JPH06321501A - 電気化学装置および水素発生方法 - Google Patents
電気化学装置および水素発生方法Info
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- JPH06321501A JPH06321501A JP5108394A JP10839493A JPH06321501A JP H06321501 A JPH06321501 A JP H06321501A JP 5108394 A JP5108394 A JP 5108394A JP 10839493 A JP10839493 A JP 10839493A JP H06321501 A JPH06321501 A JP H06321501A
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- Y02E60/50—Fuel cells
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- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
- Electrolytic Production Of Non-Metals, Compounds, Apparatuses Therefor (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 簡単な装置によって、メタノールおよび水を
含む燃料から一酸化炭素をほとんど発生させずに水素ガ
スを生成する。 【構成】 陽イオン交換膜１０１の両側に設けられた触
媒を含む電極１０２に、メタノールと水を少なくとも含
む燃料を接触させる。電極１０２から電子を取出すこと
によって、電極上でメタノールおよび水から水素イオン
を発生させる。水素イオンは陽イオン交換膜１０１を通
過し、他方の電極１０３において電子を供給され、水素
分子に変換される。
含む燃料から一酸化炭素をほとんど発生させずに水素ガ
スを生成する。 【構成】 陽イオン交換膜１０１の両側に設けられた触
媒を含む電極１０２に、メタノールと水を少なくとも含
む燃料を接触させる。電極１０２から電子を取出すこと
によって、電極上でメタノールおよび水から水素イオン
を発生させる。水素イオンは陽イオン交換膜１０１を通
過し、他方の電極１０３において電子を供給され、水素
分子に変換される。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、電気化学装置、特に水
素発生装置に関し、さらに電気化学装置を用いた水素発
生方法に関する。
素発生装置に関し、さらに電気化学装置を用いた水素発
生方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来より、炭化水素燃料から水素を発生
させるための装置として、リフォーマがある。
させるための装置として、リフォーマがある。
【０００３】リフォーマにおいて行なわれる水素発生方
法には、原料ガスに水蒸気を加えて原料炭化水素を水
素、一酸化炭素および二酸化炭素に変換させる水蒸気改
質法と、原料炭化水素の一部を燃焼させて水素、一酸化
炭素および二酸化炭素を得る部分酸化法（部分燃焼法）
とがある。
法には、原料ガスに水蒸気を加えて原料炭化水素を水
素、一酸化炭素および二酸化炭素に変換させる水蒸気改
質法と、原料炭化水素の一部を燃焼させて水素、一酸化
炭素および二酸化炭素を得る部分酸化法（部分燃焼法）
とがある。
【０００４】炭化水素を一般にＣn Ｈm で表わせば、水
蒸気改質法において起こる反応を［化１］、部分酸化法
において起こる反応を［化２］にそれぞれ示すことがで
きる。
蒸気改質法において起こる反応を［化１］、部分酸化法
において起こる反応を［化２］にそれぞれ示すことがで
きる。
【０００５】
【化１】
【０００６】
【化２】
【０００７】これらの反応において、一酸化炭素の一部
は次に示す反応を起こし、これらの反応は平衡を保って
進行する。
は次に示す反応を起こし、これらの反応は平衡を保って
進行する。
【０００８】
【化３】
【０００９】
【化４】
【００１０】［化１］は吸熱反応で、他の反応は発熱反
応である。したがって、［化１］の反応では外部から加
熱する必要があり、通常、ニッケル系の触媒を充填した
耐熱金属製の反応管で、温度８００℃〜９００℃におい
て反応が行なわれる。一方、このような温度では、［化
３］および［化４］の反応はあまり右側に進行せず、た
とえば８５０℃での反応の場合、二酸化炭素の濃度は１
３〜１４％、メタンの濃度は３〜４％である。
応である。したがって、［化１］の反応では外部から加
熱する必要があり、通常、ニッケル系の触媒を充填した
耐熱金属製の反応管で、温度８００℃〜９００℃におい
て反応が行なわれる。一方、このような温度では、［化
３］および［化４］の反応はあまり右側に進行せず、た
とえば８５０℃での反応の場合、二酸化炭素の濃度は１
３〜１４％、メタンの濃度は３〜４％である。
【００１１】また、炭化水素の代わりにアルコールの一
種であるメタノールを用いた場合は、水と次式のような
反応で改質が進行する。
種であるメタノールを用いた場合は、水と次式のような
反応で改質が進行する。
【００１２】
【化５】
【００１３】この反応は、０〜２０ｋｇ／ｃｍ2 の圧
力、２００〜６００℃の温度に設定することが好ましい
とされている。
力、２００〜６００℃の温度に設定することが好ましい
とされている。
【００１４】
【発明が解決しようとする課題】上述した反応を行なっ
た後、リフォーマを出るガス中には、かなりの濃度の一
酸化炭素が含まれている。
た後、リフォーマを出るガス中には、かなりの濃度の一
酸化炭素が含まれている。
【００１５】このため、ガス漏れが万一発生した場合、
一酸化炭素中毒の危険が伴う。また、リフォーマを出る
ガスを触媒反応に用いる際、このガス中に含まれる一酸
化炭素が触媒を被毒し、正常な反応を妨げる場合があ
る。
一酸化炭素中毒の危険が伴う。また、リフォーマを出る
ガスを触媒反応に用いる際、このガス中に含まれる一酸
化炭素が触媒を被毒し、正常な反応を妨げる場合があ
る。
【００１６】そこで、一酸化炭素の残存量を低くするた
め、［化３］の反応を右に押し進めるべく、一酸化炭素
転化器という装置が用いられる。一酸化炭素転化器で
は、発熱反応である［化３］の反応を押し進めるため
に、まず３５０℃〜３７０℃程度に反応温度を設定し、
反応速度を高めるため鉄−クロム系などの触媒を用い
て、いわゆる高温転化（Ｈｏｔ Ｓｈｉｆｔ）を行な
い、さらに、銅−亜鉛系の触媒を用いて、２００〜２３
０℃程度で低温転化（Ｃｏｌｄ Ｓｈｉｆｔ）を行なわ
せる。これにより一酸化炭素濃度を減少させることがで
きる。
め、［化３］の反応を右に押し進めるべく、一酸化炭素
転化器という装置が用いられる。一酸化炭素転化器で
は、発熱反応である［化３］の反応を押し進めるため
に、まず３５０℃〜３７０℃程度に反応温度を設定し、
反応速度を高めるため鉄−クロム系などの触媒を用い
て、いわゆる高温転化（Ｈｏｔ Ｓｈｉｆｔ）を行な
い、さらに、銅−亜鉛系の触媒を用いて、２００〜２３
０℃程度で低温転化（Ｃｏｌｄ Ｓｈｉｆｔ）を行なわ
せる。これにより一酸化炭素濃度を減少させることがで
きる。
【００１７】燃料がアルコールの場合は、この改質反応
の後、改質ガスのＣＯをさらに低減するため、ＣＯシフ
ト触媒が用いられる。ＣＯシフト処理では、ＣＯがＨ2
Ｏとの反応により１％程度の濃度にまで低減される。ま
た、さらにＣＯ濃度を引き下げるためには、第２のＣＯ
低減装置によって、改質ガスをさらに空気と反応させる
ことにより、１００ｐｐｍまで低減が可能である。しか
し、このような方法では、装置が複雑になり、高温を要
するなどという問題がある。
の後、改質ガスのＣＯをさらに低減するため、ＣＯシフ
ト触媒が用いられる。ＣＯシフト処理では、ＣＯがＨ2
Ｏとの反応により１％程度の濃度にまで低減される。ま
た、さらにＣＯ濃度を引き下げるためには、第２のＣＯ
低減装置によって、改質ガスをさらに空気と反応させる
ことにより、１００ｐｐｍまで低減が可能である。しか
し、このような方法では、装置が複雑になり、高温を要
するなどという問題がある。
【００１８】本発明の目的は、上記のような複雑なフロ
ーシステムを用いず、燃料から、一酸化炭素をほとんど
発生させずに水素ガスを生成できる電気化学装置を提供
することにある。
ーシステムを用いず、燃料から、一酸化炭素をほとんど
発生させずに水素ガスを生成できる電気化学装置を提供
することにある。
【００１９】本発明のさらなる目的は、メタノールおよ
び水を含む燃料から、電気化学的に一酸化炭素をほとん
ど発生させずに、水素を生成できる方法を提供すること
にある。
び水を含む燃料から、電気化学的に一酸化炭素をほとん
ど発生させずに、水素を生成できる方法を提供すること
にある。
【００２０】
【課題を解決するための手段】本発明の電気化学装置
は、対向する１対の表面を有する陽イオン交換膜と、陽
イオン交換膜の対向する１対の表面にそれぞれ設けら
れ、触媒を含む材料からなる１対の電極と、１対の電極
の一方に燃料を供給するための燃料供給手段とを備え
る。本発明の電気化学装置では、燃料を供給される一方
の電極において、燃料から陽イオンを発生させ、発生さ
れた陽イオンを陽イオン交換膜を介して１対の電極の他
方上で電子供給により分子に変換させる。
は、対向する１対の表面を有する陽イオン交換膜と、陽
イオン交換膜の対向する１対の表面にそれぞれ設けら
れ、触媒を含む材料からなる１対の電極と、１対の電極
の一方に燃料を供給するための燃料供給手段とを備え
る。本発明の電気化学装置では、燃料を供給される一方
の電極において、燃料から陽イオンを発生させ、発生さ
れた陽イオンを陽イオン交換膜を介して１対の電極の他
方上で電子供給により分子に変換させる。
【００２１】本発明において、陽イオン交換膜は、陽イ
オンを選択的に透過させるものであれば特に限定される
ものではない。陽イオン交換膜として、固体高分子電解
質膜、リン酸を含むマトリックスからなる膜、硫酸を含
むマトリックスからなる膜、固体電解質よりなる膜など
を挙げることができる。また、陽イオン交換基として、
スルホン酸、ホスホン酸、硫酸エステル、リン酸エステ
ルなどを有するイオン交換膜を用いることができる。
オンを選択的に透過させるものであれば特に限定される
ものではない。陽イオン交換膜として、固体高分子電解
質膜、リン酸を含むマトリックスからなる膜、硫酸を含
むマトリックスからなる膜、固体電解質よりなる膜など
を挙げることができる。また、陽イオン交換基として、
スルホン酸、ホスホン酸、硫酸エステル、リン酸エステ
ルなどを有するイオン交換膜を用いることができる。
【００２２】本発明において、電極に含有される触媒に
は、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、金、イ
リジウムおよびこれらの元素の少なくともいずれかを含
む合金等を用いることができる。
は、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、金、イ
リジウムおよびこれらの元素の少なくともいずれかを含
む合金等を用いることができる。
【００２３】１対の電極は、白金、パラジウム、ロジウ
ム、ルテニウム、金、イリジウムおよびこれらの元素の
少なくともいずれかを含む合金等の触媒材料自体から形
成してもよいし、導電性のカーボン電極等に触媒材料を
担持させたもの等から形成してもよい。
ム、ルテニウム、金、イリジウムおよびこれらの元素の
少なくともいずれかを含む合金等の触媒材料自体から形
成してもよいし、導電性のカーボン電極等に触媒材料を
担持させたもの等から形成してもよい。
【００２４】本発明に従う電極は、たとえば、陽イオン
交換膜の膜表面の多孔構造内に、電極材料を析出させる
ことによって形成することができる。その他、本発明に
従う電極は、導電性電極基材に触媒材料を電解または無
電解メッキすること等により形成することができる。
交換膜の膜表面の多孔構造内に、電極材料を析出させる
ことによって形成することができる。その他、本発明に
従う電極は、導電性電極基材に触媒材料を電解または無
電解メッキすること等により形成することができる。
【００２５】本発明の装置において、燃料供給手段は、
たとえば、電極の一方に燃料を接触させるため、燃料を
収容する容器もしくは槽、該容器もしくは槽に燃料を所
定の圧力で送り込むためのポンプ等を備えることができ
るが、これらに限定されず、電極に燃料を供給する機構
であれば、いかなるものを用いることもできる。
たとえば、電極の一方に燃料を接触させるため、燃料を
収容する容器もしくは槽、該容器もしくは槽に燃料を所
定の圧力で送り込むためのポンプ等を備えることができ
るが、これらに限定されず、電極に燃料を供給する機構
であれば、いかなるものを用いることもできる。
【００２６】本発明の装置において、燃料には少なくと
もメタノールおよび水を含むものを用い、一方の電極か
ら水素イオン、他方の電極から水素分子を発生させるこ
とができる。このような装置において、電極に含まれる
触媒として、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウ
ム、金、イリジウムおよびこれらの元素の少なくともい
ずれかを含む合金等が好ましく用いられる。
もメタノールおよび水を含むものを用い、一方の電極か
ら水素イオン、他方の電極から水素分子を発生させるこ
とができる。このような装置において、電極に含まれる
触媒として、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウ
ム、金、イリジウムおよびこれらの元素の少なくともい
ずれかを含む合金等が好ましく用いられる。
【００２７】また、上述した水素を発生させる装置にお
いて、他方の電極側に、水素を選択的に透過させること
ができる材料からなる膜を設けることができる。このよ
うな膜は、水素透過膜として名づけることができ、水素
分子の透過率が、他の物質の透過率に比べて高いもので
ある。このような膜として、たとえば、ポリイミド、ポ
リスチレン等の高分子からなる膜、Ｐｄ合金からなる
膜、Ｔｉ系、Ｍｍ系（Ｍｍはミッシュメタルを示す）、
Ｌａ系、Ｍｇ系等の水素吸蔵合金などからなる膜を用い
ることができる。
いて、他方の電極側に、水素を選択的に透過させること
ができる材料からなる膜を設けることができる。このよ
うな膜は、水素透過膜として名づけることができ、水素
分子の透過率が、他の物質の透過率に比べて高いもので
ある。このような膜として、たとえば、ポリイミド、ポ
リスチレン等の高分子からなる膜、Ｐｄ合金からなる
膜、Ｔｉ系、Ｍｍ系（Ｍｍはミッシュメタルを示す）、
Ｌａ系、Ｍｇ系等の水素吸蔵合金などからなる膜を用い
ることができる。
【００２８】また、上述した装置により水素を発生する
方法を提供することができ、この方法は、陽イオン交換
膜の対向する１対の面の一方に設けられた触媒を含む電
極に、メタノールと水を少なくとも含む燃料を接触さ
せ、電極から電子を取り出すことによって電極上でメタ
ノールおよび水から水素イオンを発生させる反応を進行
させ、発生された水素イオンを陽イオン交換膜の対向す
る１対の面の他方に設けられた電極において、電子の供
給により水素分子に変換することを特徴とする。
方法を提供することができ、この方法は、陽イオン交換
膜の対向する１対の面の一方に設けられた触媒を含む電
極に、メタノールと水を少なくとも含む燃料を接触さ
せ、電極から電子を取り出すことによって電極上でメタ
ノールおよび水から水素イオンを発生させる反応を進行
させ、発生された水素イオンを陽イオン交換膜の対向す
る１対の面の他方に設けられた電極において、電子の供
給により水素分子に変換することを特徴とする。
【００２９】
【作用】本発明の作用機構を図を用いて以下に説明す
る。
る。
【００３０】図１は、本発明に従う電気化学装置の一例
を示す模式図である。電気化学装置１００において、た
とえば、固体高分子電解質膜からなる陽イオン交換膜１
０１の両側には、白金触媒をそれぞれ担持させた燃料用
電極１０２および対向電極１０３が設けられる。
を示す模式図である。電気化学装置１００において、た
とえば、固体高分子電解質膜からなる陽イオン交換膜１
０１の両側には、白金触媒をそれぞれ担持させた燃料用
電極１０２および対向電極１０３が設けられる。
【００３１】このような陽イオン交換膜と１対の電極か
らなる接合体は、たとえば、セパレータ１０６と１０７
の間に挟むことができる。燃料用電極１０２側のセパレ
ータには、燃料供給用兼ＣＯ2 排出用溝１０８ａ〜ｅが
さらに形成され、対向電極１０３側のセパレータ１０７
には、水素排出用溝１０９ａ〜ｅがさらに形成されてい
る。
らなる接合体は、たとえば、セパレータ１０６と１０７
の間に挟むことができる。燃料用電極１０２側のセパレ
ータには、燃料供給用兼ＣＯ2 排出用溝１０８ａ〜ｅが
さらに形成され、対向電極１０３側のセパレータ１０７
には、水素排出用溝１０９ａ〜ｅがさらに形成されてい
る。
【００３２】燃料用電極１０２には、燃料を液体または
気体の状態で燃料供給用兼ＣＯ2 排出用溝１０８ａ〜ｅ
に通過させることにより、燃料が供給され、かつ電極に
接触される。
気体の状態で燃料供給用兼ＣＯ2 排出用溝１０８ａ〜ｅ
に通過させることにより、燃料が供給され、かつ電極に
接触される。
【００３３】燃料用電極１０２と対向電極１０３は、セ
パレータ１０６および１０７をそれぞれ介して、外部回
路１０４に電気的に接続される。両電極の間には、電圧
が印加され、燃料用電極１０２側がプラス、対向電極１
０３側がマイナスとされる。
パレータ１０６および１０７をそれぞれ介して、外部回
路１０４に電気的に接続される。両電極の間には、電圧
が印加され、燃料用電極１０２側がプラス、対向電極１
０３側がマイナスとされる。
【００３４】上述した装置において、燃料用電極１０２
に燃料であるメタノールとともに水または水蒸気を供給
し、外部回路１０４を通じて、燃料用電極１０２から電
子を引き抜くように電圧を印加する。その結果、燃料用
電極１０２では、次の反応が進行する。
に燃料であるメタノールとともに水または水蒸気を供給
し、外部回路１０４を通じて、燃料用電極１０２から電
子を引き抜くように電圧を印加する。その結果、燃料用
電極１０２では、次の反応が進行する。
【００３５】
【化６】
【００３６】このようにして発生した水素イオンは、陽
イオン交換膜を通過し、対向電極１０３で次のように変
換される。
イオン交換膜を通過し、対向電極１０３で次のように変
換される。
【００３７】
【化７】
【００３８】このようなプロセスにより、対向電極１０
３側で、水素を選択的に生成させることができる。した
がって、本発明のプロセスおよび装置によれば、ＣＯの
生成は抑制される。
３側で、水素を選択的に生成させることができる。した
がって、本発明のプロセスおよび装置によれば、ＣＯの
生成は抑制される。
【００３９】また、対向電極で生じたガスを、上述した
水素透過膜を介して採集すれば、水蒸気や他の不純物の
濃度を低下させ、純度の高い水素ガスを得ることができ
る。
水素透過膜を介して採集すれば、水蒸気や他の不純物の
濃度を低下させ、純度の高い水素ガスを得ることができ
る。
【００４０】
実施例１ 図１に示す装置を用いて水素ガスを製造した。
【００４１】本実施例において、電極は次のようにして
形成した。固体高分子電解質膜からなる陽イオン交換膜
として、ＮＡＦＩＯＮ１１７R （デュポン社製）を用い
た。金属塩として、３％塩化白金酸液、還元剤として１
％ＮａＢＨ4 溶液を用い、陽イオン交換膜に還元剤を浸
透させた後、膜表面を塩化白金酸溶液に接触させて、白
金層を析出させた。この方法により、膜の両面に、多孔
質の白金触媒層を形成し、１対の電極とした。
形成した。固体高分子電解質膜からなる陽イオン交換膜
として、ＮＡＦＩＯＮ１１７R （デュポン社製）を用い
た。金属塩として、３％塩化白金酸液、還元剤として１
％ＮａＢＨ4 溶液を用い、陽イオン交換膜に還元剤を浸
透させた後、膜表面を塩化白金酸溶液に接触させて、白
金層を析出させた。この方法により、膜の両面に、多孔
質の白金触媒層を形成し、１対の電極とした。
【００４２】このように膜の両側に電極が形成された接
合体を組込んだ図１の装置において、燃料用電極１０２
側に、モル比がメタノール：水＝１：２のメタノール−
水混合液を供給し、接合体からなるセルの温度を３０℃
に設定した。そして、燃料用電極１０２側をプラスと
し、燃料用電極１０２と対向電極１０３の間に０．２Ｖ
の電圧を加えたところ、１．０ｍＡ／ｃｍ2 の電流が流
れ、燃料用電極１０２からＣＯ2 が、対向電極１０３か
ら水素ガスが発生した。発生した水素中には一酸化炭素
は検出されなかった。
合体を組込んだ図１の装置において、燃料用電極１０２
側に、モル比がメタノール：水＝１：２のメタノール−
水混合液を供給し、接合体からなるセルの温度を３０℃
に設定した。そして、燃料用電極１０２側をプラスと
し、燃料用電極１０２と対向電極１０３の間に０．２Ｖ
の電圧を加えたところ、１．０ｍＡ／ｃｍ2 の電流が流
れ、燃料用電極１０２からＣＯ2 が、対向電極１０３か
ら水素ガスが発生した。発生した水素中には一酸化炭素
は検出されなかった。
【００４３】実施例２ 実施例１の装置において、対向電極上に水素透過膜とし
てポリイミド高分子膜を設け、この膜を介して水素を採
集した。実施例１と同様な条件にて、燃料用電極と対向
電極の間に０．２Ｖの電圧を印加したところ、１．０ｍ
Ａ／ｃｍ2 の電流が流れ、燃料用電極からＣＯ2 が、対
向電極から水素ガスが発生した。ポリイミド高分子膜を
介して採集された水素中には、一酸化炭素は検出されな
かった。
てポリイミド高分子膜を設け、この膜を介して水素を採
集した。実施例１と同様な条件にて、燃料用電極と対向
電極の間に０．２Ｖの電圧を印加したところ、１．０ｍ
Ａ／ｃｍ2 の電流が流れ、燃料用電極からＣＯ2 が、対
向電極から水素ガスが発生した。ポリイミド高分子膜を
介して採集された水素中には、一酸化炭素は検出されな
かった。
【００４４】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
従来のような複雑な反応系およびフローシステムは必要
でなく、非常にシンプルな装置によって、純度の高い水
素を生成させることができる。本発明によれば、ＣＯ等
の不純物の生成は抑制される。
従来のような複雑な反応系およびフローシステムは必要
でなく、非常にシンプルな装置によって、純度の高い水
素を生成させることができる。本発明によれば、ＣＯ等
の不純物の生成は抑制される。
【００４５】このため、一酸化炭素による中毒の危険が
回避されるとともに、生成される水素ガスについて、触
媒の被毒による化学反応性の低下も防止される。
回避されるとともに、生成される水素ガスについて、触
媒の被毒による化学反応性の低下も防止される。
【図１】本発明に従う電気化学装置の一具体例を示す概
略断面図である。
略断面図である。
１００ 電気化学装置 １０１ 陽イオン交換膜 １０２ 燃料用電極 １０３ 対向電極 １０４ 外部回路 １０６ セパレータ １０７ セパレータ
Claims (4)
- 【請求項１】 対向する１対の表面を有する陽イオン交
換膜と、 前記陽イオン交換膜の前記対向する１対の表面のそれぞ
れに設けられ、触媒を含む材料からなる１対の電極と、 前記１対の電極の一方に燃料を供給するための燃料供給
手段とを備え、かつ前記燃料を供給される一方の電極に
おいて、前記燃料から陽イオンを発生させ、 発生された前記陽イオンを前記陽イオン交換膜を介して
前記１対の電極の他方上で電子の供給により分子に変換
させることを特徴とする、電気化学装置。 - 【請求項２】 前記燃料が少なくともメタノールおよび
水を含み、かつ前記一方の電極から水素イオン、前記他
方の電極から水素分子が発生される、請求項１記載の電
気化学装置。 - 【請求項３】 前記他方の電極側に、水素を選択的に透
過させることができる材料からなる膜をさらに備える、
請求項２記載の電気化学装置。 - 【請求項４】 陽イオン交換膜の対向する１対の面の一
方に設けられた触媒を含む電極に、メタノールと水を少
なくとも含む燃料を接触させ、 前記電極から電子を取出すことによって前記電極上で前
記メタノールおよび水から水素イオンを発生させる反応
を進行させ、 発生された前記水素イオンを、前記陽イオン交換膜の対
向する１対の面の他方に設けられた電極において、電子
の供給により水素分子に変換することを特徴とする、水
素発生方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10839493A JP3328993B2 (ja) | 1993-05-10 | 1993-05-10 | 水素発生方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10839493A JP3328993B2 (ja) | 1993-05-10 | 1993-05-10 | 水素発生方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
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| JPH06321501A true JPH06321501A (ja) | 1994-11-22 |
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