での機械的強度が低下しまた高温での耐酸化性も劣
化するので好ましくなく、またジルコニア中の安定化剤
としての酸化イッテルビウム量を1〜10モル％としたの
は、この範囲外では焼結体の高温耐酸化性が劣ることや
焼結性が悪く緻密化し難いことのためである。
高温での機械的強度が低下しまた高温での耐酸化性も劣
化するので好ましくなく、またジルコニア中の安定化剤
としての酸化イッテルビウム量を1〜10モル％としたの
は、この範囲外では焼結体の高温耐酸化性が劣ることや
焼結性が悪く緻密化し難いことのためである。
なお、焼結助剤として周期率表IIIa族元素化合物、及び/
又はＡｌ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗ又はＳｒの単体もしくは化合
物のうちの1種以上を配合する場合は、安定化ジルコニ
アが添加混合された主結晶相がα型の窒化珪素(基本成
分)100重量部に対し10重量部以下を配合するのがが好ま
しく、それを越えると高温での耐酸化性が著しく劣化し
たり、高温での機械的強度が低下する。
又はＡｌ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗ又はＳｒの単体もしくは化合
物のうちの1種以上を配合する場合は、安定化ジルコニ
アが添加混合された主結晶相がα型の窒化珪素(基本成
分)100重量部に対し10重量部以下を配合するのがが好ま
しく、それを越えると高温での耐酸化性が著しく劣化し
たり、高温での機械的強度が低下する。
（実施例） α型窒化珪素微粉末(BET比表面積12m2/g、平均粒径0.6
μｍ)に、各種安定化剤により安定化されたジルコニア粉
末(平均粒径1.2μｍ)を添加混合したもの(基本成分)、
又はこれに更に周期率表IIIa族元素化合物(第１添加成
分)、並びにＡｌ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗ、Ｓｒの単体もしく
は化合物(第２添加成分)を添加混合したもの、から常法
により成形体を成形し(成型圧、1t/cm2)、その成形体を
常圧もしくは加圧焼結あるいはホットプレス法により焼
成して、多種の4×3×35mmの試験片を得た。
μｍ)に、各種安定化剤により安定化されたジルコニア粉
末(平均粒径1.2μｍ)を添加混合したもの(基本成分)、
又はこれに更に周期率表IIIa族元素化合物(第１添加成
分)、並びにＡｌ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗ、Ｓｒの単体もしく
は化合物(第２添加成分)を添加混合したもの、から常法
により成形体を成形し(成型圧、1t/cm2)、その成形体を
常圧もしくは加圧焼結あるいはホットプレス法により焼
成して、多種の4×3×35mmの試験片を得た。
それらの組成・配合比、焼結体の抗折強度、耐酸化性試験
結果を第1表に示すが、(1)焼成条件は、(ア)試料No1〜3
0、45〜55については、1気圧N2中、1780℃、3時間、次いで
9.8気圧N2中、1880℃、2時間の加圧焼結、(イ)試料No31〜3
4については、1気圧N2中、1780℃、3時間の常圧焼結、(ウ)
試料No35〜38については、1気圧N2中、1680℃、2時間でホ
ットプレス焼結、(エ)試料No39〜42については、9.8気圧N
2中、1830℃、2時間でホットプレス焼結、(オ)試料No43、4
4については、1気圧N2中、1780℃、3時間の常圧焼結による
ものであり、(2)抗折強度試験は、JISR1601に規定される4
点曲げ試験により実施し、(3)耐酸化性試験は、JISR1601
抗折強度試験用の試験片を大気中で1400℃、100時間保持
し、その結果の重量増を試験片の面積で除算した値を記
した。
結果を第1表に示すが、(1)焼成条件は、(ア)試料No1〜3
0、45〜55については、1気圧N2中、1780℃、3時間、次いで
9.8気圧N2中、1880℃、2時間の加圧焼結、(イ)試料No31〜3
4については、1気圧N2中、1780℃、3時間の常圧焼結、(ウ)
試料No35〜38については、1気圧N2中、1680℃、2時間でホ
ットプレス焼結、(エ)試料No39〜42については、9.8気圧N
2中、1830℃、2時間でホットプレス焼結、(オ)試料No43、4
4については、1気圧N2中、1780℃、3時間の常圧焼結による
ものであり、(2)抗折強度試験は、JISR1601に規定される4
点曲げ試験により実施し、(3)耐酸化性試験は、JISR1601
抗折強度試験用の試験片を大気中で1400℃、100時間保持
し、その結果の重量増を試験片の面積で除算した値を記
した。
なお、表中、第1、第2添加成分の重量部は、左欄のSi3N4＋Z
rO2100重量部に対して、加えて配合された量を表すもの
である。
rO2100重量部に対して、加えて配合された量を表すもの
である。
第１表中、試料番号1〜42のものは本発明範囲のものであ
り、高温での機械的強度及び耐酸化性も良好であるが、試
料番号43のものは窒化珪素が80重量％よりも低い78重量
％であって高温での機械的強度及び耐酸化性が非常に劣
化しており、試料番号44〜46のものは焼結助剤に酸化イ
ッテルビウムを用いていないもので、高温での機械的強
度及び耐酸化性が悪い。
り、高温での機械的強度及び耐酸化性も良好であるが、試
料番号43のものは窒化珪素が80重量％よりも低い78重量
％であって高温での機械的強度及び耐酸化性が非常に劣
化しており、試料番号44〜46のものは焼結助剤に酸化イ
ッテルビウムを用いていないもので、高温での機械的強
度及び耐酸化性が悪い。
試料番号47は酸化イッテルビウム量が多く、高温耐酸化
性が劣り、同48は反対に酸化イッテルビウム量が少なく、
焼結体が緻密化しなく、同49〜55のものは焼結助剤に周
期率表IIIa族元素、Ａｌ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗ又はＳｒの単
体もしくは化合物を追加して添加したものであるが、そ
れらの量が多く、焼結体の高温での耐酸化性、機械的強度
が劣っている。
性が劣り、同48は反対に酸化イッテルビウム量が少なく、
焼結体が緻密化しなく、同49〜55のものは焼結助剤に周
期率表IIIa族元素、Ａｌ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗ又はＳｒの単
体もしくは化合物を追加して添加したものであるが、そ
れらの量が多く、焼結体の高温での耐酸化性、機械的強度
が劣っている。
（発明の効果） 以上本発明によれば、高温、例えば1400℃での抗折強度(k
g/mm2)が50以上、耐酸化性(酸化増量mg/cm2)が2.0以下の
優れた窒化珪素質焼結体を提供することができるのであ
り、得られた焼結体はガスタービン、エンジン部品などに
好適な材料として使用できるのである。
g/mm2)が50以上、耐酸化性(酸化増量mg/cm2)が2.0以下の
優れた窒化珪素質焼結体を提供することができるのであ
り、得られた焼結体はガスタービン、エンジン部品などに
好適な材料として使用できるのである。
Claims (4)
- 【請求項１】主体がβ型窒化珪素微粒子であって全体の
８０重量％以上であり、残部が主にジルコニアである粒
界相であって２０重量％以下からなる窒化珪素質焼結体
において、前記粒界相のジルコニアは１〜１０モル％の
酸化イッテルビウムが固溶された酸化ジルコニウムであ
ることを特徴とする窒化珪素質焼結体。 - 【請求項２】酸化イッテルビウムが固溶された酸化ジル
コニウムと窒化珪素との合量１００重量部に対し、周期
率表IIIa族元素化合物、及び/又はＡｌ、Ｃｒ、Ｍｏ、
Ｗ又はＳｒの単体もしくは化合物のうちの１種または２
種以上１０重量部以下が、粒界相に加わっている特許請
求の範囲第1項記載の窒化珪素質焼結体。 - 【請求項３】大部分の結晶型がα型からなる窒化珪素微
粉末８０重量％以上と焼結助剤としてのジルコニア２０
重量％以下とからなる混合物で成形体を製造し、その成
形体を窒素雰囲気中で焼成することにより高温での強度
及び耐酸化性が優れたβ型窒素珪素質焼結体を製造する
方法において、酸化イッテルビウム１〜１０モル％が固
溶されて安定化された安定化ジルコニアを焼結助剤とし
て使用することを特徴とする窒化珪素質焼結体の製造
法。 - 【請求項４】焼結助剤として周期率表IIIa族元素化合
物、及び/又はＡｌ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗ又はＳｒの単体も
しくは化合物のうちの１種又は２種以上を、安定化ジル
コニアが添加混合された窒化珪素100重量部に対し、10
重量部以下添加混合する特許請求の範囲第３項記載の窒
化珪素質焼結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60034641A JPH0633170B2 (ja) | 1985-02-25 | 1985-02-25 | 窒化珪素質焼結体及びその製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60034641A JPH0633170B2 (ja) | 1985-02-25 | 1985-02-25 | 窒化珪素質焼結体及びその製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61197468A JPS61197468A (ja) | 1986-09-01 |
| JPH0633170B2 true JPH0633170B2 (ja) | 1994-05-02 |
Family
ID=12420052
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60034641A Expired - Lifetime JPH0633170B2 (ja) | 1985-02-25 | 1985-02-25 | 窒化珪素質焼結体及びその製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0633170B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS62132771A (ja) * | 1985-12-04 | 1987-06-16 | 住友電気工業株式会社 | 高密度、高強度を有する窒化けい素質焼結体およびその製造法 |
| JPS62256768A (ja) * | 1986-04-30 | 1987-11-09 | 株式会社日立製作所 | 窒化けい素焼結体 |
-
1985
- 1985-02-25 JP JP60034641A patent/JPH0633170B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS61197468A (ja) | 1986-09-01 |
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